拖步式桶装废物测量装置在核材料衡算中的应用与展望

第30卷 第5期2023年5月仪器仪表用户INSTRUMENTATION
Vol.302023 No.5
拖步式桶装废物测量装置在核材料衡算中的应用与展望
林 雯，李多宏，李自平，王志勇，谭西早
谭俊龙，刘立坤，骆无瑕
（国家核安保技术中心，北京 102401）
摘 要：
核材料质量的准确测量是核材料衡算的重要内容，特别是在后处理厂中，对大体积废物中的235U、239Pu 的质量测量，一直是难点。

如用化学分析的方法，会无法取样；如用伽马谱法进行测量，因伽马射线自吸收很严重等因素，会造成较大的测量误差。

拖步式桶装废物测量装置（Shuffler）的一个明显优势就是通过测量样品中产生的中子，可以对大质量、大体积的铀、钚进行高精度地分析，且本底很低。

就Shuffler 的发展历史、原理、仪器的结构进行介绍，并与其他非破坏性分析（NDA）仪器进行比较，阐述其在国内、外的应用，最后对影响分析结果的因素进行了讨论。

Shuffler 的应用对α废物的检测与分类提供了支持，是实现核材料衡算不可或缺的技术，制备合适工作标样或参考样品将是本技术首要突破的地方，使用蒙卡模拟也是将来要发展的方向。

在核设施中，Shuffler 可用于测定燃料组件的坯料挤压过程中废金属罐中235U 的质量，也可用于测定后处理设施中大体积铀、钚废物，也可用于核材料管制视察，快堆和MOX（铀钚氧化物混合）元件厂等领域，对核材料的测量将发挥巨大的作用。

关键词：Shuffler ；200L 桶装废物；铀钚；252
Cf 照射；缓发中子
中图分类号：TL941 文献标志码：A
Application and Forecast of Shuffler in Nuclear Material Accounting
Lin Wen ，Li Duohong ，Li Ziping ，Wang Zhiyong ，Tan Xizao ，
Tan Junlong ，Liu Likun ，Luo Wuxia
（State Nuclear Security T echnology Center, Beijing,102401,China ）
Abstract：The accurate measurement of nuclear material mass is an important part of nuclear material accounting, especially in the reprocessing plant, the measurement of the mass of 235U and 239Pu in large volume waste has always been a difficult point. If chemical analysis is used, sampling will not be possible ；if used gamma spectral method is used for measurement because gamma X-ray self absorption is very serious and other factors will cause large measurement errors. One of the obvious advantages of Shuf-fler (drag step neutron measuring device) is that it can conduct high-precision analysis of large mass and large volume of uranium and plutonium, and the background is very low. It can analyze the neutrons generated in large samples. This paper introduces the development history, principle and instrument structure of Shuffler, compares it with other NDA (Non Destructive Analysis) instru-ments, expounds its application at home and abroad, and finally discusses the factors affecting the analysis results. Shuffler’s applica-tion to α waste detection and classification provides support and is an indispensable technology to realize nuclear material account-ing. Preparation of appropriate working standard samples or reference samples will be the first breakthrough of this technology, and the use of Monka simulation is also the direction of future development. In nuclear facilities, Shuffler can be used to measure the mass of 235U in the scrap metal tank during the blank extrusion process for fuel assembly production, as well as the mass of uranium and plutonium waste in reprocessing facilities, and also can be used in nuclear material control inspections, fast reactors and MOX (uranium plutonium oxide mixture) component plants. It will play an important role in the measurement of nuclear materials.Key words：shuffler ；200 L barreled waste ；uranium plutonium ；252Cf irradiation ；delayed neutron
收稿日期：2023-01-30
作者简介：林雯（1989-），女，江西抚州人，硕士，从事核材料管制工作。

通讯作者：李多宏（1981-），男，甘肃民勤人，硕士，高级工程师，从事NDA技术与X荧光技术等核材料衡算技术研究工作。

DOI:10.3969/j.issn.1671-1041.2023.05.010文章编号：1671-1041(2023)05-0045-05
注：①表示热中子裂变的值，实际值一般略大。

核材料衡算离不开核材料质量的分析，特别是在后处
理厂中，大体积废物中235U、239Pu的质量的获得，一直是
衡算中的难点。

如采用化学分析的方法，因无法取样，故
注：（a）—本底；（b）—照射；（c）—缓发中子计数。

图1 “Shuffling”过程
Fig.1 ‘Shuffling’process
：P(t)——缓发中子数量，个
.——每次裂变平均中子数，个
图2 Shuffler元件接线图
Fig.2 Shuffler component wiring diagram
Shuffler试验的原理如图1所示。

