Cs2分子的光解离和碰撞能量转移
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Keywords：Photodissociation；Fine-structure；Branchingratio；Crosssection
1 引言
分子的激光光解作为产生激发态原子的一种 重要机制，在激光化学，新型激光器的研制，同位素 分离等应用领域有重要价值；同时激发态分子与原 子的碰撞能量转移，对于理解原子与分子相互作用
这里，Γp，k 分别为Cs2（E）分子向Cs（6D）态的解 离率和碰撞转移率系数，Γ 为6D 态的辐射率，利 用上式，Cs（6D）原子荧光与Cs2（E）分子荧光强度 比为
R EII12ΓΓ21hhvv21EE21
（12）
其中I1、I2分别为6D3／2→6P1／2，6D5／2→6P3／2的 荧光强度，Γ1、Γ2 分别为相应的辐射率，由文献［1］ 中的表2给出。从（10）、 （11）两式得到
率，σ1、σ2 为 相 应 的 截 面。设
B
E
Γp1，而 Γp2
R
E
［［CCss（ （66DD35／ ／22） ）］ ］，可由下式得到
用［Cs2（E）］， ［Cs（6D）］表示相应的分子态和 原子态密度，而 Cs基态原子密度用 N 表示，（3）、 （4）式的稳态速率方程为
（Γp +kN）［Cs2（E）］-Γ［Cs（6D）］E0（7）
摘要：利用 He-Cd+ 激光器的441.6nm 线光解 Cs2 分子，使 Cs（6D）态得到布居，在 Cs2 密度为1~9* 1015cm-3范 围 内，测 量 原 子 荧 光 对 分 子 荧 光 强 度 比，得 到 碰 撞 转 移 率 系 数 对 解 离 率 之 比 为 9.6*10-18 cm3。测定 Cs（6D3／2）对6D5／2荧光强度分支比，得到62D 态精细结构能级解离率之比为0.41。从翼激发 得到的精细结构转移截面与从共振激发得到的截面结果相符。
体。在一个加热炉中，用电热器加热样品池，池温控
制在125࠷ 至250࠷ 之间，用热电偶监测。由 HeCd+ 激光器的 441.6nm 线（功率 60 mw，线宽 3 GHz）激发 Cs2 分子，在与激光束垂直的方向探测 Cs（6D3／2 →6P1／2）（876.14nm），6D5／2 →6P3／2 （917.23nm），6D3／2 → 6P3／2（920.85 nm）荧 光 （分别用I1，I2，I3 表示）以及 Cs2（E）的500nm 处 的分子带荧光强度（用IE 表示），荧光聚焦在0.66 m 光 栅 单 色 仪（ 美 国 Acton Am566 型，分 辨 率 0.04nm）的狭缝上，经单色仪分光后进入光电倍 增管（美 RCAc31034型）这个光电倍增管被冷却 到 -40࠷，其 暗 记 数 为 30Hz，光 信 号 由 光 子 计 数 器（美 Princeton1109型）记录。
Cs2（E）+Cs（6S）→ Cs（6DJ）+Cs2 （4）
同时存在 Cs（62D）精细结构能级间的碰撞转移及 向6D 以外态的碰撞转移
═
Cs（6D3／2）+Cs（6S）==Cs（6D5／2）+Cs（6S） （5）
Cs（6DJ）+Cs（6S）→ Cs（6D）态以外的激发
态
（6）
测量6D3／2 对 6D5／2 谱 线 强 度 比，可 以 得 到 Cs2（E）分子离解到6D3／2 与6D5／2 的解离率之比。
难以产生6D
激发态，因为是解离态，Γp
大，比值k Γp
则较小。
实验［4，5］和理论［6］都证明了，当激光频率远离
n2LJ 能级时，B 值接近两个精细结构能级统计权 重之比。Huennekens等［5］用 Ar+ 激光器的 514.5 nm，488.0nm，465.8nm 激发 Cs2 分子，测量了5D →6S 电偶极禁戒而电四极允许的跃迁（波长分别 为685.1nm，689.8nm），得到了5D3／2 与5D5／2 的 解离产生率，其比值均接近这两个能级的统计权重
