混合表面活性剂对植物吸收有机氯农药的影响

第31卷第9期2011年9月环境科学学报Acta Scientiae CircumstantiaeVol．31，No．9Sep．，2011基金项目：国家自然科学基金（No．40801116）Supported by the National Natural Science Foundation of China （No．40801116）作者简介：周溶冰（1973—），女，副教授（博士），E-mail ：brz3000@163．com ；*通讯作者（责任作者），E-mail ：zhmxie@sina．com Biography ：ZHOU Rongbing （1973—），female ，associate professor （Ph．D．），E-mail ：brz3000@163．com ；*Corresponding author ，E-mail ：zhmxie @sina．com周溶冰，陈建军，尤胜武，等．2011．混合表面活性剂对植物吸收有机氯农药的影响［J ］．环境科学学报，31（9）：2042-2047Zhou R B ，Chen J J ，You S W ，et al ．2011．Effect of mixed surfactants on uptake of organochlorine pesticides from water by ryegrass ［J ］．Acta Scientiae Circumstantiae ，31（9）：2042-2047混合表面活性剂对植物吸收有机氯农药的影响周溶冰，陈建军，尤胜武，谢正苗*杭州电子科技大学环境科学与工程研究所，杭州310018收稿日期：2010-10-30修回日期：2010-11-29录用日期：2010-11-30摘要：以水培体系模拟研究了阴-非离子混合表面活性剂SDBS-TX100对黑麦草吸收有机氯农药（OCPs ）p ，p '-DDT 和γ-HCH 的影响．结果发现，在SDBS 与TX100物质的量比（以下简称“配比”）为0ʒ10，1ʒ9，5ʒ5，9ʒ1时，能促进黑麦草吸收积累OCPs．SDBS-TX100增强黑麦草吸收OCPs 的程度与混合表面活性剂配比、浓度及OCPs 本身的性质等密切相关．不同配比的SDBS-TX100在临界胶束浓度（CMC ）附近对黑麦草根部吸收OCPs 的促进作用最显著．随着SDBS 比例的增大，SDBS-TX100对黑麦草吸收OCPs 的促进作用增强，其中对p ，p '-DDT 的促进效果更为显著；当SDBS-TX100配比为9：1时，黑麦草根中OCPs （p ，p '-DDT 和γ-HCH ）的最大含量分别是无表面活性剂对照处理的70和14倍．关键词：混合表面活性剂；SDBS ；TX-100；有机氯农药；植物吸收文章编号：0253-2468（2011）09-2042-06中图分类号：X171．5文献标识码：AEffect of mixed surfactants on uptake of organochlorine pesticides from water byryegrassZHOU Rongbing ，CHEN Jianjun ，YOU Shengwu ，XIE Zhengmiao *Institute of Environ Sci ＆Engineering ，Hangzhou Dianzi University ，Hangzhou 310018Received 30October 2010；received in revised form 29November 2010；accepted 30November 2010Abstract ：The uptake of p ，p '-DDT and γ-HCH by ryegrass in the presence of anionic-nonionic mixed surfactants SDBS-TX100was investigated using a hydroponic system．The results show that SDBS-TX100mixtures with molar ratios of 0ʒ10，1ʒ9，5ʒ5，and 9ʒ1could enhance the uptake of organochlorine pesticides （OCPs ）by ryegrass．The mechanism is proposed that SDBS-TX100enhanced the uptake of OCPs by the roots of ryegrass．The SDBS-TX100enhanced uptake of OCPs by ryegrass was closely related to the mixed surfactant ratio ，as well as the concentration and nature of OCPs．