农产品中残留农药的降解去除方法研究进展_杨丽维

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收稿日期：2013-11-30
农产品中残留农药的降解去除方法研究进展
杨丽维，陈颖，张峻*
（天津市林业果树研究所，天津300384）
摘
要：对农产品中残留农药的降解去除方法进行了综述。

介绍了残留农药的降解去除方法，主要有生物降解法、物
理方法和化学方法。

其中生物降解包括微生物、基因工程菌和酶催化法；物理方法包括清洗法、吸附法、超声波法等；化学方法有氧化法和光化学降解法。

化学方法虽具有较好的降解效果，但可能会造成环境的二次污染；物理方法简单、易操作，但主要针对果蔬表面农药残留；生物法安全无毒，但耗时较长、成本较高。

同时提出农产品中农药残留去除应从单一途径向多种途径并用、高效、环保、安全的方向发展。

关键词：农产品；残留农药；降解；去除
Research Progress on Methods of Degradation and Removing of Residual Pesticide in Agricultural Products
YANG Li-wei ，CHEN Ying ，ZHANG Jun *
（Tianjin Research Institute of Forestry and Pomology ，Tianjin 300384，China ）
Abstract ：This article summarized the methods of degradation and removing of residual pesticide in agricultural products.The main methods have biological degradation methods ，physical methods and chemical methods.Biological degradation methods include microbe ，gene engineering bacterium and enzyme catalysis method.Physical methods include cleaning method ，adsorption method ，ultrasonic method ，etc.Chemical methods include oxidation and light chemical degradation method.Although chemical methods have better degradation effect ，but may cause secondary pollution of the environment.Physical methods are simple ，easy to operate ，but mainly for fruit and vegetable surface pesticide residue.Biological methods are safe and non-toxic ，but time consuming and high cost.Moreover the direction of research on the methods of removing pesticide residues in agricultural products is developed from a single approach to the many kinds of ways and efficient ，environmental protection ，safety.
Key words ：agricultural products ；residual pesticide ；degradation ；removing
作者简介：杨丽维（1981—），女（汉），助理研究员，本科，主要从事农产品加工及食品安全研究。

*通信作者：张峻（1968—），男（汉），研究员，博士，主要从事生物技术研究。

食品研究与开发
F ood Research And Development
2013年12月第34卷第24期
DOI ：10.3969/j.issn.1005-6521.2013.24.078
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专题论述
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农药是一把双刃剑，一方面使用农药能够防治农作物的病、虫、草害，促进农业生产，改善人民生活水平，造福于人类。

另一方面由于农药的长期使用，病菌、害虫、杂草等对农药的抗性逐渐增强，迫使农药的用量不断加大，呈现出恶性循环状态；而且农药施用后或附着于农作物与土壤，或飘散在空气中，或随雨水及农田排水流入江河，进入地表水和地下水，从而使农产品以及水、土等生态环境受到污染[1]。

因农产品农药残留超标引起的中毒事件各地接二连三，农药不合理的大量使用给人类及生态环境造成越来越严重的不良后果，农药污染问题已成为世界各国关注的热点，农产品中农药残留限量也成为各贸易国之间一个重要的技术壁垒。

目前除了对农药的生产、流通和使用等环节加强监管外，采用有效的技术手段最大限度地减少果蔬等农产品中的农药残留量也是当前急需解决的问题。

残留农药的降解去除方法主要有生物降解法、物理方法和化学方法。

国内外对此进行了多方面的研究，我国从20世纪80年代也开展了这方面的研究工作，并取得了相当大的进展[2]。

本文就农产品中残留农药的降解去除方法研究进展进行综述。

1生物法去除农药残留
生物法去除农药残留是指通过某些微生物、人工构建的基因工程菌以及酶制剂的作用将农药中的大分子分解成小分子化合物，从而使农药降解或转化成无毒或低毒物质的过程。

生物法不仅可以大大降低果蔬等农产品的农药残留量，而且不会对环境造成二次污染。

1.1微生物法
1.1.1微生物降解农药的机理
在自然生态系统中存在着大量的、代谢类型各异的、具有很强适应能力的和能利用各种人工合成有机农药为碳源、氮源和能源生长的微生物，它们可以通过各种代谢途径把有机农药完全矿化或降解成无毒的其他成分，为人类去除农药污染和净化生态环境提供必要的条件。

土壤中的细菌、真菌、放线菌和藻类中有一些种类具有农药降解功能，细菌由于其生化上的多种适应能力和容易诱发突变菌株，从而在农药降解中占有主要地位。

细菌降解农药的本质是酶促反应，即化合物通过一定的方式进入细菌体内，然后在各种酶的作用下，经过一系列的生理生化反应，最终将农药完全降解或分解成分子量较小的无毒或毒性较小的化合物的过程[3]。