cs分子自发辐射cshvecs预解离含直接解离cs6d的碰撞转移cs同时存在cs6d以外态的碰撞转移cs6d态以外的激发测量6d谱线强度比可以得到cs分子离解到6d6d表示相应的分子态和原子态密度而cs基态原子密度用分别为cs分子向cs6d态的辐射率利用上式cs6d原子荧光与cs分子荧光强度比为hv6dhv是探测系统光谱响应因子由上式得到961018cm本实验条件下cs原子密度为1015cm3量级kn至少小两个量级因此cs6d基本上是由过分别表示cs分别为csij为转移截面是原子碰撞对平均相对速率为碰撞对原子折合质量分别为6d原子向低于6d能级的碰撞转移频分别为6d给出
2 速率方程
本实验条件下，Cs原子密度为1015cm-3 量级，kN 比Γp 至少小两个量级，因此Cs（6D）基本上是由过 程（3）产生的。
用Γp1 和Γp2 分别表示Cs2（E）向6D3／2、6D5／2 的解离率，即 Γp E Γp1+Γp2，有下列速率方程
Γp［1 Cs2（E）］+［Cs（6D5／2）］Z21
✷✷ 通讯联系人
24
原子与分子物理学报
2004年
这里，Cs2 表 示 基 态1Σg+、3Σu+，而 Cs2（E）为1Σu+、 3Σg+ 等激发态。 Cs2（E）分子自发辐射
Cs2（E）→hvE +Cs2
（2）
预解离（含直接解离）
CHale Waihona Puke 2（E）→ Cs（6DJ）+Cs（6S）
（3）
Cs2（E）与 Cs（6D）的碰撞转移
（DepartmentofPhysics，XinjiangUniversity，Urumqi830046，P.R.China）
Abstract：Populationofthe62DstateofCsatomsbyphotodissociationofCs2moleculesthroughtheuseofthe fixedfrequencyline441.6nm ofaHe-Cd+ biningratioofatomicto molecularfluorescence，theratioofcollisionalratecoefficienttopredissociationrateisestimatedtobe9.6* 10-18cm3.Thebranchingratioisdefinedastheratioof6D3／2to6D5／2fluorescence.Thebranchingis determinedintheCsdensityrangebetween1and9*1015cm-3.Theratioofthedissociationratesproduced intheCs62Dfine-structurestatesis0.41.Fine-structurechangingcrosssectionhasbeenmeasuredforwing excitation，theresultisconsistentwithcrosssectionobtainedfromresonantexcitationofthe62Dstates.
关键词：光解离；精细结构；分支比；截面
中图分类号：O561.4
文献标识码：A
PhotodissociationofCs2Loleculesand collisionalenergytransfer
LEIZheng-zhou，LIUJing，ZHOU Xiao-yan，DAIKang，SHEN Yi-fan
E［Cs（6D3／2）］（τ11+Z12+Z1） （10）
Γp［2 Cs2（E）］+［Cs（6D3／2）］Z12
E［Cs（6D5／2）］（τ12+Z21+Z2） （11）
这里τ1、τ2 分别为 Cs（6D3／2）、Cs（6D5／2）的寿命，
Zij EσijNv为62D 原子i→j精细结构碰撞转移频 率，σij为转移截面，vE（8KBT／πμ）1／2是原子碰撞 对平均相对速率，KB 为玻尔兹曼常数，μ 为碰撞对 原子 折 合 质 量，Z1 E σ1Nv，Z2 E σ2Nv 分 别 为 6D3／2、6D5／2 原 子 向 低 于 6D 能 级 的 碰 撞 转 移 频
的非绝热耦 合 在 解 离 动 力 学 中 起 关 键 作 用［6］，本
工作中，激光频率与62D 能级仅差13~56nm-1，
26
原子与分子物理学报
2004年
得到的 B E0.41与统计权重之比也相差较大。 过 程（6） 实 际 上 是 能 量 合 并（Ep，energy
pooling）
Cs（6P）+Cs（6P）→ Cs（6DJ）+Cs（6S1／2） （16）
