核电站水化学06第六章
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组分 SG沉积物 堆芯沉积物 SG管氧化膜 Fe 14-22% 39-47% 6% Ni 20-30% 19-24% 52% Cr 20-38% 0.8-2.5% 13% Co 0.24% 0.11% 0.035%
腐蚀产物在高温水中的溶解度
冷却剂的温度和pH对金属氧 化物的溶解度的影响很大。 如温度变化⊿T时,引起溶 质溶解度变化⊿S,则⊿S/⊿T 称为溶解度的温度系数(TCS), 即 TCS=⊿S/⊿T TCS>0时,温度升高溶解 度增大; TCS<0时,温度升高溶解 度减小。
压力容器外的主要腐蚀产物源
堆压力容器外的主要腐蚀产物源为: 镍合金蒸汽发生器传热管的腐蚀产物。 除燃料棒表面外, 蒸汽发生器传热管代表压水 堆一回路的主要内表面部分。 一回路系统设备和管道的不锈钢表面的腐蚀产物 某些辅助系统(如化学容积控制系统)的腐蚀产物 由高钴含量合金制造的阀门、泵等的腐蚀产物
AOA的危害
AOA危害运行安全
导致轴向功率分布更加不均匀, 使反应堆停堆和功率瞬变时的调节冗余减小和 可调节性降低
引起AOA的原因
腐蚀产物的沉积是主要原因 腐蚀产物在堆芯上部沉积 次冷沸腾(欠 热沸腾) 硼酸盐浓缩(ZnBO2) 上部功率 减小 AO增大 也称为:污物引起的功率偏移( Crud Induced Power Shift”, CIPS)
晶体生长 晶粒 重结晶 金属离子 热运动 晶胚 晶核 微粒 絮凝 团聚
腐蚀产物氧化物的溶解
一回路结构材料表面膜的最外层为氧化物膜或沉积腐蚀产物 氧化物膜 腐蚀产物的溶解 外层沉积物或外层氧化物的溶解 冷却剂中氧化物的浓度低于饱和溶解度时, 氧化物膜发生净溶 解。 溶解过程 金属阳离子的吸附与解吸过程 在固/液界面处发生两个过程, 溶解在冷却剂中的阳离子被吸附在表面上 存在于表面上的阳离子解吸到冷却剂中。 腐蚀产物氧化物与溶解在冷却剂中的阳离子之间不 断进行着交换反应。 冷却剂被溶解的腐蚀产物阳离子所饱和时,溶解性腐 蚀产物氧化物吸附和解吸的速率相等, 腐蚀产物氧化 物不发生净溶解或沉淀, 但溶解阳离子与腐蚀产物氧 化物之间的交换仍持续进行。
腐蚀造成的功率损失
污物沉积导致燃料破损实例
堆芯功率分布
堆芯功率分布均匀程度可以用轴向功率偏移( AO,Axial Offset )衡量:
PU − PD AO = × 100% PU + PD
式中:PU:堆芯上部功率 PD:堆芯下部功率 ⊿I=PU-PD 轴向功率偏差
控制棒移动对轴向功率分布的影响
第六章 一回路中腐蚀产物的溶解与沉积
华北电力大学 张胜寒
腐蚀产物在堆芯沉积的危害
放射场积累
腐蚀产物活化 产生长寿放射性核素
包壳腐蚀ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ
影响传热,使包壳温度升高,加速腐蚀 沉积物中次冷沸腾 局部浓缩 影响传热效率,导致功率损失
轴向功率偏移异常(AOA)
腐蚀产物沉积在燃料棒的上部 沉积物中次冷沸腾 溶液局部浓缩 B浓缩 反应性降 低 燃料棒上部功率降低,功率向下部偏移
高温高压水中304不锈钢氧化膜构造
A:基体 B:内层 C:外层 D:内外层界面 Note: the bright layer on the outer layer crystals due to the tungsten coating.