微生物降解农药的主要反应途径有水解作用、脱卤作用、氧化作用、硝基还原、甲基化、去甲基化、去氨基、轭合作用[4]。

1.1.2微生物降解农药残留的研究进展
农药微生物降解的研究开始于20世纪40年代，随后几十年，由于化学农药的大量使用所带来的环境问题，微生物降解农药便成为人们研究的热点。

国内外大量研究表明，在土壤和水体中，微生物在农药降解过程中起着重要作用。

有关农药降解菌、降解酶的分离和富集、农药微生物降解的途径等研究都取得了重要进展[5]。

1973年Sethunathan[6]从接触过有机磷农药土壤中分离出第1株对二嗪磷和对硫磷有降解活性的黄杆菌；1976年Wolf等[7]发现了降解氯辛硫磷的真菌；Daniel等[8]对2，4-D农药的微生物降解进行了深入的研究，并建立了农药微生物降解的动力学模型；Bending等[9]研究了白腐菌对农药的降解，杂色革盖菌、毛韧革菌在42d后对敌草隆、莠去津和特丁津的降解率均在86%以上；Bellinaso等[10]研究了土壤中克氏杆菌对氟乐灵的降解，降解率达24.6%；Issa[11]在施用过阿特拉津的土壤中分离出降解阿特拉津和乙草胺的细菌，且降解效果明显。

国内微生物降解技术在农药降解领域中的研究也取得了长足的进步，但多是对于各类废水和土壤的处理。

石利利等[12]研究发现假单胞菌（DLL-1）在水溶液介质中能够高效降解甲基对硫磷，当加入的菌体浓度为1×105个/mL，反应3h降解率可达88.5%。

丁海涛等[13]从活性污泥的富集培养物中分离得到可降解拟除虫菊酯类农药的地衣芽孢杆菌菌株qw5，在实验室条件下，菌株qw5对氰戊菊酯、氯氰菊酯和溴氰菊酯的降解分别为53.8%、41.2%和61.7%。

刘笑等[14]利用富集培养从农药厂的活性污泥中分离到3株能以甲基对硫磷为碳源和能源的细菌HW-2、HW-5、HW-17，并进行了降解条件的研究，试验表明3种菌液制剂对矮脚黄中甲基对硫磷残留有明显的去除作用。

1.2基因工程菌
目前，科研工作者已经分离筛选了大量降解农药的微生物，然而这些降解性微生物通常只对特定的农药有效，不具备广谱性，因此降解单一农药的微生物菌株已经不能满足生物修复的需求，也不能很好地解决多农药残留问题。

人们可以通过基因工程技术将表达高效降解农药的酶的基因构建到载体中，经转化获得工程菌来提高降解作用的特定蛋白或酶的表达水平，从而构建出降解谱广、降解效率高、环境适应性强的高效基因工程菌，为微生物法去除农药开辟了新的途径。

羧酸酯酶能有效地催化酯类和酰胺类化合物水解，与多种药物、环境毒物及致癌物的解毒和代谢有
杨丽维，等：农产品中残留农药的降解去除方法研究进展
专题论述
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关。

张丽青等[15]将抗性库蚊羧酸酯酶B1的编码基因引入融合表达载体pThioHiSA中，转化大肠杆菌DH5α，在IPTG（异丙基硫代半乳糖苷）诱导下，经过8h，羧酸酯酶B1在大肠杆菌中获得融合高效表达，从而提高了羧酸酯酶B1的表达效率，增强了工程菌的羧酸酯酶活性。

另外，构建可同时表达多种农药降解酶基因的工程菌，可以获得降解谱更广的降解效果。

蒋建东等[16]将外源甲基对硫磷水解酶基因mpd整合到呋喃丹降解菌Sphingomonas sp.CDS-1的染色体上，构建出一种多功能农药降解菌株m-CDS-1，并进行降解试验，结果表明该工程菌株能够同时降解甲基对硫磷和呋喃丹，且降解效果明显。

陆鹏等[17]将甲基对硫磷水解酶基因mpd导入到六六六降解菌Sphingomonas sp.BHC-A的染色体上，构建出一种能够同时降解六六六和包括甲基对硫磷在内的多种有机磷农药的基因工程菌BHC-A-mpd。

