天津市蓟州区富硒土壤成因与土壤硒来源研究

天津市蓟州区富硒土壤成因与土壤硒来源研究
谢薇; 杨耀栋; 侯佳渝; 李国成; 菅桂芹
【期刊名称】《《物探与化探》》
【年(卷),期】2019(043)006
【总页数】9页(P1373-1381)
【关键词】蓟州; 富硒土壤; 来源; 影响因素
【作者】谢薇; 杨耀栋; 侯佳渝; 李国成; 菅桂芹
【作者单位】天津市地质矿产测试中心天津 300191; 自然资源部天津矿产资源
监督检测中心天津300191; 天津市规划和自然资源局地质事务中心天津 300042【正文语种】中文
【中图分类】P632
0 引言
硒是人体所必需的微量元素之一，研究表明，摄入适量硒能预防心血管等疾病，但硒过量或缺乏都会对人体健康产生影响[1-4]。

土壤硒是人类摄取硒的主要来源，
因此对于土壤硒含量的来源及其影响因素的研究已成为热点。

已有研究表明，土壤中的硒主要来源于成土母质及人为因素，其中成土母质是最重要的来源[5]。

此外，土壤类型、土地利用方式、土壤理化性质如有机质含量、pH和黏粒黏粒含量等也是影响土壤硒富集的重要因素，各种因素的共同作用决定了土壤硒的丰缺水平[6-7]。

天津市1∶25万多目标地球化学调查成果及1∶5 万土地质量地球化学调查数据显示，蓟州北部山区存在大片富硒土壤。

本研究以天津蓟州富硒区土壤为研究对象，结合区域地质背景资料，分析土壤硒来源并讨论富硒土壤的影响因素，以期为富硒产业发展提供科学依据。

1 研究区概况
蓟州区位于天津市的最北部(图1)，总面积 1 590 km2，北依燕山，与河北省接壤，是天津市唯一的半山区。

蓟州区属于暖温带半湿润大陆性季风型气候，年平均气温11.5 ℃，降水量678.6 mm。

气候特征一是季风气候鲜明，风向季节更替明显，
冬季盛行西北风，夏季盛行东南风；二是气候受海洋影响较小，受大陆影响显著。

本次研究区位于蓟州区的北部山区，面积约为330 km2，土壤类型主要为棕壤和
褐土，土地利用类型以林地和园地为主，夹杂部分旱地。

图1 蓟州北部地区土壤采样点位分布Fig.1 Soil sampling locations in northern Jizhou
2 材料与分析
2.1 样品采集与处理
本次工作主要根据天津市1∶25万多目标地球化学调查和蓟州区1∶5万土地质量地球化学调查结果圈定工作区范围，该范围涵盖了所有山区富硒土壤。

当地广泛种植核桃、红果和柿子等特色农产品，因此，土壤点位布设主要结合土地利用现状图，兼顾代表性和均匀性原则，同时结合当地广泛种植作物分布区布置。

共采集表层土壤样品60件，土壤垂向剖面6条。

表层样点主要位于果园，采样深度为0～40 cm，如土层厚度不足40 cm，按实际厚度采集。

每个样点由4～5个子样点组成，子样点要求种植农作物类型一致，土壤类型一致，且均在中心采样点20～50 m
范围内。

各子样等份混合均匀后用四分法取1～2 kg装入干净样品袋中。

土壤垂
向剖面以20 cm为间隔依次向下均匀采集，以实际深度为准，在土壤剖面同点位
采集岩石样品1件。

采样时避开沟渠、林带、田埂、路边、旧房基、粪堆及微地
形高低不平无代表性地段。

野外采回的土壤样品置于干净整洁样品架上自然风干。

风干过程中，适时翻动，并将大土块用木棒敲碎以防止粘结成块，同时剔除土壤以外的杂物。

风干后的样品平铺在制样板上，用木棍碾压，并将植物残体、石块等侵入体和新生体剔除干净。

压碎的土样全部通过孔径2 mm的尼龙筛。

未过筛的土粒重新碾压
过筛，直至全部样品通过2 mm孔径筛为止。

过筛后土壤样品经混匀后，取200
g装入牛皮纸袋作为分析样品，另取至少300 g装入干净塑料瓶作为副样保存。

2.2 样品测试分析
土壤样品在实验室用无污染球磨机研磨至200目，以供元素测试分析使用。

称取10 g土壤样品，经无二氧化碳水浸取采用离子选择性电极测定pH；称取0.5 g样品，经硫酸溶样及重铬酸钾氧化，采用容量法测定有机碳含量；称取0.25 g样品，经硝酸-高氯酸溶样及铁盐酸化，采用原子荧光法测定土壤及岩石中的硒全量；用
电位法直接测定土壤氧化还原电位；用比重计法测定土壤机械组成(粒径)。

