改性活性炭低温脱除COS的实验研究
浸渍改性活性炭脱除低浓度H_2S的研究
浸渍改性活性炭脱除低浓度H2S的研究①秦 悦,张永春,陈绍云(大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连 116012)摘要:研究了活性炭种类、浸渍剂种类及浓度、添加剂种类及浓度、反应温度六种因素对改性活性炭脱硫效果的影响,结果表明活性炭和浸渍剂种类是决定改性活性炭硫容量的关键因素。
最优的改性活性炭脱硫剂组成是光华GH216杏壳活性炭负载7%Na OH浸渍液,并以1%的MC M241分子筛作为添加剂,这样制得的改性活性炭硫容量可提高200%以上。
关键词:活性炭;浸渍;硫化氢;脱硫;添加剂中图分类号:T Q42411文献标识码:A文章编号:100727804(2009)0420020204 doi:1013969/j1issn1100727804120091041005Re m ova l of H2S of L ow Concen tra ti on by Im pregna ted CarbonQ IN Yue,Z HANG Yong2chun,CHE N Shao2yun(State Key Laborat ory of Fine Chem ical,Dalian University of Technol ogy,Dalian116012,China)Abstract:The effects of such six fact ors as the variety of activated carbon,the i m p regnant and its p r oporti on,the additive and its a mount,the temperature of reacti on on the sulfur capacity of the i m p regnated activated carbon have been investiga2 ted.It is concluded that the pore structure of activated carbon and variety of i m p regnant are the key fact ors t o deter m ine the sulfur capacity.The best desulfurizing agent is composed of GH216activated carbon,7%Na OH as i m p regnant and1% MC M241as additive,and its sulfur capacity may i m p r ove more200%than common one.Key W ords:activated carbon;i m p regnated;hydr ogen sulfide;desulfurizati on;additive 硫化氢是一种有毒有害气体,它不仅会危害人身健康,而且还会在湿热的环境下腐蚀金属管道和设备。
改性活性炭吸附脱除一氧化碳的研究
华南理工大学硕士学位论文改性活性炭吸附脱除一氧化碳的研究姓名：吕玄文申请学位级别：硕士专业：环境化工指导教师：叶菊招2000.3.1摘要ｌ＼一氧化碳是无色、无臭、毒性很大的气体，它是八大类气体污染物之一，随着国民经济的发展和人们生活水平的提高，大量生产和使用易燃产生一氧化碳和氢氰酸等有毒气体的高分子建筑材料和装饰时料，工业发达，交ｉ匝繁忙，排出大量的工业和汽车尾气等均严重污染环境，危害人类身体健康，所以，如何监测、控制和脱除高浓度的一氧化碳有害气体、显得非常迫切和重要。
活性炭是一种有发达孔隙结构的含碳物质，具有吸附和催化特性，是性能优良的万能吸附剂。
所以早用在军用防毒面具和工业用呼吸器内作防毒滤毒物质。
但对于—氧化碳气体的防御，必须使用装有干燥剂和催化剂混合物的专用滤毒器（通常用氧化铜和二氧化锰混合物一霍加拉特剂），使一氧化碳被氧化为二氧化碳。
但催化剂受潮很快失去活性，严重影响滤毒器的有效期，这是防毒面具致命的弱点。
为此，本研究提出新的设想．利用活性炭的各种优良特性，选用木质活性炭为基础吸附剂，疏水性的有机物质为改性剂，合理地偶合吸附剂和改性剂的协同吸附效应，直接从混合气体中吸附脱除一氧化碳有毒气体。