的逆过程（REP）
Cs（6DJ）+Cs（6S1／2）→ Cs（6P）+Cs（6P） （17）
国内外作者对 EP 过程已有很多研究，但对其逆过 程REP 却 研 究 的 很 少［7］，特 别 是 对 同 核 过 程 的 REP 研究，只有 Yabuzaki等［3］研究了以下过程
量的统计误差，I1、E1 I2 E2
的误差各为5%
，跃迁率误差
为20% ，Nv 误差为15% ，由蒸气压公式和池温两
个因素产生。α 的误差为25%［1］，将图2中的直线
外推到N E0产生的误差为15% ，所以，σ12+σ1的 误差为39%（均方误差）。
本实 验 中，激 光 频 率 22644.9cm-1 仅 比 Cs（6D3／2）、 （22588.9cm-1）高56cm-1，因 Cs2 基 态 X1Σg+ 有3197cm-1离解能，而X3Σu+ 仅有约50 cm-1 束缚能，故激光激发的应是三重解离态。否则
线的截距和斜率从（9）式得到
k Γp
E9.6*10-18cm3
从I1与I2的强度比由（12）式给出了（0.76-R）-1 与 Nv 的实验结果，它们确成线性关系，由该直线
的截距得到B E0.41，再由其斜率得到σ12+σ1E 4.4*10-14cm2。
σ12+σ1 的误差由分析（15）式得到，因光强测
第21卷第1期 2004年1月
原子与分子物理学报
JOURNALOFATOMICAND MOLECULARPHYSICS
文章编号：1000-0364（2004）01-0023-04
Vol.21，№.1 Jan.，2004
Cs2 分子的光解离和碰撞能量转移✷
雷振宙，刘 静，周小岩，戴 康，沈异凡✷✷
（新疆大学物理系，乌鲁木齐 830046）
池温从125࠷ 开始，每升高10࠷ 记录I1，I2，I3 和500nm 处荧光强度，单色仪在相应谱线峰值附 近扫描，每个光强是5次扫描的平均结果。利用一 个已知光谱发射率的钨带灯测定探测系统的光谱
响应因子。
4 结果与讨论
图1给
出
了I6D IE
与N
关 系 的 实 验 结 果，其 中
I6D EI1+I2+I3，N 由蒸气压公式得到，由该直
之比，即约为0.7，这些激光频率均远离5D →6S 跃迁频率。这在 Na和惰性气体的光碰撞中也得到 了证实，当激光频率远离 Na3P 能级时，3P1／2 与 3P3／2 的解离产生率之比约为0.5，但当激光频率
与3P 能级十分接近时，随激光频率的变化，B 值有 很大的不同［4］，因为在这个区域内，原子与分子态
和解释各种辐射现象也是至关重要的。本文研究 如下过程：
用 He-Cd+ 激光器的 441.6nm 线激发 Cs2 分子
Cs2+hv → Cs2（E）
（1）
✷ 收稿日期：2003-06-03 基金项目：国家自然科学基金资助项目（批准号10264004） 作者简介：雷振宙（1969-），2001级研究生，讲师。
R［1+（1+B）（σ12+σ1）τ1Nv］ E（ττ12）B +（1+B）（σ21+σ2）τ1Nv（13）
I6D IE
EΓΓEhhvv6EDEE6ED［CCss（2（6ED））］
E
Γp +kNv6DE6D ΓE vE EE
（8）
ΓE 为 Cs2（E）态的辐射率，E 是探测系统光谱响应 因子，由上式得到
（0.76-R）-1 E（0.76-B）-1（1+xNv） （15）
（0.76-R）-1 与 Nv 成线性关系。由实验得到的直 线的截距和斜率可以确定 B 和σ12+σ1。
第21卷第1期
雷振宙等：Cs2 分子的光解离和碰撞能量转移
25
3 实验装置和测量方法
圆柱形玻璃样品池直径2.5cm，长15cm，高 温烘烤，真空度10-4Pa，蒸馏入金属 Cs（新疆有色 金属 研 究 所 提 供）约 百 毫 克，不 加 入 任 何 缓 冲 气
k Γp
EinstleorpceepotfoIfI6IEID6ED
（9）
由后面的实验结果，得k Γp
E9.6*10-18cm3。
上式中τ1 ≈τ2 Eτ E57ns［2］。令α Eσσ2112++σσ21， 上式化简为
（α-R）-1 E（α-B）-1（1+xNv） （14）
其中x E（σ12+σ1）τ（1+B），在激光频率、功率固 定时，B，α，x 均为常数。利用σ21、σ2、σ12、σ1 的实 验值［1，3］，α E0.76，将它代入（14）式得到
