微小液固流化床的流化特性

微小液固流化床的流化特性
程媛;吴曼;郭庆杰
【摘要】在高405 mm、直径15 mm的微小液固流化床中,以水为流化介质,3组不同颗粒为床料,考察了填料高度、颗粒粒径及密度对床层膨胀、液速-压降曲线、最小流化速度和流化质量的影响.实验结果表明:随流速的增大,微小流化床依次出现了固定床、均匀膨胀及流体输送3种流型.各流型操作流速范围不受填料高度影响,但随着颗粒粒径及密度的减小,均匀膨胀区的流速范围减小,最小流化速度降低.随填料高度的增加,床层膨胀率降低,且流化质量提高;颗粒粒径和密度越小,床层膨胀率受液体流速的影响越明显,获得的流化质量越高.%The experiment was conducted in a micro-scale liquid-solid fluidized bed with 405 mm high and inner diameter of 15 mm.Water was used as the fluidizing agent.Quartz sand, γ-Al2O3 and activated carbon made from walnut shell were used as the fluidized materials.The effect of filling height, particle diameter and density on the bed expansion, flow velocity and pressure drop relationship, minimum fluidization velocity and fluidization quality were studied respectively.It shows that with the increasing of flow velocity, there are three flow patterns in the micro-scale liquid-solid fluidized bed.The flow velocity range is independent of filling height.But with the decreasing of particle size and density, the flow velocity range of the uniform expansion area decreases, and the minimum fluidization velocity decreases as
well.With the increasing of filling height, the bed expansion ratio decreases and the fluidization quality is improved.For the particles with small size and
low density, the expansion ratio is prone to be affected by the flow velocity and the fluidization quality is superior equivalently.
【期刊名称】《青岛科技大学学报（自然科学版）》
【年(卷),期】2017(038)003
【总页数】7页(P80-86)
【关键词】微小流化床;流化特性;流型;床层膨胀;流化质量;最小流化速度
【作者】程媛;吴曼;郭庆杰
【作者单位】青岛科技大学化工学院;清洁化工过程山东省高校重点实验室,山东青岛 266042;青岛科技大学化工学院;清洁化工过程山东省高校重点实验室,山东青岛266042;青岛科技大学化工学院;清洁化工过程山东省高校重点实验室,山东青岛266042
【正文语种】中文
【中图分类】TQ021.1
伴随着高新技术的蓬勃发展，微型化工技术跃然兴起[1-3]。

该技术目前已应用于
能源、化工、生物医药、材料等领域[4-6]。

其中，微型流化床技术由于具有快速、安全、成本低等优势，正逐渐被人们关注。

微型流化床技术主要有气固和液固两种系统。

POTIC等[7]为提高超临界流体中生
物质气化效率，首先提出微型液固流化床概念，并考察了不同尺寸流化床中流型及床层膨胀等流化特性，其结果表明：当以水流化石英砂颗粒时，表现为均匀膨胀，未出现鼓泡流化及节涌等不正常流化现象；当以水蒸气为流化介质时，床层剧烈波动并出现节涌现象。

TANG等[8]分别在内径3.15 mm和11.6 mm微小液固流化
床中研究了床层膨胀特性，利用R-Z方程指数n值的大小识别并详细解释了微小
液固流化床中的壁面效应。

DOROODCHI等[9]通过改变床径粒径比，在3个不同尺寸的微小液固流化床中考察了壁效应对于流化特性的影响。

徐以泉等[10]在6个不同尺寸微小气固流化床中考察了石英砂及催化裂化催化剂的流化特性。

目前，对于微小液固流化床的研究已经取得了一定进展，对于和常规流化床之间因尺寸差异而引起的壁面效应已经在诸多尺寸的微小液固流化床中进行了研究。

但在微小液固流化床中考察颗粒物性及操作条件对流化特性影响的研究较少。

研究颗粒在微小液固流化床中的流化特性及影响因素，对微小流化床反应器应用过程中参数的选择、传热传质的强化具有指导意义。

鉴于此，本工作设计并搭建了一套微小液固流化床装置，并考察了石英砂、γ-
Al2O3和核桃壳活性炭等3种不同颗粒的流化特性，对填料高度、颗粒粒径及密
度对床层膨胀、压降、流化质量及最小流化速度的影响进行了实验。