252Cf源在储存位时，测量得到本底值；然后，将252Cf源移动到照射位，对样品进行照射；很快速地将252Cf源撤回到储存位，这时由移位寄存器测量样品释放的缓发中子数，通过分析得到样品中铀或钚的质量。

用户可以方便地修改其中的任何一个参数，使之与当前的情况达到最佳匹配。

如果测量时间加倍
图3 铀废物Shuffler
Fig.3 Uranium waste shuffler
前坯料中的235U含量，准确测量235U质量对生产反应堆的装料至关重要。

测量大量的235U（1.7kg）和坯料的空心，时间（包括
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量，计算机控制升降使花篮的位置与252Cf源保持同步。

由于裂变产物的存在和衰减，排除了采用伽马射线的方法。

英国人安装了D-T发生器来诱发钚的裂变，但对于一个连续运行的工厂来说，维护确实是个问题。

洛斯·阿拉莫斯国家实验室于1987年为多雷安装了这个固体废物Shuffler，此后一直是工厂工艺的组成部分。

5.3 Shuffler在国内的情况
在1998年，中国原子能科学研究院王效忠、隋洪志等人研制成功国内第一台Shuffler，作为科研样机，该装置包括测量室、252Cf中子源贮存室、电气控制和数据采集4个部分。

测量室由62支3He正比计算管和聚乙烯屏蔽体组成。

3He管深嵌在中子慢化体聚乙烯中，分布在测量室底部、顶部和四周。

废物桶位于测量室底部的转动平台上，进行有源测量时，外加质询中子源均匀辐照废物桶。

该装置的控制系统分为手动控制和计算机控制两种方式，手动控制在脱机状态下由电气控制台完成，它控制的对象为实验厅门、测量室门和旋转平台。

计算机控制是装置的主要控制方式，除了手动控制对象外，还有252Cf源、JSR12和8031监视仪。

后来中子无源测量技术逐步发展，受252Cf中子源的限制，Shuffler技术在国内未得到广泛应用。

6 影响分析结果的因素
虽然在Shuffler中放置一个物体很容易，几分钟后记录缓发中子计数率，但是将计数率转换为235U（或其他裂变同位素）的精确质量需要精心准备。

刻度很重要，测量235U时，总有238U存在，238U裂变的概率基本上为零，除非吸收中子的能量大于1MeV。

影响结果的因素主要有如下几个方面：
1）由252Cf能谱表明，除非经过修正，238U会出现裂变。

实际上，由于来自235U的裂变中子具有与252Cf没有太大差别的能谱，所以不管辐照源的能谱，都会发生一些238U的裂变。

有些来自于一个高能中子会在238U中诱发裂变，这个概率较低。

对高浓缩铀，少量的238U（10%或更少）有更多的中子。

另一方面，238U裂变产生的缓发中子平均数量是235U的2.6倍，可通过峰拖尾降低1MeV以下的252Cf中子到达铀前的能量，可将238U干扰几乎消除，这是通过在252Cf源和被测样品之间放置额外的不锈钢板来完成的。

