239Pu(Ⅳ)在花岗岩裂隙介质中迁移的数值模拟

239Pu(Ⅳ)在花岗岩裂隙介质中迁移的数值模拟
刘君;刘春雨;江宇
【摘要】基于双重连续介质模型,根据单裂隙岩体核素迁移规律,推导了核素在平行板单裂隙岩体裂隙域和基质域中的迁移方程,并得出了核素在基质域和裂隙域中的相对浓度.模拟过程中选择239Pu(Ⅳ)作为分析对象,结合研究区渗透系数和分配系数等参数值,分析了研究区花岗岩岩体裂隙域和基质域中相对浓度的分布情况,预测了239Pu(Ⅳ)在裂隙域和基质域中的发展趋势和迁移情况.模拟表明239 Pu(Ⅳ)在基质域内的扩散非常缓慢,经过0.5×105 a,扩散范围仅在毫米量级,而在裂隙域中大约迁移3m,模拟结果表明该花岗岩区域具备处置含239Pu(Ⅳ)等放射性废物的条件.同时讨论了裂隙域水的平均速度、隙宽、渗透系数、基质域和裂隙域内阻滞系数等参数的变化对放射性核素裂隙域迁移情况的影响.%According to the dual continuous medium model,the nuclide transport equations of fissure and matrix are derived in parallel plate single fractured granite based on the nuclide migration rule in this paper,the relative concentrations of nuclide are obtained in fissure and matrix.The 239Pu(Ⅳ) is selected as the simulation subject,the distributions of relative concentration are analyzed in granite fissure and matrix of the study region,combined with the permeability coefficient,the partition coefficient and other parameters of the study region,and the developing trend and migration of 239Pu(Ⅳ) are predicted in fissure and matrix.The simulation shows that this diffusion velocity of 239Pu(Ⅳ) is very slow,the range of diffusion is only millimeter level after 0.5 × 105 a in matrix,but it is 3 m in fissure.The result shows that this area of the granite meets the condition of radioactive waste disposal
containing 239Pu(Ⅳ) etc.At the same time,the rule of the nuclides migration is discussed due to the variation of some parameters in the fissure,including the average speed of fissure water,gap width,permeability coefficient,radionuclide half-life,retardation factor in matrix and fissure etc.【期刊名称】《核化学与放射化学》
【年(卷),期】2013(035)004
【总页数】5页(P252-256)
【关键词】239Pu(Ⅳ);花岗岩裂隙;核素迁移;数值模拟
【作者】刘君;刘春雨;江宇
【作者单位】哈尔滨工程大学核科学与技术学院,黑龙江哈尔滨150001;西北核技术研究所,陕西西安710049;哈尔滨工程大学核科学与技术学院,黑龙江哈尔滨150001;西北核技术研究所,陕西西安710049
【正文语种】中文
【中图分类】TL941
目前普遍认为花岗岩岩体是最适合放射性废物深地质处置的介质之一，当处置库人工屏障失效后，由于花岗岩岩体中裂隙的普遍存在，为地下水存储和放射性核素迁移提供了通道，放射性核素可能伴随地下水的流动而向外迁移和扩散，影响生态环境[1]。

研究花岗岩裂隙介质中放射性核素的迁移情况，对放射性废物处置的评价具有重要意义。

1 理论分析
本研究过程中认为在地质体中有一条光滑细长的平行板单裂隙,放射性核素随裂隙水流动而迁移，迁移过程中结合双重连续介质数学模型，作以下假设条件[2-3]：
(1) 裂隙中水流流速u为稳态的一维渗流；
(2) 裂隙宽度为2b，且2b为常数，并且满足2b<L(L为裂隙长度)；
(3) 整个裂隙中的横向扩散和弥散是瞬时的，并且忽略裂隙壁对放射性核素迁移的阻滞；
(4) 放射性核素沿着裂隙的迁移比在基质域中的迁移要快得多；
(5) 放射性核素在基质域中的扩散是沿着垂直于裂隙的方向进行；
(6) 在裂隙入口处瞬时投入定量指数衰变注入源；
(7) 忽略胶体的生成对迁移的影响。