这对保护环境和研制消防逃生自救、劳动保护面具和工业通风滤毒装置的防毒滤毒吸附剂提供理论实验依据，具有重要的学术意义和应用价值矿√本论文对一氧化碳的来源和危害，活性炭的结构性能与应用、吸附分离技术的发展背景、基础理论、及本论文的选题背景和重要性等进行了综述，对一氧化碳含最的测定方法、基础吸附剂的评选、改性、和改性后的吸附剂对混合气体中一氧化碳的静态吸附和动态吸附以及解吸、再生等进行了’一系列的研究。
通过研究选定了用静态浸渍法改性吸附剂，确立了用静态吸附和动态吸附的理论方法来研究和评价改性吸附剂对一氧化碳的吸附效果，并研究探索了改性吸附剂的应用方向。
，ｆ研究结果表明：混合气体中一氧化碳含量的测定可以用简单快捷、重复性好的气固色谱法来测定，其最佳操作条件是以１３Ｘ分子筛为固体吸附剂，选用Ｈ’作载气、载气流速为１６～２０ｍｌ／ｍｉｎ、热导池作检测器，桥流１６０ｍＡ，，柱温为３０＂Ｃ，进样量为４０～５０ｕｌ，在此条件下空气和ＣＯ能彻底分离，重复性好，’既明这种方法可作为本研究中对ＣＯ含量的分析测定手段。
吸附法脱除烟气中二氧化硫的实验研究
吸附法脱除烟气中二氧化硫的实验研究杨嘉谟;苏青青;高凤;刘华洋【摘要】采用改性的活性炭、沸石、累托石和粉煤灰作为固体吸附剂,研究了吸附法脱除模拟烟气中低浓度二氧化硫的可行性,比较了几种固体吸附剂的脱硫效果.研究结果认为4种固体吸附剂在吸附模拟烟气中SO2的吸附能力顺序为:活性炭＞粉煤灰＞累托石＞沸石,其中最佳吸附效果的是活性炭,其最大脱硫率可达98.71%,平均脱硫率也可达到66.58%.探索了改性活性炭脱除烟气中低浓度二氧化硫的影响因素,实验表明:空速对活性炭脱硫效果的影响较大.随着空速的增加,停留时间变短,在同样累计通气时刻,脱硫率下降;低温吸附时,随吸附温度升高,吸附量降低;但在高温出现化学反应吸附时,吸附温度高则反应速度快,脱硫效果好;此外,硝酸浸泡时间越长,活性炭吸附脱硫效果越好.【期刊名称】《武汉工程大学学报》【年(卷),期】2008(030)002【总页数】4页(P54-57)【关键词】吸附法;烟气;脱硫率【作者】杨嘉谟;苏青青;高凤;刘华洋【作者单位】武汉工程大学环境与城市建设学院,湖北,武汉,430074;湖北三峡大学机械与材料工程学院,湖北,宜昌,443003;武汉工程大学环境与城市建设学院,湖北,武汉,430074;武汉工程大学环境与城市建设学院,湖北,武汉,430074【正文语种】中文【中图分类】X701.30 引言由于排放烟气中的二氧化硫是造成空气质量恶化、酸雨日益危害严重的主要原因，因此二氧化硫是我国规定的总量控制的大气污染物之一[1].控制燃煤二氧化硫排放的方法主要有三种[2]，即燃烧前脱硫、燃烧中脱硫和燃烧后脱硫(亦称烟气脱硫).烟气脱硫(Flue Gas Desulfurization，FGD)是目前应用最为广泛、效率最高的脱硫技术，主要有石灰-石灰石湿法脱硫、吸附法脱硫、选择性催化氧化法脱硫等.吸附法烟气脱硫属于干法脱硫的一种，它是利用吸附剂吸附烟气中的SO2达到净化烟气的目的，并将吸附的SO2变为各种产品加以利用.吸附法脱硫具有二次污染少且吸附剂能反复利用，工艺过程简单的优点.近年来，以活性炭(焦)、煤制脱硫剂、活性炭纤维、沸石、氧化铝等为脱硫剂的烟气脱硫研究较多[3].本研究采用改性固体吸附剂进行模拟烟气中低浓度二氧化硫脱除的实验研究，探索了活性炭、沸石、累托石和粉煤灰改性后脱除烟气中低浓度二氧化硫的可行性，比较了几种固体吸附剂的脱硫效果.1 实验部分1.1 实验药剂主要实验药剂有：硫代硫酸钠(Na2S2O3)，AR，焦碱集团化学试剂厂；氨基磺酸铵(NH4SO3NH2)，AR，天津市福晨化学试剂厂；可溶性淀粉(C6H10O5)，AR，浙江湖州市菱湖食品化工厂；碘化钾(KI)，AR，天津市凯通化学试剂有限公司；氯化钠(NaCl)，AR，天津市科密欧化学化学试剂厂；盐酸(HCl)，AR，武汉市亚泰化工试剂有限公司；硫酸(H2SO4)，AR，武汉市亚泰化工试剂有限公司；硫酸铵[(NH4)2SO4]，AR，天津市德恩化学试剂有限公司；碘(I2)，AR，天津市科密欧化学试剂开发中心.1.2 吸附剂改性本实验在预先研究中发现未经改性的各类吸附剂的吸附性能较差，因此选择了几种改性方法对吸附剂进行改性，预备工作研究表明改性后吸附剂吸附性能均有明显提高.1.2.1 改性活性炭的制备[4] 取一定量的洗净并烘干的活性炭，分别在室温和沸腾的温度下用硝酸浸泡.浸泡时间为4 h.浸泡之后用水洗净，烘干、待用.1.2.2 改性沸石的制备[5] 采用碱液浸泡对沸石进行改性.