1.3酶催化法
人工构建的基因工程菌进入自然环境后，可能会对生态环境及人类自身造成不利影响，利用酶催化法则可以解决工程菌实际应用中的生态安全问题。

酶制剂可来源于对农药具有降解或转化能力的野生菌株，也可以通过基因工程菌的诱导表达而得。

若将酶蛋白通过吸附、包埋、交联、共价结合等方法“固定”在惰性载体上制成固定化酶后使用，可以提高酶的重复利用率[1]。

谢慧等[18]利用毒死蜱降解菌WZ-I的不同浓度的粗酶液处理受毒死蜱污染的甘蓝和黄瓜，结果表明，使用一定浓度的降解酶液能有效去除蔬菜表面的农药残留污染，在10min内最高去除率可达60.2%。

郭军等[19]在ADS-5大孔微球中对有机磷降解酶（OPHC2）固定化，制备固相载体化的交联酶聚集体固定化酶，此固定化酶具有良好的稳定性，且对甲基对硫磷的降解率高达90%以上。

2物理法去除农药残留
2.1清洗法
清洗法是最简单、经济的方法，也是目前广大市民普遍使用的方法。

对于水溶性农药来讲，农产品经清水浸洗后农药残留量将大大减少。

Smith等[20]报道用自来水冲洗30s能去除莴苣上88%的马拉硫磷。

Krol 等[21]研究了自来水冲洗对作物上12种杀虫剂、杀菌剂的去除效果，结果表明除毒死蜱、二嗪磷等3种农药浓度没有变化外，剩余9种均有不同程度的降低。

在日常生活中，人们常用淡盐水、淘米水、食用碱水或市售洗洁精等进行浸洗。

张锐等[22]采用自来水、洗洁精、盐水、碱水和淘米水5种洗涤方法，对喷施有不同农药的叶菜进行洗涤处理，结果表明5‰的盐水洗涤效果最佳。

刘伟森等[23]研究了用清水、洗洁精以及食用碱均能不同程度地去除娃娃菜中残留的农药，市售洗洁精本身是化学物质，可能会造成环境的二次污染，因此，环保、安全型蔬果洗涤剂成为研究的热点。

徐爱平等[24]将用敌敌畏、乐果和毒死蜱处理过的3种蔬菜用含天然展开剂的蔬果洗涤剂进行浸泡和清洗，结果表明，浸洗后的蔬菜中3种农药的含量显著降低，平均降幅超过20%。

宋荣芬等[25]开发的以椰子油衍生物为主要成分的蔬果洗涤剂对蔬菜上的有机磷农药有较好的清洗作用，对甲胺磷和乐果的去除率可达85%左右。

龙万凯等[26]研究了4种不同的蔗糖酯对乐果和青虫净农药残留的洗涤效果，结果发现，用椰子油蔗糖酯及APG配制的洗涤剂有较好的清洗效果，而且对人体无毒、安全，残留量极少。

2.2吸附法
吸附法是指利用吸附剂对农药的物理吸附作用去除农药残留的方法，适用于降低液体原料（如果蔬汁，中药提取物等）的农药残留量，常用的吸附剂有大孔吸附树脂、活性炭等[1]。

高振鹏等[27]研究了大孔吸附树脂对苹果汁中溴氰菊酯的吸附性能，结果表明LS-803型树脂对溴氰菊酯的吸附能力最强。

田洪磊等[28]于浓缩苹果汁中加入15%的活性炭，70℃下搅拌吸附10min，过滤，所得浓缩苹果汁中甲胺磷的残留量从40mg/kg降至5mg/kg左右。

2.3超声波法
超声波法的原理是超声作用下液体的声空化，即液体在超声作用下产生一定数量的空化泡，在空化泡崩溃的瞬间，会在其周围极小空间范围内产生出1900K～5200K高温和超过5.065×107Pa的高压，温度变化率高达109K/s，并伴有强烈的冲击波和时速高达400km/h的射流，这些极端环境足以将泡内气体和液体交界面的介质加热分解产生强氧化性的自由基如·O2、·OH等，同时形成超临界水[2]。

岳田利等[29]利用超声波处理法对苹果中百菌清、三唑酮和异菌脲等有机氯农药残留的去除进行了研究，采用响应面分析法获得了优化的超声波处理工艺，该工艺对苹果中有机氯农药残留的去除率达到64.32%。

3化学法去除农药残留
3.1氧化法
3.1.1臭氧氧化法
臭氧分子中含有3个氧原子，常温下为无色气
专题论述
杨丽维，等：农产品中残留农药的降解去除方法研究进展290
体，有一股特殊的草腥味。

臭氧具有消毒、除臭、杀菌、防霉、保鲜等多种功效，其化学特征是具有强氧化性，可将果蔬等农产品中残留的有机磷或氨基甲酸酯类农药氧化降解，生成相应的酸、醇、胺或其氧化物等小分子物质[1]。