微小液固流化床实验装置如图1所示，系统主要由微小液固流化床、液体输送装置、压力测试装置组成。

流化床反应器主要由预分布室、反应段、分离段和扩大段这4部分组成，材质为有机玻璃，具体尺寸列于表1。

为防止床料泄漏，在分布板上方铺设细丝网。

为消除蠕动泵脉冲，在装置中增加脉冲阻尼器，同时配合背压阀稳压。

实验选用4种粒径的石英砂(QS-1、QS-2、QS-3、QS-4)、γ-Al2O3和核桃壳活性炭(activated carbon,AC)等颗粒为供试物料，颗粒密度采用体积质量法测定，
粒度分布采用Rise-2002激光粒度分析仪(济南润之科技有限公司)测定，粒度分布如图2所示，供试颗粒性质见表2。

实验开始前，将一定质量的流化颗粒装入流化床中，流化介质存于贮槽中。

在蠕动泵的带动下流化介质从贮槽流出，经脉冲阻尼器及背压阀稳压后进入预分布室，经分布板均匀流入流化床中。

缓慢提高液体流速，使颗粒完全流化并检查装置密封性，
随后缓慢降低液速至0 m·s-1，使床内颗粒床层分布均匀，静床高记为H0。

实验时，从0 m·s-1开始增大液速，在每一液速下停留1 min，稳定并记录床层压降，床层高度记为H。

以该压降数据减去同一液速下未加填料颗粒时的空床压降
作为该操作条件下的床层压降。

实验中液体体积流量通过蠕动泵转速调节，流速即为流体的体积流量与床层截面积之比。

图3为平均粒径500 μm的石英砂颗粒在不同填料高度下的流速-床层膨胀率关系，床层膨胀率采用表示。

将填料高度为15、21及27 mm时的3组床层膨胀数据点分别进行线性拟合，相关系数分别为0.994、0.997和0.999，表明在微小液固流化床中流速与床层膨胀
率之间均呈线性关系，即颗粒与颗粒间的距离随液体流速的增加而均匀增加。

POTIC等[7]在毫米级微小液固流化床中也观察到了该现象。

同时，相关系数随填
料高度增加而增加，说明随填料高度的增加床层膨胀的均匀程度提高。

当填料高度由15 mm增至27 mm时，拟合直线的斜率降低，这是由于填料高度增加时，整个床层中颗粒数目增多，因此，流化过程中颗粒与颗粒间的碰撞几率增加，从而导致颗粒能量损失，膨胀率降低。

石英砂颗粒在微小液固流化床内均表现为较理想的散式系统，见图4。

如图4所示，随流速的增大，在流动过程中出现了3种流型：固定床(图4(a))、散式流化(图4(b))及流体输送(图4(c))。

实验发现，当改变颗粒填料高度时，各流型
操作流速范围基本不受影响。

3种床层高度下，颗粒层均在液体流速1.31×10-3 m·s-1时开始由固定床转为均匀膨胀，随液体流速增加，在流速大于6.39×10-3 m·s-1时，床内颗粒明显分层，由于同一批次加入的颗粒粒径存在分布范围，故3个床内粒径较小的颗粒均开始出现不同程度带出。

由此可见，在适宜的填料高度范围内，微小液固流化床中填料高度的变化不影响流域的划分。

郭慕孙[11]曾指出在一定液速下，液固流化床中可形成稳定的浓相和稳定的稀相两
个床层，随着液体流速的增加，浓相与稀相浓度趋于一致，当两相中的颗粒浓度相等时，再增加液速，颗粒将被带出流化床。

相比来说，在常规尺寸流化床中一定液体流速范围内有稳定的颗粒浓相与稀相共存，而在本研究的微小液固流化床中当达到一定液速时，床内亦开始出现浓相与稀相，但与此同时随液体流速的增加稀相区中的颗粒开始被带出，床内颗粒浓度逐渐下降，两相基本不能稳定共存。

