第6讲 非晶态合金
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功能材料 重庆交通大学
金属玻璃结构亚稳性不仅包括温度达到Tc以上发生 的晶化，还包括低温加热时发生的结构弛豫。 在低于晶化温度Tc下退火时，合金内部原子的相对 位置会发生较小变化，合金密度增加，应力减小， 能量降低，使金属玻璃的结构逐步接近有序度较高 的“理想玻璃”结构，这种结构变化称为结构弛豫。 发生结构弛豫的同时，非晶合金的密度、比热、粘 度、电阻、弹性模量等性质也会产生相应变化。
历史上有关非晶合金的第一个报导是克拉模在 1934 年用蒸发沉积制得的。 1947年，布伦列等人用电解和化学沉积获得了Ni-P 和Co-P的非晶薄膜，发现其有高硬度、耐腐蚀特性， 可用作金属表面的防护涂层，这是非晶材料最早的 工业应用，但并末引起广泛注意。
功能材料 重庆交通大学
1958年，安德森提出：当晶格无序度超过一定临界 标准后，固体中的电子扩散将会消失。
功能材料
重庆交通大学
金属玻璃在高于晶化温度 Tc退火时，由于热激活的 能量增大，非晶合金克服稳定化转变势垒，转变成 自由能更低的晶态。 晶化中金属玻璃的结构变化较大，一般涉及原子长 程扩散，所需激活能比发生结构弛豫时高。晶化中 发生相应的结构变化，合金许多性质也会产生较大 的变化。
晶化热处理
非晶Fe基带材
功能材料 重庆交通大学
我国非晶合金的研究开始于七十年代中期。
1982年，我国建立非晶合金牌号，批量(50kg/次)生 产宽度为 50-100mm 的薄带并制成大功率变压器、 开关变压器等铁芯。
用非晶材料制成磁头可用于录音、录像；用于各种 传感器的非晶圈丝、薄带及薄膜也研制成功；非晶 薄膜用于磁记录技术方面也取得重大成果。
非晶磁头
功能材料
重庆交通大学
非晶态合金的结构特征
功能材料
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非晶态合金的结构
研究非晶态材料结构所用的实验技术目前 主要沿用分析晶体结构的方法，其中最直接、 最有效的方法是通过散射来研究非晶态材料 中原子的排列状况。 由散射实验测得散射强度的空间分布，再 计算出原子的径向分布函数，然后，由径向 分布函数求出最近邻原子数及最近原子间距 离等参数，依照这些参数，描述原子排列情 况及材料的结构。 根据辐射粒子的种类，可将散射实验分类， 如表6-1所示。
功能材料 重庆交通大学
非晶体与晶体都是由气态、液态凝结而成的固体， 由于冷却速率不同，造成结构的迥然不同。
晶体是典型的有序结构，原子有规则地排列在晶体 点阵上形成对称性；非晶态与气态、液态在结构上 同属无序结构，它是通过足够快的冷却发生液体的 连续转变，冻结成非晶态固体。
晶体 非晶体 气体 晶体、非晶体、气体原子排列示意图
功能材料
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(1)化学短程有序。合金中的每一类合金元素原子周 围的原子化学组成均与合金的平均值不同，称化学短 程有序。实际获得的非晶态金属至少含有两个组元， 除了不同类原子的尺度差别、稳定相结构和原子长程 迁移率等因素以外，不同类原子之间的原子作用力在 非晶态合金的形成过程中起着重要作用。化学短程有 序的影响通常只局限于最近邻原子 。 (2)拓扑短程有序。指围绕某一原子的局域结构的短 程有序。常用几种不同的结构参数描述非晶态与合金 的结构特征，主要有原子分布函数、干涉函数、最近 邻原子距离与配位数和质量密度。
功能材料 重庆交通大学
非晶固体的原子类似液体原子的排列状态，但它与 液体又有不同：
液体分子很易滑动，粘滞系数很小；非晶固体分子 是不能滑动的，粘滞系数约为液体的 10 14倍，它具 有很大的刚性与固定形状。 液体原子随机排列，除局部结构起伏外，几乎是完 全无序混乱；非晶排列无序并不是完全混乱，而是 破坏了长程有序的周期性和平移对称性，形成一种 有缺陷的、不完整的有序，即最近邻或局域短程有 序（在小于几个原子间距的区间内保持着位形和组 分的某些有序特征）。
功能材料
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自然界中各种物质按不同物理状态可分为有序结 构和无序结构两大类。
晶体为典型有序结构，气体、液体以及非晶态固 体都属于无序结构。
人们最先认识的非晶固体是玻璃等非金属物质， 所以玻璃在一定程度上成为非晶材料的代名词。
石英
功能材料
玻璃
重庆交通大学
1970年，杜韦兹创立快速凝固技术，从Au-Si合金熔 体中制备了非晶合金，非晶概念才开始与固态金属 与合金联系在一起，常用金属玻璃(metallic glass)来 表示非晶合金。
