核燃料元件生产中化工转化工艺的评述

核燃料元件生产中化工转化工艺的评述
吴忠俭
核工业第五研究设计院 450052
摘要：本文对核燃料元件生产中三大化工转化工艺作了评述，系统介绍了IDR工艺的优点，提出了我国今后建厂所采取的工艺路线及现有ADU生产线的利用，并对IDR工艺中所存在的问题提出了建议。

关键词 核燃料 化工转化 IDR工艺 建议
1 前言
在核燃料生产中，铀化合物转化加工占有很大的比重。

一般来讲，铀矿石水法冶金和纯化精制是获取核纯物料的手段。

但从上述过程中制得的铀化合物的物理、化学性质和核性能尚不能适于核裂变的应用，必须经过化学转化加工，为生产金属铀和铀同位素分离提供适宜的铀化合物。

目前绝大多数核动力反应堆都是采用不同加浓度的铀，所以二氧化铀是生产合乎要求的二氧化铀燃料的重要原料，并且世界各国均随着我国核电事业及其它核动力的发展，对核燃料二氧化铀的需求量越来越大。

大家知道，在压水堆核燃料元件生产中，首先必须把含有一定富集度的UF6转化为符合要求的陶瓷级UO2粉末。

UO2粉末的性能决定了化工转化工艺。

当今世界上，压水堆核燃料化工转化工艺，用于生产实践的，主要有三种，即ADU工艺，AUC工艺及IDR工艺。

ADU工艺是世界上发展最早的湿法工艺，随后西德研究并使用了AUC湿法工艺。

IDR工艺是由英国的核燃料公司（BNFL）研究成功并首先使用的一种干法工艺，英国于1971年在斯普林菲尔德厂建造了世界上第一条IDR工艺生产线投入运行，并取代了该厂原来采用的ADU工艺生产线。

1975年法国-比利时核燃料公司（FBFC）引进了该项专利，在法国的罗芒建立了IDR工艺生产线，也取代了该厂原来采用的ADU工艺生产线。

法国在吸收、
消化英国IDR工艺的基础上，发展了自己的IDR工艺，在法国的皮尔拉特建造了CFC工厂，并于1984年投产运行。

后来，美国的西屋电气公司也从英国购买了该项技术。

南非也在借鉴法国干法技术的基础上，建立了自己的干法生产线。

目前，多个核技术国家采用了IDR工艺。

2 核燃料元件生产中化工转换的三大流程
2.1 重铀酸铵（ADU）工艺流程
从六氟化铀生产二氧化铀的重铀酸铵工艺是发展得最早的、比较成熟的典型工艺。

ADU湿法工艺是由原料六氟化铀（UF6）经气化、水解生成氟化铀酰（UO2F2），后经氨水沉淀生成重铀酸铵（ADU），最后经干燥、分解、还原制得陶瓷级UO2粉末。

能处理生产过程中产生的各种不合格返料是该工艺的一大优点。

2.2 三碳酸铀酰铵（AUC）工艺流程
三碳酸铀酰铵工艺是另一个比较典型的湿法流程。

该工艺是把气态的六氟化铀（UF6）与氨气、二氧化碳气同时通入水中，经反应而生成三碳酸铀酰铵（即AUC）晶体，再经过滤、分解还原而制得陶瓷级二氧化铀粉末。

与ADU工艺相比，该流程具有流程短、生产量较大、所得AUC具有晶体结构，组分单一，芯块压制前不需制粒，再现性好，最终产品成品率高等优点，但其废液回收处理系统较复杂。

2.3 综合干法（IDR）工艺流程
综合干法流程即转炉干法流程，该工艺是把气态的六氟化铀与水蒸汽、氢气加入到一个回转式的反应炉中，在该设备内进行水解、还原而制得陶瓷级的UO2粉末。

IDR流程与ADU、AUC等湿法流程相比，具有流程短、生产量大、设备结构简单、不产生废液、尾气中的氟化氢气体可以回收利用、环境污染少等优点。

但IDR工艺只局限于用六氟化铀作为原料的转化，不能处理生产过程中产生的
各种不合格返料。

3 IDR流程的优点
ADU、AUC和IDR三大流程各有优缺点，但总的来说，IDR流程在许多方面具有明显的优越性。

3.1 IDR流程生产线短，成本低。

湿法中的ADU流程，其主工艺生产线需经过气化、水解、沉淀、过滤、干燥、还原及稳定化等工序才能生产出合格的二氧化铀粉末，而IDR流程只需一步便可制得二氧化铀粉末，这使得生产线得以大大缩短。