PWR一回路中腐蚀产物沉积膜
沉积 物层
氧化 物层
各种沉积层组成
活化腐蚀产物积累
压水堆一回路中, 活化腐 蚀产物积累是一个复杂的 过程, 大致分为七个阶段: ①腐蚀产物的产生 ②腐蚀产物在一回路冷却剂 中迁移 ③腐蚀产物沉积在堆芯并被 活化 ④腐蚀产物沉积在活化活化 ⑤腐蚀产物释放进入冷却剂 ⑥ 活化了的腐蚀产物从堆芯 迁移 ⑦活化腐蚀产物从冷却剂中 沉积在结构材料表面上
AOA原因
冷却剂 中的B
次冷 沸腾
腐蚀产 物
多孔腐蚀 产物沉积
曾发生AOA的核电机组
金属表面氧化膜
压水堆一回路结构材料主要是锆合金、不 锈钢和镍合金。在一回路冷却剂中, 这些材 料的表面生成保护性氧化膜。
在锆合金表面上生成ZrO2, 在不锈钢表面上生成氧化膜为双层结构,外层 为NixFe3-xO4,内层为FeCr2O4。 镍合金表面氧化膜的结构和成分与不锈钢氧化 膜的相似。
尽管表面积很小, 但因钴含量较高, 通过腐蚀特别是磨 损进入冷却剂。
堆芯腐蚀产物来源
堆芯的腐蚀产物源: Co合金材料表面外, 不锈钢部件: 燃料组件顶部与底部的配件、 堆芯筒体、 堆芯稳流套 反应堆容器的内表面包壳
腐蚀产物的产生
两个途径:
金属的腐蚀 表面氧化物或沉积膜 的溶解 选择溶解 产生金属离子
Ni0.22Co0.24Fe2.54O4
200-350℃, ℃ pH6.4 Fe、Co:TCS<0 Ni:TCS>0
pH7.4 Fe、Co、Ni: TCS>0
表面状态
分析西屋公司设计的压水堆电站管道、蒸汽发生 器传热管束和燃料表面获取的活度浓度 值中发现, 腐蚀产物沉积物比活度变化与设备位置和基体金 属有关。
来自于合金600或800蒸汽发生器传热管的腐蚀产物Ni-58与快中 子通过(n,p) 反应生成Co-58。
二、压水堆一回路中放射性腐蚀产 物的积累
在一回路系统中,造成辐射剂量率积累的主要放射 性核素包括Co-60、Co-58、Mn-54与Fe-59 等,
主要是Co-60,其半衰期为5.27年, 其次是Co-58,半衰期为70.88天。
二、压水堆一回路中放射性腐蚀产 物的积累
在一回路系统中,Co-60是辐射剂量率积累的最主要的放射 性核素; 由腐蚀产物生成的其它放射性核素如Co-58、Mn54与Fe-59 对辐射场积累只起次要作用。 Co-60主要来源于合金600蒸汽发生器传热管中的杂质、 高钴合金腐蚀与磨损、不锈钢管道与容器所含的钴释放和 反应堆不锈钢压力容器腐蚀过程中的Co-59 被中子活化。 腐蚀产物只能在中子场, 即堆的压力容器内被中子活化产 生放射性核素; 在压力容器外部一回路管道内和设备上, 腐蚀产物借助冷 却剂通过堆芯被活化输运到一回路系统的各个部位构成了 辐射场。
水化学条件:一 回路冷却剂的氧 化性
H2浓度影响沉 积层的成分
停堆过程中氧 化物的转变
H2浓度
H2O2
还原性条件: 利于Fe的释放 氧化性条件利 于Co的释放
温度
溶解氧
pH
pH
Li和B
腐蚀产物的迁移
腐蚀产物在一回路冷却剂中的存在状态对腐蚀产物在一回 路中的迁移用很大的影响。 腐蚀产物在冷却剂中以溶解状态和颗粒状态(不溶解状态) 存在。 以颗粒状态存在的腐蚀产物分为胶体(<1μm)和大颗粒物 (>1μm)(悬浮物)两类。 粒径大于5μm的颗粒物约占80%,5μm以下的颗粒物约 占20%。 一回路冷却剂系统的净化系统将直径大于5μm大颗粒的腐 蚀产物除去。 粒径小的颗粒物(胶体)对腐蚀产物的迁移起至关重要 的作用。 腐蚀产物以3种状态迁移: 溶解态(离子)、胶体、颗粒物