1 引言
分子的激光光解作为产生激发态原子的一种 重要机制，在激光化学，新型激光器的研制，同位素 分离等应用领域有重要价值；同时激发态分子与原 子的碰撞能量转移，对于理解原子与分子相互作用
这里，Γp，k 分别为Cs2（E）分子向Cs（6D）态的解 离率和碰撞转移率系数，Γ 为6D 态的辐射率，利 用上式，Cs（6D）原子荧光与Cs2（E）分子荧光强度 比为
R EII12ΓΓ21hhvv21EE21
（12）
其中I1、I2分别为6D3／2→6P1／2，6D5／2→6P3／2的 荧光强度，Γ1、Γ2 分别为相应的辐射率，由文献［1］ 中的表2给出。从（10）、 （11）两式得到
率，σ1、σ2 为 相 应 的 截 面。设
B
E
Γp1，而 Γp2
R
E
［［CCss（ （66DD35／ ／22） ）］ ］，可由下式得到
用［Cs2（E）］， ［Cs（6D）］表示相应的分子态和 原子态密度，而 Cs基态原子密度用 N 表示，（3）、 （4）式的稳态速率方程为
（Γp +kN）［Cs2（E）］-Γ［Cs（6D）］E0（7）
摘要：利用 He-Cd+ 激光器的441.6nm 线光解 Cs2 分子，使 Cs（6D）态得到布居，在 Cs2 密度为1~9* 1015cm-3范 围 内，测 量 原 子 荧 光 对 分 子 荧 光 强 度 比，得 到 碰 撞 转 移 率 系 数 对 解 离 率 之 比 为 9.6*10-18 cm3。测定 Cs（6D3／2）对6D5／2荧光强度分支比，得到62D 态精细结构能级解离率之比为0.41。从翼激发 得到的精细结构转移截面与从共振激发得到的截面结果相符。
体。在一个加热炉中，用电热器加热样品池，池温控
制在125࠷ 至250࠷ 之间，用热电偶监测。由 HeCd+ 激光器的 441.6nm 线（功率 60 mw，线宽 3 GHz）激发 Cs2 分子，在与激光束垂直的方向探测 Cs（6D3／2 →6P1／2）（876.14nm），6D5／2 →6P3／2 （917.23nm），6D3／2 → 6P3／2（920.85 nm）荧 光 （分别用I1，I2，I3 表示）以及 Cs2（E）的500nm 处 的分子带荧光强度（用IE 表示），荧光聚焦在0.66 m 光 栅 单 色 仪（ 美 国 Acton Am566 型，分 辨 率 0.04nm）的狭缝上，经单色仪分光后进入光电倍 增管（美 RCAc31034型）这个光电倍增管被冷却 到 -40࠷，其 暗 记 数 为 30Hz，光 信 号 由 光 子 计 数 器（美 Princeton1109型）记录。
Cs2（E）+Cs（6S）→ Cs（6DJ）+Cs2 （4）
同时存在 Cs（62D）精细结构能级间的碰撞转移及 向6D 以外态的碰撞转移
═
Cs（6D3／2）+Cs（6S）==Cs（6D5／2）+Cs（6S） （5）
Cs（6DJ）+Cs（6S）→ Cs（6D）态以外的激发
态
（6）
测量6D3／2 对 6D5／2 谱 线 强 度 比，可 以 得 到 Cs2（E）分子离解到6D3／2 与6D5／2 的解离率之比。
难以产生6D
激发态，因为是解离态，Γp
大，比值k Γp
则较小。
实验［4，5］和理论［6］都证明了，当激光频率远离
n2LJ 能级时，B 值接近两个精细结构能级统计权 重之比。Huennekens等［5］用 Ar+ 激光器的 514.5 nm，488.0nm，465.8nm 激发 Cs2 分子，测量了5D →6S 电偶极禁戒而电四极允许的跃迁（波长分别 为685.1nm，689.8nm），得到了5D3／2 与5D5／2 的 解离产生率，其比值均接近这两个能级的统计权重
cs分子自发辐射cshvecs预解离含直接解离cs6d的碰撞转移cs同时存在cs6d以外态的碰撞转移cs6d态以外的激发测量6d谱线强度比可以得到cs分子离解到6d6d表示相应的分子态和原子态密度而cs基态原子密度用分别为cs分子向cs6d态的辐射率利用上式cs6d原子荧光与cs分子荧光强度比为hv6dhv是探测系统光谱响应因子由上式得到961018cm本实验条件下cs原子密度为1015cm3量级kn至少小两个量级因此cs6d基本上是由过分别表示cs分别为csij为转移截面是原子碰撞对平均相对速率为碰撞对原子折合质量分别为6d原子向低于6d能级的碰撞转移频分别为6d给出
