双层膜椭偏数据处理的新算法

双层膜椭偏数据处理的新算法
范龙凤;林天夏;黄佐华
【摘要】为了准确测量双层透明膜,有效地结合了模拟退火法和单纯形法的优点,提出一种模拟退火-单纯形混合算法来处理双层透明膜的椭偏数据.在单波长测量时,仅测量1组椭偏参量,可以求解双层透明膜任意两个参量;测量两组以上椭偏参量,可以同时反演双层透明膜4个参量,求解薄膜折射率和厚度精度分别达到0.0002和0.07nm.结果表明,模拟退火-单纯形混合算法反演双层透明膜参量是可行和可靠的,且有较强的样品适应性.该算法适合于单波长椭偏仪对双层及多层膜的反演及实际测量.%In order to measure the optical parameters of double layer films accurately, with an effective combination of advantages of the simulated annealing algorithm and the simplex algorithm, a simulated annealing-simplex hybrid algorithm was presented to deal with the ellipsometric data inversion of double layer films. In experiments of single wavelength measurement, any two optical parameters of double layer films can be extracted with a measurement of only one group of ellipsometric parameters. Likewise, two or more groups of known ellipsometric parameters can determine four optical parameters simultaneously. And the measured accuracies of refractive index and thickness of films are 0. 0002 and 0. 07 nm respectively. Results of actual measurements show that using the hybrid algorithm to obtain the optical parameters of double layer film is feasible and reliable, and has strong flexibility for various samples. The algorithm is suitable to inversion and actual measurement of double layer films and multi-layer films by single wavelength ellipsometer.
【期刊名称】《激光技术》
【年(卷),期】2012(036)005
【总页数】4页(P589-592)
【关键词】薄膜;椭偏数据处理;双层透明膜;模拟退火-单纯形混合算法
【作者】范龙凤;林天夏;黄佐华
【作者单位】华南师范大学物理与电信工程学院量子信息技术实验室,广州510006;华南师范大学物理与电信工程学院量子信息技术实验室,广州510006;华南师范大学物理与电信工程学院量子信息技术实验室,广州510006
【正文语种】中文
【中图分类】O484.5
引言
随着薄膜技术的进步，在半导体器件、光学器件及光电功能器件都经常使用双层介质膜以及多层介质复合膜，这些复合膜的参量往往决定着器件的性能与质量[1]。

多层复合膜的研究能促进新型器件的发展，因此，精确测量复合膜的光学参量是很有意义的。

椭圆偏振测量术是测量各种薄膜参量的先进技术，具有很高的灵敏度、非破坏性和快速等特点[2]，但由于椭偏方程的复杂性及薄膜样品的多样性，求解多层膜的参量变得困难与不确定。

目前，已有多种算法用于双层及多层膜的数据反演[3-7]。

模拟退火及单纯形反演算法是有效求解多变量体系问题的方法，在许多领域有广泛应用[8-9]，也有人用来进行椭偏数据处理[10-12]。

作者结合了模拟退火法和单纯形法的优点，提出一种模拟退火-单纯形混合算法来处理双层透明膜椭
偏数据，得到较好的反演结果。

实测结果表明:混合算法反演结果准确稳定，有较
强的样品适应性，适合于单波长椭偏仪对双层及多层膜的反演及实际测量。

1 椭圆偏振术的基本原理
反射式椭偏方程为:
式中，ρ表示为反射系数比，Rp和Rs为入射光波的p分量和s分量在薄膜表面
的反射系数，ψ和Δ为椭偏参量。

ρ由Snell和Fresnel公式求得，对于双层透明膜，它包含了多个光学参量:
式中，n0，n1，n2和 n s分别为空气、上层膜、下层膜和衬底的折射率，d1和
d2分别为上层膜和底层膜的厚度，λ为入射光波长，φ0为光波的入射角。