将一定量的沸石放入烧杯中，用1 mol/L的NaOH溶液浸泡24 h，洗净烘干待用.1.2.3 改性累托石的制备[6] 将钛酸丁酯(C16H36TiO4)在搅拌条件下溶于定量的无水乙醇及二乙醇胺溶液中，搅拌一定时间，得溶液A；按一定的化学计量将蒸馏水和过渡金属盐、无水乙醇配制成溶液B.然后在搅拌的条件下将B溶液倒入溶液A 中，搅拌一定时间制得柱撑剂凝胶C.称取一定量的累托石置于蒸馏水中，并搅拌一定时间制成累托石悬浮液.在一定温度下，将柱撑剂凝胶C加入到不断搅拌的累托石悬浮液中，使其充分反应后，静置24 h，过滤后成型.自然凉干后，于一定温度下焙烧得Ti/Fe层柱成型累托石.1.2.4 改性粉煤灰吸附剂的制备[7] 试验用粉煤灰来自于武汉工程大学学校锅炉房蒸汽锅炉所排出的干渣，利用锅炉排出的煤渣作脱硫剂基本核粒，于110℃下烘4 h后粉碎，过筛后采用石灰裹覆在粉煤灰颗粒表面，制成多孔的钙质粉煤灰脱硫剂.石灰/粉煤灰(质量比)=1/5.1.3 实验步骤将一定体积的吸附剂装入吸附柱中.液态SO2钢瓶减压转化成的SO2气体用毛细管流量计计量后进入气体混和罐.打开空气压缩机的出气阀输入一定量的空气与SO2在气体混和罐内充分混合，经过转子流量计计量.当实验气体的浓度和流量调整好后，同时调节油浴锅温度使其达到吸附温度.温度恒定后，将一定SO2浓度的实验气体通过吸附床层，并按下秒表计时，同时把吸收管的尾气导入含有甲基橙指示剂的50 mL水溶液中.按一定时间间隔采样测定SO2进气浓度以保持进气浓度恒定，同时采样测定床层出口浓度，并记录.当吸附一段时间后，二氧化硫会穿透吸附床层进入装有甲基橙指示剂的尾气吸收瓶中，这时尾气吸收瓶中的黄色会变成红色，尾气通过吸收瓶后排放.到达一定时间后停止试验并按下秒表.采用碘量法测定进出口气体中的SO2含量[8].2 结果与讨论2.1 几种改性吸附剂的穿透曲线比较参考有关文献[9]，结合烟气出口大致温度范围，采用吸附温度为120℃.吸附床层进口气体中SO2浓度(指体积分数，下同)统一为2 000(×10-6).改性后的活性炭、沸石、累托石以及粉煤灰吸附脱硫时的床层出口浓度与时间的关系见图1.可以看出，累托石和沸石虽然经过改性，但吸附能力仍然较差.两者大约吸附20 min左右即出现床层出口二氧化硫浓度迅速上升，说明床层已经被穿透；而改性粉煤灰和活性炭则呈现较好的吸附特性，尤其是改性活性炭大约吸附40 min才会出现穿透现象，比累托石和沸石的穿透时间几乎大1倍.图1 吸附脱硫时各吸附剂的床层出口浓度与时间的关系Fig.1 Relationship between SO2 concentration of exit gas of adsorption bed and adsorption time by different solid adsorbents2.2 几种吸附剂脱硫率比较脱硫效率(η)用公式(1)计算：η=(1-C0/C)×100%(1)式(1)中：C0表示标准状态下吸收塔入口处气体中的SO2的浓度，10-6；C表示标准状态下吸收塔出口处气体中的SO2的浓度， 10-6.平均脱硫率为吸附时间内的平均值，几种改性固体吸附剂的脱硫率见表1.表1 几种改性吸附剂的脱硫率Table 1 Desulfurization rate of modified solid adsorbents吸附温度/℃最大脱硫率/%平均脱硫率/%活性炭12098．7166．58累托石12072．3435．65粉煤灰12090．6150．36沸石12069．1232．49 从表1可以看出，几种吸附剂改性后的吸附脱硫能力顺序为：活性炭>粉煤灰>累托石>沸石，活性炭和粉煤灰的平均吸附脱硫率均可达到50%以上.其中活性炭对烟气中SO2的吸附效果最佳，最大脱硫率可达98.71%，平均脱硫率达到66.58%.图1和表1的实验结果说明：最佳吸附效果的是活性炭，其次是粉煤灰，而沸石和累托石基本不能用作烟气低浓度SO2的吸附.图2为吸附前后活性炭活性表面微孔特征.图2 吸附前(右图)和吸附后(左图)活性炭表面微孔特征Fig. 2 Character of active carbon holes for not gas adsorption (right side) and gas adsorption(left side)2.3 活性炭吸附SO2影响因素经过硝酸浸泡处理改性的活性炭表面含氮官能团增加，含氮官能团是吸附SO2的重要活性中心之一，其吸附SO2可能的机理如下[4]：(2)(3)2NO+O2→2NO2(4)(5)(6)“*”表示该化合物已被吸附在活性中心上.由(3)、(4)式可知，作为氧化剂的NO2被还原为NO，而NO和空气中的O2相互作用又生成NO2.NO起输送氧的作用.