Different ratios of SDBS-TX100near the critical micelle concentrations （CMC ）had the most significant effect in enhancing the uptake of OCPs．With the increase of molar fraction of SDBS ，the enhanced uptake of OCPs due to addition of SDBS-TX100was promoted ；the promotion of the p ，p '-DDT uptake was the most effective．The SDBS-TX100mixture with a molar ratio of SDBS to TX100at 9ʒ1had the greatest capacity in enhancing the uptake of p ，p '-DDT and γ-HCH ；the corresponding maximal concentrations of p ，p '-DDT and γ-HCH in the roots of ryegrass were respectively 70and 14times those in the control treatment without surfactants．Keywords ：mixed surfactant ；SDBS ；TX-100；organochlorine pesticide ；phytoextraction1引言（Introduction ）有机氯农药（OCPs ）是一类具有“三致”效应的持久性有机污染物，曾在全世界范围内广泛使用，并在土壤环境中普遍残留，已严重危害到农产品安全和人体健康（Gong et al ．，2004；Zhou et al．，2006；章海波等，2006）．修复有机污染土壤已成为国内外环境领域研究的热点之一（Cai et al．，2008；Jo ёlle et al ．，2002），而植物修复是目前最具应用前景的有机污染土壤修复技术之一．然而由于疏水性有机污染物易被土壤颗粒吸附，降低了其生物可利用性及植物修复效率（Collins et al ．，2006；Elizabeth ，2005；Jiao et al ．，2006；Simonich et al ．，1995）．近年来，有研究者提出了表面活性剂强化植9期周溶冰等：混合表面活性剂对植物吸收有机氯农药的影响物修复技术（SEPR）（Elizabeth，2005；Gao et al．，2007；Wu et al．，2007），即利用表面活性剂增溶洗脱吸附在土壤颗粒上的有机污染物以提高其生物可利用性，进而促进植物吸收或微生物降解．研究表明，单一表面活性剂在土壤中易发生吸附及沉淀损失从而降低了对有机污染物的增溶洗脱效率（Bruce et al．，1997；Westall et al．，1999），而使用阴-非离子混合表面活性剂可降低表面活性剂在土壤中的吸附及沉淀损失，提高对有机污染物的增溶洗脱效率（Yang et al．，2006；Zhou et al．，2007），并且在一定条件下可以促进有机污染物的微生物降解（Zhao et al．，2005；Yu et al．，2007）．但迄今关于阴-非混合表面活性剂对植物吸收持久性有机污染物影响的研究报道还相对较少，如孙璐等（2008）研究了混合表面活性剂强化植物吸收多环芳烃，Wu等（2008）研究了非离子表面活性剂促进植物吸收土壤中DDT．基于此，本文以γ-HCH和p，p'-DDT两种典型的有机氯农药异构体作为有机污染物的代表，采用水培体系模拟研究阴-非离子混合表面活性剂对黑麦草吸收积累γ-HCH和p，p'-DDT的作用及影响因素，以期为建立经济、高效的OCPs污染土壤的表面活性剂强化植物修复技术提供理论依据．2材料与方法（Materials and methods）2．1材料非离子表面活性剂Triton X-100（TX100，纯度＞98%），阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠（SDBS，纯度＞98%）购自Tokyo Kasei Kogyo Co．Ltd．γ-HCH和p，p'-DDT购自Chem Service（纯度＞99．5%），其水溶解度分别为7．8mg·L－1和0．025 mg·L－1，辛醇-水分配系数（log Kow）分别为3．9和6．9（Yaws，1999）．将SDBS和TX100溶于去离子水中制备一系列不同配比（SDBS与TX100物质的量比分别为0ʒ10，1ʒ9，5ʒ5，9ʒ1）及浓度（0．01、0．05、0.1、0．2、0．4、0．6mmol·L－1）的SDBS-TX100混合溶液．选用植物为黑麦草（Lolium multiflorum Lam），培养液为Hoagland半强度营养液（Li et al．，2002）．2．