Au_TiO_2纳米复合材料的合成及其应用研究进展_翟宏菊

Ｖｏｌ．４２Ｎｏ．９·１８８·化　工　新　型　材　料
ＮＥＷ　ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ第４２卷第９期
２０１４年９月
基金项目：国家自然科学基金（６１３０８０９５）；吉林省科技发展计划项目（２０１３０１０２００４ＪＣ，２０１３０５２２０７１ＪＨ）；四平市科技发展计划（２０１２０３１）
；吉林师范大学青年创新人才计划（ＪＳＤＣＸＲＣ２０１１－
１３）；吉林师范大学研究生创新科研计划项目（２０１３０２７）；吉林省大学生创新创业计划项目资助作者简介：翟宏菊（１９７３－）
，女，博士，副教授，主要从事贵金属－半导体复合材料的合成及性能研究Ａｕ－ＴｉＯ２纳米复合材料的合成及其应用研究进展
翟宏菊１，２
　齐　兵１　王立晶１　张　霄２　王　妹２　王海滨２　王芳芳２　林　雪１，２
（１．吉林师范大学环境友好材料制备与应用教育部重点实验室，四平１３６０００；
２．吉林师范大学化学学院，四平１３６０００
）摘　要　介绍了几种Ａｕ－ＴｉＯ２的合成方法，概述了Ａｕ－ＴｉＯ２复合材料的催化性能，并在此基础上综述Ａｕ－ＴｉＯ２的最新研究成果，展望了未来ＴｉＯ２基纳米复合材料的发展方向。

关键词　Ａｕ－ＴｉＯ２，催化，
纳米复合材料，合成Ｒｅｓｅａｒｃｈ　ｏｎ　ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ　ａｎｄ　ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ　ｉｎ　ｃａｔａｌｙ
ｓｉｓ　ａｎｄｄｅｔｅｃｔｉｏｎ　ｏｆ　Ａｕ－ＴｉＯ２ｎａｎｏｃｏｍｐ
ｏｓｉｔｅｓＺｈａｉ　Ｈｏｎｇｊｕ１，
２　Ｑｉ　Ｂｉｎｇ１　Ｗａｎｇ　Ｌｉｊｉｎｇ１　Ｚｈａｎｇ　Ｘｉａｏ２　Ｗａｎｇ　
Ｍｅｉ　２
　Ｗａｎｇ　Ｈａｉｂｉｎ２　Ｗａｎｇ　
Ｆａｎｇｆａｎｇ２　Ｌｉｎ　Ｘｕｅ１，
２
（１．Ｋｅｙ　Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ　ｏｆ　Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ　ａｎｄ　Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ　ｏｆ　Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ　Ｆｒｉｅｎｄｌｙ　
Ｍａｔｅｒｉａｌｓｏｆ　ｔｈｅ　Ｍｉｎｉｓｔｒｙ　ｏｆ　Ｅｄｕｃａｔｉｏｎ，Ｊｉｌｉｎ　Ｎｏｒｍａｌ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｉｐｉｎｇ　１３６０００；２．Ｃｏｌｌｅｇｅ　ｏｆ　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｊｉｌｉｎ　Ｎｏｒｍａｌ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｉｐｉｎｇ　１３６０００）Ａｂｓｔｒａｃｔ　Ｓｅｖｅｒａｌ　ｍｅｔｈｏｄｓ　ｔｏ　ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ　ｏｆ　Ａｕ－ＴｉＯ２ｎ
ａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ　ｗｅｒｅ　ｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄ．Ｔｈｅ　ｃａｔａｌｙｔｉｃ　ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ　ａｎｄｉｔｓ　ｌａｔｅｓｔ　ｒｅｓｅａｒｃｈ　ｒｅｓｕｌｔｓ　ｗｅｒｅ　ｓｕｍｍａｒｉｚｅｄ　ａｎｄ　ｒｅｖｉｅｗｅｄ．Ｔｈｅ　ｆｕｔｕｒｅ　ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ　ｏｆ　ＴｉＯ２ｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ　ｗｅｒｅ　ｐｒｏｓｐｅｃ－ｔｅｄ．
Ｋｅｙ　
ｗｏｒｄｓ　Ａｕ－ＴｉＯ２，ｃａｔａｌｙｓｉｓ，ｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ，ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ 纳米颗粒的光催化技术在各个领域均有一定的应用，其中ＴｉＯ２纳米材料对光催化降解有机物有较高的活性，并且无毒害，化学性质稳定，对环境无二次污染，是一种比较绿色的、高效的光催化剂。