从本质上看，[N]*是SO2被空气中的O2所氧化的催化剂，在N活性中心上SO2经氧化生成SO3或经HNO3氧化后的活性炭在高温下进行热处理，使得活性炭表面酸性含氧官能团大量分解，形成了新的碱性部位(如不饱和碳碳键)，所得的活性炭对SO2的吸附转化能力有进一步的提高.2.3.1 空速的影响试验条件：活性炭床层厚度10 cm，吸附温度120℃，SO2浓度2 000(×10-6)，空速分别为0.05 s-1、0.025 s-1、0.01 s-1.所测出口气体中SO2浓度见表2.表2 活性炭吸附时不同空速下床层出口气体中SO2浓度Table 2 SO2 concentration of exit gas of active carbon bed at different spacevelocity×10-6空速/s-10min10min20min30min40min50min60min70min0．05085．6302．6568．8863．8986．5999．5999．80．025048．688．9366．8586．8685．775 6．8888．50．01020．556．8106．8302．6578．8658．8688．6由表2可知，空速对活性炭脱硫效果的影响较大.随着空塔气速的增加，在同样累计通气时刻，脱硫率总体呈下降的趋势.经分析认为：在气流速度较小时，吸附剂的外表面存在一个流层的边界层，随着流速增大，边界层的厚度逐渐变薄，外扩散阻力减小，外扩散传质系数随流速增大而增大，这一点对吸附有利；但同时随着空速增加，含 SO2气体在床层的停留时间较短，使得气流中的SO2还没能与吸附剂充分接触就通过了床层，试验结果表明吸附时此因素的影响更为显著.2.3.2 吸附温度的影响试验条件：吸附剂床层厚度10 cm，入口SO2浓度为2 000(×10-6)，空速0.01 s-1，吸附温度分别为110℃、70℃、50℃、30℃.不同吸附温度下的床层出口气体中SO2浓度见表3.表3 活性炭吸附时不同温度下床层出口气体中SO2浓度Table 3 SO2 concentration of exit gas by active carbon bed at differenttemperature×10-6温度/℃0min10min20min30min40min50min60min70min110020．556．8106．8 302．6578．8658．8688．670097．9212．2317．5428．8867．31096．21 197．350088．2188．8277．9421．9752．7994．81096．630080．1160．0267．1401．7720．8862．4994．6从表3可以看出，采用改性后的活性炭吸附烟气中的SO2，随着吸附温度升高在同样时间内床层出口浓度增大，说明低温下主要为物理吸附，温度升高对吸附不利，易导致脱附；但当温度升到110℃时，在同样吸附时间内温度升高床层出口浓度反而下降，说明由于活性炭进行了硝酸浸泡改性，高温下SO2气体在活性炭微孔内发生了化学反应吸附，吸附量提高，床层出口浓度下降，吸附效果得到改善.温度影响的结论为低温吸附时，随吸附温度升高，吸附量降低，但在高温出现化学反应吸附时，吸附温度高反应速度快，脱硫效果较好.2.3.3 HNO3浸泡时间的影响试验条件：活性炭床层厚度10cm，吸附温度120℃，SO2浓度2 000(×10-6)，空速为0.01 s-1.HNO3浸泡时间对活性炭吸附性能的影响见表4.表4 硝酸浸泡活性炭不同时间的床层出口气体中SO2浓度Table 4 SO2 concentration of exit gas of active carbon bed with different soaking timeby HNO3×10-6浸泡时间0min20min40min60min80min100min120min140min160min1h083．12398．6779．81112．31246．51372．51490．91496．62h076．05346．5751．71012．71189．21370．61486．71495．64h056．8302．665/．8912．810 06．51167．81384．31394．6从表4可以清楚看出，采用硝酸浸泡与未采用硝酸浸泡活性炭在吸附性能上有着显著区别，已浸泡硝酸的活性炭对烟气中低浓度SO2的吸附能力明显强于未浸泡硝酸的活性炭，而且随着硝酸浸泡时间的延长，吸附剂的吸附性能变好，但实际生产中应考虑操作成本问题.3 结语a. 