2黑麦草对γ-HCH和p，p'-DDT的吸收向装有1L培养液的烧杯中加入总共100μL的p，p'-DDT（200mg·L－1）和γ-HCH（200mg·L－1）储备液，制得p，p'-DDT和γ-HCH浓度均为0．02 mg·L－1的混合溶液．黑麦草经催芽、育苗后，在培养液中培养至株高约20cm，选择生长较一致的黑麦草移入烧杯中，每杯10株．培养过程中补充营养液保持液面，分别于4、12、24、48、96h时采集水和植物样品．植物样品用去离子水充分淋洗后，用滤纸吸干表面水分，装入密封袋于冰箱中保存．2．3SDBS-TX100对黑麦草吸收OCPs的影响向装有0．9L培养液的烧杯中加入总共100μL 的p，p'-DDT（200mg·L－1）和γ-HCH（200mg·L－1）储备液，以及一系列不同配比、不同浓度的SDBS-TX100混合表面活性剂溶液．用培养液定容至1L 后，选择生长较一致的黑麦草移入烧杯中，每杯10株，培养过程中补充营养液保持液面，于48h时采集水和植物样品．其他处理同上．2．4样品处理及测定将植物样品充分剪碎，称取适量置于50mL离心管中，加入30mL正己烷与丙酮混合液（1ʒ1，VʒV）超声萃取1h．将萃取液过装有2g无水Na2SO4的层析柱，收集于50mL圆底烧瓶中，在50ħ下旋转蒸发至干．用2mL正己烷润洗，取1mL装有2．5g硅胶的层析柱净化，再用10mL二氯甲烷与正己烷混合液（1ʒ1，VʒV）淋洗，收集于50mL圆底烧瓶中．再次旋转蒸发至干，用1mL正己烷定容，最后进GC-ECD分析，每个样品重复2 3次．OCP分析使用气相色谱（福立GC-9790，浙江温岭），配备有63Ni-ECD检测器和毛细管柱DB-5（30mˑ0．32mmˑ0．25μm），柱温180ħ，进样器和检测器的温度分别为280ħ和290ħ，进样量1μL；进样器和检测器的温度分别为220ħ和300ħ，经过分子筛和氧阱的高纯氮气作载气和尾吹气，流速分别为2．25和35．5mL·min－1，1μL样品进样不分流，p，p'-DDT和γ-HCH的检测限分别为0.20ng·g－1和0．50ng·g－1，回收率实验共做了3次，平均回收率分别为83%和87%．3结果（Results）3．1SDBS-TX100对黑麦草生物量的影响供试时间内（48h），不同浓度和配比的SDBS-TX100对黑麦草生长没有明显抑制作用，平均每株黑麦草生物量为8．1 10．5g，各处理间无显著差异（p＜0．05）．实验同时测试了240h内混合表面活性剂对黑麦草生长的影响，发现仍无显著影响．3．2黑麦草吸收OCPs的时间变化曲线采用2．4节中的处理与测定方法，将不同时间3402环境科学学报31卷段（分别为0、4、12、24、48、96h ）取得的植物样品进行分析，测出不同时间时植物不同部位对γ-HCH 和p ，p '-DDT 的吸收量（以干重计），得出黑麦草吸收γ-HCH 、p ，p '-DDT 的平衡时间，结果如图1所示．图1黑麦草吸收OCPs 的时间变化曲线Fig．1Uptake of γ-HCH and p ，p '-DDT by ryegrass as a function of uptake time研究表明，植物对有机污染物的吸收与化合物的K ow 成正相关，log K ow 大于3．5的化合物较难由植物根向茎叶迁移，易在植物根部降解（Lin et al ．，2007；Simonich et al ．，1995；Chiou et al ．，2001）．γ-HCH 、p ，p '-DDT 的K ow 较高，易在植物根部吸附，较难向茎叶转运．根系富集系数（RCF ）可以很好地反映植物根系对有机污染物的吸收积累能力．RCF 定义为根中有机污染物含量C 1与溶液中污染物含量C 2的比值，RCF 随着时间的推移在达到一定的数值后会趋于稳定．本实验中γ-HCH 和p ，p '-DDT 的RCF 值如图2所示．由图2可知，γ-HCH 和p ，p '-DDT 的RCF 值均在48h 时达到稳定，分别为45和920mL ·g－1．这与黑麦草吸收γ-HCH 和p ，p '-DDT 的时间变化趋势相吻合，即黑麦草对溶液中γ-HCH 和p ，p '-DDT 的吸收在48h 达到相对平衡，因此，选取测试时间为48h．图2不同时间下黑麦草吸收OCPs 的根系富集系数Fig．2Root concentration factor of γ-HCH and p ，p '-DDT by ryegrass at different times3．3SDBS-TX100对黑麦草根吸收OCPs 的影响实验测得TX100及不同配比SDBS-TX100的临界胶束（表1）．图3为供试时间内（48h ）不同配比SDBS-TX100对黑麦草根吸收积累OCPs 的影响．由图3可知，供试浓度范围内，黑麦草根中OCPs 的含量随SDBS-TX100浓度升高均呈先增大后减小的趋势；临界胶束浓度（CMC ）附近，表面活性剂对黑麦草吸收积累OCPs 促进作用最显著．表1SDBS-TX100的临界胶束浓度Table 1Critical micelle concentrations （CMC ）of SDBS-TX100配比（SDBS-TX100）CMC /（mmol ·L －1）0ʒ100．