pH值和原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中重金属含量的影响

pH值和原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液
中重金属含量的影响
李轶;杨鹤然;杨晓桐;胡艳清;张玉龙
【摘要】随着配合饲料养殖法的应用,畜禽粪便中重金属含量增加.畜禽粪便经沼气发酵重金属含量如何变化,国内外少有研究.因此,该试验研究不同pH值和原料配比条件下,猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中重金属的含量变化,旨在评估其作为肥料的安全性.试验结果表明,在不同pH值及原料配比的条件下,沼渣中除各Zn外,其它重金属Cr,Cu,As,Cd,Pb含量均高于其在沼液中的含量;发酵后沼肥(沼渣+沼液)中重金属除Pb外,Cr,Cu,Zn,As,Cd含量均低于发酵前发酵原料中各重金属含量;通过与NY/T798-2004复合微生物肥料产品无害化指标的比较,沼肥中重金属Cr,Cu,Zn,As,Cd,Pb含量均低于有机肥料中重金属的限量值,因此将发酵后的沼肥作为有机肥施用是安全的.
【期刊名称】《中国沼气》
【年(卷),期】2015(033)003
【总页数】6页(P45-50)
【关键词】猪粪和玉米秸秆;混合厌氧发酵;重金属;pH值;原料配比;沼渣;沼液
【作者】李轶;杨鹤然;杨晓桐;胡艳清;张玉龙
【作者单位】沈阳农业大学,沈阳110866;沈阳农业大学,沈阳110866;沈阳农业大学,沈阳110866;沈阳农业大学,沈阳110866;沈阳农业大学,沈阳110866
【正文语种】中文
【中图分类】S141;S216.4
厌氧发酵是可以利用农业废弃物变为能源并能够无害化处理的技术。

沼气发酵的原料多为畜禽粪便，目前，由于家禽饲养模式的变化，户用家禽饲养量减少，以单一畜禽粪便为原料进行厌氧发酵生产沼气的生产模式受到了影响［1］。

我国拥有居世界第一位的农作物播种面积，除去造纸、饲料或饲料原料以及造肥还田外的约3.7 亿吨秸秆可作为能源物质加以利用。

将农作物秸秆与畜禽粪便混合进行厌氧发酵制沼气，不仅能够改善农村环境，还可以实现秸秆资源化，解决发酵原料畜禽粪便不足的问题。

厌氧发酵后的沼渣沼液还可以用作农田肥料，保护环境的同时达到资源的有效利用。

沼肥，即沼渣、沼液，是畜禽粪便、农业废弃物经厌氧发酵后的残留物，富含作物生长所必需的氮、磷、钾等营养元素、多种氨基酸、微量元素以及大量的有机质等，由于腐熟程度高，容易被作物吸收，是一种速、缓兼备的优质有机肥［2-4］。

大量试验结果表明:沼肥具有使作物增产、防治农作物病虫害、改良土壤性质以及改
善土壤生物学特性的作用［5-11］。

然而随着我国农村经济的发展，配合饲料应
用在畜禽养殖中，配合饲料中添加了砷、铜、锌、铬等元素导致畜禽粪便中往往含有过量的重金属［12-16］。

因此，以畜禽粪便为发酵原料的沼气工程，在不同发酵条件下经厌氧发酵，发酵后的沼渣沼液中的重金属含量如何变化，若其施入土壤，是否会对土壤和作物的安全性会产生不利的影响。

这些问题直接影响沼肥的安全合理利用，但国内外少有研究。

因此本试验通过研究不同初始pH 值及原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液重金属重金属含量的影响，为探索猪粪和玉米秸秆混合厌氧厌氧发酵后沼渣沼液中重金属的含量变化，并评估其作为肥料的安全性，为指导农业生产和沼渣沼液的安全合理利用提供科学的理论数据。