在工作时，它以纳米粉体悬浮于反应系中，具有很大的比表面积和良好的传质效果，降解效率很高。

在众多治理环境污染的材料中，以ＴｉＯ２为代表的氧化物半导体光催化材料以其独特的性能成为一种理想的环境污染清洁材料，
其制备方法简单，产物形貌也容易控制，更主要的优点是其价格低廉。

但由于ＴｉＯ２的反应速率较低，在实际的应用中受到很大的限制，因此，寻找适宜提高ＴｉＯ２反应速率的方法迫在眉睫。

研究报道，贵金属纳米粒子（Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｕ）是性能优异的电子捕获剂，可以与ＴｉＯ２之间形成捕获光生电子的有效陷阱－Ｓｃｈｏｔｔｋｙ势垒。

从而显著提高ＴｉＯ２光催化活
性［１－２］，在贵金属中，Ａｇ［３－４］、
Ａｕ［５－６］较之Ｐｔ、Ｐｄ价廉易得，毒性小且具有杀菌作用。

Ａｕ纳米粒子还具有特殊的物理化学性能。

当受到入射光电磁波影响时，Ａｕ粒子表面会产生电子云共振，在５２０ｎｍ可见光区域还会表现出表面等离子共振作用。

根据Ｍｉｅ理论［７］和Ｍａｘｗｅｌｌ－Ｇ
ａｒｎｅｔｔ理论［８］
，尺寸不同的Ａｕ纳米粒子，会表现出不同位置和形貌的表面等离子共振峰。

因此，将Ａｕ纳米颗粒与ＴｉＯ２材料复合无疑会拓展ＴｉＯ２材料的光谱响应范围。

然而，近几年内关于Ａｕ－ＴｉＯ２的系统研究并不太多，因此我们将综述Ａｕ掺杂在ＴｉＯ２中形成Ａｕ－ＴｉＯ２
复合材料的合成及其在环境催化、生物检测以及医疗方面的应用。

１　Ａｕ－ＴｉＯ２纳米复合材料的合成方法
纳米材料的复合方法一直是人们研究的热点，倍受研究者关注，目前Ａｕ－ＴｉＯ２的复合方法主要有：沉积－沉淀法，浸渍－沉积法，溶胶－凝胶法，电沉积法，旋转涂膜法，化学还原法，低温吸附法等等。

沉淀－沉积的应用比较多，应用这种方法时，Ａｕ化学价态
的选择是实验成功与否的关键因素，通过调节Ａｕ３＋／Ａｕ０
比例，可使Ａｕ变为光催化活性位或电子和空穴的复合中心［９］。

所以卢晗锋等将沉积－沉淀和共沉淀的方法相结合，并参考了超临界乙醇干燥技术，对Ａｕ的掺杂方式进行了实验探究。

在
１１０℃干燥处理后，表面存在的Ａｕ
３＋
能有效地促进锐钛矿ＴｉＯ２光催化性能，其一级反应速率常数比纯锐钛ＴｉＯ２提高
了３．２倍，从而证明与Ａｕ０相比Ａｕ３＋
离子的附着可以更好地促进ＴｉＯ２的光催化活性
［１０］。

吴湘江等认为贵金属Ａｕ掺杂ＴｉＯ２后，可作为光生电子的接受器，增加整个体系中电流的承载能力，从而使光生电子附着在金属表面，促进ＴｉＯ２的表
面出现空穴，提高其光催化活性［１１］。

同时，研究人员将沉积－
沉淀法制备的样品在紫外光的照射下，做了一系列对比实验，并考虑醇类的流速，初始浓度等因素对样品催化活性的影响，
第９期翟宏菊等：Ａｕ－ＴｉＯ２纳米复合材料的合成及其应用研究进展
证明了此反应符合一级动力学公式。