在模拟分析过程中，将整个裂隙岩体系统分成裂隙域和基质域两个分系统，如图1所示，用不同的方程描述放射性核素在裂隙域和基质域中的迁移，二者通过裂隙域和基质域的交界面的吸附作用来耦合。

裂隙域中主要考虑放射性核素沿着裂隙方向的对流迁移和分子扩散、纵向机械弥散和核素的衰变；在基质域中主要考虑岩块对放射性核素的吸附和核素的衰变作用。

图1 数学模型Fig.1 Mathematical model
得到基质域(公式1)和裂隙域(公式2)内放射性核素迁移基本方程为[2]:
(1)
式中：c1为放射性核素在基质域中某时刻某位置处的浓度；λ为放射性核素衰变常数；D1为基质域中的有效扩散系数；R1为基质域内的阻滞系数。

(2)
式中：c2为放射性核素在裂隙域中某时刻某位置处的浓度；u为裂隙域中水的平
均速度；D2为岩体裂隙域中纵向弥散系数；R2为裂隙域内的阻滞系数；F为允许核素通过扩散到基质域中的裂隙壁表面积占总面积的比例；c0为在上游边界输入
的初始浓度。

对公式(1)和(2)进行拉普拉斯变换，得到在拉普拉斯变换下基质域和裂隙域交接处的浓度梯度值，然后将所得的浓度梯度值代入各式，分别得到拉普拉斯变换下基质域和裂隙域的浓度值，最后再进行拉普拉斯逆变换，得到裂隙域放射性核素浓度与初始浓度比值(公式3)和基质域放射性核素浓度与初始浓度比值(公式4)。

(3)
(4)
积分下限
2 相关参数的确定
开展239Pu(Ⅳ)花岗岩裂隙岩体中迁移数值模拟需要划定研究区范围，整个花岗岩区域位于南天山某山脉中段，山脉呈NWW-SEE走向，地势中部最高，向两端逐
渐降低，山势北坡缓而南坡陡，山脊线偏于南侧。

研究区划定的地表范围在3×1.5 km内，同时在研究区地表下方岩体内部存在一个坑道，距离地表垂直距离大概400 m。

2.1 渗透系数
裂隙岩体渗透系数的求取一直是国内外研究的热点和难点，渗透系数是关于空间位置的一个随机函数，具有随机性和结构性[4]。

国内外获取渗透系数的方法主要有：几何测量法、现场试验法、裂隙网络渗流数值模拟法和反演法等[5]。

本工作主要
采用几何测量法对研究区地表裂隙岩体及现场试验法对研究区地下坑道裂隙围岩分别进行渗透系数(张量)的计算分析，对研究区岩体渗透性基本特征进行分析。

通过几何测量法得到渗透系数对数值随露头号的分布图，可以看出各露头渗透系数分布离散，渗透系数在10-7～10-3 m/s范围内变化，主要集中在10-5～10-4 m/s量级。

图2 渗透系数分布图 Fig.2 Distribution of permeability coefficient
在研究区坑道内试验地段选择在坑道围岩渗透性较大的小断层破碎带部位进行试坑渗水方法性试验，获得研究区地下坑道裂隙岩体的渗透系数。

试验结果表明，研究区地下坑道小断层破碎带岩体的渗透系数在10-4 m/s量级，与几何测量法得到的渗透系数值基本一致。

2.2 分配系数
本工作采用静态批式法测试Pu(Ⅳ)在该区域花岗岩岩体基质域和裂隙域中的分配系数。

样品取自研究区花岗岩裂隙岩体，实验前将岩体样品和填充物样品破碎放入干燥器内冷却待用。

取约0.2 mL的原始Pu(Ⅳ)溶液(150 mg/L)，加入10 mL纯水，配制成Pu(Ⅳ)储备液，取适量储备液稀释成30 mg/L作为实验源液。

在裂隙水样中加入Pu(Ⅳ)实验源液，将岩体样品和填充物样品分别放入恒温振荡器中25 ℃下震荡，定期取样并测定水中239Pu(Ⅳ)的活度浓度，当水中
239Pu(Ⅳ)活度浓度稳定时，停止实验。