1 材料与方法
1.1 试验材料
玉米秸秆取自辽宁省沈阳市市郊某玉米地，将玉米秸秆置于实验室阳光间进行晾晒，除去水分后备用。

猪粪取自辽宁省沈阳市市郊某养猪场。

接种物取自辽宁省沈阳市市郊某养猪场新鲜猪粪，新鲜猪粪取回后在室温下自行驯化，接种物总固体浓度(TS)为22.99%，猪粪总固体浓度(TS)31.17%。

玉米秸秆(晾晒)的木质纤维素含量见表1。

猪粪和接种物中重金属含量见表2。

表1 玉米秸秆(晾晒)的主要成分含量 (%)总固体(TS)半纤维素纤维素木质素26.59 29.17 37.72 9.47
表2 猪粪和接种物中重金属的含量(mg·kg -1)Cr Cu Zn As Cd Pb猪粪物料
7.981 234.660 387.931 8.245 0.684 1.114接种物8.365 229.435 400.563
7.693 0.720 1.350
1.2 试验设计
为了确定不同pH 值和原料配比对玉米秸秆与猪粪混合厌氧发酵重金属的影响，对玉米秸秆与猪粪发酵的初始pH 值，原料配比(猪粪∶玉米秸秆)进行单因素试验，
测定发酵后沼渣沼液中重金属含量的变化。

其试验水平如下:
(1)pH 值对玉米秸秆与猪粪混合厌氧发酵重金属的影响。

初始pH 值分别为:6.0，6.5，7.0，7.5;TS(总固体)定为10%;其它发酵条件为:发酵温度为25℃，接种物量为40%，原料配比(猪粪∶玉米秸秆)为2∶1。

(2)原料配比对玉米秸秆与猪粪混合厌氧发酵重金属的影响。

原料配比(猪粪∶玉米秸秆)分别为1∶1，2∶1，2.5∶1，3∶1;原料(猪粪∶玉米秸秆)的总固体(TS)配比分别为1.2∶1，2.3∶1，2.9∶1，3.5∶1;TS(总固体)定为10%;其它发酵条件:温度为25℃，接种物量为40%，pH 值为7。

1.3 测定项目与方法
(1)玉米秸秆:测定其总固体(TS)、半纤维素、纤维素、木质素的含量;总固体(TS)采
用重量法测定，半纤维素、纤维素、木质素采用Van Soest 法测定。

(2)猪粪:测定其总固体(TS)、重金属(As，Cu，Zn，Cr，Pb，Cd)含量;总固体(TS)
采用重量法测定，重金属采用电感耦合等离子体-质谱仪测定。

(3)沼渣沼液:测定其重金属(As，Cu，Zn，Cr，Pb，Cd)含量，采用电感耦合等离
子体-质谱仪进行测定。

2 结果与分析
2.1 不同初始pH 值对猪粪和秸秆混合厌氧发酵后重金属含量的影响
2.1.1 不同初始pH 值对猪粪和秸秆混合厌氧发酵后沼渣中重金属含量的影响
不同初始pH 值对猪粪和秸秆混合厌氧发酵后沼渣中重金属含量的影响如图1 所示。

图1 初始pH 值对沼渣中重金属含量的影响
由图1 中各重金属含量的变化趋势来看，不同初始pH 值对重金属Cu，Cr，As，Pb 含量的影响不大，重金属Cu 含量为20.294～21.299 mg·kg-1，重金属Cr 含量为6.119～7.937 mg·kg-1，重金属As 含量为4.456～5.753 mg·kg-1，重金
属Pb 含量为2.183～2.739 mg·kg-1;对重金属Zn，Cd 含量的影响较为明显，其中在pH 值为6 时，重金属Zn，Cd 含量最大，分别为0. 238 mg·kg-1，0. 293 mg·kg-1，在pH 值为7 时，重金属Zn，Cd 含量最小，分别为0.186 mg·kg-1，0.152 mg·kg-1。