腐蚀产物在堆芯沉积的危害
功率下降时,水温下降,包壳表面蒸发停止,水中腐蚀产 物溶解度上升,局部沉积层脱落,其中的浓缩B离开燃料 棒,导致局部中子注量率上升。当功率回升时,也引起中 子注量率上升。两种因素叠加,PCI效应增强,增大了燃 料破损风险。 堆芯内存在线功率梯度,组件两侧功率不同,蒸汽量不同 ,沉积层厚度不同,温度不同,导致组件弯曲,可能影响 控制棒的下插,导致控制棒不完全插入事件( Incomplete RCCA Insertion). 腐蚀产物沉积造成水流阻力,导致水流量下降
AO和⊿I控制范围 ⊿
AO和⊿I值必须在一定的范围内 ⊿
轴向功率偏移异常
轴向功率偏移异常(AOA, Axial Offset Anomaly)是指实测的AO值显著偏离计算 值(预测值)的现象 通常,实测AO与预测AO相差3%,即为发 生AOA
AOA现象
腐蚀产物沉积导致AOA实例
Callaway第九循环I接近17%的技术规范,被NRC强制降低功率至 50%运行。 EDF公司不允许发生AOA的机组参加调峰运行。
可活化物质的来源
(1)来源1:一回路压力容器外部材料释出的腐蚀产物 主要来源: 蒸汽发生器 主冷却剂管道 化学和容积控制系统 活化历程: 一回路冷却剂被输运到压力容器, 在此至少有一部分沉积到热表面, 即沉积在燃料棒表面上。在中子辐照下经过一定停留时间再次释 放到冷却剂中并运移到压力容器外部的一回路后, 放到冷却剂中并运移到压力容器外部的一回路后 活化的腐蚀产物 会沉积在此处的材料表面上。一部分沉积的放射性核素会再次从 压力容器外表面释放到一回路冷却剂中, 也有可能会再次沉积在堆 芯中, 而腐蚀产物只不过随一回路冷却剂流经中子场, 不会活化到 较高的程度, 原因是它们在中子场的停留时间很短。 (2)来源2: 堆芯材料的腐蚀与耗损产物 这些材料始终位于中子场中。 运行期间, 材料被高度活化, 材料表面的金属原子通过腐蚀与耗损进入冷却剂再迁移到一回路造成 污染积累。
Fe3O4溶解度随温度的变化
在50-350℃的温度范围内, ℃ Fe3O4的TCS可正可负
KOH浓度低于20µmol/L及中 性和酸性溶液中, Fe3O4的溶 解度随温度升高而减小 TCS<0 KOH浓度为50-100µmol/L的 溶液中,Fe3O4的溶解度随温 度升高先增大,在100℃附近 ℃ 达到最大值后随温度升高而减 小,在达到最小值后随温度升 高而增大。 TCS:正 负 正 在KOH浓度大于200µmol/L的 溶液中,Fe3O4的溶解度随温 度升高而增大。 TCS>0
产 生 迁 移 堆 芯 沉 积 活 化 释 放 迁 移 芯 外 沉 积
蒸汽发 生器
主泵
充填泵
反应堆
脱盐塔
放射性核素的生成
放射性核素生成的量由下列因素所决定
中子场中可活化物质的质量 腐蚀产物的量 靶材中母核的丰度 减少材料中杂质含量 相关核反应的活化截面 被活化物质所在位置的中子通量 在中子场的停留时间 短寿放射性核素短时间停留后即达到饱和活度水平 半衰期较长的放射性核素的活度水平则随活化时间增加 腐蚀产物在中子场的停留时间对放射性核素Co-60的生 成至关重要 活化需要一定的时间
TCS与腐蚀产物的迁移
