高放废液贮存安全分析

高放废液贮存安全分析
龙琳;田英男;尤伟;薛娜
【摘要】核设施乏燃料处理过程中产生的高放废液,含有超铀元素和大量的裂变产物,由于其具有放射性强、毒性大、含长半衰期放射性核素自释热以及释放可燃性气体等特点,从而成为核废物处理的重点.本文重点对高放废液在贮存过程中的辐射水平、自释热和氢气释放进行计算,计算方法和结果可以为高放废液贮存过程中的辐射防护安全分析、热积累安全分析和可燃气体安全分析提供参考.
【期刊名称】《核安全》
【年(卷),期】2016(015)001
【总页数】8页(P23-29,37)
【关键词】高放废液;释热;释氢;安全分析
【作者】龙琳;田英男;尤伟;薛娜
【作者单位】中国核电工程有限公司,北京100840;中国核电工程有限公司,北京100840;中国核电工程有限公司,北京100840;中国核电工程有限公司,北京100840
【正文语种】中文
【中图分类】TL94
核电是一种清洁和高效的能源，相对于火电，具有污染水平低、成本低、安全等优势。

半个世纪以来，我国已经形成了较为完整的核工业体系，在保障我国能源安全方面发挥日益重要的作用。

但核电在为人们带来清洁和高效能源的同时，也产生了
大量的核废物，在核设施乏燃料处理过程中产生的高放废液，含有超铀元素和大量的裂变产物，由于其具有放射性强，毒性大、含长半衰期放射性核素、自释热，以及释放可燃性气体等特点，而成为核废物处理的重点。

国际原子能机构（International Atomil Energy Anency，简称IAEA）安全标准WS-G-6.1要求应当对放射性废物贮存设施进行优化设计，以保障工作人员和公众的安全。

辐射防护安全设计是保障工作人员安全的重要环节之一，在高放废液贮存过程中，应为工作人员提供辐射防护，使工作人员的受照剂量当量小于法规标准所规定的剂量当量限值，最大程度地降低放射性对工作人员和公众的危害。

1957年，苏联高放废物罐冷却系统失效引起化学爆炸，污染面积达1 000 km2，依据国际核事件分级表，这一事件被定为重大核事故6级［1］。

在高放废液贮存过程中，大量的裂变核素在发生衰变的过程中，会自发的释放能量，释放的能量会使得高放废液的温度升高，从而使得贮存的高放废液蒸发，蒸发的高放废液会腐蚀贮存高放废液的废物桶，从而对高放废液的安全贮存产生直接危害。

同时，高放废液在贮存过程中会产生可燃性气体氢气，若高放废液贮槽中的氢气未能及时排出或稀释，当混合气体中氢气浓度达到4.1%～74%时［2］，遇到明火，会有爆炸的可能。

本文采用点核积分方法对高放废液贮存区域进行辐射防护设计［3］，同时对高放废液中大量裂变核素在衰变过程中产生的热量和释放的氢气进行计算，计算方法和结果可以为高放废液贮存过程中的辐射防护安全分析、热积累安全分析和可燃气体安全分析提供依据，并为后续高放废液的后处理安全分析评价，提供参考［4］。

通过查阅国内外相关文献，可知在贮存的高效废液中主要含有144Ce、141Ce、140Ba、、137Cs等放射性核素，由于144Ce、141Ce、140Ba、137Cs为强γ放射性核素，因此，高放废液的高放射性水平主要来自γ放射性的贡献［5］。

在高放废液贮存过程中，需要计算包括箱体、正平行六面体、球体、正圆柱体、椭
球体、正圆台体等空间几何体的辐射屏蔽效应，点核积分方法是计算辐射屏蔽问题的基本方法之一，由于点核积分方法在计算各种类型空间几何体的辐射屏蔽计算问题具有优势，因此，点核积分计算方法被广泛应用于计算γ射线的辐射屏蔽问题。