功能材料
图6-2 微晶模型得出的径向分布函数与 非晶态Ni实验结果的比较
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2．拓扑无序模型
该模型认为非晶态结构的主要特征是原 子排列的混乱和随机性，强调结构的无序 性，而把短程有序看作是无规堆积时附带 产生的结果。
在这一前提下，拓扑无序模型有多种形 式，主要有无序密堆硬球模型和随机网络 模型。
同年，在美国阿尔弗雷德召开了第一次非晶态固体 国际会议。从此，非晶物理与材料的研究发展成为 材料科学的一个重要分支。
1960年，古贝蒙维从理论上预示非晶固体具有铁磁 性：晶态固体的电子能带过渡到液态时不会有任何 基本形式的改变，这意味着能带结构更依赖于短程 序，而不是长程序，交换作用与短程序相关而与晶 格结构并无必然的联系。因此，短程序的非晶固体 应具有铁磁性。
功能材料
王 念
重庆交通大学 土木建筑学院材料科学与工程系
6 非晶态合金
非晶态合金俗称“金属玻璃”。以极高速度 使熔融状态的合金冷却，凝固后的合金结构呈 玻璃态。 非晶态合金与金属相比，成分基本相同， 但结构不同，引起二者在性能上以差异。
功能材料
重庆交通大学
主要内容
非晶态合金的发展
非晶态合金的结构 非晶态合金的性能 非晶态合金的制备 非晶态合金的应用
从微晶模型计算得出的分布函数和衍射实验结果 定性相符，但细节上(定量上)符合得并不理想。
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假设微晶内原子按hcp， fcc 等不同方式排列时， 非晶 Ni 的双体分布函 数g(r)的计算结果与实 验结果比较如图 6-2 所 示。
另外，微晶模型用于 描述非晶态结构中原 子排列情况还存在许 多问题，使人们逐渐 对其持否定态度。
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功能材料
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非晶晶化结晶与凝固结晶类似，也是一个形核和长 大的过程。
晶化是固态反应过程，受原子在固相中的扩散支配， 所以晶化速度没有凝固结晶快。 非晶比熔体在结构上更接近晶态，晶化形核时作为 主要阻力的界面能比凝固时固液界面能小，因而形 核率很高，非晶合金晶化后晶粒十分细小。 实际快速凝固中，形成非晶同时也可能形成一些细 小的晶粒，它们在非晶晶化时可作为非均匀形核媒 质。此外，非晶中的夹杂物、自由表面等都可使晶 化以非均匀形核方式进行。
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无序密堆硬球模型是由贝尔纳提出，用于研究液态金属 的结构。贝尔纳发现无序密堆结构仅由五种不同的多面体组 成，如图6-3，称为贝尔纳多面体。
图6-3 贝尔纳多面体
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在无序密堆硬球模型中，这些多面体作不规则的 但又是连续的堆积，该模型所得出的双体分布函数 与实验结果定性相符，但细节上也存在误差。 随机网络模型的基本出发点是保持最近原子的键 长、键角关系基本恒定，以满足化学键的要求。该 模型的径向分布函数与实验结果符合得很好。
构的分析更为有利。
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利用衍射方法测定结构，最主要的信息 是分布函数，用来描述材料中的原子分布。
双体分布函数g(r)相当于取某一原子为原 点(r = 0)时，在距原点为r处找到另一原子 的几率，由此描述原子排列情况。
功能材料
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图6-1为气体、固体、液体的原子分布函数。
随着更多非晶合金的发现以及它们所具有的各种独 特性能的揭示，非晶已不仅作为合金在快速凝固中 出现的一种亚稳相，还成为一类重要的功能材料。
非晶合金带材
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非晶态合金的发展
功能材料
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1845年，沃茨通过将镍的磷化物溶液分解在铁基体 上获得镍的沉积物，这种沉积物很可能就是人类第 一次获得的非晶态金属，但当时由于还没有发现 X 射线衍射技术，因此未能得到证实。
图6-1
气体、固体、液体的原子分布函数
径向分布函数