勾英姿等为了使ＴｉＯ２的活性更高，更容易分离，首先利用水热合成方法合成样品，再将其高温煅烧，用氨水作为沉淀剂使之均匀沉淀，然后将Ａｕ掺杂进去，最后得到Ａｕ－ＴｉＯ２复合材料［１２］，大大提高了ＴｉＯ２的光催化活性。

溶胶－凝胶法也称为一步法，张俊娟等利用溶胶－凝胶的方法制备了Ａｕ－ＴｉＯ２复合材料，得到了网状结构ＴｉＯ［１３］
２。

实验过程中，金盐以［ＡｕＣｌ４］－配位体的形式溶解在凝胶体的微孔中，热处理后，析出有机物，使金离子还原为金原子。

Ａｕ０以纳米胶粒的形式镶嵌在水解－缩合所形成的ＴｉＯ２的三维无机网络骨架中，同时纤维表面的收缩还可将大量溶解在纤维中的金盐析出，导致大量的Ａｕ颗粒沉积到纤维表面［１４］。

光催化降解甲基橙为模型的实验结果表明，复合结构的催化降解率远远大于纯ＴｉＯ２。

刘秀华等［１５］利用溶胶－凝胶法成功地制备了Ａｕ－ＴｉＯ２纳米薄膜，经研究发现，Ａｕ在Ａｕ－ＴｉＯ２纳米薄膜复合结构中为０价，高温煅烧的过程中Ａｕ会不断的向ＴｉＯ２表面沉积，且煅烧温度越高，薄膜表面越不平整，逐渐形成颗粒状，随着颗粒慢慢变大，光催化活性逐渐变小。

最终通过一系列对比实验找出最佳煅烧温度。

并根据样品光催化氧化对硝基苯酚的实验得出，Ａｕ－ＴｉＯ２复合纳米材料比ＴｉＯ２薄膜具有更高的光催化活性。

在Ａｕ－ＴｉＯ２纳米颗粒的基础上，路莹等采用电沉积和旋转涂膜相结合的方法成功制备了Ａｕ－ＴｉＯ２纳米棒，使ＴｉＯ２薄膜均匀地包覆在Ａｕ纳米棒的表面，形成核壳型的一维阵列结构［１６］。

并以紫外光催化降解罗丹明Ｂ为模型，得到的产物有很高的催化活性，这是因为Ａｕ与ＴｉＯ２间的肖特基结构和棒状的阵列结构的比表面积较大，光响应范围较宽，可以有效地促进光生电子传递，从而增强其光催化活性。

近几年，两组分共掺杂ＴｉＯ２制备三元复合光催化剂的研究迅速发展，三组分的协同效应使三元复合光催化剂表现出比纯ＴｉＯ２和二元复合光催化剂更高的光催化活性［１７］。

胡军成等采用光化学还原法成功地制备出Ａｕ－Ａｇ／ＴｉＯ２纳米片，合成的Ａｕ－Ａｇ共掺杂ＴｉＯ２纳米片在紫外光的照射下对Ｘ３Ｂ溶液进行降解，结果显示，混合组分掺杂要比一种金属掺杂效果好［１８］。

２　Ａｕ－ＴｉＯ２纳米复合材料的催化性能
２．１　环境催化方面的应用
随着工业的快速发展，对环境的破坏特别是水污染也更加严重。

ＣＯＤ值是评价水体污染程度的一个重要标准，梁琳红等第一次应用光电催化的方法把Ａｕ镶嵌在ＴｉＯ２纳米管上，形成蜂窝状结构［１９］。

这种新型的材料可以使电子流传递的速度加快，电子和空穴可以有效的分离开，从而使光催化效率提高很多。

利用该传感器测定实际水样的ＣＯＤ值，其结果与传统的Ｋ２Ｃｒ２Ｏ７标准方法有较好的一致性。

制糖废水也是水污染的一大难题，此类报道很少见，孟志鹏等采用阳极氧化法在纯钛表面制备出了Ａｕ－ＴｉＯ２纳米管阵列薄膜，利用阳极还原法在钛的表面制备一系列的管状ＴｉＯ２纳米，再利用超声的辅助通直流电，将金包覆在ＴｉＯ２纳米表面［２０］。