2.1.2 不同初始pH 值对猪粪和秸秆混合厌氧发酵后沼液中重金属含量的影响
不同初始pH 值对猪粪和秸秆混合厌氧发酵后沼液中重金属含量的影响如图2 所示。

图2 初始pH 值对沼液中重金属含量的影响
由图2 中各重金属含量的变化趋势来看，不同初始pH 值对重金属Cu，As，Pb，Cd 含量的影响不大，重金属Cu 含量为0.181～0.198 mg·L-1，重金属As 含量
为0.084～0.103 mg·L-1，重金属Pb 含量为0. 012～0. 014 mg·L-1，重金属
Cd 含量为0.006～0.009 mg·L-1;对重金属Zn，Cr 含量的影响较为明显，其中在pH 值为6 时，重金属Zn 含量最大，重金属Cr 含量最小，分别为0.238 mg·L-1，0.016 mg·L-1，在pH 值为6.5 时，重金属Zn 含量最小，Cr 含量最大，分别为0.186 mg·L-1，0.042 mg·L-1。

2.1.3 不同初始pH 值对猪粪和秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中重金属含量的比较
不同初始pH 值对猪粪和秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中重金属含量如表3 所示。

表3 不同初始pH 值发酵后沼肥中重金属含量(mg·kg -1)注:表中沼液的原始单位为mg·L -1，其密度为1.1 g·mL -1，经换算后沼液的单位为mg·kg -1。

pH 值
沼肥 Cr Cu Zn As Cd Pb 6.0 沼液 0.018 0.201 0.262 0.113 0.007 0.013沼渣
7.937 21.299 0.238 5.753 0.293 2.739 6.5 沼液 0.046 0.199 0.205 0.092
0.010 0.014沼渣 6.128 20.964 0.186 4.465 0.197 2.707 7.0 沼液 0.039 0.218 0.208 0.098 0.008 0.015沼渣 6.119 20.964 0.189 4.926 0.152 2.183 7.5 沼液0.042 0.211 0.243 0.109 0.009 0.014沼渣 6.951 20.294 0.221 5.689 0.205
2.643
根据表3 可知，在初始pH 值为6，6.5，7，7.5时，沼渣中重金属Cr，Cu，As，Cd，Pb 的含量均明显大于沼液中重金属Cr，Cu，As，Cd，Pb 的含量。

沼渣中
重金属Cr 含量约为沼液中重金属Cr 含量的133～451 倍，沼渣中重金属Cu 含
量约为沼液中重金属Cu 含量的96～106 倍，沼渣中重金属As 含量约为沼液中
重金属As 含量的48～52 倍，沼渣中重金属Cd 含量约为沼液中重金属Cd 含量
的20～44 倍，沼渣中重金属Pb 含量约为沼液中重金属Pb 含量的142～208 倍。

而沼渣中重金属Zn 的含量略小于沼液中重金属Zn 的含量，沼渣中重金属Zn 的
含量约为沼液中Zn 的含量的0.91 倍。

2.1.4 不同初始pH 值对猪粪和秸秆混合厌氧发酵前后重金属含量的比较
由文献可知，相对于猪粪中重金属含量，玉米秸秆中各重金属含量相对于猪粪中含量很少［17］，因此发酵前发酵原料中重金属含量只计算了猪粪中重金属含量，玉米秸秆中含量忽略不计。

猪粪和秸秆混合厌氧发酵前发酵原料原料即猪粪中重金属含量及不同初始pH 值对发酵后沼渣沼液中重金属含量的影响如表4 所示。

表4 不同初始pH 值发酵前后重金属含量的变化(mg·kg -1)注:沼肥量为沼渣和沼液量的和，其中沼液经换算得到单位为mg·kg -1;原料中重金属含量为60%猪粪与40%接种物之和。