N 2 J (r ) g (r ) 4r V 其中N／V为原子的密度。
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根据g(r)-r曲线，可求得两个重要参数：配位数和原于间 距。 从图中可以看出，非晶态的图形与液态很相似但略有不 同，而和完全无序的气态及有序的晶态有明显的区别。 这说明非晶态在结构上与液体相似，原子排列是短程有 序的；从总体结构上看是长程无序的，宏观上可将其看作 均匀、各向同性的。 非晶态结构的另一个基本特征是热力学的不稳定性，存 在向晶态转化的趋势，即原子趋于规则排列。
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为了进一步了解非晶态的结构，通常在 理论上把非晶态材料中原子的排列情况模 型化，其模型归纳起来可分两大类。 一类是不连续模型，如微晶模型，聚集 团模型；另一类是连续模型，如连续无规 网络模型，硬球无规密堆模型等。
功能材料
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1．微晶模型
该模型认为非晶态材料是由“晶粒”非常细小的 微晶粒组成。从这个角度出发，非晶态结构和多晶 体结构相似，只是“晶粒“尺寸只有几埃到几十埃。 微晶模型认为微晶内的短程有序结构和晶态相同， 但各个微晶的取向是杂乱分布的，形成长程无序结 构。
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1965年，马德和诺维克在真空沉积的 Co-Au 合金薄 膜中发现了非晶的铁磁性。 1970年，杜威兹等用喷枪法将70%Au-30%Si液态金 属高速急冷制成非晶合金，这种方法使工业化大规 模生产非晶合金成为可能。 1973年，美国生产出具有很好导磁和耐蚀性能的非 晶铁基合金薄带，非晶合金的研究和应用受到世界 各国广泛的重视。
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表6-1 各种散射实验比较
注： NMR—核磁共振， ESR—电子自旋共振，XPS—X 射线光电子谱， EXAFS—扩展X射线吸收精细结构，SAS—小角度散射，INS—滞弹性中 子散射。
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目前分析非晶态结构，最普遍的方法是 X射线 射及电子衍射，中子衍射方法也开始受到重视。 近年来还发展了用扩展X射线吸收精细结构 (EXAFS)的方法研究非晶态材料的结构。 这种方法是根据 X射线在某种元素原子的吸收 限附近吸收系数的精细变化，来分析非晶态材料 中原子的近程排列情况。 EXAFS和X射线衍射法相结合，对于非晶态结
上述模型对于描述非晶态材料的真实结构还远远 不够准确。但目前用其解释非晶态材料的某些特性 如弹性，磁性等，还是取得了一定的成功。
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短程有序
非晶态合金的结构特点是：原子在三维空间呈拓扑无序状 排列，不存在长程周期性，但在几个原子间距的范围内，原 子的排列仍然有着一定的规律，因此可以认为非晶态合金的 原子结构为“长程无序，短程有序”。 通常定义非晶态合金的短程有序区小于1.5nm，即不超过45个原子间距，从而与纳米晶或微晶相区别。 短程有序可分为化学短程有序和拓扑短程有序两类。
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非晶材料在微观结构上具有以下基本特征：
存在小区间的短程有序，在近邻或次近邻原子的键 合具有一定规律性ห้องสมุดไป่ตู้但没有任何长程有序。
温度升高，非晶材料会发生明显的结构转变，因此 它是一类亚稳态材料，但亚稳态转变到自由能最低 的稳态须克服一定的能量势垒，因此这种亚稳态在 一定温度范围内长期稳定存在；当加热温度超过一 定值Tc(晶化温度)后就会发生稳定化转变，形成晶 态合金。
功能材料 重庆交通大学
非晶的结构弛豫和晶化都是结构失稳时产生的变 化，非晶的结构稳定性主要取决以下因素：
合金组元的种类和含量：组元种类和含量的变化 会改变原子键合强度和短程有序程度。 凝固冷速：冷速越高，金属玻璃的自由能就会越 高，相应的结构稳定性会越低，在一定条件下越 容易产生结构弛豫和晶化。选择适当的凝固冷速 对保证金属玻璃稳定性十分重要。
金属玻璃结构亚稳性不仅包括温度达到Tc以上发生 的晶化，还包括低温加热时发生的结构弛豫。 在低于晶化温度Tc下退火时，合金内部原子的相对 位置会发生较小变化，合金密度增加，应力减小， 能量降低，使金属玻璃的结构逐步接近有序度较高 的“理想玻璃”结构，这种结构变化称为结构弛豫。 发生结构弛豫的同时，非晶合金的密度、比热、粘 度、电阻、弹性模量等性质也会产生相应变化。