2001ʒ90．1565ʒ50．2269ʒ10．409由图3可知，配比为0ʒ10和1ʒ9的SDBS-TX100在供试浓度范围内均不同程度地促进了黑麦草根对γ-HCH 和p ，p '-DDT 的吸收．而配比为5ʒ5和9ʒ1的SDBS-TX100在供试浓度范围内明显促进了黑麦草根对γ-HCH 和p ，p '-DDT 的吸收．当SDBS-TX100配比为5ʒ5时，黑麦草根部对p ，p '-DDT 的吸收量在混合表面活性剂浓度为0．2mmol ·L －1时达到最大，约为600mg ·kg －1（以干重计）；黑麦草根部对γ-HCH 的吸收量在混合表面活性剂浓度为0．2mmol ·L －1时也达到最大，约为32mg ·kg －1（以干重计）．与未加表面活性剂时相比较，黑麦草根部对p ，p '-DDT 和γ-HCH 的吸收效率分别提高了50倍和8倍，表明阴-非离子混合表面活性剂对黑麦草吸收OCPs 有显著影响．当SDBS-TX100配比为9ʒ1时，黑麦草根部对p ，p '-DDT 的吸收量在混合表面活性剂浓度为0．444029期周溶冰等：混合表面活性剂对植物吸收有机氯农药的影响mmol ·L －1时达到最大，约为840mg ·kg －1（以干重计）；黑麦草根部对γ-HCH 的吸收量在混合表面活性剂浓度为0．4mmol ·L －1时达到最大，约为56mg ·kg －1（以干重计）．与未加表面活性剂时相比较，黑麦草根部p ，p '-DDT 和γ-HCH 的最大含量分别是对照组的70倍和14倍，表明混合表面活性剂显著促进了黑麦草吸收OCPs．总的来说，阴-非离子混合表面活性剂SDBS-TX100对黑麦草根部吸收p ，p '-DDT 和γ-HCH 的影响均为低浓度促进，其中，对p ，p '-DDT 的促进效果更为显著．而在高浓度时吸收效率又有所降低，因此，在应用表面活性剂修复土壤时切不可滥用，否则不但会浪费表面活性剂，提高修复成本，降低修复效果，还会使过多的表面活性剂残留在土壤之中，造成二次污染．图3SDBS-TX100对黑麦草根部吸收OCPs 的影响Fig．3Concentrations of OCPs in ryegrass roots after 48h as a function of SDBS-TX100concentration混合表面活性剂的配比对修复效率是有影响的，随着混合表面活性剂中SDBS 比例的增大，SDBS-TX100促进黑麦草根部吸收p ，p '-DDT 和γ-HCH 的效果也越明显．SDBS-TX100配比为9ʒ1时，其对黑麦草根部吸收效率的提升比SDBS-TX100配比为5ʒ5时要明显许多，但两种配比的SDBS-TX100均显著提高了黑麦草根部吸收p ，p '-DDT 和γ-HCH 的能力．植物对疏水性有机污染物的吸收积累可看做其在溶液、植物及有机物之间一系列连续的分配过程（Chiou et al．，2001），表面活性剂可影响OCPs 在植物根、溶液及大气之间的迁移和转化．因此，低浓度时，表面活性剂在一定程度抑制了溶液中p ，p '-DDT 和γ-HCH 的挥发，使得黑麦草根中p ，p '-DDT 和γ-HCH 的含量也随着升高；而当表面活性剂浓度超过临界胶束浓度（CMC ）后，原本吸附在黑麦草根表的OCPs 进入胶束相中，导致根中OCPs 的含量下降．不同配比、浓度的SDBS-TX100混合表面活性剂抑制p ，p '-DDT 和γ-HCH 挥发的能力不同，并且其与根部的结合能力及形成的吸附膜对溶液中p ，p '-DDT 和γ-HCH 的结合能力的不同，造成了植物根部吸收积累p ，p '-DDT 和γ-HCH 的显著差异．另外，p ，p '-DDT 和γ-HCH 本身性质的差异，也使其受表面活性剂的影响不尽相同．由此可见，在表面活性剂存在条件下，OCPs 等有机污染物在植物-水体系的迁移行为受诸多因素的影响，其作用机理有待更深入的研究．3．4SDBS-TX100对黑麦草茎叶吸收OCPs 的影响采用2．4节中的样品处理与分析方法，测出不同配比、不同浓度下黑麦草茎叶中的OCPs 含量，结果如图4所示．与无表面活性剂时进行比较，发现5402环境科学学报31卷阴-非离子混合表面活性剂对黑麦草茎叶吸收γ-HCH 和p ，p '-DDT 有一定的促进作用，但促进程度不如根部明显．例如，当SDBS-TX100配比为5ʒ5时，黑麦草茎叶对p ，p '-DDT 的吸收量在混合表面活性剂浓度为0．1mmol ·L －1时达到最大，约为25mg·kg －1（以干重计）；黑麦草茎叶对γ-HCH 的吸收量在混合表面活性剂浓度为0．2mmol ·L －1时达到平衡，约为6mg·kg －1（以干重计）．与未加表面活性剂时相比较，黑麦草茎叶对p ，p '-DDT 和γ-HCH 的吸收分别提高了25倍和12倍．当SDBS-TX100配比为9ʒ1时，黑麦草茎叶对p ，p '-DDT 的吸收量在混合表面活性剂浓度为0．1mmol ·L －1时达到平衡，约为26mg ·kg －1（以干重计）；黑麦草茎叶对γ-HCH 的吸收量在混合表面活性剂浓度为0．