样品分析测试过程采用国家一级标准物质进行质量控制，测试指标的精密度和准确度均符合《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295-2016)的要求。

2.3 数据处理
采用Excel 2007进行数据的统计分析，IBM SPSS Statistics 19进行数据的相关
性分析，采用Arcgis 10.2进行图件绘制。

3 结果与讨论
3.1 表层土壤硒的含量特征
表层土壤中硒的含量范围为0.14×10-6～0.65×10-6，均值为0.37×10-6，高于
蓟州区土壤背景值0.23×10-6和全国土壤硒平均值0.29×10-6，但低于我国其他天然富硒区，如湖北恩施(0.6×10-6)、陕西安康市(0.57×10-6)和贵州乌蒙山区
(0.42×10-6)[8-10]。

蓟州区土壤硒的变异系数为26.9%，说明研究区的硒分布较为均匀。

以谭见安[11]和李家熙[12] 提出的0.4×10-6界限值作为划分富硒土壤的标准，研究区富硒土壤样品为19件，富硒比例为31.7%；非富硒土壤为41件，占比68.3%。

对照蓟州北部地质图，可以发现富硒土壤分布于铁岭组、雾迷山组和高于庄组等多个地层风化土壤中，上述地层几乎涵盖了蓟州北部所有地层，说明富硒土壤的形成与地质年代没有明显关系(图2)。

图2 蓟州北部地区富硒土壤分布范围Fig.2 The distribution of selenium-enriched soil in northern Jizhou
3.2 土壤硒的影响因素
3.2.1 土壤类型
有研究表明，不同类型土壤硒含量存在较大差异[13]。

本研究区主要发育山地棕壤和褐土两类土壤，山地棕壤分布于海拔700～800 m的山地地区，面积为9.3 km2，占工作区面积的2.76%；而褐土分布于50～700 m的低山丘陵地区，面积约为326.7 km2，占工作区面积的97.23%。

两类土壤中有机质含量均较为丰富，蓟州部分地区土壤有机质的平均含量为3.05%，而且，由于山区气温较低，土壤有机质的分解减缓，与有机质结合的有机复合态硒向水溶态硒转化就减少，从而土壤中被淋溶和植物吸收的硒也相应的减少，使土壤硒得以富集[14]。

3.2.2 土地利用方式
不同土地利用方式对土壤硒含量具有一定的影响，蓟州富硒区的土地利用方式以园地和林地为主，夹杂分布一些旱地(图3)。

本次采集的土壤样品主要分布于果园，部分点位位于旱地，其中果园土壤硒的平均含量为0.39×10-6，高于旱地土壤硒的平均含量0.28×10-6 (表1)。

吴俊[14]在对福建省富硒土壤研究时发现，林地(0.59×10-6)、园地(0.54×10-6)土壤中的硒含量高于旱地(0.38×10-6)和水田(0.33×10-6)，与本次研究的结果一致。

岩石中硒源经风化堆积作用转化为土壤硒
源，形成土壤—植物—土壤的反复循环，进而累积、富集于表层土壤，果园土壤
受人类开发活动的影响较小，导致园地土壤硒含量升高；旱地中表层土壤经长期耕作种植使得土壤有机质在人为干扰下分解速度加快，进而使有机结合态的硒发生迁移淋失和被作物吸收带走，造成土壤硒含量相对较低。

此外，土壤中硒经过矿化分解成亚硒酸盐态硒(Se4+)和硒酸盐态硒(Se6+)，Se4+大部分被粘土矿物吸附固定，而Se6+则进入土壤溶液被植物吸收利用，旱田种植的作物主要为玉米和谷子，这两种作物对硒具有较强的富集能力，也是导致旱田土壤中硒含量偏低的重要原因[15-16]。

图3 蓟州北部地区土地利用现状Fig.3 Land use status innorthern Jizhou
表1 蓟州北部地区不同土地利用中土壤硒含量统计Table 1 Statistics of selenium contents in different land use types土地利用类型最大值/10-6最小值/10-6平均值/10-6样本量园地0.650.160.3951旱地0.390.140.289
3.2.3 土壤理化性质
1) 土壤有机质。

