绿色化学 零价铁
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Environmental Science & Technology 2011年影响因子:5.228
Dr. Chunming Su
Ground Water and Ecosystems Restoration Division, National Risk Management Research Laboratory 纳米科技: 地下纳米材料的归趋和转运 原位化学还原:地下水中的有机(含氯溶剂)和无机(铬酸盐,砷等)污 染物的原位处理
碳酸盐绿锈的生成
Results and discussion
碳酸盐绿锈的重要性
本文表明在硫酸盐浓度 大于碳酸盐的情况下， 同样生成碳酸盐绿锈 在碳酸盐丰富的地下 水中，铁腐蚀生成碳 酸盐绿锈
在铁腐蚀的初 段，碳酸盐绿 锈氧化三价砷 很重要
碳酸盐绿锈先于 Fe3O4生成，且能够 氧化三价砷
尽管本文表明铁腐蚀产物中主要是碳酸盐绿锈和四氧化三 铁，但是其他少量产物如水合氧化铁的存在不可忽视。因 此后续的研究可能包括对这部分产物氧化三价砷的研究。
Significance of Iron(II,III) Hydroxycarbonate Green Rust in Arsenic Remediation Using Zerovalent Iron in Laboratory Column Tests
王大力,张伟 2012-12-8
期刊和作者
Introduction
Adverse Effect
Arsenic can cause various irritation of the stomach and intestines, decreased production of red and white blood cells, skin changes and lung irritation.
缺少对零价铁的腐蚀产物的矿 物学特性的描述 吸附在零价铁表面的As的价态 并没有检测
Materials and methods
Column tests
砷溶液： 1 mg of As(V) L-1+ 1 mg of As(III) L-1 using Na2HAsO4· 2O and NaAsO2 in simulated 7H Elizabeth City groundwater with a chemical composition of 7 mM NaCl + 0.86 mM CaSO4 (pH 6.5, adjusted with 1.0 M NaOH)
置，用0.45微米的滤膜过滤。干燥各部分的样品用装备了X射线能量色散的SEM和
FTIR光声光谱学测定。
Results and discussion
XPS Results
X射线光电子能谱
元素的定性分析。可以根据能谱图中出现的特征谱线 的位置鉴定除H、He以外的所有元素。
元素的定量分析。根据能谱图中光电子谱线强度（光电子峰 的面积）反应原子的含量或相对浓度。
元素的环境
C-C, C-H, C=O，碳酸盐等 氧化铁 C=O C-O,HO FeO和Fe3O4 氢氧化铁 氧化铝 硅酸盐 五价砷 三价砷
Results and discussion
XPS Results
腐蚀铁的表面最外层含有五价砷，尽管Elizabeth City的沉积物对五价砷的吸收效率高于三价砷 三价砷被氧化成五价砷
固体表面分析。包括表面的化学组成或元素组成，原子价态， 表面能态分布，测定表面电子的电子云分布和能级结构等。
化合物的结构，分子生物学中的应用
Байду номын сангаас
Results and discussion
XPS Results
腐蚀铁的表面含有C, O, Fe, Al和Si，以及痕量的As, N和Mn。
离子束溅射技术——在X射线光电子能谱分析中，为了清洁被污染的固体表 面，常常利用离子枪发出的离子束对样品表面进行溅射剥离，清洁表面。
Results and discussion
XPS Results
峰位置(结合能, eV)
284.6 530.1 531.5 532.8 710.5 711.4 74.8 102.6 45.5 44.2
元素及轨道
C O 1s O 1s O 1s Fe 2p Fe 2p Al 2p Si 2p As 3d As 3d
Fe0 is an effective sorbent for As and Fe0 may immobilize As via surface adsorption/complexation or coprecipitation
As Removal
There is a urgent need to develop cost-effective methods for As removal from groundwater and wastewater
Results and discussion
透水性反应墙的使用寿命
基于零价铁的透水性反应墙受零价铁的腐蚀以及二级矿物的沉淀限制。 透水性反应墙中的碳酸盐绿锈的稳定性和零价铁效率的持久性有关，阳离子如三价砷 和五价砷的吸附能够抑制碳酸盐绿锈转化为铁氧化物的过程，因此能够保护碳酸盐绿 锈的完整性。所以透水性反应墙用于地下水除砷的有效性和持久性都会提高。
＜
Results and discussion
Fe3+氧化三价砷的反应 三价砷被氧化成五价砷
Fe3+由于易水解形成氧化物沉淀，因此含量通常较小，其他可能的氧化剂包括 氧化铁，Mn杂质，碳酸盐绿锈以及溶解氧。 其他研究者提出的可能性
作者提出的可能性
Results and discussion
Introduction
之前的工作(C Su et al., 2003)
本文的工作
提供了更多关于零价铁的腐蚀 产物的信息 阐述了零价铁的腐蚀产物在As 修复过程中的重要性. 本文的工作对地下水砷修复中 用到的基于Fe的透水性反应墙的长 期有效性及使用寿命具有重要意义。
提供了零价铁的腐蚀产物作 为As的吸附剂的宏观的证据 确定了磷酸盐和硅酸盐对零价 铁除砷的负面影响
Thank You!