在高放废液贮存过程中，高放废液贮存桶外的总剂量当量率经验公式如下［6］。

式中，H1为距离源r1m处的总剂量当量率，μSv·h-1；
A1为源强，Bq；
r1为待测点到放射源的距离，m；
BS（μs·ts）为第s种材料的积累因子；
μs为γ射线在第s种屏蔽材料中的线性减弱系数，cm-1；
ts第s种材料屏蔽层的厚度，cm；
为剂量当量率与通量密度的比值，pSv·cm2；
n为每次衰变产生的光子数。

对多层屏蔽或者由多种材料组成的混合物屏蔽，采用单一积累因子可能带来误差［7］。

对于多层结构，如果最外层屏蔽的厚度大于2～3个平均自由程，则应当
采用最外层材料的积累因子；对于均匀化合物或混合物所组成的屏蔽体，可采用等效原子序数的方法［8］。

高放废液贮存在高放废液设备室中的高放废液贮存槽中，高放废液主要来自于热室和屏蔽工作箱。

为满足辐射防护的要求，根据辐射分区原则，需要对高放废液设备室周围的屏蔽墙厚度进行计算，既保证个人受照剂量当量、人数以及受照的可能性均在合理可行尽量低的水平，又要考虑到经济因素，使防护与安全最优化［9］。

2.1 源项
高放废液设备室中的高放废液贮存槽的体积为1 000 L，高放废液的密度为1.0 g·cm-3，高放废液中的主要放射性核素是144Ce、141Ce、140Ba、137Cs等，放射性核素在高放废液中的活度浓度分布存在差异，放射性核素可能会吸附在废物
桶内表面。

在高放废液几何参数相同的情况下，不同种类的高放废液，由于其中的放射性核素和比活度存在差别，高放废液设备室周围的屏蔽墙厚度也相应不同。

本文主要对两种典型的高放水相废液进行计算，假定两种高放废液皆混合均匀，选取两种高放废液做为两种源项（见表1、2），第一种高放废液源项总的放射性活度
浓度为1.0× 1015Bq·L-1，其中各放射性核素活度比例为
144Ce∶141Ce∶91Y∶140Ba∶147Nd=5∶4∶3∶2∶1；第二种高放废液源项总
的放射性活度浓度为1.0×1015Bq·L-1，其中各放射性核素活度比例为
137Cs∶134Cs∶137Bam∶125Sb∶155Eu=5∶4∶3∶2∶1。

2.2 物理模型
高放废液贮存槽的体积是1 000 L，长为100 cm，宽为100 cm，高为100 cm，高放废液的密度为1.0 g·cm-3，贮存槽的材料为不锈钢，厚度为0.5 cm，密度为7.8 g·cm-3，槽离四周屏蔽墙的距离为60 cm，槽离顶板距离为150 cm，屏蔽体材料为普通混凝土，密度为2.2 g·cm-3。