Cr Cu Zn As Cd Pb生原料物料8.135 232.570 392.984 8.024 0.698 1.208沼肥中重金属含量 pH 值6.0 7.955 21.500 0.500 5.866
0.300 2.752 pH 值6.5 6.174 21.163 0.391 4.557 0.207 2.721 pH 值7.0 6.158 21.182 0.397 5.024 0.160 2.198 pH 值7.5 6.993 20.505 0.464 5.798 0.214 2.657
由表4 可知，当pH 值为6 时，沼肥中重金属Cr，Cu，Zn，As，Cd，Pb 含量最大，为原料中各相应重金属含量的97. 79%，9. 24%，0. 13%，73. 11%，4.98%，227.81%;当pH 值为6.5 时，重金属Zn，As含量最小，为原料重金属Zn，As 含量的0. 10%，56.79%;当pH 值为7 时，重金属Cr，Cd，Pb 含量最小，为原料重金属Cr，Cd，Pb 含量的75. 70%，22.92%，181.95%;当pH 值为7.5 时，重金属Cu含量最小，为原料重金属Cu 含量的8.82%。

在不同初始pH 值条件下，沼肥中重金属Cr，Cu，Zn，As，Cd，Pb 含量变化较小;与原料猪粪中重金属含量相比，沼肥中重金属Cr，As，Cd，Pb 含量的变化较小，而沼肥中重金属Cu，Zn 含量变化明显。

因此猪粪与玉米秸秆混合厌氧发酵后沼肥(沼渣+沼液)中重金属Cr，Cu，Zn，As，Cd 含量均较发酵前原料中相应重金属含量低，而重金属Pb 含量较发酵前原料中重金属Pb 含量高，即通过厌氧发酵，pH 值在
6～7.5 范围内时，重金属Cr，Cu，Zn，As，Cd 含量有不同幅度的减少，而重金属Pb 含量升高。

2.2 不同原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后重金属含量的影响
2.2.1 不同原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣中重金属含量的影响
不同原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣中重金属含量的影响如图3
所示。

图3 原料配比对沼渣中重金属含量的影响
由图3 中各重金属含量的变化趋势来看，原料配比对重金属As，Pb，Cr 含量的
影响不大，重金属As 含量为2.220～5.087 mg·kg-1，重金属Pb 含量为2. 008～2. 726 mg·kg-1，重金属Cr 含量为1.969～6.320 mg·kg-1;对重金属Cu
含量来说，在原料配比为1 ∶1，2 ∶1，2.5 ∶1 时影响不大，含量为18.907～20.964 mg·kg-1，在原料配比为3∶1时升高，含量为66.398 mg·kg-1;对重金
属Zn，Cd 含量的影响较为明显，其中在原料配比为1∶1 时，重金属Zn 含量最小，重金属Cd 含量最大，分别为0.183 mg·kg-1，0.325 mg·kg-1，在原料配比为2∶1 时，重金属Cd 含量最小，为0.152 mg·kg-1，在原料配比为2.5 ∶1 时，重金属Zn 含量最大，为0.270 mg·kg-1。

2.2.2 不同原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼液中重金属含量的影响
不同原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼液中重金属含量的影响如图4
所示。

图4 原料配比对沼液中重金属含量的影响
由图4 中各重金属含量的变化趋势来看，原料配比对重金属Cu，As，Cr，Pb 含
量的影响不大，重金属Cu 含量为0.165～0.204 mg·L-1，重金属As 含量为
0.079～0.104 mg·L-1，重金属Cr 含量为0.012～0.059 mg·L-1，重金属Pb 含量为0.012～0.018 mg·L-1;对重金属Zn，Cd 含量的影响较为明显，其中在原料
配比为1∶1 时，重金属Zn，Cd 含量最小，分别为0.183 mg·L-1，0.004 mg·L-1，在原料配比为2.5∶1 时，重金属Zn，Cd 含量最大，分别为0.270 mg·L-1，0.044 mg·L-1。

2.2.3 不同原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中重金属含量
不同原料配比对猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中重金属含量的影响如表5 所示。