Elizabeth City, NC
三组实验：
1A, 1B: 不含硅磷 2A, 2B: 低硅低磷，0.5 mg of P L-1+ 10 mg of Si L3A, 3B: 高硅高磷，1mg of P L-1 + 20 mg of Si L-1
Materials and methods
粉末的分离
由于大量的未腐蚀金属的的影响，因此诸如SEM和XRD等分析方法不能获得精确的铁腐蚀产 物的矿物学信息。→分离
铁粉的处理 50g铁粉悬浮在250ml水中→超声10分钟→0.45μm滤膜过滤→干燥。 柱实验之后 将玻璃柱转移到厌氧（3-6%）的操作箱中，在此中操作可以避免氧化。 将混合了 沙子的铁屑从柱中移除，冲洗后混合。将大约四分之三的混合物转移到250ml的烧 杯中，用氮气净化后的去离子水稀释至230ml，摇匀，放置5分钟，转移到过滤装
综合环境对策补偿责任法 优先控制有毒物质
Health risk
Arsenic contamination of groundwater as a source of drinking water has been a health risk for many parts of the world.
Zerovalent Iron
Dr. Chunming Su
Ground Water and Ecosystems Restoration Division, National Risk Management Research Laboratory 纳米科技: 地下纳米材料的归趋和转运 原位化学还原:地下水中的有机(含氯溶剂)和无机(铬酸盐,砷等)污 染物的原位处理
碳酸盐绿锈的生成
Results and discussion
碳酸盐绿锈的重要性
本文表明在硫酸盐浓度 大于碳酸盐的情况下， 同样生成碳酸盐绿锈 在碳酸盐丰富的地下 水中，铁腐蚀生成碳 酸盐绿锈
在铁腐蚀的初 段，碳酸盐绿 锈氧化三价砷 很重要
碳酸盐绿锈先于 Fe3O4生成，且能够 氧化三价砷
尽管本文表明铁腐蚀产物中主要是碳酸盐绿锈和四氧化三 铁，但是其他少量产物如水合氧化铁的存在不可忽视。因 此后续的研究可能包括对这部分产物氧化三价砷的研究。
Significance of Iron(II,III) Hydroxycarbonate Green Rust in Arsenic Remediation Using Zerovalent Iron in Laboratory Column Tests
王大力,张伟 2012-12-8
期刊和作者
Introduction
Adverse Effect
Arsenic can cause various irritation of the stomach and intestines, decreased production of red and white blood cells, skin changes and lung irritation.