土壤理化性质对土壤硒含量有着不同程度的影响，其中有机质是
影响土壤硒含量的重要因素。

有机质对硒的影响主要表现为吸附和固定作用，有机质含量越丰富的土壤，对于土壤中硒的吸附能力也就越强。

以往研究结果表明，土壤有机质与土壤硒含量存在较高的正相关关系。

本次研究也得出相同结论，即有机质与土壤硒含量具有显著的正相关性(图4)，说明研究区的有机质对土壤硒具有吸
附和固定作用。

2) pH。

土壤pH是影响土壤硒含量的重要因素，pH对硒含量的影响主要表现在
土壤不同的酸碱性可控制硒与土壤组分的吸附和解吸过程，或者通过影响硒的价态转化来影响其含量。

在酸性和湿润土壤中，硒主要以亚硒酸盐的形式存在；在碱性和干旱土壤中，硒主要以硒酸盐的形式存在，该形态的硒更加稳定，易于被植物吸收[17-19]。

除此之外，较高的pH也影响着土壤硒的甲基化程度，在一定范围内
土壤硒的甲基化随着pH的增加而加强，导致土壤硒的移动和流失。

刘永贤和黄春雷的[20-21]研究均发现，富硒土壤区的土壤pH与硒含量呈现显著的负相关关系，但本研究中表层土壤硒含量与pH没有明显的相关性(图5)。

吴俊[14]在对福建省
寿宁县富硒土壤的研究时也发现，水田土壤pH与硒全量无相关性。

究其原因可能是外来的硒对土壤起的补给作用较大，足以抵消其他作用过程造成的土壤硒的流失量，从而导致土壤中硒达到平衡量甚至富集。

图4 蓟州北部地区土壤有机质与土壤硒含量的相关性Fig.4 Correlation between organic matter and selenium contents in northern Jizhou
图5 蓟州北部地区土壤pH与土壤硒含量的相关性Fig.5 Correlation between
pH and selenium contents in northern Jizhou
3)黏粒含量。

研究表明土壤黏粒对硒有吸附作用，土壤的黏粒含量越高，保肥性越好，越能有效减少硒的流失。

本研究中按粒径<0.002 mm,0.002～0.02
mm,>0.02 mm将土壤划分为黏粒、粉粒和砂粒，各粒径百分含量分别为19.1%，26.8%和54.1%(图6)。

黏粒与土壤硒含量未见明显的相关性，究其原因可能是研
究区土壤以砂粒为主，黏粒的百分含量较低，从而降低了黏粒对土壤硒的吸附性。

黄子龙[22]在对广西全州富硒土壤的研究时也得出同样的结论，即较高的黏粒含量可与土壤中各种形态的硒发生沉淀反应，使得硒含量较高。

图6 蓟州北部地区不同粒径土壤的百分比Fig.6 Percentage of different particle size in northern Jizhou
4) 重金属元素。

镉、汞、铅、砷和锌等金属矿床多由硫化物矿物组成，而硒和硫
具有相似的化学性质，两者易以类质同象共存，所以原生矿物中硒与上述金属元素存在着一定的伴生关系，虽在风化形成土壤时发生了一系列的崩解和分解作用，但由于土壤对成土母质的继承性，土壤中硒往往与镉、汞、铅、砷和锌等重金属元素表现出一定的正相关关系。

研究区镉、汞、铅、砷和锌的含量统计如表2所示，
参照《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(GB15618-2018)》，研究区镉和铅超过筛选值的比例分别为11.7%和1.7%，其余各元素均未超过筛选值。

对土壤中硒与重金属元素进行相关性分析，可以发现汞性质不稳定，所以本研究中，除汞以外，土壤中的重金属与硒含量均具有显著的正相关关系，但相关系数值均低于0.4(表3)，也进一步说明硒对成土母质具有一定的继承性，同时也受外源的补给。

3.3 土壤硒的来源分析
3.3.1 成土母质
硒在环境中的分布受多种自然和人为因素的影响，而土壤表层硒则主要是母质风化和植物富集作用的结果。

岩石中硒含量受岩性的影响，已有研究表明，碳酸盐岩以及磷酸盐岩中的硒含量相对较高，而且，在原生地质环境中，硒的主要来源为富硒的沉积岩，如黑色页岩和煤系地层[23-24]。

蓟州富硒土壤位于碳酸盐岩分布区，其次是碎屑岩，再次为黏土质岩石，火山岩和火山碎屑岩最少。

研究区串岭沟组岩石中的硒含量最高，该地层以黑色片状粉砂质页岩为主，夹杂深灰色、灰色条带或透镜体；雾迷山组和高于庄组均以碳酸盐岩为主，硒含量居中；常州沟组岩石中硒含量最低，该地层以石英状砂岩为主。

本研究发现，区内岩石硒含量和对应土壤硒含量没有明显的相关性，岩石硒含量较低的高于庄组地层所对应的土壤硒含量反而最高，土壤中的硒含量远大于其所在母岩中的硒含量(图7)。