在TCS为负值的溶液中,在温度较低的溶液中溶 解进入冷却剂中的腐蚀产物在经过温度较高的炉 芯时将沉积在燃料元件表面。 在TCS为正值的溶液中,沉积在燃料表面上的被 活化了的腐蚀产物将溶解进入冷却剂,并沉积在 温度较低的部位。 当溶液的pH在一定的范围内时,Fe3O4的TCS接 近于“0”,此时温度变化对腐蚀产物溶解度的影 响很小,腐蚀产物在不同温度区域的冷却剂中迁 移较少,因此,冷却剂的pH应控制在TCS接近于 “0”或稍正的范围内。
腐蚀产物在堆芯的沉积
堆芯进口温度:270-280℃ ℃ 堆芯出口温度:320-330 ℃ 溶解度温度系数TCS<0的溶解态物质将在 堆芯上部沉积 进入堆芯的颗粒较大的腐蚀产物在水流速 度慢的部位沉积 胶体态腐蚀产物的沉积:表面电荷、pH等
Ni0.6Fe2.4O4
Ni0.6Fe2.4O4在 0.2MH3BO3+3 mLH2/kg H2O 中的溶解度随温 度的变化 100℃以上, ℃ TCS<0
Co-60和Co-58主要有以下几个来源:
(1)由于铁矿等中伴生钴元素,在镍基合金和不锈钢等 结构材料中含有微量Co-59杂质。高钴合金、镍合金蒸 汽发生器传热管、不锈钢管道与容器会由于腐蚀与磨 损释放微量Co。这些过程中产生的Co为Co-59,其在 中子场中发生59Co(n,γ)60Co,其热中子活化截面为 37.5barn。 (2)镍合金结构材料腐蚀产物Ni-58与快中子通过(n,p) 反应生成Co-58。
表面光滑的传热管与较粗糙的管道:粗糙的易沉积
流速
粒径
管径
水流剪切力
表面电荷
燃料棒上即使不存在腐蚀产物氧化物净沉 积物, 锆合金燃料棒上的腐蚀氧化膜也会吸 附靶子核素(例如Co-59),增加辐射场的积累 。 水化学管理不能完全抑制辐射场积累。
影响因素
管材
沉积层或氧化 膜的成分 不同组成的 沉积物或氧 化膜的溶解 度不同 沉积物中的 不同元素的 溶解度(释 放率)不同
水化学因素
腐蚀产物在高温水中的溶解度
冷却剂的温度和pH对金属氧 化物的溶解度的影响很大。 如温度变化⊿T时,引起溶 质溶解度变化⊿S,则⊿S/⊿T 称为溶解度的温度系数(TCS), 即 TCS=⊿S/⊿T TCS>0时,温度升高溶解 度增大; TCS<0时,温度升高溶解 度减小。
压力容器外的主要腐蚀产物源
堆压力容器外的主要腐蚀产物源为: 镍合金蒸汽发生器传热管的腐蚀产物。 除燃料棒表面外, 蒸汽发生器传热管代表压水 堆一回路的主要内表面部分。 一回路系统设备和管道的不锈钢表面的腐蚀产物 某些辅助系统(如化学容积控制系统)的腐蚀产物 由高钴含量合金制造的阀门、泵等的腐蚀产物
AOA的危害
AOA危害运行安全
导致轴向功率分布更加不均匀, 使反应堆停堆和功率瞬变时的调节冗余减小和 可调节性降低
引起AOA的原因
腐蚀产物的沉积是主要原因 腐蚀产物在堆芯上部沉积 次冷沸腾(欠 热沸腾) 硼酸盐浓缩(ZnBO2) 上部功率 减小 AO增大 也称为:污物引起的功率偏移( Crud Induced Power Shift”, CIPS)
晶体生长 晶粒 重结晶 金属离子 热运动 晶胚 晶核 微粒 絮凝 团聚
腐蚀产物氧化物的溶解
一回路结构材料表面膜的最外层为氧化物膜或沉积腐蚀产物 氧化物膜 腐蚀产物的溶解 外层沉积物或外层氧化物的溶解 冷却剂中氧化物的浓度低于饱和溶解度时, 氧化物膜发生净溶 解。 溶解过程 金属阳离子的吸附与解吸过程 在固/液界面处发生两个过程, 溶解在冷却剂中的阳离子被吸附在表面上 存在于表面上的阳离子解吸到冷却剂中。 腐蚀产物氧化物与溶解在冷却剂中的阳离子之间不 断进行着交换反应。 冷却剂被溶解的腐蚀产物阳离子所饱和时,溶解性腐 蚀产物氧化物吸附和解吸的速率相等, 腐蚀产物氧化 物不发生净溶解或沉淀, 但溶解阳离子与腐蚀产物氧 化物之间的交换仍持续进行。