历史上有关非晶合金的第一个报导是克拉模在 1934 年用蒸发沉积制得的。 1947年，布伦列等人用电解和化学沉积获得了Ni-P 和Co-P的非晶薄膜，发现其有高硬度、耐腐蚀特性， 可用作金属表面的防护涂层，这是非晶材料最早的 工业应用，但并末引起广泛注意。
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1958年，安德森提出：当晶格无序度超过一定临界 标准后，固体中的电子扩散将会消失。
功能材料
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金属玻璃在高于晶化温度 Tc退火时，由于热激活的 能量增大，非晶合金克服稳定化转变势垒，转变成 自由能更低的晶态。 晶化中金属玻璃的结构变化较大，一般涉及原子长 程扩散，所需激活能比发生结构弛豫时高。晶化中 发生相应的结构变化，合金许多性质也会产生较大 的变化。
晶化热处理
非晶Fe基带材
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我国非晶合金的研究开始于七十年代中期。
1982年，我国建立非晶合金牌号，批量(50kg/次)生 产宽度为 50-100mm 的薄带并制成大功率变压器、 开关变压器等铁芯。
用非晶材料制成磁头可用于录音、录像；用于各种 传感器的非晶圈丝、薄带及薄膜也研制成功；非晶 薄膜用于磁记录技术方面也取得重大成果。
非晶磁头
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非晶态合金的结构特征
功能材料
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非晶态合金的结构
研究非晶态材料结构所用的实验技术目前 主要沿用分析晶体结构的方法，其中最直接、 最有效的方法是通过散射来研究非晶态材料 中原子的排列状况。 由散射实验测得散射强度的空间分布，再 计算出原子的径向分布函数，然后，由径向 分布函数求出最近邻原子数及最近原子间距 离等参数，依照这些参数，描述原子排列情 况及材料的结构。 根据辐射粒子的种类，可将散射实验分类， 如表6-1所示。
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非晶体与晶体都是由气态、液态凝结而成的固体， 由于冷却速率不同，造成结构的迥然不同。
晶体是典型的有序结构，原子有规则地排列在晶体 点阵上形成对称性；非晶态与气态、液态在结构上 同属无序结构，它是通过足够快的冷却发生液体的 连续转变，冻结成非晶态固体。
晶体 非晶体 气体 晶体、非晶体、气体原子排列示意图
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(1)化学短程有序。合金中的每一类合金元素原子周 围的原子化学组成均与合金的平均值不同，称化学短 程有序。实际获得的非晶态金属至少含有两个组元， 除了不同类原子的尺度差别、稳定相结构和原子长程 迁移率等因素以外，不同类原子之间的原子作用力在 非晶态合金的形成过程中起着重要作用。化学短程有 序的影响通常只局限于最近邻原子 。 (2)拓扑短程有序。指围绕某一原子的局域结构的短 程有序。常用几种不同的结构参数描述非晶态与合金 的结构特征，主要有原子分布函数、干涉函数、最近 邻原子距离与配位数和质量密度。
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非晶固体的原子类似液体原子的排列状态，但它与 液体又有不同：
液体分子很易滑动，粘滞系数很小；非晶固体分子 是不能滑动的，粘滞系数约为液体的 10 14倍，它具 有很大的刚性与固定形状。 液体原子随机排列，除局部结构起伏外，几乎是完 全无序混乱；非晶排列无序并不是完全混乱，而是 破坏了长程有序的周期性和平移对称性，形成一种 有缺陷的、不完整的有序，即最近邻或局域短程有 序（在小于几个原子间距的区间内保持着位形和组 分的某些有序特征）。
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自然界中各种物质按不同物理状态可分为有序结 构和无序结构两大类。
晶体为典型有序结构，气体、液体以及非晶态固 体都属于无序结构。
人们最先认识的非晶固体是玻璃等非金属物质， 所以玻璃在一定程度上成为非晶材料的代名词。
石英
功能材料
玻璃