原因是在相同条件下，流化床的直径较小导致其内部湍动程度低，基本为层流流动；反之，流化床的直径越大其内部湍动程度越高，会导致流体流动垂直方向上流体的速度分布较层流均匀，并且颗粒会因摩擦、碰撞而消耗自身能量[12]，所以在床径较大时会出现浓相与稀相稳定共存，而在微小液固流化床中不易产生稳定浓相与稀相共存，待颗粒分层后便会逐渐开始被带出。

图5为不同粒径石英砂颗粒的流速-床层膨胀率关系。

由图5可知：颗粒粒径由500 μm减小至196 μm，拟合直线斜率增大，即在颗
粒粒径较小时，液体流速的较小改变就会引起床层膨胀高度较大幅度的提高。

同时，随颗粒粒径的减小，均匀膨胀区的液体流速范围也随之缩小。

当颗粒粒径由334
μm减小至196 μm时，床内均匀膨胀区的液体流速范围由1.31×10-3～
5.82×10-3 m·s-1减小至1.31×10-3～4.69×10-3 m·s-1。

且随流速的增大，在
流体输运阶段，床层液速-膨胀率关系会由均匀膨胀时的线性增长变为指数增长。

LIU等[13]基于颗粒粒径、流体密度和黏度等参数提出了用于判断散式流化的无量纲数Dn(公式(1))，Dn数值越小，表示流化越均匀，且对于散式流态化Dn<104。

通过计算可知，粒径500、334及196 μm的3种颗粒Dn分别为2 140、1 111和484，即随着颗粒粒径的减小，Dn呈减小趋势，其流化均匀程度有所升高。

为考察颗粒密度对床层膨胀特性的影响，选择粒径在334 μm左右的石英砂、活
性炭及γ-Al2O33种颗粒进行实验，结果见图6。

由图6看出，颗粒密度越小，床层膨胀率受液体流速的影响越明显。

当颗粒由密
度3 960 kg·m-3的γ-Al2O3改为密度1 538 kg·m-3的活性炭颗粒时，拟合直
线斜率显著增加，此时液体流速的微小增大就会引起整个床层较大幅度的膨胀。

对于活性炭颗粒，其密度小且其本身结构疏松，孔隙多且发达，即相同粒径下活性炭颗粒重力远小于其他两种颗粒，在较小曳力作用下，即2.44×10-3 m·s-1流速时，颗粒即可被流体带出。

当液体流速继续增大，二者的关系由线性变为指数形式，此时床内活性炭颗粒进入流体输送阶段。

而对于密度较大的石英砂和γ-Al2O3 2
种颗粒，其液速-床层膨胀在较大的液速范围内，基本呈线性变化趋势，即床层内
颗粒随液体流速的增加而均匀膨胀，故填料颗粒密度越大，维持均匀膨胀的流速范围就越大。

另外，活性炭、石英砂及γ-Al2O3 3种不同密度颗粒的Dn分别为256、1 112和2 857，亦均满足散式流态化Dn<104的标准[11]，通过以上分析可知，随颗粒密度的减小，能维持颗粒均匀膨胀，即散式流态化的液体流速范围减小，但流化的均匀程度提高。

流速压降曲线不仅反映了流化床内的液-固两相运动规律，同时还能反映流化状态、流化质量及最小流化速度等信息，流化床中颗粒流化质量的好坏会影响实际反应过程的传热及传质，从而会影响反应物的转化率及产品的收率。

本研究首先考察了3种不同粒径石英砂颗粒的流速-压降曲线，见图7。

在初始阶段，床层压降均随液体流速的增大而增大，随后维持稳定。

3种粒径石英砂颗粒的床层压降均随填料高度的增加而均匀增加。

流化过程中流化质量可通过流化后床内压降标准差判断[14]，若标准差小则说明曲线压力波动的幅度小，流化质量较佳。

以图7中平均粒径为500 μm的石英砂颗
粒在15、21及27 mm 3种填料高度下流速-压降曲线为例，3种颗粒稳定流化后，各自床层压降的标准差分别为2.17、1.95和1.74，即流化床段压降标准差随填料高度的增加而减小；同时，通过图3的分析也可以证明，随着填料高度的增加，
床层膨胀的均匀程度有所提高。