缺少对零价铁的腐蚀产物的矿 物学特性的描述 吸附在零价铁表面的As的价态 并没有检测
Materials and methods
Column tests
砷溶液： 1 mg of As(V) L-1+ 1 mg of As(III) L-1 using Na2HAsO4· 2O and NaAsO2 in simulated 7H Elizabeth City groundwater with a chemical composition of 7 mM NaCl + 0.86 mM CaSO4 (pH 6.5, adjusted with 1.0 M NaOH)
置，用0.45微米的滤膜过滤。干燥各部分的样品用装备了X射线能量色散的SEM和
FTIR光声光谱学测定。
Results and discussion
XPS Results
X射线光电子能谱
元素的定性分析。可以根据能谱图中出现的特征谱线 的位置鉴定除H、He以外的所有元素。
元素的定量分析。根据能谱图中光电子谱线强度（光电子峰 的面积）反应原子的含量或相对浓度。
元素的环境
C-C, C-H, C=O，碳酸盐等 氧化铁 C=O C-O,HO FeO和Fe3O4 氢氧化铁 氧化铝 硅酸盐 五价砷 三价砷
Results and discussion
XPS Results
腐蚀铁的表面最外层含有五价砷，尽管Elizabeth City的沉积物对五价砷的吸收效率高于三价砷 三价砷被氧化成五价砷
固体表面分析。包括表面的化学组成或元素组成，原子价态， 表面能态分布，测定表面电子的电子云分布和能级结构等。
化合物的结构，分子生物学中的应用
Байду номын сангаас
Results and discussion
XPS Results
腐蚀铁的表面含有C, O, Fe, Al和Si，以及痕量的As, N和Mn。
离子束溅射技术——在X射线光电子能谱分析中，为了清洁被污染的固体表 面，常常利用离子枪发出的离子束对样品表面进行溅射剥离，清洁表面。
Results and discussion
XPS Results
峰位置(结合能, eV)
284.6 530.1 531.5 532.8 710.5 711.4 74.8 102.6 45.5 44.2
元素及轨道
C O 1s O 1s O 1s Fe 2p Fe 2p Al 2p Si 2p As 3d As 3d
Fe0 is an effective sorbent for As and Fe0 may immobilize As via surface adsorption/complexation or coprecipitation
As Removal
There is a urgent need to develop cost-effective methods for As removal from groundwater and wastewater
Results and discussion
透水性反应墙的使用寿命
基于零价铁的透水性反应墙受零价铁的腐蚀以及二级矿物的沉淀限制。 透水性反应墙中的碳酸盐绿锈的稳定性和零价铁效率的持久性有关，阳离子如三价砷 和五价砷的吸附能够抑制碳酸盐绿锈转化为铁氧化物的过程，因此能够保护碳酸盐绿 锈的完整性。所以透水性反应墙用于地下水除砷的有效性和持久性都会提高。
＜
Results and discussion
Fe3+氧化三价砷的反应 三价砷被氧化成五价砷
Fe3+由于易水解形成氧化物沉淀，因此含量通常较小，其他可能的氧化剂包括 氧化铁，Mn杂质，碳酸盐绿锈以及溶解氧。 其他研究者提出的可能性
作者提出的可能性
Results and discussion
Introduction
之前的工作(C Su et al., 2003)
本文的工作
提供了更多关于零价铁的腐蚀 产物的信息 阐述了零价铁的腐蚀产物在As 修复过程中的重要性. 本文的工作对地下水砷修复中 用到的基于Fe的透水性反应墙的长 期有效性及使用寿命具有重要意义。
提供了零价铁的腐蚀产物作 为As的吸附剂的宏观的证据 确定了磷酸盐和硅酸盐对零价 铁除砷的负面影响
Thank You!
Elizabeth City, NC
三组实验：
1A, 1B: 不含硅磷 2A, 2B: 低硅低磷，0.5 mg of P L-1+ 10 mg of Si L3A, 3B: 高硅高磷，1mg of P L-1 + 20 mg of Si L-1
Materials and methods
粉末的分离
由于大量的未腐蚀金属的的影响，因此诸如SEM和XRD等分析方法不能获得精确的铁腐蚀产 物的矿物学信息。→分离
铁粉的处理 50g铁粉悬浮在250ml水中→超声10分钟→0.45μm滤膜过滤→干燥。 柱实验之后 将玻璃柱转移到厌氧（3-6%）的操作箱中，在此中操作可以避免氧化。 将混合了 沙子的铁屑从柱中移除，冲洗后混合。将大约四分之三的混合物转移到250ml的烧 杯中，用氮气净化后的去离子水稀释至230ml，摇匀，放置5分钟，转移到过滤装
综合环境对策补偿责任法 优先控制有毒物质
Health risk
Arsenic contamination of groundwater as a source of drinking water has been a health risk for many parts of the world.
Zerovalent Iron