通过对活性炭、沸石、累托石以及粉煤灰改性后脱除烟气中低浓度二氧化硫的实验研究，可以看出这4种固体吸附剂在吸附模拟烟气中SO2的吸附能力顺序为：活性炭>粉煤灰>累托石>沸石，其中最佳吸附效果的是活性炭，其最大脱硫率可达98.71%，平均脱硫率也可达到66.58%.而沸石和累托石基本不能用做烟气低浓度SO2的固体吸附剂.b. 对硝酸浸泡改性的活性炭吸附脱除烟气中低浓度二氧化硫影响因素分析可知空速对活性炭脱硫效果的影响较大.随着空速的增加，停留时间变短，在同样累计通气时刻，脱硫率下降.实验结果认为，改性活性炭吸附温度影响是：低温吸附时，随吸附温度升高，吸附量降低；但在高温出现化学反应吸附时，吸附温度越高则反应速度越快，脱硫效果越好.通过对活性炭硝酸浸泡时间影响因素实验分析，浸泡时间越长，吸附脱硫效果越好.参考文献：[1]杨新兴. 我国SO2的减排构想与经济分析[J]. 环境科学研究，1998，11(6)：13-15.[2]雷仲存，王宇. 工业脱硫技术[M]. 北京：化学工业出版社，2001，124-162.[3]王芙蓉，关建郁. 吸附法烟气脱硫[J]. 环境污染治理技术及设备，2003，4(3)：72-76.[4]Stohr B， Boehm H P， Schlogl R.Enhancement of the catalytic activated carbons in oxidation reactions by thermal treatment with ammonia or hydrogen cyanide and observation of a superoxide species as a possible intermediate[J].Carbon，1991，29(6)： 707-711.[5]王云波，张海燕，谭万春，等.沸石吸附法处理高氟饮用水的试验研究[J]. 长沙交通学院学报，2004，20(3)：53-57.[6]陆琦，汤中道，雷新荣，等.钛基柱撑累托石矿物材料的研究[J]. 矿物学报，2001，(3)： 27-33.[7]刘精今，杨麟. 利用炉渣进行烟气脱硫的原理和实践[J].中国资源综合利用，2003，15(2)：21-22.[8]林肇信，郝吉明，马广大. 大气污染控制工程实验[M]. 北京：高等教育出版社，1990.66-71.[9]熊云威.钙质煤渣脱硫剂与烟气脱硫试验研究[J].重庆环境科学，2000，22(3)：29-31.。
活性炭改性整体催化剂上低温选择性还原NO_x_唐晓龙
中国环境科学 2007,27(6)：845~850 China Environmental Science 活性炭改性整体催化剂上低温选择性还原NO x唐晓龙1,2,郝吉明2,易红宏1*,宁平1,李俊华2(1.昆明理工大学环境科学与工程学院,云南昆明 650093；2.清华大学环境科学与工程系,北京 100084)摘要：采用浸渍法制备活性炭改性整体催化剂(MnO x/AC/C),以NH3为还原剂,考察了反应温度、O2和NO体积分数等不同条件下低温选择性催化还原NO x性能,并采用XRD、TPD和BET等测试手段对催化剂进行表征.结果表明,MnO x在载体表面呈高度分散,堇青石负载了活性炭层和MnO x后,整体催化剂的比表面积增至88.7m2/g;NO吸附量显著提高,150℃NO转化率>50%,NO转化率在220℃时达最大值97%,200~280℃均高于80%;在低温时提高反应气氛中的O2和NO体积分数均可明显提高NO转化率;在确保活性组分分散度的前提下提高MnO x负载量将利于进一步提高催化剂的低温催化活性;反应140h后整体催化剂炭层氧化损失率仅为1.25%,具有较好的稳定性.关键词：整体催化剂；氮氧化物；氨；选择性催化还原(SCR)；低温中图分类号：X511 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2007)06-0845-06Selective catalytic reduction of NO x with NH3 by monolithic catalyst MnO x/AC/C under low temperature in the presence of excess O2. TANG Xiao-long1,2, HAO Ji-ming2, YI Hong-hong1*, NING Ping1, LI Jun-hua2 (1.College of