采用干法IDR流程，使得工程总投资与湿法相比有明显的降低，生产运行成本得以下降，这就使得IDR流程在激烈的市场竞争中具有强大的生命力。

3.2 IDR流程污染小
IDR流程由于主工艺是干法生产，没有液相过程，故不会产生废液。

在工艺尾气处理回收系统会产生一定量的氢氟酸液体。

只要操作正常，氢氟酸液体中的放射性剂量水平就不会偏高，这样的氢氟酸液体就可以做为副产品出售，得以综合利用。

3.3IDR流程生产能力大。

IDR流程主要由关键设备转炉等设备构成, 当转炉的直为10英寸时，生产能力为75吨铀/年，当转炉的直为16英寸时，生产能力可达200吨铀/年。

3.4产品性能好、成品率高。

由于在IDR转炉中产生的HF是气态，比湿法工艺产生的液态的HF对设备腐蚀小，使得产品中杂质金属含量低。

产品由于比表面小（2-3m2/g）,性能稳定，抗氧化性能好，存放时不被氧化，同时吸湿性低（0.2%），粉末对大气湿度没有要求。

UO2粉末的压块成型性能好，烧结性能好，芯块质量好。

其优良的产品性能，为制造高性能的燃料元件创造了有利条件。

3.5过程容易控制，临界安全性好。

整个过程在一个转炉内完成，连续进料及出料，操作简单，容易控制易于实现及提高自动化水平。

生产过程中无液相，临界安全性好，可以减少或免除湿法生产中由于确保临界安全而采取的种种措施而带来的复杂性及付出的昂贵代价。

4 我国核燃料元件生产中化工转化生产工艺的现状
按照中国政府有关部门对核电发展规划的初步设想，在未来的16年里，中国核电装机容量占全国电力总装机容量的比重将由目前的1.6%增至4%，也就是，到2020年，中国核电装机容量将达到3600万千瓦。

这个规划意味着，从2004年起，中国每年将至少批准建设两个百万级核电机组，即意味着中国今后16年每年都要建一座“大亚湾”。

核电站的快速发展，是必要扩大核燃料元件的生产能力。

而我国目前的组件制造生产线已无法满足核电发展需要，因而必须对其进行改造和扩大规模。

虽然我国已掌握了一套湿法ADU流程生产工艺，国内核燃料元件厂目前化工转化工艺均为ADU流程生产工艺，但由于ADU流程自身的缺点和不足，不宜再上新的ADU生产线。

根据化工转换技术的发展以及我们所了解的有关技术资料，目前多个核技术国家采用了IDR工艺。

我国也关心此项技术，自1983年后，多次派出考察团到英、法等国有关厂进行考察 ，并多次邀请英、法等国专家来华介绍、座谈以及洽谈引进该项技术问题，通过考察及技术洽谈，我国对IDR工艺有了较多的了解，并获得了一些技术资料。

5 结论和建议
5.1 随着我国核电建设的快速发展，相应的核燃料元件生产也将逐渐扩大生产规模。

IDR流程工艺简单、生产能力大，产品质量稳定；过程连续，操作简单，工艺参数容易控制；流程对环境污染小，剂量防护问题易解决。

IDR工艺的采用
及完善，对我国核燃料技术的提高及生产成本的降低将起着重大的推动作用，具有十分重要的意义。

该工艺路线是我国核燃料元件生产中化工转化的发展方向，在新建核燃料元件生产厂中应大力推广采用。

在我们已经掌握ADU流程的基础上，并结合我们的实际情况，把原有的湿法ADU生产线经局部调整、配套完善后，作为我国干法生产厂的化工回收设施。

5.2 针对引进IDR工艺及设备所存在的问题，结合我国的实际情况，必须补充完善残留的六氟化铀收集系统；改进UF6和水蒸气喷嘴的结构形式，防止堵塞；转炉内翻料机构的结构形式及转速；转炉反应室内重要部件的结构及配置；转炉动态密封形式及密封材料的研究；UO2 粉末中水分的在线分析的研究；UF6流量测量的研究以及氟化氢尾气回收利用的研究。

5.3 在IDR流程中，每消耗1吨六氟化铀就会产生约600kg 40%的氢氟酸。

但在我国氢氟酸的消耗量不大，而含铀的氢氟酸市场则更小。

如果国内没有销售市场，仍采用国外技术时就必须设置贮槽以贮存大量的氢氟酸，按照年产量为75吨铀的生产能力，每年约产生氢氟酸60吨左右。

大量贮存氢氟酸既无用处又会给生产带来不必要的麻烦及安全隐患。

因此，氢氟酸的市场问题将直接影响IDR生产线的发展，这个问题要引起足够的重视。

在IDR流程中，产生的氢氟酸其浓度约40%，这种浓度的氢氟酸无法用于核工业系统内部，而必须售往冶金等行业。

由于核工业以外的行业对核相关知识了解较少，有“谈核色变”现象，一般不愿意接收我们的副产品。

由于氢氟酸的特点，长期、大量存放氢氟酸是极其不安全的。

为此我们建议:
5.4 目前已存有大量的贫化UF6，并且每天还在产生新的贫化UF6。

如何贮存和处置这些贫料已成为大家极为关注的问题。

U3O8是铀的氧化物中最为稳定、便于存放及计量的一种形式。

利用IDR工艺将贫化UF6转化为U3O8来存放，既可以消除存放UF6带来的腐蚀问题又可以减少
存放空间。

当将来需要利用贫料时，再将U3O8转化为某一化合物。

5.5 引进IDR流程的基础上，建议国家投入部分科研经费，厂院共同组织人力，参与生产运行，摸清工艺参数和设备运行情况，找出存在的技术关键问题并积极收集有关资料，及时了解国外同类设备的生产和运行信息，结合我国的实际情况，在10英寸转炉的基础上，研究制造出具有自主知识产权的16英寸转炉，以适应我国核电发展的需要。