高放废液的物理参数及其贮存槽的几何
参数见表3。

高放废液贮存区域分为非放射性工作区（白区）、放射性工作区（绿区）、放射性检修区（橙区）和放射性设备区（红区）［10］。

非放射性工作区（白区）指的是在高放废液贮存区域内，不接触放射性工作的、通常无污染的区域。

该区域离放射性厂房或建筑物表面0.5m处的剂量当量率不应超过2.5 μSv·h-1［10］。

放射性工作区（绿区）指的是人员全班时停留本区也是安全的，事故时可能出现污染和照射但能及时发现和排除的区域。

要求离屏蔽层表面0.5 m处屏蔽设计的剂
量当量率应不超过5 μSv·h-1［10］。

放射性检修区（橙区）指的是人员不经常停留，检修人员需经辐射防护人员的允许，才能进入从事检修工作的区域。

要求在离地面0.5 m高处的剂量当量率不应超过
25 μSv·h-1，对于侧墙，在离墙面0.5 m远处的剂量当量率应不超过25μSv·h-1［10］。

放射性设备区（红区）指的是直接存放放射性物质的区域。

平时外照射很强，污染很严重，要求各设备室之间的间隔墙，应保证设备不排空时，相邻设备室的计算剂量当量率小于750μSv·h-1［10］。

表4列出了各辐射分区的剂量当量率控制水平。

本文根据EJ849-94《核燃料后处理厂辐射安全设计规定》，计算离屏蔽层表面0.5 m处的剂量当量率，高放废液贮存槽右方为放射性工作区（绿区），要求离屏蔽层表面0.5 m处的剂量当量率不超过5μSv·h-1；高放废液贮存槽左方为放射性工作区（绿区），要求离屏蔽层表面0.5 m处的剂量当量率不超过5μSv·h-1；高放废液贮存槽前方为非放射性工作区（白区），要求离屏蔽层表面0.5 m处的剂量当量率不超过5 μSv·h-1；高放废液贮存槽后方为非放射性工作区（白区），要求离屏蔽层表面0.5 m处的剂量当量率不超过2.5 μSv·h-1；高放废液贮存槽顶部楼板上方为放射性检修区（橙区），要求顶部楼板上方0.5 m处的剂量当量率不超过25 μSv·h-1。

高放废液贮存辐射屏蔽计算三维模型如图1所示。

2.3 辐射屏蔽计算结果
本文采用点核积分方法对第一种高放废液和第二种高放废液贮存辐射屏蔽问题进行计算，屏蔽计算结果如图2、图3、表5和表6所示。

表5和表6分别是对第一种高放废液和第二种高放废液在不同辐射区域（白区、绿区和橙区）进行计算的结果，屏蔽体材料为普通混凝土，密度为2.2g·cm-3。

对于第一种高放废液贮槽，当屏蔽墙厚度为125 cm时，在距离屏蔽体表面50 cm处，点核积分方法计算结果为1.92 μSv·h-1，满足非放射性工作区（白区）对剂量当量率的要求；当屏蔽墙厚度为120cm时，在距离屏蔽体表面50 cm处，点核积分方法计算结果为4.68 μSv·h-1，满足放射性工作区（绿区）对剂量当量
率的要求；当屏蔽墙厚度为110cm时，在距离屏蔽体表面50cm处，点核积分方法计算结果为16.32 μSv·h-1，满足放射性检修区（橙区）对剂量当量率的要求［11］。

对于第二种高放废液贮槽，当屏蔽墙厚度为170 cm时，在距离屏蔽体表面50
cm处，点核积分方法计算结果为2.44 μSv·h-1，满足非放射性工作区（白区）对剂量当量率的要求；当屏蔽墙厚度为165 cm时，在距离屏蔽体表面50 cm处，
点核积分方法计算结果为4.54 μSv·h-1，满足放射性工作区（绿区）对剂量当量
率的要求；当屏蔽墙厚度为150 cm时，在距离屏蔽体表面50cm处，点核积分
方法计算结果为18.54 μSv·h-1，满足放射性检修区（橙区）对剂量当量率的要求。

2.4 高放废液贮存剂量当量率灵敏度分析
第一种高放废液中的放射性核素包括144Ce、141Ce、140Ba等，总活度为
1.0×1818Bq，第二种高放废液中的放射性核素包括137Cs、134Cs、125Sb等，总活度为1.0×1818Bq。

当高放废液中的放射性核素的种类和活度发生变化时，
会对辐射屏蔽计算结果产生影响。

本文针对第一种高放废液和第二种高放废液中每种放射性核素，进行总剂量当量率对每种放射性核素活度的灵敏度分析，考虑到源项本身不均匀性、屏蔽材料密度影响、计算方法和核参数的影响，采用“安全因子”对计算结果加以包络，灵敏度S计算公式如下［12］：
式中，S为总剂量当量率对各放射性核素活度的灵敏度；
x为各放射性核素初始活度，Bq；
y为放射性核素活度为x对应的总剂量当量率，μSv·h-1；
Δx为放射性核素活度的变化值，Bq；
Δy为总剂量当量率的变化值，μSv·h-1。

为对比分析第一种高放废液和第二种高放废液中总剂量当量率对每种放射性核素活度变化的灵敏度，对于一种高放废液，假定高放废液中一种核素活度变化5%，其
它放射核素活度不发生变化，计算距离屏蔽墙表面50 cm处剂量当量率的变化和
总剂量当量率对该种核素放射性活度的灵敏度。