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1970年，杜韦兹创立快速凝固技术，从Au-Si合金熔 体中制备了非晶合金，非晶概念才开始与固态金属 与合金联系在一起，常用金属玻璃(metallic glass)来 表示非晶合金。
功能材料
图6-2 微晶模型得出的径向分布函数与 非晶态Ni实验结果的比较
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2．拓扑无序模型
该模型认为非晶态结构的主要特征是原 子排列的混乱和随机性，强调结构的无序 性，而把短程有序看作是无规堆积时附带 产生的结果。
在这一前提下，拓扑无序模型有多种形 式，主要有无序密堆硬球模型和随机网络 模型。
同年，在美国阿尔弗雷德召开了第一次非晶态固体 国际会议。从此，非晶物理与材料的研究发展成为 材料科学的一个重要分支。
1960年，古贝蒙维从理论上预示非晶固体具有铁磁 性：晶态固体的电子能带过渡到液态时不会有任何 基本形式的改变，这意味着能带结构更依赖于短程 序，而不是长程序，交换作用与短程序相关而与晶 格结构并无必然的联系。因此，短程序的非晶固体 应具有铁磁性。
功能材料
王 念
重庆交通大学 土木建筑学院材料科学与工程系
6 非晶态合金
非晶态合金俗称“金属玻璃”。以极高速度 使熔融状态的合金冷却，凝固后的合金结构呈 玻璃态。 非晶态合金与金属相比，成分基本相同， 但结构不同，引起二者在性能上以差异。
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主要内容
非晶态合金的发展
非晶态合金的结构 非晶态合金的性能 非晶态合金的制备 非晶态合金的应用
从微晶模型计算得出的分布函数和衍射实验结果 定性相符，但细节上(定量上)符合得并不理想。
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假设微晶内原子按hcp， fcc 等不同方式排列时， 非晶 Ni 的双体分布函 数g(r)的计算结果与实 验结果比较如图 6-2 所 示。
另外，微晶模型用于 描述非晶态结构中原 子排列情况还存在许 多问题，使人们逐渐 对其持否定态度。
功能材料
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非晶晶化结晶与凝固结晶类似，也是一个形核和长 大的过程。
晶化是固态反应过程，受原子在固相中的扩散支配， 所以晶化速度没有凝固结晶快。 非晶比熔体在结构上更接近晶态，晶化形核时作为 主要阻力的界面能比凝固时固液界面能小，因而形 核率很高，非晶合金晶化后晶粒十分细小。 实际快速凝固中，形成非晶同时也可能形成一些细 小的晶粒，它们在非晶晶化时可作为非均匀形核媒 质。此外，非晶中的夹杂物、自由表面等都可使晶 化以非均匀形核方式进行。
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无序密堆硬球模型是由贝尔纳提出，用于研究液态金属 的结构。贝尔纳发现无序密堆结构仅由五种不同的多面体组 成，如图6-3，称为贝尔纳多面体。
图6-3 贝尔纳多面体
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在无序密堆硬球模型中，这些多面体作不规则的 但又是连续的堆积，该模型所得出的双体分布函数 与实验结果定性相符，但细节上也存在误差。 随机网络模型的基本出发点是保持最近原子的键 长、键角关系基本恒定，以满足化学键的要求。该 模型的径向分布函数与实验结果符合得很好。
构的分析更为有利。
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利用衍射方法测定结构，最主要的信息 是分布函数，用来描述材料中的原子分布。
双体分布函数g(r)相当于取某一原子为原 点(r = 0)时，在距原点为r处找到另一原子 的几率，由此描述原子排列情况。
功能材料
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图6-1为气体、固体、液体的原子分布函数。
随着更多非晶合金的发现以及它们所具有的各种独 特性能的揭示，非晶已不仅作为合金在快速凝固中 出现的一种亚稳相，还成为一类重要的功能材料。
非晶合金带材
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非晶态合金的发展
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1845年，沃茨通过将镍的磷化物溶液分解在铁基体 上获得镍的沉积物，这种沉积物很可能就是人类第 一次获得的非晶态金属，但当时由于还没有发现 X 射线衍射技术，因此未能得到证实。