在大多数情况下，由(1)式和(2)式无法直接求双层透明膜的光学参量(n1，d1，n2，d1)
的解析解，因此必须通过数值反演获得薄膜的光学参量值。

数值反演方法的基本思路就是选定某一个评价函数，然后寻找合适的(n1，d1，n2，d1)值使得该评价函数达到极小值，从而认为(n1，d1，n2，d1)值为(2)式的最佳解。

2 模拟退火-单纯形混合算法的实现
在单波长椭偏测量中，采用多角度测量方法获得两组或两组以上的ψ和Δ值作为
数值反演的基础，以求得超过两个未知变量的薄膜模型。

选定薄膜系统的评价函数为:
式中，N 为选取的角度个数，(ψm，i，Δm，i)和(ψc，Δc)分别为测量值和计算值，(εm，ψ，εm，Δ)为ψ 和Δ 的测量误差值。

使用(3)式作为评价函数有一个很好的性质[8]:假如运算程序结束后的χμ 2≈1，说明反演的结果比较好，预示着测量值
与计算值之间的差的绝对值跟实验误差是一个数量级;χμ 2≤1，意味着实验误差估
计过大;而χμ
2≥1，计算数值偏离测量值比较远。

混合算法的主要思想是在模拟退火的过程中使用单纯形法，在某一个温度下找到较优解后，用单纯形法在该点附近迅速找到该温度下的最优解，同时使用Metropolis接收准则防止陷入局部优解。

在Metropolis接收准则中，Markov链长为在某一温度下扰动的次数。

选取Markov链长是以L=m×300的公式为标准。

对于双层透明膜有4个参量，取
m=4，所以L=1200。

模拟退火-单纯形混合算法采用缓慢的降温方式为:
式中，T0为初始的温度，k为循环次数，降温系数α的取值范围在0.95～0.99之间，本文中选取α=0.95。

缓慢的降温方式会带来时间的损耗，但可减少跌入局部极小的可能。

混合算法的流程图如图1所示。

图中，f表示膜系的评价函数，j表示运行得到相同结果的次数，L max为作者规定的Markov链长L的最大值。

Fig.1 Flow chart of the simulated annealing-simplex hybrid algorithm
3 实验与结果分析
大量数值反演实验与分析表明，混合算法求解多种模型的双层、3层或4层膜参量是可行及有效的。

为了进一步验证算法求解实际薄膜的准确性与可靠性，使用进口单波长L116S300型椭偏仪与XP-1型台阶仪对双层薄膜样品进行比较测量，前者椭偏参量测量精度为0.02°，波长为632.8nm，可测量及反演最多4层薄膜中的任何两个薄膜参量，后者测量薄膜厚度精度约为2nm。

3.1 双层透明膜两个未知参量的求解
在硅衬底上的100nm SiO2薄膜和玻璃衬底上的20nm SiO2薄膜上分别用电子束加热方法镀氧化铟锡膜(indium-tin oxide，ITO)，再500℃ 退火 1h，得到ITO/SiO2/Si和ITO/SiO2/glass双层膜样品;在硅衬底上涂抹一层聚甲基丙烯酸甲
酯(polymethylmethacrylate，PMMA)，之后再涂抹一层光刻胶(photoresist，PR)，得到另一双层膜样品PR/PMMA/Si，其中PMMA是体积分数为0.04、转速为2000r/min的情况下匀胶制得，PR是体积分数为0.015、转速为
1500r/min的情况下匀胶制得。