2 速率方程
本实验条件下，Cs原子密度为1015cm-3 量级，kN 比Γp 至少小两个量级，因此Cs（6D）基本上是由过 程（3）产生的。
用Γp1 和Γp2 分别表示Cs2（E）向6D3／2、6D5／2 的解离率，即 Γp E Γp1+Γp2，有下列速率方程
Γp［1 Cs2（E）］+［Cs（6D5／2）］Z21
✷✷ 通讯联系人
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原子与分子物理学报
2004年
这里，Cs2 表 示 基 态1Σg+、3Σu+，而 Cs2（E）为1Σu+、 3Σg+ 等激发态。 Cs2（E）分子自发辐射
Cs2（E）→hvE +Cs2
（2）
预解离（含直接解离）
CHale Waihona Puke 2（E）→ Cs（6DJ）+Cs（6S）
（3）
Cs2（E）与 Cs（6D）的碰撞转移
（DepartmentofPhysics，XinjiangUniversity，Urumqi830046，P.R.China）
Abstract：Populationofthe62DstateofCsatomsbyphotodissociationofCs2moleculesthroughtheuseofthe fixedfrequencyline441.6nm ofaHe-Cd+ biningratioofatomicto molecularfluorescence，theratioofcollisionalratecoefficienttopredissociationrateisestimatedtobe9.6* 10-18cm3.Thebranchingratioisdefinedastheratioof6D3／2to6D5／2fluorescence.Thebranchingis determinedintheCsdensityrangebetween1and9*1015cm-3.Theratioofthedissociationratesproduced intheCs62Dfine-structurestatesis0.41.Fine-structurechangingcrosssectionhasbeenmeasuredforwing excitation，theresultisconsistentwithcrosssectionobtainedfromresonantexcitationofthe62Dstates.
关键词：光解离；精细结构；分支比；截面
中图分类号：O561.4
文献标识码：A
PhotodissociationofCs2Loleculesand collisionalenergytransfer
LEIZheng-zhou，LIUJing，ZHOU Xiao-yan，DAIKang，SHEN Yi-fan
E［Cs（6D3／2）］（τ11+Z12+Z1） （10）
Γp［2 Cs2（E）］+［Cs（6D3／2）］Z12
E［Cs（6D5／2）］（τ12+Z21+Z2） （11）
这里τ1、τ2 分别为 Cs（6D3／2）、Cs（6D5／2）的寿命，
Zij EσijNv为62D 原子i→j精细结构碰撞转移频 率，σij为转移截面，vE（8KBT／πμ）1／2是原子碰撞 对平均相对速率，KB 为玻尔兹曼常数，μ 为碰撞对 原子 折 合 质 量，Z1 E σ1Nv，Z2 E σ2Nv 分 别 为 6D3／2、6D5／2 原 子 向 低 于 6D 能 级 的 碰 撞 转 移 频
的非绝热耦 合 在 解 离 动 力 学 中 起 关 键 作 用［6］，本
工作中，激光频率与62D 能级仅差13~56nm-1，
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原子与分子物理学报
2004年
得到的 B E0.41与统计权重之比也相差较大。 过 程（6） 实 际 上 是 能 量 合 并（Ep，energy
pooling）
Cs（6P）+Cs（6P）→ Cs（6DJ）+Cs（6S1／2） （16）
的逆过程（REP）