总剂量当量率对不同核素放射性活度的灵敏度计算结果见表7和表8。

由表7和表8可以看出，在第一种高放废液和第二种高放废液中，当一种核素的
活度变化5%，其它核素活度不变时，对不同放射性核素，总剂量当量率对不同核素放射性活度的灵敏度存在差异［13］。

对于第一种高放废液，144Ce在白区、绿区和橙区总剂量当量率对144Ce放射性活度的灵敏度分别为0.139、0.163、0.276；141Ce在白区、绿区和橙区总剂量
当量率对141Ce放射性活度的灵敏度分别为0.232、0.272、0.368；91Y在白区、绿区和橙区总剂量当量率对91Y放射性活度的灵敏度均近似为0；140Ba在白区、绿区和橙区总剂量当量率对140Ba放射性活度的灵敏度分别为0.148、0.163、0.322；147Nd在白区、绿区和橙区总剂量当量率对147Nd放射性活度的灵敏度分别为0.324、0.353、0.369。

在第一种高放废液贮存中，相比于147Nd、
141Ce、140Ba、144Ce，91Y的主要γ射线的能量和强度都较低，当91Y活度
变化5%时，总剂量当量率对91Y放射性活度的灵敏度近似为0，总的来说，对于第一种高放废液，总剂量当量率对每种核素放射性活度的灵敏度从高到低排序为：147Nd、141Ce、140Ba、144Ce、91Y。

对于第二种高放废液，137Cs在白区、绿区和橙区总剂量当量率对137Cs放射性活度的灵敏度分别为0.242、0.333、0.381；134Cs在白区、绿区和橙区总剂量
当量率对134Cs放射性活度的灵敏度分别为0.282、0.417、0.571；137Bam在白区、绿区和橙区总剂量当量率对137Bam放射性活度的灵敏度分别均为0.161、0.229、0.286；125Sb在白区、绿区和橙区总剂量当量率对125Sb放射性活度的灵敏度分别为0.121、0.187、0.257；155Eu在白区、绿区和橙区总剂量当量率
对155Eu放射性活度的灵敏度均近似为0。

在第二种高放废液贮存中，与134Cs、
137Cs、137Bam、125Sb相比，155Eu的主要γ射线的能量和强度都较低，当155Eu活度变化5%时，总剂量当量率对155Eu放射性活度的灵敏度近似为0。

总的来说，对于第二种高放废液，总剂量当量率对每种核素放射性活度的灵敏度从高到低排序为：134Cs、137Cs、137Bam、125Sb、155Eu。

3.1 高放废液贮存释热释氢计算结果
高放废液在贮存过程中会释放出热量和氢气，当高放废液放射性活度浓度过高时，废液中裂变核素的衰变热会使得槽内废液的温度逐渐升高，这可能使得高放废液发生自沸腾事故。

高放废液在贮存过程中会产生可燃性气体氢气，若高放废液贮槽中的氢气未能及时排出或稀释，当混合气体中氢气浓度达到4.1%～74%时，遇到明火，会有爆炸的可能。

图4的SHAPIRO曲线给出了爆炸曲线与氢气浓度、水蒸汽浓度和空气浓度的关系［14］。

根据表1提供的高放废液的放射性源项，计算得到高放废液在贮存过程中释放的热量，而每100 eV热量释放出0.5分子氢气，可以计算得到高放废液在贮存过程中释放的氢气。

高放废液的释热量和释氢量见表9和表10。

3.2 高放废液贮存释热释氢灵敏度分析
由表9和表10可以看出，高放废液中不同核素的总释热率不同，高放废液在贮存过程中的释热量和释氢量由高放废液中放射性核素的种类和活度共同决定，高放废液中一种核素活度的变化只会对该种核素的释热量和释氢量产生影响，不会对其他核素的释热量和释氢量产生影响。

为对比分析第一种高放废液和第二种高放废液总释热量和总释氢量对每种核素放射性活度的灵敏度，假定每种放射性核素活度变化分别为5%，计算高放废液总释热量和总释氢量对每种核素放射性活度的灵敏度。