分配系数Kd按公式(5)计算：
Kd=·
(5)
式中：A0为吸附前液相中239Pu(Ⅳ)的活度浓度；At为吸附平衡后液相中
239Pu(Ⅳ)的活度浓度；V为所用溶液体积；m为所用吸附介质质量。

通过实验得到分配系数在大约20 d之后趋于稳定，239Pu(Ⅳ)在该研究区花岗岩介质基质域中的平均分配系数K1稳定在6.2×103 mL/g，裂隙域中的平均分配系数K2稳定在2.7×103 mL/g，裂隙域与基质域平均分配系数处于同一数量级。

2.3 其它相关参数
花岗岩裂隙介质下，水力坡度J一般取值0.01～1，在本工作的模拟中取0.01。

空隙度n一般为0.2％～2.0％，在本工作的模拟中取1％，填充物的空隙度nc取0.2。

核素扩散到岩石中的裂隙壁占总面积的比例F的大小与岩石表面所受到的垂直应力的大小、裂隙的成因、方位等有关系，通常取F=0.5。

相关参数的具体数值和计算方法详见表1。

3 数值模拟
3.1 裂隙域和基质域的数值模拟
裂隙域模拟时，时间t分别取0.5×104 a、1×104 a和5×104 a。

基质域数值模拟时，选择时间t为0.5×104 a，假设放射性核素在裂隙域内迁移距离x分别为0.12 m、0.125 m和0.13 m，其它相关参数值列于表1，得到裂隙域和基质域相对浓度与迁移距离的关系，示于图3。

模拟结果表明，在一定时间条件下，单裂隙双重连续介质模型裂隙域中239Pu(Ⅳ)的浓度随迁移距离的增加而不断减少，且随迁移距离的增大，相对浓度值减少的速度也在变缓；放射性核素在基质域内的相对浓度值随扩散深度的增加而减少，且在相同扩散深度时，较小迁移距离具有较大相对浓度值。

估算得出五千年裂隙域239Pu(Ⅳ)迁移量大约为3 m。

另外放射性核素在基质域内的扩散相比在裂隙域内的迁移小很多，主要是基质域对239Pu(Ⅳ)的阻滞作用非常强，导致239Pu(Ⅳ)在基质域中扩散范围比较小。

估算表明经过五千年基质域239Pu(Ⅳ)迁移量级仅仅在毫米量级，如果该区域没有裂隙或者裂隙较少的岩体，是具备处置239Pu(Ⅳ)的条件。

表1 相关参数值Table 1 Values of related parameters参数名称(Nameofparameters)参数值(Valueofparameters)衰变常数(Decayconstant)λln2/(2 4×10-4)a-1水力坡度(Hydraulicgradient)J10-2渗透系数(Permeabilitycoefficient)K10-4m/s空隙度(Voidage)n10-2岩体密度(Densityofrockmasses)ρb2 8×103kg/m隙宽
(Widthoffissure)2b=212Kμ/(ρg)1 3×10-5m基质域内有效扩散系数(Effectivediffusioncoefficientinmatrix)D1=nDm10-4m2/a基质域内分配系数(Distributioncoefficientinmatrix)K16 2m3/kg基质域内阻滞系数(Retardationfactorinmatrix)R1=1+ρbK1/n8 68×105裂隙域中水平均速度(Averagevelocityofwaterinfissure)u=KJ/n3 154×103裂隙域内纵向弥散系数(Longit udinaldispersionparameterinfissure)D2=0 017x1 5uD2≈53 6x1
5m2/a裂隙域中填充物的密度(Densityoffillermaterialinfissure)ρc1
6×103kg/m裂隙域填充物的空隙度(Voidageoffillermaterialinfissure)nc0 2裂
隙域内分配系数(Distributioncoefficientinfissure)K22 7m3/kg裂隙域内阻滞系
数(Retardationfactorinfissure)R2=1+ρcK2/nc2 16×105比例系数(Scalingfactor)F0 5
(a)：裂隙域 (Fissure)，▲——0.5×104 a,◆———1×104 a,●——5×104 a； (b)：基质域 (Matrix)，▲——x=0.13 m,●———x=0.125 m,■——x=0.12 m图3 裂隙域和基质域相对浓度与迁移距离的关系Fig.3 Relationship between relative concentration and immigration distance in fissure and matrix
3.2 影响因素分析
从图3(b)中可以看出，放射性核素在该区域花岗岩岩体基质域中几乎不扩散，因此，在进行放射性废物的处置时，重点考虑放射性核素在裂隙域中的迁移。