腐蚀造成的功率损失
污物沉积导致燃料破损实例
堆芯功率分布
堆芯功率分布均匀程度可以用轴向功率偏移( AO,Axial Offset )衡量:
PU − PD AO = × 100% PU + PD
式中:PU:堆芯上部功率 PD:堆芯下部功率 ⊿I=PU-PD 轴向功率偏差
控制棒移动对轴向功率分布的影响
第六章 一回路中腐蚀产物的溶解与沉积
华北电力大学 张胜寒
腐蚀产物在堆芯沉积的危害
放射场积累
腐蚀产物活化 产生长寿放射性核素
包壳腐蚀ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ
影响传热,使包壳温度升高,加速腐蚀 沉积物中次冷沸腾 局部浓缩 影响传热效率,导致功率损失
轴向功率偏移异常(AOA)
腐蚀产物沉积在燃料棒的上部 沉积物中次冷沸腾 溶液局部浓缩 B浓缩 反应性降 低 燃料棒上部功率降低,功率向下部偏移
高温高压水中304不锈钢氧化膜构造
A:基体 B:内层 C:外层 D:内外层界面 Note: the bright layer on the outer layer crystals due to the tungsten coating.
PWR一回路中腐蚀产物沉积膜
沉积 物层
氧化 物层
各种沉积层组成
活化腐蚀产物积累
压水堆一回路中, 活化腐 蚀产物积累是一个复杂的 过程, 大致分为七个阶段: ①腐蚀产物的产生 ②腐蚀产物在一回路冷却剂 中迁移 ③腐蚀产物沉积在堆芯并被 活化 ④腐蚀产物沉积在活化活化 ⑤腐蚀产物释放进入冷却剂 ⑥ 活化了的腐蚀产物从堆芯 迁移 ⑦活化腐蚀产物从冷却剂中 沉积在结构材料表面上
AOA原因
冷却剂 中的B
次冷 沸腾
腐蚀产 物
多孔腐蚀 产物沉积
曾发生AOA的核电机组
金属表面氧化膜
压水堆一回路结构材料主要是锆合金、不 锈钢和镍合金。在一回路冷却剂中, 这些材 料的表面生成保护性氧化膜。
在锆合金表面上生成ZrO2, 在不锈钢表面上生成氧化膜为双层结构,外层 为NixFe3-xO4,内层为FeCr2O4。 镍合金表面氧化膜的结构和成分与不锈钢氧化 膜的相似。
尽管表面积很小, 但因钴含量较高, 通过腐蚀特别是磨 损进入冷却剂。
堆芯腐蚀产物来源
堆芯的腐蚀产物源: Co合金材料表面外, 不锈钢部件: 燃料组件顶部与底部的配件、 堆芯筒体、 堆芯稳流套 反应堆容器的内表面包壳
腐蚀产物的产生
两个途径:
金属的腐蚀 表面氧化物或沉积膜 的溶解 选择溶解 产生金属离子
Ni0.22Co0.24Fe2.54O4
200-350℃, ℃ pH6.4 Fe、Co:TCS<0 Ni:TCS>0
pH7.4 Fe、Co、Ni: TCS>0
表面状态
分析西屋公司设计的压水堆电站管道、蒸汽发生 器传热管束和燃料表面获取的活度浓度 值中发现, 腐蚀产物沉积物比活度变化与设备位置和基体金 属有关。
来自于合金600或800蒸汽发生器传热管的腐蚀产物Ni-58与快中 子通过(n,p) 反应生成Co-58。
二、压水堆一回路中放射性腐蚀产 物的积累