这是由于碳酸盐岩风化过程中碳酸盐大量淋失，形成土壤硒等微量元素相对富集而致。

而且，与深层土壤相比，研究区表层土壤明显富集硒，可能与生物地球化学循环机制有关(图8)。

可见该地层区的土壤硒含量除了来源于母岩，有可能受其他外源因素的补给。

表2 蓟州北部地区土壤重金属含量统计Table 2 Statistics of heavy metals content in northern Jizhou参数CdHgPbAsZn最小值/10-
60.080.0211.802.4434.30最大值/10-60.730.17112.8023.80214.30平均值/10-60.220.0626.0311.9382.97超筛选值/%11.700.001.700.000.00
表3 蓟州北部地区土壤中硒与重金属元素相关性Table 3 Correlation coefficients between selenium contents and heavy metals元素CdHgPbAsZn 相关系数0.254∗∗0.0540.379∗∗0.396∗∗0.307∗∗
注：**表示在0.01水平(双侧)上显著相关
Jxw4—蓟县系雾迷山组四段；Jxg4—蓟县系高于庄组四段；Jxg2—蓟县系高于庄组二段；Jxw3—蓟县系雾迷山组三段；Chch4—长城系串岭沟组四段；Chc2—长城系常州沟组二段Jxw4—the fourth member of Wumishan formation；
Jxg4—the fourth member of Gaoyuzhuang formation；Jxg2—the second member of Gaoyuzhuang formation；Jxw3—the third member of Wumishan formation；Chch4—the fourth member of Chuanlinggou formation；Chc2—the second member of Changzhougou formation图7
不同地层区岩石与土壤硒含量Fig.7 Concentrations of selenium in rocks and soils in different strata
图8 土壤垂向剖面硒含量变化趋势Fig.8 Changes of soil selenium in soil profiles
3.3.2 大气干湿沉降
在生物地球化学循环中，大气干湿沉降是硒输入土壤的重要途径，如每年大气圈接受天然和人为硒总量为15×109 g[25]。

大气干湿沉降是大气圈物质下沉或降落到达地表的过程或现象，伴随降水过程进入土壤的沉降过程为湿沉降；通过气体扩散、固体物质降落进入土壤的沉降过程为干沉降。

已有研究表明，由于海水中硒浓度较高，湿沉降是东南沿海地区土壤硒的重要来源，降水量越大，土壤中硒含量越高，土壤硒含量与降水量二者呈显著相关关系[26-
27]。

本研究区位于蓟州北部山区，远离沿海，湿沉降中硒含量为零(表4)，因此，该区的硒含量并非来自湿沉降。

研究区干沉降中的硒含量为2.77×10-6，高于天
津市土壤硒背景值的12倍。

这主要是由于研究区地处山区，冬季盛行西北风，夏季盛行东南风，伴随降尘进入土壤的硒含量较为丰富，干沉降输入通量为0.53
mg/(m2·a)[25]，大气干沉降可能是土壤硒的重要来源。

3.3.3 施肥
研究区的种植作物主要为果树，农户会施用一些肥料以提高作物的产量。

施用的肥料主要包括有机肥、复合肥、二胺和尿素，其中有机肥主要是畜禽粪便经无害化、混合处理腐熟而成的一类具有微生物功能效应的肥料，养分全面、肥效均衡持久[28]。

本次研究发现有机肥中的硒浓度最高，平均含量为0.88×10-6，是天津市
土壤硒背景值的3.8倍，而且显著高于各类化肥中的硒含量。

研究区有机肥、复
合肥和二胺的输入通量分别为2.2 mg/m2、0.02 mg/m2和0.001 mg/m2，可
见肥料可能是土壤硒的重要来源之一。

3.3.4 灌溉水
灌溉对于提高农作物产量具有重要的意义，也是土壤元素的来源之一。

蓟州富硒区地处山区，灌溉设施缺乏，仅有部分地区抽取地下水灌溉，采集的地下水样品中硒含量为零，说明灌溉水并非土壤硒的来源。

综上可见，蓟州富硒区土壤硒对成土母质硒具有继承性，而且干沉降、有机肥的施用均是土壤硒的重要来源。

表4 不同介质中硒的含量Table 4 Concentration of selenium in atmospheric deposition, irrigation water and fertilizer途径大气干湿沉降硒含量/10-6湿沉
降干沉降肥料硒含量/10-6有机肥复合肥二胺尿素灌溉水硒含量/(mg·L-
1)Se0.0002.770.880.040.0030.0000.000
4 结论
1) 蓟州富硒区土壤硒的平均含量为0.37×10-6，高于全国土壤硒的平均含量
0.29×10-6，以0.4×10-6为界限将研究区土壤进行划分，富硒比例为31.7%。

2) 土壤中的硒含量远大于其所在母岩中的硒含量，而且，与深层土壤相比，研究
区表层土壤明显富集硒。

3) 研究区土壤硒含量受土壤类型、土地利用方式和有机质含量的影响，而且与镉、铅、砷和锌等重金属呈显著正相关关系。

4) 大气干沉降和有机肥中硒含量为2.77×10-6和0.88×10-6，分别是背景值的
12倍和3.8倍，两者的输入通量分别为0.53 mg/(m2·a)和2.2 mg/m2，可见土
壤硒含量除了来源于母岩，大气干沉降和有机肥也是其重要来源。

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