降解制糖废水的效率很高，这也是降解制糖废水的一
个新举措。

甲醛是室内空气中主要污染物之一，ＴｉＯ２光催化能有效去除包括甲醛在内的可挥发性有机污染物［２１－２２］。

此外，真空紫外光催化技术有很多的优点，正在不断的推广。

真空紫外光的副产物是臭氧，臭氧是一种强氧化剂，可以和紫外的激发光一起作用，对有机污染物有很强的净化作用。

为提高真空紫外光催化对甲醛的去除率并降低副产物Ｏ３的浓度，李佳等人采用低温吸附法在ＴｉＯ２薄膜上负载纳米Ａｕ［２３］。

纳米金粒子的附着有效提高了光生电子和空穴的分离，降低了臭氧的浓度，在光催化降解的过程中还有很好的稳定性。

２．２　生物检测方面的应用
生物检测成份之一是酚类环境雌激素（ＢＰＡ），主要指具有类雌激素活性，且同时具备酚类结构的环境内分泌干扰物［２４－２５］。

建立快速、准确及可靠地测定ＢＰＡ的方法意义深刻［２６］。

研究表明，金纳米粒子与具有生物相容性的纳米ＴｉＯ２组合，可有效的保持酶的生物活性，具有协同效应［２７］。

金纳米粒子很容易发生团聚，ＴｉＯ２纳米粒子的存在可以防止这一现象发生，这两者有很好的相容性，共同发挥着作用，用在环境雌激素双酚的检测是非常有效的。

Ａｕ－ＴｉＯ２复合膜酪氨酸酶检测双酚Ａ，是一种简单快捷的方法。

２．３　医疗方面的应用
当今，癌症的发病率日益增多，科学家们不断研究新的治疗方法。

利用光敏剂治疗癌症，是近年来发展起来的行之有效的一种新方法，其特点是利用光敏剂光照后发生一系列化学反应生成强氧化性的活性氧（Ｒｅａｃｔｉｖｅ　ｏｘｙ－ｇｅｎ　ｓｐｅｃｉｅｓ，ＲＯＳ）和自由基来消灭癌细胞［２８－２９］。

纯ＴｉＯ２光催化杀伤癌细胞的效率并不是很高，但是有Ａｕ掺杂之后，可以有效的控制电子与空穴的距离，从而提高效率，这也是一条治疗癌症的新途径。

３　展望
随着制备手段的不断完善，通过控制实验参数，将可以实现对ＴｉＯ２形貌的可控合成，从而控制ＴｉＯ２的催化以及检测领域的应用。

而将Ａｕ掺杂到ＴｉＯ２中形成复合纳米结构将拓宽ＴｉＯ２的光谱相应范围，从而改进ＴｉＯ２的光催化性能，扩展其医疗、光学等领域的更多应用。

此外，掺杂其他金属离子也可能会增加ＴｉＯ２的应用领域。

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［２９］　Ｓｃｈｕｌｚ　Ｉ，Ｍａｈｌｅｒ　Ｈ　Ｃ，Ｂｏｉｔｅｕｘ　Ｓ，Ｅｐｅ　Ｂ．［Ｊ］．Ｍｕｔａｔｉｏｎ　Ｒｅｓ，２０００，４６１（２），１４５－１５６．
收稿日期：
檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨檨
２０１４－０５－１９
（上接第１８０页）
４　结论
（１）通过用氢氧化钠、ＥＤＴＡ、盐酸做改性剂分别对麦糠进行改性处理，确定氢氧化钠为最佳改性剂。

（２）氢氧化钠改性麦糠的最佳条件为：Ｎａ０Ｈ质量浓度为８０ｇ／Ｌ，改性时间为９０ｍｉｎ，液固比为２０∶１。

（３）准二级动力学方程的拟合曲线表明改性麦糠吸附刚果红符合准二级动力学方程，属于化学吸附。

（４）根据对吸附等温线的分析，得出改性麦糠吸附刚果红符合Ｌａｎｇｍｕｉｒ模型，表现为单分子吸附。

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收稿日期：２０１４－０５－０７
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