铀矿尾渣微生物堆浸试验

doi：10.3969/j.issn.1007-7545.2016.05.007
铀矿尾渣微生物堆浸试验
华国欢，孙占学，李江，刘亚洁
(东华理工大学核资源与环境国家重点实验室培育基地，南昌330013)
摘要：采用喷淋量约80 m3/d的间歇性喷淋（喷一天，隔一天再喷）方法对某铀矿微生物堆浸尾渣进行铀的生物浸出，试验持续了49 d，液固比为0.49，尾渣的铀浸出率达到了4.62%，浸出液铀浓度均大于50 mg/L。

该方法有效解决了堆浸后期矿石中残留铀难以浸出且浸出效率低下的问题，提高了单位溶浸液平均铀浸出浓度。

关键词：铀；尾渣；微生物堆浸；间歇性喷淋；喷淋量
中图分类号：TL212.1+2 文献标志码：A 文章编号：1007-7545（2016）05-0000-00
Test of Microbial Heap Leaching of Uranium Tailings
HUA Guo-huan, SUN Zhan-xue, LI Jiang, LIU Ya-jie
(State Key Laboratory Breeding Base of Nuclear Resources and Environment, East China University of
Technology, Nanchang 330013, China)
Abstract：Uranium heap leached tailings have been microbial heap leached for 49 days with spray quantity of 80 m3/d and L/S=0.49 by intermittent spraying as one day on and one day off. Uranium leaching rate is 4.62% with uranium concentration in solution of 50 mg/L above. This method effectively addresses difficulty of uranium leaching and low leaching efficiency in later period of heap leaching, and improves uranium concentration in unit leaching solution.
Key words：uranium; tailings; microbial heap leaching; intermittent spraying; spray quantity 我国硬岩型铀矿山一般对铀品位低于0.02%的铀矿石尾渣予以丢弃，这造成部分铀资源的浪费，但继续喷淋浸出，又存在浸出效率低下、浸出周期较长、浸出成本较高、经济上不合理等问题[1-3]。

黄军荣等[4-5]在室内柱浸试验中采用小喷淋量、间歇性喷淋方法对铀矿堆浸尾渣进行了浸出试验，取得了不错的浸铀效果，且在后期铀矿物中耗酸物质等消耗殆尽的情况下，利用微生物与矿石中一些产酸矿物的反应，得到部分浸铀需要的硫酸，从而降低了酸耗，并降低了尾渣出堆残存硫化矿物产酸造成的中和成本，减轻了环境污染[6-8]。

这种喷淋工艺在工业生产中的应用目前还未见报道，本研究在前期试验基础上，对某铀矿山微生物堆浸后品位0.02%的铀矿尾渣开展了小喷淋量、间歇性喷淋的微生物堆浸工业化试验。

1 铀矿尾堆和微生物菌群基本情况
1.1 铀矿尾堆
试验用矿石堆为经生物堆浸后尾堆，矿堆总量4 131 t，原矿化学品位0.145%，至前期堆浸试验结束时，矿渣化学品位0.02%，此时渣计浸出率为86.21%，尾堆内剩余铀金属为0.826 t。

其他主要元素含量分别为（%）：SiO2 65.02、Al2O3 13.43、Fe2O3 0.70、FeO 0.24、CaO 4.00、MgO 0.23、K2O 1.85、Na2O 5.47、P2O5 0.32、TiO2 0.24、MnO 0.03。

矿石粒径分析结果如表1所示。

矿堆用塑料保护膜覆盖，停堆190 d后开展本项试验。

表1 矿石粒径
Table 1 Particle size of ore
粒径范围/mm 质量百分比/%
5~10 27.03
3~5 28.49
1.25~3 1
2.52
0.6~1.25 11.22
0.3~0.6 10.84
0.15~0.3 4.31
0.075~0.15 3.85
<0.075 1.74
收稿日期：2016-01-17
基金项目：国家科技部国际合作项目（2011DFR60830）；江西省教育厅科技项目（GJJ12392）
作者简介：华国欢（1990-），男，江西乐平人，硕士研究生；通信作者：孙占学（1962-），男，江西修水人，教授，博士生导师.
1.2 微生物菌群
试验用菌为适应本铀矿石以氧化亚铁硫杆菌（Acidobacillus ferrooxidans ）及氧化硫硫杆菌（Acidobacillus thiooxidans ）及其组合菌群为主的强适应性浸矿菌群[9-11]。

该菌群具有耐高矿化度、耐强酸、耐氟离子强等特点，铁转化速率可达4.5 g/(L ·d)。

2 试验工艺和过程
本试验主要工艺包括润堆、酸化矿堆、菌液生产及喷淋等部分。

试验堆为该矿正常生产堆的尾渣堆，自2015年7月17日开始用菌液对矿堆进行喷淋至8月30日停喷晒堆4天，于9月4日取矿渣样初步对浸出效果进行分析。

至此试验持续时间为49 d ，实际喷淋时间为25 d 。

润堆：7月17日至18日，共喷淋了208 m 3酸液，使矿堆湿润，出液铀浓度极低，耗时2 d 。

酸化矿堆：7月19日至8月4日，进液pH 调至1.40左右，前后共加酸1.4 m 3，从8月2日可以明显看出，出液pH 很低，出铀浓度开始升高，矿堆渗透性开始增强，耗时17 d 。