表5 不同原料配比发酵后沼渣沼液中重金属含量(mg·kg -1)注:表中沼液的原始单位为mg·L -1，其密度为1.1 g·mL -1，经换算后沼液的单位为mg·kg -1。

原料
配比物料Cr Cu Zn As Cd Pb 1∶1 沼渣1.969 18.907 0.183 2.220 0.325 2.008沼液0.055 0.182 0.201 0.087 0.004 0.013 2∶1 沼渣 6.119 20.964 0.189
4.926 0.152 2.183沼液0.039 0.218 0.208 0.098 0.008 0.015 2.5∶1 沼渣
6.320 20.832 0.270 5.087 0.277 2.682沼液 0.065 0.224 0.297 0.114 0.048
0.013 3∶1 沼渣 6.224 66.398 0.223 4.576 0.237 2.726沼液0.013 0.187 0.245 0.091 0.023 0.020
由表5 可知，在原料配比为1∶1，2∶1，2.5∶1，3∶1时，沼渣中重金属Cr，Cu，As，Cd，Pb 的含量均大于沼液中重金属Cr，Cu，As，Cd，Pb 的含量。

沼渣中重金属Cr 含量约为沼液中重金属Cr 含量的35～472 倍，沼渣中重金属Cu
含量约为沼液中重金属Cu 含量的92～355 倍，沼渣中重金属As 含量约为沼液
中重金属As 含量的25～51 倍，沼渣中重金属Cd 含量约为沼液中重金属Cd 含
量的5～74 倍，沼渣中重金属Pb 含量约为沼液中重金属Pb 含量的137～204 倍。

而沼渣中重金属Zn 的含量略小于沼液中重金属Zn 的含量，沼渣中重金属Zn 的
含量约为沼液中重金属Zn 的含量的0.91 倍。

2.2.4 不同原料配比条件下猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵前后重金属含量的比较
不同原料配比条件下猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵前后重金属含量的比较，如表6
所示。

表6 不同原料配比发酵前后重金属含量的变化(mg·kg -1)注:沼肥量为沼渣和沼液量的和，其中沼液经换算得到单位为mg·kg -1;原料中重金属含量为60%猪粪与40%接种物之和。

Cr Cu Zn As Cd Pb生原料物料8.135 232.570 392.984 8.024 0.698 1.208沼肥中重金属含量1∶1 2.024 19.089 0.384 2.307 0.329 2.021
2∶1 6.158 21.182 0.397 5.024 0.160 2.198 2.5∶1 6.385 21.056 0.567 5.201 0.325 2.695 3∶1 6.237 66.585 0.468 4.667 0.260 2.746
根据表6 可知:当原料配比(猪粪:玉米秸秆)为1∶1 时，重金属Cr，Cu，Zn，As，Pb 含量最小，分别为原料中重金属Cr，Cu，Zn，As，Pb 的24. 88%，8.21%，0.098%，28.75%，167.30%;重金属Cd 含量最大，为原料中重金属Cd 的
47.13%。

当原料配比(猪粪∶玉米秸秆)为2∶1 时，重金属Cd 含量最小，为原料
中重金属Cd 的22. 92%。

当原料配比(猪粪∶玉米秸秆)为2.5∶1 时，重金属Cr，Zn，As 含量最大，分别为原料中重金属Cr，Zn，As 的78.49%，0.144%，
64.82%。

当原料配比(猪粪∶玉米秸秆)为3∶1 时，重金属Cu，Pb 含量最大，分别为原料中重金属Cu，Pb 的28.63%，227.32%。

在不同原料配比条件下，沼肥中重金属Cr，Cu，Zn，As，Cd，Pb含量变化较小;与原料猪粪中重金属含量相比，沼肥中重金属Cr，As，Cd，Pb 含量的变化较小，而沼肥中重金属Cu，Zn
含量变化明显。