总释热量和总释氢量对每种核素放射性活度灵敏度计算方法与剂量当量率对每种核素放射性活度灵敏度计算方法相同，总释热量和总释氢量对每种核素放射性活度的灵敏度见表11、表12。

从表11和表12可以看出，对于第一种高放废液，144Ce、141Ce、91Y、
140Ba、147Nd的总释热和总释氢对该种核素放射性活度的灵敏度分别为
1.18×10-1、
2.07×10-1、
3.81×10-1、2.09×10-1、8.55× 10-2。

总的来说，在第一种高放废液贮存过程中，各放射性核素总释热和总释氢对放射性活度的灵敏度从高到底排序为［15］：91Y、140Ba、141Ce、144Ce、147Nd。

对于第二种高放废液，137Cs、134Cs、137Bam、125Sb、144Eu的总释热和总释氢对该种核素放射性活度的灵敏度分别为7.83×10-2、6.32× 10-1、1.83×10-1、
9.77×10-2、1.12×10-2。

总的来说，在第二种高放废液贮存过程中，各放射性核素总释热和总释氢对放射性活度的灵敏度从高到底排序为：134Cs、137Bam、125Sb、137Cs、155Eu。

3.3 高放废液贮存释热释氢防护措施
为防止发生自沸腾事故，高放废液贮存槽在设计的时候可以考虑双环路供水，以保障在高放废液贮存过程中供水系统正常工作，定期补水；一旦供水系统发生故障，可以启动事故冷却水系统，用柴油机带动事故冷却水水泵向高放废液贮槽内供应冷却水，避免发生自沸腾事故。

为防止释放出的氢气浓度过高，发生爆炸事故，可以采取以下预防措施：（1）保证高放水相废液贮槽内有足够的释气量，使得氢气的浓度控制在4%以下；（2）安装氢气浓度监测仪，当氢气浓度超过控制值的范围时，仪表会发出报警警告；（3）严格杜绝火源，防止氢气爆炸事故发生。

本文主要从辐射防护安全、热积累安全、可燃气体安全三方面对高放废液贮存过程中的安全问题进行计算和分析，结论如下：
（1）根据核燃料后处理厂辐射安全设计规定和高放废液贮存区域不同的剂量当量率水平，将高放废液贮存区域分为非放射性工作区（白区）、放射性工作区（绿区）、放射性检修区（橙区）和放射性物质设备区（红区），不同的辐射分区应采
取不同的辐射防护管理措施。

（2）计算了高放废液贮存区域不同辐射分区所需的屏蔽墙厚度和总剂量当量对不同核素活度的灵敏度。

结果表明：屏蔽墙离源的距离相同时，所需屏蔽墙厚度从高到底依次为：白区、绿区、橙区；对于第一种高放废液，总剂量当量率对每种核素放射性活度的灵敏度从高到低排序为：147Nd、141Ce、140Ba、144Ce、91Y；对于第二种高放废液，总剂量当量率对每种核素放射性活度的灵敏度从高到低排序为：134Cs、137Cs、137Bam、125Sb、155Eu。

（3）计算了高放废液贮存过程中的总释热量和总释氢量，并计算了总释热和总释氢对放射性核素活度的灵敏度。

结果表明：高放废液释热量由各核素的释热率和活度来决定；高放废液每100 eV热量释放出0.5分子氢气，可换算得到高放废液的释氢量；对于第一种高放废液，各放射性核素总释热和总释氢对放射性活度的灵敏度从高到底排序为：91Y、140Ba、141Ce、144Ce、147Nd；对于第二种高放废液，各放射性核素总释热和总释氢对放射性活度的灵敏度从高到底排序为：134Cs、137Bam、125Sb、137Cs、155Eu。

（4）为避免高放废液贮存过程中因自释热导致的自沸腾事故，在供水系统发生故障时，应启动事故冷却水系统，定期补水，同时，为避免高放废液贮存过程中自释氢发生爆炸事故，应采取控制氢气的浓度在4%以下、安装氢气浓度监测仪、严格杜绝火源等措施。

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