余向阳等[30]比较了采用不同浓度臭氧水和水中持续通臭氧浸泡2种处理方式对青菜中有机磷农药残留的去除效果，结果表明，臭氧可加快去除水浸泡处理青菜中的残留农药，且以水中持续通臭氧处理效果更佳，臭氧处理30min后，青菜中残留农药敌敌畏、乐果和毒死蜱的去除率分别为79.32%、63.26%、65.54%。

汤锋等[31]分别将150g四季豆、番茄、空心菜、甘蓝和小青菜放入1L2%的食醋或食用碱水溶液中，通臭氧处理20min，继续浸泡25min，用自来水漂洗2次，每次1min，然后检测蔬菜中4种残留农药的去除效果，结果表明，毒死蜱去除率为41.14%～75.71%、三唑酮为36.98%～67.08%、百菌清为22.59%～88.72%、农利灵为29.86%～90.17%。

3.1.2其他氧化法
高铁酸钾无论在酸性条件还是碱性条件下都具有极强的氧化性，可以降解一系列有机污染物。

刘红玉等[32]研究了高铁酸钾对菠菜中3种有机磷农药敌敌畏、乐果、毒死蜱残留的去除效果，结果发现，以600mg/L高铁酸钾处理菠菜30min后敌敌畏、乐果、毒死蜱的去除率分别达52.02%、51.82%、59.86%。

过氧化氢对有机磷农药也有明显的降解作用。

方剑锋等[33]对过氧化氢降解有机磷农药进行了研究，结果表明，经过氧化氢处理后田间甲胺磷和毒死蜱农药残留量明显下降，处理后7d残留量下降45.21%和64.05%。

在浓缩果汁生产中，原料果的清洗是控制终产品农药残留的一个关键环节。

许占位等[34]研究了二氧化氯对原料果甲胺磷和甲基对硫磷农药残留的分解作用，结果表明，二氧化氯对二者均具有降解作用，并且降解效果随反应时间的延长而增强。

另外，过碳酸钠对有机磷和拟除虫菊酯类农药也有明显的降解效果。

钱卉等人[35]对过碳酸钠降解甲氰菊酯和高效氯氟氰菊酯农药进行了研究，结果表明，随着温度的升高、过碳酸钠量的增加，其在水中溶解度增加、氧化能力增强，农药降解率增大。

3.2光化学降解法
光化学降解农药的主要原理是当有机分子中某一个化学键的键能小于其吸收的光子能量后，反应物分子便进入激发态。

激发态分子通过化学反应，消耗能量返回基态引起分子的化学键断裂，生成相应的自由基或离子，极高反应活性的自由基将有机物氧化分解。

农药施用以后，无论是残留于植物表面，还是进入土壤、水体或大气，均受到太阳辐照而发生光化学降解[36]。

光化学降解根据农药分子对光吸收的途径不同而分为直接光化学降解和间接光化学降解。

直接光化学降解是指农药分子直接吸收光能造成自身裂解。

菊酯类农药见光后不稳定、易分解；有机磷农药对光敏感，易使农药分子形成激发态分子，从而导致分子中键的断裂。

间接光化学降解是指农药分子在催化剂作用下发生裂解，又称光催化降解[2]。

目前光催化降解所用的催化剂有TiO2、ZnO、CdS等，其中尤以TiO2具有稳定、光活性强和高效性而备受关注。

周波等[37]以钛酸丁酯为原料，天然沸石作载体负载TiO2制备光催化剂，采用高压汞灯为光源，用负载型TiO2光催化降解敌敌畏和对硫磷，结果表明，浓度为1.2×10-4mol/L的农药光照2h左右可完全被光催化氧化为PO43-。

通过上述残留农药的降解去除方法可以看出，这些方法对果蔬等农产品残留农药均具有一定的去除效果，但同时也存在着一些问题。

物理方法简单、易操作且多为传统的处理方法，但主要针对果蔬表面农药残留。

化学方法虽具有较好的降解效果，但是此法可能会带来二次污染，甚至把无毒或低毒物质变成有毒或毒性更大的物质，从而会对人体健康和生态环境造成影响，同时化学方法处理对果蔬营养与品质是否具有一定的影响还需进一步地研究，因此化学方法降解农药残留的应用在很大程度上受到了限制。

生物法安全无毒、无二次污染，但目前主要在田间作物和土壤中应用前景较好，而且生物降解农残存在耗时较长、成本较高等问题以至于还不能很好地应用。

由于农药在很长一段时间还将继续使用，残留农药的降解去除仍将是人们研究的热点。

今后农产品中农药残留去除应从单一途径向多种途径并用、高效、环保、安全的方向发展。

相信随着科技的发展、研究的深入，农产品中农药残留的降解去除技术将日逐完善。

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收稿日期：2012-11-07
专题论述
杨丽维，等：农产品中残留农药的降解去除方法研究进展292。