综合图3和图7的分析可知：随填料高度的增加，
床层压降波动逐渐减小，流化质量随填料高度的增加而得到改善。

图8为同一填料高度下不同粒径石英砂的液速-床层压降关系。

由图8可知：当填料高度一定，床层压降随颗粒粒径的减小呈线性增大趋势。

颗粒粒径从500 μm 减小至196 μm时，床内颗粒层的平均压降由185.18 Pa增至209.19 Pa。

随颗粒粒径的减小，床层空隙率减小，此时流体通过床层阻力增加；加之相同填料高度下小粒径颗粒床层重量较大，因此，床层压降会随颗粒粒径的减小呈现增长趋势。

此外，通过计算可知，3种粒径颗粒流化后各点压降波动标准差分别为1.74、1.37和1.23，表明在一定的范围内，流化颗粒粒径越小获得的流化质量越高。

图9为粒径相近的不同密度3种颗粒(核桃壳活性炭、石英砂QS-2、γ-氧化铝)的流速-压降曲线。

由图9可知，随流化颗粒密度的增加，流化床段的平均压降由61.81 Pa依次增加至150.80 Pa和188.78 Pa。

当颗粒粒径相同时，颗粒所受的曳力不变，但当流化颗粒为活性炭时，其自身密度较小导致其自身重力较小；反之当流化颗粒为石英砂或γ-Al2O3时，密度增加导致其自身重力大幅增加，颗粒流化起来后其床层重量与压降相等，因此，在曳力一定的情况下，密度小的活性炭颗粒较石英砂及γ-Al2O3颗粒更容易受力平衡，即颗粒密度越小越容易流化。

此外，通过计算得知，密度分别为1 538、2 650及3 960 kg·m-3的活性炭、石英砂和γ-Al2O3颗粒流化后各点压降的标准差分别为0.84、1.55和1.83，表明随着颗粒密度减小(液固两相密度差的减小)，床层压降趋于稳定，流化质量提高。

随液体流速的增大，床层压降先增大，随后在达到最小流化速度后趋于稳定。

最小流化速度是流态化装置运行和设计的关键参数之一，是床层内颗粒由固定床状态向流态化的转折点[15]。

对微小流化床，普遍使用外推法[7,16-17]判定其最小流化速度。

即将流速(x)与床层膨胀率(y)两参数进行线性拟合，在得到线性方程后，令床层膨胀率y为0时所
对应流速值x即为最小流化速度。

最小流化速度受颗粒物性、流化介质物性及流
化床尺寸等参数影响。

本节着重考察了填料高度、颗粒粒径及密度对最小流化速度的影响，结果见图10。

图10(a)为填料高度对最小流化速度的影响。

由图10(a)可知，石英砂颗粒的最小
流化速度随填料高度的改变而有小幅波动，但与气固微小流化床不同[10]，未呈规律性变动，所以可以认为微小液固流化床中颗粒的最小流化速度不受填料高度的影响，LIPPENS等[18]也得到了类似结论。

此外，如图10(b)所示，通过在81 μm
到500 μm之间改变颗粒粒径发现，在实验的颗粒粒径范围内，最小流化速度随
颗粒粒径的增加呈增长趋势。

颗粒密度对最小流化速度的影响见图10(c)。

由图
10(c)看出，随颗粒密度的增加，最小流化速度亦呈增加趋势。

1)在流化过程中微小流化床中依次出现了固定床、散式流化及流体输送3种流型。

其中填料高度对各流型操作流速的影响较小，但随着颗粒粒径及密度的减小,均匀
膨胀的流速范围减小。

2)随填料高度的增加，床层膨胀率降低、均匀程度提高；且颗粒粒径和密度越小，床层膨胀率受液体流速的影响越明显，流化均匀程度越高。

3)随填料高度的增加和颗粒粒径的减少，床层压降增加，流化质量提高。

微小液固流化床中颗粒的最小流化速度随颗粒粒径和密度的增大而增大。