下面分析相关参数变化对裂隙域中239Pu(Ⅳ)浓度与初始浓度的比值(c2/c0)变化的影响，结果示于图4。

所取的计算时间t为1×104 a。

由图4可以看出，随着裂隙域中水的平均速度、隙宽、渗透系数的变大，核素的迁移距离变大。

在相同迁移距离处，裂隙域中相对浓度值随以上参数值的增大而增大。

但是随着岩体基质域和裂隙域内阻滞系数的变大，会使得迁移范围变小。

(a)——水平均速度u对相对浓度值的影响(Variation of relative concentration
with average velocity of water u),◆——u=3.154×103 m/a,●——
u=6.308×103 m/a；(b)——隙宽b对相对浓度值的影响(Variation of relative concentration with width of fissure b),◆——b=1.3×10-5 m,●——
b=2.6×10-5 m；(c)——渗透系数K对相对浓度值的影响(Variation of relative concentration with permeability coefficient K),◆——K=1×10-4 m/s,●——
K=1×10-3 m/s；(d)——阻滞系数R1对相对浓度值的影响(Variation of relative concentration with retardation factor R1),◆——R1=4.34×105,●——
R1=8.68×105；(e)——阻滞系数R2对相对浓度值的影响(Variation of relative concentration with retardation factor R2),◆——R2=2.16×105,●——
R2=10.8×105图4 相关参数变化对相对浓度值的影响Fig.4 Variation of relative concentration with related parameters
由u=KJ/n可知，水力坡度的变化会直接影响到裂隙域中水的流速，在本工作的相关参数值的获取上，水力坡度的不同会直接影响裂隙域中水的平均速度。

如果该研究区的水力坡度增大，放射性核素在裂隙域中迁移的范围也将变大。

隙宽较大时，放射性核素在裂隙域中迁移的速度也变大，此时由于裂隙水中的对流占有了优势，动力弥散、向裂隙两侧基质域中的分子扩散等阻滞作用表现比较小，甚至可以忽略不计。

渗透系数的变大，将直接影响裂隙域中水平均速度和裂隙隙宽的变大，由之前的分析可以看到两者的变大，均会扩大核素的迁移范围，因此表现在图4(c)中的效果会比较明显。

阻滞系数大的岩体，对裂隙域内核素的迁移具有较大的阻滞力，使得迁移的范围变小。

4 结论
以高毒性的239Pu(Ⅳ)作为分析对象，获取了239Pu(Ⅳ)迁移模拟过程中所需的参
数值，分析了在研究区花岗岩裂隙岩体中基质域与裂隙域中相对浓度的分布情况，预测了239Pu(Ⅳ)在裂隙域和基质域中的发展趋势。

计算结果表明，在该研究区239Pu(Ⅳ)的迁移比较缓慢，239Pu(Ⅳ)在0.5×104 a裂隙域中大约迁移了3 m，平均迁移速度在10-4 m/a量级，该花岗岩区域具备处置239Pu(Ⅳ)等放射性废物的条件。

参考文献：
[1]罗嗣海，钱七虎，周文斌，等.高放射性废物深地质处置及其研究概况[J].岩石力学与工程学报，2004，23(5)：831-838.
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