图6-1
气体、固体、液体的原子分布函数
径向分布函数
N 2 J (r ) g (r ) 4r V 其中N／V为原子的密度。
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根据g(r)-r曲线，可求得两个重要参数：配位数和原于间 距。 从图中可以看出，非晶态的图形与液态很相似但略有不 同，而和完全无序的气态及有序的晶态有明显的区别。 这说明非晶态在结构上与液体相似，原子排列是短程有 序的；从总体结构上看是长程无序的，宏观上可将其看作 均匀、各向同性的。 非晶态结构的另一个基本特征是热力学的不稳定性，存 在向晶态转化的趋势，即原子趋于规则排列。
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为了进一步了解非晶态的结构，通常在 理论上把非晶态材料中原子的排列情况模 型化，其模型归纳起来可分两大类。 一类是不连续模型，如微晶模型，聚集 团模型；另一类是连续模型，如连续无规 网络模型，硬球无规密堆模型等。
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1．微晶模型
该模型认为非晶态材料是由“晶粒”非常细小的 微晶粒组成。从这个角度出发，非晶态结构和多晶 体结构相似，只是“晶粒“尺寸只有几埃到几十埃。 微晶模型认为微晶内的短程有序结构和晶态相同， 但各个微晶的取向是杂乱分布的，形成长程无序结 构。
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1965年，马德和诺维克在真空沉积的 Co-Au 合金薄 膜中发现了非晶的铁磁性。 1970年，杜威兹等用喷枪法将70%Au-30%Si液态金 属高速急冷制成非晶合金，这种方法使工业化大规 模生产非晶合金成为可能。 1973年，美国生产出具有很好导磁和耐蚀性能的非 晶铁基合金薄带，非晶合金的研究和应用受到世界 各国广泛的重视。
功能材料 重庆交通大学
表6-1 各种散射实验比较
注： NMR—核磁共振， ESR—电子自旋共振，XPS—X 射线光电子谱， EXAFS—扩展X射线吸收精细结构，SAS—小角度散射，INS—滞弹性中 子散射。
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目前分析非晶态结构，最普遍的方法是 X射线 射及电子衍射，中子衍射方法也开始受到重视。 近年来还发展了用扩展X射线吸收精细结构 (EXAFS)的方法研究非晶态材料的结构。 这种方法是根据 X射线在某种元素原子的吸收 限附近吸收系数的精细变化，来分析非晶态材料 中原子的近程排列情况。 EXAFS和X射线衍射法相结合，对于非晶态结
上述模型对于描述非晶态材料的真实结构还远远 不够准确。但目前用其解释非晶态材料的某些特性 如弹性，磁性等，还是取得了一定的成功。
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短程有序
非晶态合金的结构特点是：原子在三维空间呈拓扑无序状 排列，不存在长程周期性，但在几个原子间距的范围内，原 子的排列仍然有着一定的规律，因此可以认为非晶态合金的 原子结构为“长程无序，短程有序”。 通常定义非晶态合金的短程有序区小于1.5nm，即不超过45个原子间距，从而与纳米晶或微晶相区别。 短程有序可分为化学短程有序和拓扑短程有序两类。
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非晶材料在微观结构上具有以下基本特征：
存在小区间的短程有序，在近邻或次近邻原子的键 合具有一定规律性ห้องสมุดไป่ตู้但没有任何长程有序。
温度升高，非晶材料会发生明显的结构转变，因此 它是一类亚稳态材料，但亚稳态转变到自由能最低 的稳态须克服一定的能量势垒，因此这种亚稳态在 一定温度范围内长期稳定存在；当加热温度超过一 定值Tc(晶化温度)后就会发生稳定化转变，形成晶 态合金。
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非晶的结构弛豫和晶化都是结构失稳时产生的变 化，非晶的结构稳定性主要取决以下因素：
合金组元的种类和含量：组元种类和含量的变化 会改变原子键合强度和短程有序程度。 凝固冷速：冷速越高，金属玻璃的自由能就会越 高，相应的结构稳定性会越低，在一定条件下越 容易产生结构弛豫和晶化。选择适当的凝固冷速 对保证金属玻璃稳定性十分重要。