喷淋菌液：8月4日至30日期间不加酸，以菌液持续进行喷堆，耗时27 d 。

3 试验结果与分析
3.1 喷淋生产概况
上堆喷淋共49 d ，实际喷淋共25 d 。

全菌液生产喷淋，于2015年7月17日开始喷淋，7月17日至19日连续喷淋3天（润堆，矿堆放置时间久），7月20日停喷，7月21日后隔一天喷一天，直至8月30日结束（除了因为场地维修导致8月17日补喷30 m 3，8月18日喷50 m 3），基本保证每天喷淋80 m 3。

总喷淋量2 027 m 3，液固比0.49。

3.2 酸耗
菌液喷淋25 d 累计酸耗为0.06%，7月17日至8月30日加酸情况如图1所示。

加酸体积/m 3时间/d
图1 酸耗曲线图
Fig.1 Curve of acid consumption
3.3 浸出率
尾渣于9月4日取样，共取6个点的样品进行铀品位的测试，集合样铀品位0.0133%，6个样的铀品位分别为112.5、128.8、119.0、135.8、140.7、147.2 μg/g ，平均131.1 μg/g （即0.0131%）。

以平均品位0.0131%计算，渣计浸出率为4.62%。

如前所述，前期堆浸渣计浸出率为86.21%，经过本次尾渣的生物浸出，渣计浸出率提升了4.62个百分点，即最终渣计浸出率达到了90.83%。

试验结果表明，采用本项研究的浸出工艺，尾渣生物浸铀效果显著。

3.4 浸出过程pH 与Eh 变化分析
图2为浸出过程中pH 、Eh 变化曲线。

由图2可见，菌液喷淋开始至第17 d ，进液pH 开始低于出液pH ，
之后除第32 d 外基本保持略低于出液pH 的状态。

而进液Eh 均约大于460 mV 的情况下，出液一开始Eh 从360 mV 一直缓慢上升至412 mV ，说明细菌在矿堆内已缓慢生长。

结合图1所示，第15 d 矿堆喷堆不再加酸，细菌在矿堆内部开始氧化矿石中的黄铁矿等硫化矿物产酸，补充浸矿所需的硫酸，致使在进液不再加酸调低pH 的情况下，浸出液pH 稳定维持在较低范围内，且后续试验耗酸很低。

p H
时间/d
E h /m V
图2 浸出过程中pH 、Eh 变化曲线
Fig.2 Curves of pH and Eh during leaching process 3.5 铀的浸出分析
图3为浸出过程中铀的变化曲线。

试验堆浸出液平均铀浓度为80.01 mg/L （包括整个过程），由于本试验为尾堆浸铀试验，矿堆内的6价铀在前期已基本被浸出，所以本项试验整个过程并未出现明显的铀浸出高峰，但在酸化过程中也可以看出，铀日浸出浓度有所升高，而在第17 d 后几天达到小高峰，而后出液铀浓度有缓慢下降的趋势，但总体变化不大。

由图3可见，矿堆铀浸出率在1~32 d 基本保持稳定，且浸出效果良好，在32 d 后铀浸出率略微下降，总体来说，在矿堆铀品位随时间持续降低的情况下仍能维持浸出液铀的较高浓度，反映出生物浸出的良好效果。

铀浓度/(m g ·L -1)时间/d 铀浸出率/%
图3 浸出过程中铀的变化
Fig.3 Changes of uranium during leaching
3.6 喷淋工艺分析
喷淋强度：试验过程中，主要将喷淋强度保持在8 L/(h ·m 2)，喷淋在白天进行，喷淋强度不大，喷淋时间维持在7 h 左右，喷淋效果良好，总喷停液固比较小，能有效提高喷淋效益。

喷淋量：试验堆的总喷淋量2 027 m 3，液固比0.49，远低于前期堆浸5.74的液固比。

在后期铀金属难浸出及浸出效率低下的状况下，采用间歇性方法能有效降低喷淋量和硫酸等试剂用量，同时还可以降低喷淋动力消耗，从而降低综合生产成本。

4 结论
1）对原矿品位为0.145%的铀矿石经常规微生物堆浸190 d后品位仅为0.02%的矿渣，采用间歇性、小喷淋量的微生物堆浸喷淋方案，持续49 d后渣品位降低至0.0133%，浸出率提高了4.62个百分点；浸出液中的铀浓度为50~120 mg/L；液固比为0.49，耗酸率为0.06%。

2）尾渣生物浸铀效果显著。

间歇性、小喷淋量的微生物浸出工艺可以有效降低液固比、酸耗和堆浸尾渣的铀品位，并减少尾渣中铀的环境污染。

参考文献
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