使用椭偏仪并取入射角为70°，65°和60°分别对薄膜样品进行测量，得到的样品椭偏参量如表1所示。

表2中为混合算法分别用一个入射角的椭偏参量反演得到的结果。

可见，与L116S300椭偏仪的测量结果是一致的，说明了混合算法的自洽性和可靠性。

不同角度得到结果的误差主要由椭偏仪变角度测量椭偏参量带来的系统误差引起。

分析发现，对硅衬底样品在70°入射时，其上层ITO膜的折射率为1.8045，对玻璃衬底样品在65°入射时，其上层ITO膜的折射率为1.7979，两值近似相等。

硅衬底样品取70°入射角及玻璃衬底样品取65°入射角时的椭偏参量测量值，反演双层膜中的任意两参量，结果吻合非常好，如表3所示。

对PR/PMMA/Si样品，已知PMMA和光刻胶的折射率分别为1.490和1.608，用L116S300椭偏仪测量得到d1=426.738nm，d2=98.004nm，
d1+d2=524.742nm，用混合算法反演结果为 d1=426.7377nm，
d2=98.0045nm，d1+d2=524.742nm，两结果也是一样的。

用台阶仪测量两层膜的总厚度约为500nm。

两种方法得到的厚度差别可能是由于薄膜涂布不均匀且测量点不同所致。

Table 1 The measured ellipsometric parameters(ψ，Δ)of the double layer filmsangle/(°)ITO/SiO2/Si ψ/(°) Δ/(°)ITO/SiO2/glass ψ/(°) Δ/(°)70 15.05 203.82 13.35 20.13 65 20.78 189.96 7.41 47.67 60 25.51 183.13 5.56 121.82 Table 2 The inversion results of optical parameters of the double layer films(d2 and n2 are known)sample hybrid algorithm L116S300 ellipsometer angle/(°) n1 d1/nm n1 d1/nm ITO/SiO2/Si 70 1.8045 120.615 1.8045
120.615 65 1.7660 124.493 1.7660 124.493 60 1.7305 127.854 1.7305 127.854 ITO/SiO2/glass 70 1.7797 148.529 1.7797 148.529 65 1.7979 151.799 1.7979 151.799 60 1.7766 147.162 1.7766 147.162
Table 3 The inversion results of two arbitrary optical parameters of the double layer filmssample fix n1，d1(in Table 2)n2 δn2 d2/nm δd2 fix n1，n2 d1/nm δd1 d2/nm δd2 ITO/SiO2/Si 1.4600 0 99.989 0.012 120.620
0.004 99.987 0.013 ITO/SiO2/glass 1.4598 0.0002 19.931 0.069 151.795 0.004 19.959 0.041
3.2 双层透明膜4个未知参量的反演
采用磁控溅射法工艺在硅衬底上先镀制1层复合SiO2薄膜，然后再镀制1层Si3 N4薄膜，形成了1块透明双层膜样品，即 Si3N4/复合 SiO2/Si。

椭偏仪以60°，65°，70°为入射角测量该双层膜样品的椭偏参量(ψ，Δ)值分别为(61.07°，259.34°)，(66.45°，281.82°) 与(67.81°，309.61°)。

混合算法采用 3 个入射角在1.05≤n1≤2.5，10nm≤d1≤250nm，1.05 ≤ n2≤ 2.5，10nm≤d2≤250nm范围内搜索，同时反演双层透明膜4个参量，结果如表4所示。

可见，采用混合算法同时求解双层透明膜4个参量，也是可行与可靠的。

Table 4 The inversion results of four parameters of the double layer films and comparisonshybrid algorithm L116S300 ellipsometer XP-1 stepmeter n1 1.8071 1.811 d1/nm 22.780 22.665 n2 1.5600 fix n2=1.560 d2/nm 100.330 fix d2=100.33 d1+d2=125.1nm
4 结论
提出一种模拟退火-单纯形混合算法，并将其应用到双层透明膜的椭偏方程数值反演中。

混合算法有效地结合了模拟退火法和单纯形法的优点，在单波长测量时，仅测量1组ψ和Δ，可以求解双层透明膜任意两个参量;测量两组以上ψ和Δ，可以
同时反演双层透明膜4个参量。

实验结果表明:混合算法反演双层透明膜参量是可行和可靠的，且有较强的样品适应性，实际应用前景广泛。

参考文献
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