Z扫描法测量非线性折射率和非线性吸收.

Z 扫描法测量非线性折射率和非线性吸收
Sensitive Measurement of Optical Nonlinearities Using a Single Beam
Z 一扫描是1 9 8 9 年由M . S h e i k 一B a h a e 等久提出的一种方法, 该方法简单、有效、精度高, 可以分析高分子和有机材料的光学非线性性质, 包括非线性吸收( 饱和吸收与反饱和吸收) 、非线性折射等, 也可用于半导体材料的非线性分析, 以及确定线性吸收系数。

装置简介：
光强为Ｉ（ｚ，ｒ）的会聚高斯激光束传播至远场一带有小孔的探测器Ｄ2 ，被测非线性介质放在会聚透镜的焦点附近，并可沿传输方向（ｚ方向）前后移动。

由于介质的非线性光学性质将引起光束的会聚或发散，从而引起透过小孔辐射量的变化，测得归一化透过率Ｔ2(或D 2)／Ｔ1(或D 1)与样品位置ｚ的关系。

Simple Z-scan experimental apparatus in which the transmittance ratio D 2/D 1 is recorded as a function of the sample position z. BS, Beam splitter
对薄介质（厚度0L Z ，Z 0为聚焦光束共焦长度），在慢变化振幅近似下，仅考虑三阶非线性光学效应，聚焦激光束在介质中由于非线性折射率变化和吸收引起的相位和强度变化由下面两个简单方程描述：
()2'd n I dz φπλ
∆=∆ ()'
dI I I dz α=- 式中，{}2221
2MKS esu
n n E n I ⎧⎫∆==⎨⎬⎩⎭，esu 表示高斯单位制，MKS 表示国际单位制(米-千克-秒)，z ’表示光在介质中传播的深度，而不是样品的位置。

由非线性吸收引起的吸收系数变化：I αβ∆=，β表示三阶非线性吸收系数，对超快非线性吸收其等于双光子吸收系数
式中，E 是峰值电场强度(cgs ，厘米-克-秒)，I 表示光强(MKS)，c 表示光速(m/s)，高斯单位制和国
际单位制的n 2的转换公式：()()202n esu =cn /40πn (MKS)，n 0为线性折射率。

()()()213003;,,4
P E E E εχεχωωωω=
+--（P E ，是实数，考虑了1/2项） 折射率0n n n ==+∆ ()()
2
3322000133244E n I n I n n c χχε∆=⋅== 因此，三阶非线性折射率,()
3
220034n n c χε= 2.1 非线性折射率
定义Z-扫描中透射峰和谷折射率变化pv p v T T T ∆=-，,p v T T 为归一化峰（最大）和谷（最小）透射，如图2所示：
Fig. 2 A typical Z-scan for positive (solid line) and negative (dashed line) third-order nonlinear refraction
在没有非线性吸收NPA 的三阶非线性折射率过程，诱导相位畸变，0∆Φ，和pv T ∆之间关系的经验公式为：
()
0.2700.4061pv T S ∆≅-∆Φ 式中，0202eff n I L π
λ∆Φ=
有效长度()1L eff L e αα-=-，
S 为没有样品时的小孔透射率，()2221e
A
r w d S -=-，r A 为小孔半径，w a 为小孔处光束半径。

S=1
和S=0分别对应开孔和闭孔情形。

对于标准的Z-扫描法（高斯光束和远场孔），对于三阶非线性极化，透射峰和谷之间的Z 距离为：
01.7pv Z Z ∆≈
因而对于给定的响应，可以直接测量出入射光束的衍射长度（聚焦光束的瑞利范围）。

对于小的0∆Φ，峰和谷是等间距的（00.856Z ≈±）。

当0∆Φ增加，峰和谷不保持对称；谷移向焦点而峰远离，以至于pv Z ∆保持为常数。

因为独立于入射光强，对估计聚焦光束的瑞利长度Z 0和束腰半径w 0很有帮助。

该关系指针对于好的光束质量(M 2~1)，薄样品，闭孔Z 扫描，n 2-型非线性）
测量非线性吸收系数：
在开孔条件下的归一化透射率，()()()03/2
0,01m
m q z T z m ∞=-⎡⎤⎣⎦=+∑ ()()0022
0,1/eff
I t L q z t Z Z β=+，
对于()01eff I t L β情形，(
)IL T z β∆≈ 进行无光阑的Z-扫描测量，根据上式对实验结果进行数值拟合，可求得样品的非线性吸收
系数。

Z-扫描灵敏度的提高
当光束通过样品后，在远场光阑平面处，光束的线性透过部分主要集中在光州附近，而非线性引起的透过光强的变化主要分布在光束边缘区域，在进行Z-扫描测量时，如果采用适当的方法避开中心部分，而测量离轴较远处的归一化透过率，这将使测量结果更过地反映
图 1 开孔的Ｔ（ｚ）～ｚ关系
由非线性造成的变化部分，使得测量的灵敏度提高。

离轴Z-扫描方法就是依据这样的思想，将探测器前的光阑稍微偏离光轴。

如果将通常Z-扫描测量中的光阑用一圆板取代，同样也会提高灵敏度，此方法称之为圆板Z-扫描方法。

离轴Z-扫描法
圆板Z-扫描法
Z-扫描法的修正
在计算材料的非线性折射率时，忽略了样品的非线性吸收，这将对Z-扫描测量带来影响。

为消除此影响，可进行无光阑的Z-扫描实验，求得非线性吸收系数β，进一步利用S <1的Z-扫描实验数据求得样品的非线性折射率2n ，从而达到消除样品非线性吸收对Z-扫描数据影响的目的。

可采用下面的近似方法，消去非线性吸收对实验结果的影响：
1） 调节入射光强，使01q ≤，212kn β
≤；
2） 加上光阑，使S<1，进行Z-扫描，得到归一化透过率()1T z ，
3） 测量开孔(S=1)的归一化透过率()2T z
4） 修正的归一化透过率()()()12T z T z z =
Calculations of closed and open aperture Z-scan data along with their ratio for self-defocusing accompanied by nonlinear absorption.
Z-扫描技术的发展。