2mmol ·L －1时达到平衡，约为6mg ·kg －1（以干重计）．与未加表面活性剂时相比较，黑麦草茎叶对p ，p '-DDT 和γ-HCH 的吸收分别提高了26倍和12倍．图4SDBS-TX100对黑麦草茎叶吸收OCPs 的影响Fig．4Concentrations of γ-HCH and p ，p '-DDT in ryegrass shoots after 48h as a function of the amount of SDBS-TX100图4结果表明，不同浓度、配比的SDBS-TX100对黑麦草茎叶吸收γ-HCH 和p ，p '-DDT 的影响没有显著差异；与未加表面活性剂时的吸收量相比，SDBS-TX100提高了γ-HCH 和p ，p '-DDT 在茎叶中的含量，但与黑麦草根部对γ-HCH 和p ，p '-DDT 的吸收量相比，茎叶的吸收量就小了很多．这说明混合表面活性剂能够提高黑麦草茎叶对γ-HCH 和p ，p '-DDT 的吸收，或者说表面活性剂在一定程度上能提高γ-HCH 和p ，p '-DDT 从黑麦草根部向茎叶部分的转运．3．5SDBS-TX100增强黑麦草吸收γ-HCH 和p ，p '-DDT 差异的原因研究表明，植物对有机污染物的吸收与化合物的K ow 成正相关（Lin et al ．，2007；Simonich et al．，1995；Chiou et al ．，2001）．p ，p '-DDT 和γ-HCH 的log K ow 分别为6．9和3．9，两者水溶解度分别为0.025mg ·L －1和7．8mg ·L －1（Yaws ，1999）．p ，p '-DDT 的log K ow 远高于γ-HCH ，因此，本实验中黑麦草对p ，p '-DDT 吸收量都大于γ-HCH ，混合表面活性剂促进黑麦草吸收p ，p '-DDT 的显著程度高于γ-HCH．由此可知，阴-非离子混合表面活性剂SDBS-TX100能提高黑麦草各个部位对γ-HCH 和p ，p '-DDT 的吸收量，但浓度、配比及污染物性质等因素均会影响SDBS-TX100对有机污染物的增效修复．这仍然需要进一步的研究来加以证实这些影响因素的具体作用．64029期周溶冰等：混合表面活性剂对植物吸收有机氯农药的影响4结论（Conclusions）1）0 0．8mmol·L－1的SDBS-TX100（物质的量比为分别0ʒ10，1ʒ9，5ʒ5，9ʒ1）能促进黑麦草对γ-HCH和p，p'-DDT的吸收．随着SDBS比例的增大，SDBS-TX100对黑麦草吸收γ-HCH和p，p'-DDT 的促进作用增强．常温下阴-非离子混合表面活性剂可显著促进植物吸收有机污染物．2）SDBS-TX100在临界胶束浓度（CMC）附近对黑麦草吸收γ-HCH和p，p'-DDT的促进作用最显著；当SDBS-TX100物质的量比为9ʒ1时，根中γ-HCH和p，p'-DDT的最大含量分别是未加表面活性剂对照处理的70倍和14倍．因此，利用阴-非离子混合表面活性剂来提高植物修复效率，在有机污染土壤修复中具有一定的应用前景．责任作者简介：谢正苗（1956—），男，教授，博导（博士），主要从事土壤环境化学的教学和研究工作．E-mail：zhmxie@ sina．com．参考文献（References）：Bruce J B，Chen H，Zhang W J，et al．1997．Sorption of nonionic surfactants on sediment materials［J］．Environ Sci Technol，31（6）：1735-1741Cai Q Y，Mo C H，Wu Q T．2008．The status of soil contamination by semivolatile organic chemicals（SVOCs）in China：A review［J］．Sci Total Environ，389（2/3）：209-224Collins C，Fryer M，Grosso A．2006．Plant uptake of non-ionic organic chemicals［J］．Environ Sci Technol，40（1）：45-52Elizabeth P S．2005．Phytoremediation［J］．Plant Biol，56：15-39 Gong Z，Tao S，Xu F．2004．Level and distribution of DDT in surface soils from Tianjin，China［J］．Chemosphere，54：1247-1253Joёlle F，Corinne P G，Pascal E B，et al．2002．Soil-to-root transfer and translocation of polycyclic aromatic hydrocarbons by vegetables 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