虽然238U的裂变需要高能中子，但随着中子能量的降低，235U的裂变更容易发生。

200L样品桶会有不同的基质，从而产生不同的影响，同样质量的235U可产生不同的计数，依赖于其分布和不同的基质。

因此，确定分布和修正基质的方法也已经被开发出了并得到了实施。

2）计算满足性能指标的最小缓发中子计数率也是一个重要的因素。

例如，要求可以是“在1000s内测量500g 94%富集度的铀金属球体，相对精度达到1%”。

如果没有本底计数，一个缓发中子计数D的相对精度为1/√D。

对于1%的相对精度，D为1万计数，1000s内有这么多计数就可以了，因此所需的最低计数率是10个计数·s-1。

3）Shuffler设计取决于最小计数率所需的252Cf的质量。

在允许的时间内，提供期望相对精度的最小质量，此时探测效率和测量腔的形状对其有决定作用，但这些都不可能在没有详细设计的情况下准确知道，可以应用一个迭代过程。

有了一些经验，可能只需要一次就行了。

计算252Cf源的单个中子在指定物质中诱发裂变的概率，没有蒙特卡罗模拟就很难做到这一点，因为诱发裂变的概率是中子能量的函数，探测效率可以用MCNP计算。

4）一旦选择252Cf源质量被确定，就可以计算出Shuffler的整体尺寸。

存储室有一组尺寸，测量腔有另一组尺寸。

测量腔必须足够大，以容纳待测物，并有一定壁厚以屏蔽人员免受252Cf辐射。

应根据所要求的的剂量限值，来决定所需的屏蔽材料和厚度。

当照射结束时，缓发中子的发射速率开始迅速减小。

经过235U的11s辐照后，大部分延迟中子在随后的20s内释放。

显然，如果迅速移除252Cf源，就会统计出这些缓发中子的较大份额。

这就定义了任何东西最重要的特征就是在Shuffler内部移动源，将源快速移动到照射位置并不那么关键，但是这里的快速运动使一个Shuffler动作的数学表达式更加精确。

源从测量腔到存储位的移动要多快，一些早期的洛斯·阿拉莫斯国家实验室Shuffler采用调谐步进电机，以尽可能快的速度运行，这些源在0.33s左右移动了1.5m左右。

为弥补计数下降10%的不足，可将252Cf源的质量提高10%或测量时间提高10%左右。

7 展望
最早Shufflers被设想为一种无损检测铀的方法，Shuffler可以产生与AWCC相同或更强的信号，但本底要小得多，采用强252Cf源诱发缓发中子，测量时屏蔽252Cf源，在不牺牲照射均匀性的前提下，测量腔可以相对较大（200L 桶），可用来测量大体积铀、钚的质量，Shuffler是目前测量大质量、大体积铀、钚废物最好的选择，可以在有源和无源两种模式下工作，不用破坏样品，且精度较高，宇宙射线的干扰会降低装置的探测灵敏度，特别是对α废物的检测与分类提供了支持，是实现核材料衡算不可或缺的技术，制备合适工作标样或参考样品将是本技术首要突破的地方，使用MCNP模拟也是将来要发展的方向。

在核设施中，Shufflers可用于测定生产燃料组件的坯料挤压过程中废金属罐中235U的质量，也可用于测定后处理设施中大体积铀、钚废物，也可用于核材料管制视察，快堆和MOX元件厂等领域，对核材料的测量将发挥巨大的作用。

参考文献：
RINARD P M.Application guide to shufflers:Report LA-13819-[1]
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张伦玮·渤海油田边测边调工作筒耐高温高压优化研究
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4 改进措施
渤海油田4.75"边测边调工作筒在高压坐封封隔器后，对于出现的测调扭矩过大或调不动的问题，结合渤海油田使用总井数目前为155口，有5口井发生上述现象，并不存在普遍性。

因而分析原因，可能是部分工作筒活动水嘴外径与固定水嘴内径的配合公差小于0.0468mm，导致工具受高压时测调扭矩增大或调不动。

以上为高温、高压单独因素对边测边调工作筒内部结构造成的影响分析，实际应用中，当两种因素叠加作用时，将比单独因素造成的影响更大，因而需对工作筒结构尺寸做优化设计，可将活动水嘴调节套与活动水嘴合为一体，均采用17-4PH材质，在原活动水嘴的尺寸结构外表面部位采用超音速喷涂的加工工艺，喷涂一层0.5mm厚的陶瓷膜处理技术，既提高了活动水嘴部分的抗内压强度，又保留了陶瓷耐磨耐冲蚀的特性，同时将活动水嘴与固定水嘴配合面的配合公差调整为0.09mm～0.1mm。

从理论上分析来说，可避免边测边调工作筒在高温、高压环境下出现扭矩过大或调不动的问题发生。

5 结论
1）渤海油田4.75"边测边调工作筒在150℃高温环境下会导致活动水嘴组件陶瓷端外径膨胀形变量超出配合公差范围，引起测调扭矩增大或调不动现象发生。

2）高压环境下，活动水嘴组件陶瓷端外径膨胀形变量为0.04468mm，介于0.02mm～0.1mm配合公差范围内，会造成活动水嘴外表面与固定水嘴内表面的过盈配合，引起边测边调工作筒的测调扭矩增大或调不动的现象发生。

3）通过对边测边调工作筒的高温高压模拟分析，提出了结构尺寸优化设计，活动水嘴外径公差范围可选择-0.05mm～-0.03mm区间，固定水嘴内径公差范围可选择0.06mm～0.08mm区间。

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