在一回路系统中,造成辐射剂量率积累的主要放射 性核素包括Co-60、Co-58、Mn-54与Fe-59 等,
主要是Co-60,其半衰期为5.27年, 其次是Co-58,半衰期为70.88天。
二、压水堆一回路中放射性腐蚀产 物的积累
在一回路系统中,Co-60是辐射剂量率积累的最主要的放射 性核素; 由腐蚀产物生成的其它放射性核素如Co-58、Mn54与Fe-59 对辐射场积累只起次要作用。 Co-60主要来源于合金600蒸汽发生器传热管中的杂质、 高钴合金腐蚀与磨损、不锈钢管道与容器所含的钴释放和 反应堆不锈钢压力容器腐蚀过程中的Co-59 被中子活化。 腐蚀产物只能在中子场, 即堆的压力容器内被中子活化产 生放射性核素; 在压力容器外部一回路管道内和设备上, 腐蚀产物借助冷 却剂通过堆芯被活化输运到一回路系统的各个部位构成了 辐射场。
水化学条件:一 回路冷却剂的氧 化性
H2浓度影响沉 积层的成分
停堆过程中氧 化物的转变
H2浓度
H2O2
还原性条件: 利于Fe的释放 氧化性条件利 于Co的释放
温度
溶解氧
pH
pH
Li和B
腐蚀产物的迁移
腐蚀产物在一回路冷却剂中的存在状态对腐蚀产物在一回 路中的迁移用很大的影响。 腐蚀产物在冷却剂中以溶解状态和颗粒状态(不溶解状态) 存在。 以颗粒状态存在的腐蚀产物分为胶体(<1μm)和大颗粒物 (>1μm)(悬浮物)两类。 粒径大于5μm的颗粒物约占80%,5μm以下的颗粒物约 占20%。 一回路冷却剂系统的净化系统将直径大于5μm大颗粒的腐 蚀产物除去。 粒径小的颗粒物(胶体)对腐蚀产物的迁移起至关重要 的作用。 腐蚀产物以3种状态迁移: 溶解态(离子)、胶体、颗粒物
腐蚀产物在堆芯沉积的危害
功率下降时,水温下降,包壳表面蒸发停止,水中腐蚀产 物溶解度上升,局部沉积层脱落,其中的浓缩B离开燃料 棒,导致局部中子注量率上升。当功率回升时,也引起中 子注量率上升。两种因素叠加,PCI效应增强,增大了燃 料破损风险。 堆芯内存在线功率梯度,组件两侧功率不同,蒸汽量不同 ,沉积层厚度不同,温度不同,导致组件弯曲,可能影响 控制棒的下插,导致控制棒不完全插入事件( Incomplete RCCA Insertion). 腐蚀产物沉积造成水流阻力,导致水流量下降
AO和⊿I控制范围 ⊿
AO和⊿I值必须在一定的范围内 ⊿
轴向功率偏移异常
轴向功率偏移异常(AOA, Axial Offset Anomaly)是指实测的AO值显著偏离计算 值(预测值)的现象 通常,实测AO与预测AO相差3%,即为发 生AOA
AOA现象
腐蚀产物沉积导致AOA实例
Callaway第九循环I接近17%的技术规范,被NRC强制降低功率至 50%运行。 EDF公司不允许发生AOA的机组参加调峰运行。
可活化物质的来源
(1)来源1:一回路压力容器外部材料释出的腐蚀产物 主要来源: 蒸汽发生器 主冷却剂管道 化学和容积控制系统 活化历程: 一回路冷却剂被输运到压力容器, 在此至少有一部分沉积到热表面, 即沉积在燃料棒表面上。在中子辐照下经过一定停留时间再次释 放到冷却剂中并运移到压力容器外部的一回路后, 放到冷却剂中并运移到压力容器外部的一回路后 活化的腐蚀产物 会沉积在此处的材料表面上。一部分沉积的放射性核素会再次从 压力容器外表面释放到一回路冷却剂中, 也有可能会再次沉积在堆 芯中, 而腐蚀产物只不过随一回路冷却剂流经中子场, 不会活化到 较高的程度, 原因是它们在中子场的停留时间很短。 (2)来源2: 堆芯材料的腐蚀与耗损产物 这些材料始终位于中子场中。 运行期间, 材料被高度活化, 材料表面的金属原子通过腐蚀与耗损进入冷却剂再迁移到一回路造成 污染积累。