Cs（6DJ）+Cs（6S1／2）→ Cs（6P）+Cs（6P） （17）
国内外作者对 EP 过程已有很多研究，但对其逆过 程REP 却 研 究 的 很 少［7］，特 别 是 对 同 核 过 程 的 REP 研究，只有 Yabuzaki等［3］研究了以下过程
量的统计误差，I1、E1 I2 E2
的误差各为5%
，跃迁率误差
为20% ，Nv 误差为15% ，由蒸气压公式和池温两
个因素产生。α 的误差为25%［1］，将图2中的直线
外推到N E0产生的误差为15% ，所以，σ12+σ1的 误差为39%（均方误差）。
本实 验 中，激 光 频 率 22644.9cm-1 仅 比 Cs（6D3／2）、 （22588.9cm-1）高56cm-1，因 Cs2 基 态 X1Σg+ 有3197cm-1离解能，而X3Σu+ 仅有约50 cm-1 束缚能，故激光激发的应是三重解离态。否则
线的截距和斜率从（9）式得到
k Γp
E9.6*10-18cm3
从I1与I2的强度比由（12）式给出了（0.76-R）-1 与 Nv 的实验结果，它们确成线性关系，由该直线
的截距得到B E0.41，再由其斜率得到σ12+σ1E 4.4*10-14cm2。
σ12+σ1 的误差由分析（15）式得到，因光强测
第21卷第1期 2004年1月
原子与分子物理学报
JOURNALOFATOMICAND MOLECULARPHYSICS
文章编号：1000-0364（2004）01-0023-04
Vol.21，№.1 Jan.，2004
Cs2 分子的光解离和碰撞能量转移✷
雷振宙，刘 静，周小岩，戴 康，沈异凡✷✷
（新疆大学物理系，乌鲁木齐 830046）
池温从125࠷ 开始，每升高10࠷ 记录I1，I2，I3 和500nm 处荧光强度，单色仪在相应谱线峰值附 近扫描，每个光强是5次扫描的平均结果。利用一 个已知光谱发射率的钨带灯测定探测系统的光谱
响应因子。
4 结果与讨论
图1给
出
了I6D IE
与N
关 系 的 实 验 结 果，其 中
I6D EI1+I2+I3，N 由蒸气压公式得到，由该直
之比，即约为0.7，这些激光频率均远离5D →6S 跃迁频率。这在 Na和惰性气体的光碰撞中也得到 了证实，当激光频率远离 Na3P 能级时，3P1／2 与 3P3／2 的解离产生率之比约为0.5，但当激光频率
与3P 能级十分接近时，随激光频率的变化，B 值有 很大的不同［4］，因为在这个区域内，原子与分子态
和解释各种辐射现象也是至关重要的。本文研究 如下过程：
用 He-Cd+ 激光器的 441.6nm 线激发 Cs2 分子
Cs2+hv → Cs2（E）
（1）
✷ 收稿日期：2003-06-03 基金项目：国家自然科学基金资助项目（批准号10264004） 作者简介：雷振宙（1969-），2001级研究生，讲师。
R［1+（1+B）（σ12+σ1）τ1Nv］ E（ττ12）B +（1+B）（σ21+σ2）τ1Nv（13）
I6D IE
EΓΓEhhvv6EDEE6ED［CCss（2（6ED））］
E
Γp +kNv6DE6D ΓE vE EE
（8）
ΓE 为 Cs2（E）态的辐射率，E 是探测系统光谱响应 因子，由上式得到
（0.76-R）-1 E（0.76-B）-1（1+xNv） （15）
（0.76-R）-1 与 Nv 成线性关系。由实验得到的直 线的截距和斜率可以确定 B 和σ12+σ1。
第21卷第1期
雷振宙等：Cs2 分子的光解离和碰撞能量转移
25
3 实验装置和测量方法
圆柱形玻璃样品池直径2.5cm，长15cm，高 温烘烤，真空度10-4Pa，蒸馏入金属 Cs（新疆有色 金属 研 究 所 提 供）约 百 毫 克，不 加 入 任 何 缓 冲 气
k Γp
EinstleorpceepotfoIfI6IEID6ED
（9）
由后面的实验结果，得k Γp
E9.6*10-18cm3。
上式中τ1 ≈τ2 Eτ E57ns［2］。令α Eσσ2112++σσ21， 上式化简为
（α-R）-1 E（α-B）-1（1+xNv） （14）
其中x E（σ12+σ1）τ（1+B），在激光频率、功率固 定时，B，α，x 均为常数。利用σ21、σ2、σ12、σ1 的实 验值［1，3］，α E0.76，将它代入（14）式得到