因此猪粪与玉米秸秆混合厌氧发酵后沼肥(沼渣+沼液)中重金属Cr，Cu，Zn，As，Cd 含量均较发酵前原料中相应重金属含量低，而重金属Pb 含量
较发酵前原料中重金属含量高，即通过厌氧发酵，原料配比在1∶1～3∶1 范围内时，重金属Cr，Cu，Zn，As，Cd 含量有不同幅度的减少，而重金属Pb 含量升高。

2.3 猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼肥的安全利用
猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼肥(沼渣和沼液)的安全利用，依据中华人民共和
国农业行业标准NY/T798-2004 复合微生物肥料产品无害化指标［18］，该指标只对重金属Cr(150 mg·kg-1)，As
(75 mg · kg-1)，Pb (100 mg · kg-1)，Cd (10 mg·kg-1)进行限量，其中并未对
重金属Cu，Zn 的进行限量，所以根据国内外关于有机肥料中重金属Cu(300 mg·kg-1)，Zn(1000 mg·kg-1)的限量标准［19］，在不同初始pH 值，原料配
比的条件下，猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中的重金属Cr，As，Pb，Cd，Cu，Zn 含量(参见表4，表6)均在标准限量值以下。

3 结论
本试验研究不同初始pH 值，原料配比的条件下猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中重金属的含量，由试验结果可得出以下结论:
(1)不同初始pH 值对沼渣中重金属Cu，Cr，As，Pb 含量的影响不大;不同初始
pH 值对沼渣中重金属Zn，Cd 含量的影响较为明显，其中在pH 值为6 时，重金属Zn，Cd 含量最大，在pH 值为7 时，重金属Zn，Cd 含量最小。

不同初始pH 值对沼液中重金属Cu，As，Pb，Cd 含量的影响不大;不同初始pH 值对沼液重金属Zn，Cr 含量的影响较为明显，其中在pH 值为6 时，重金属Zn 含量最大，重金属Cr含量最小，在pH 值为6.5 时，重金属Zn 含量最小，Cr 含量最大。

(2)不同原料配比对沼渣中重金属As，Pb，Cr含量的影响不大;对沼渣中重金属Cu 含量来说，在原料配比为1∶1，2∶1，2.5∶1 时影响不大，在原料配比为3∶1
时升高;对沼渣中重金属Zn，Cd 含量的影响较为明显，其中在原料配比为1∶1 时，重金属Zn含量最小，重金属Cd 含量最大，在原料配比为2∶1时，重金属Cd 含量最小，在原料配比为2.5∶1 时，重金属Zn 含量最大。

不同原料配比对沼液重
金属Cu，As，Cr，Pb 含量的影响不大;对沼液中重金属Zn，Cd 含量的影响较为明显，其中在原料配比为1∶1时，重金属Zn，Cd 含量最小，在原料配比为
2.5∶1时，重金属Zn，Cd 含量最大。

(3)在不同初始pH 值及原料配比的条件下，沼液中重金属Cr，Cu，As，Cd，Pb 含量均远远小于沼渣中重金属Cr，Cu，As，Cd，Pb 的含量;而沼液中重金属Zn 的含量略高于沼渣中重金属Zn 的含量。

(4)在不同初始pH 值及原料配比的条件下，与发酵原料——猪粪中重金属含量相比，发酵后沼渣沼液中重金属Cr，Cu，As，Zn，Cd 的含量降低，其中Cu，Zn 含量下降十分明显;而重金属Pb 的含量反而升高。

(5)不同初始pH 值及原料配比的条件下猪粪和玉米秸秆混合厌氧发酵后沼渣沼液中重金属的含量均低于中华人民共和国农业行业标准NY/T798-2004 复合微生物肥料产品无害化指标以及根据国内外关于有机肥料重金属含量的限量，即厌氧发酵后的沼渣沼液可用于有机肥料直接施用于农田中，作为肥料施用是安全的。

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