Fe3O4溶解度随温度的变化
在50-350℃的温度范围内, ℃ Fe3O4的TCS可正可负
KOH浓度低于20µmol/L及中 性和酸性溶液中, Fe3O4的溶 解度随温度升高而减小 TCS<0 KOH浓度为50-100µmol/L的 溶液中,Fe3O4的溶解度随温 度升高先增大,在100℃附近 ℃ 达到最大值后随温度升高而减 小,在达到最小值后随温度升 高而增大。 TCS:正 负 正 在KOH浓度大于200µmol/L的 溶液中,Fe3O4的溶解度随温 度升高而增大。 TCS>0
产 生 迁 移 堆 芯 沉 积 活 化 释 放 迁 移 芯 外 沉 积
蒸汽发 生器
主泵
充填泵
反应堆
脱盐塔
放射性核素的生成
放射性核素生成的量由下列因素所决定
中子场中可活化物质的质量 腐蚀产物的量 靶材中母核的丰度 减少材料中杂质含量 相关核反应的活化截面 被活化物质所在位置的中子通量 在中子场的停留时间 短寿放射性核素短时间停留后即达到饱和活度水平 半衰期较长的放射性核素的活度水平则随活化时间增加 腐蚀产物在中子场的停留时间对放射性核素Co-60的生 成至关重要 活化需要一定的时间
TCS与腐蚀产物的迁移
在TCS为负值的溶液中,在温度较低的溶液中溶 解进入冷却剂中的腐蚀产物在经过温度较高的炉 芯时将沉积在燃料元件表面。 在TCS为正值的溶液中,沉积在燃料表面上的被 活化了的腐蚀产物将溶解进入冷却剂,并沉积在 温度较低的部位。 当溶液的pH在一定的范围内时,Fe3O4的TCS接 近于“0”,此时温度变化对腐蚀产物溶解度的影 响很小,腐蚀产物在不同温度区域的冷却剂中迁 移较少,因此,冷却剂的pH应控制在TCS接近于 “0”或稍正的范围内。
腐蚀产物在堆芯的沉积
堆芯进口温度:270-280℃ ℃ 堆芯出口温度:320-330 ℃ 溶解度温度系数TCS<0的溶解态物质将在 堆芯上部沉积 进入堆芯的颗粒较大的腐蚀产物在水流速 度慢的部位沉积 胶体态腐蚀产物的沉积:表面电荷、pH等
Ni0.6Fe2.4O4
Ni0.6Fe2.4O4在 0.2MH3BO3+3 mLH2/kg H2O 中的溶解度随温 度的变化 100℃以上, ℃ TCS<0
Co-60和Co-58主要有以下几个来源:
(1)由于铁矿等中伴生钴元素,在镍基合金和不锈钢等 结构材料中含有微量Co-59杂质。高钴合金、镍合金蒸 汽发生器传热管、不锈钢管道与容器会由于腐蚀与磨 损释放微量Co。这些过程中产生的Co为Co-59,其在 中子场中发生59Co(n,γ)60Co,其热中子活化截面为 37.5barn。 (2)镍合金结构材料腐蚀产物Ni-58与快中子通过(n,p) 反应生成Co-58。
表面光滑的传热管与较粗糙的管道:粗糙的易沉积
流速
粒径
管径
水流剪切力
表面电荷
燃料棒上即使不存在腐蚀产物氧化物净沉 积物, 锆合金燃料棒上的腐蚀氧化膜也会吸 附靶子核素(例如Co-59),增加辐射场的积累 。 水化学管理不能完全抑制辐射场积累。
影响因素
管材
沉积层或氧化 膜的成分 不同组成的 沉积物或氧 化膜的溶解 度不同 沉积物中的 不同元素的 溶解度(释 放率)不同
水化学因素