Environmental Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650093, China;2.Department of Environmental Science and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China). China Environmental Science, 2007,27(6)：845~850Abstract：MnO x/AC/C monolithic catalysts were prepared by impregnation AC/C with aqueous solutions of Mn(NO3)2. The selective catalytic reduction (SCR) activities of monolithic catalysts for NO x with NH3 were tested in various conditions, and the activity variation under different experimental conditions were investigated. The BET specific area of MnO x/AC/C was about 88.7m2/g, while the bared ceramic support was only 5m2/g, and the adsorption of NO on MnO x/AC/C enhanced greatly. The data of XRD of crushed samples showed that MnO x were in good dispersion over the catalysts. MnO x/AC/C monolithic catalysts showed better activity at low temperature range than traditional vanadium type catalysts. NO conversion reached 50% even at 150 ℃, and more than 80% occurred in the range of 200~280 ℃. The maximum NO conversion 97% was observed at 220℃. The NO conversion could be improved by enhancing the concentration of O2 and NO in the feed gas. Besides, trying to get a better balance between the loading amount and dispersion of MnO x over AC/C was benefit to NO reduction. The stability of the monolithic catalyst was well and the loss of AC was only 1.25% after 140h test.Key words：monolithic catalyst；NO x；ammonia；selective catalytic reduction (SCR)；low temperature氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是固定源NO x污染控制中应用最为广泛的技术.商业化的固定源SCR催化剂以V2O5/TiO2(锐钛矿)混合WO3或MoO3作为活性组分[1-4],其活性温度偏高,操作范围较窄(300~400),℃且在SO2和H2O存在条件下,活性会受一定影响.改进制备工艺的V2O5-WO3/TiO2催化剂虽提高了高温区域的催化活性,但同时也加剧了还原剂NH3的消耗[5].改善催化剂的低温活性、稳定性和抗H2O、SO2中毒性能一直是相关研究的重点.在非负载型催化剂的研究中,无定形MnO x 颗粒显示出了良好的低温SCR活性,80℃时的NO转化率已达98%[6].但粉体催化剂在实际应用中存在较多不便,如易造成催化剂床层压降升高收稿日期：2007-03-09基金项目：国家自然科学基金资助项目(20437010);昆明理工大学人才培养基金项目资助(14118052)* 责任作者, 教授, yhhtxl@846中 国 环 境 科 学 27卷等问题.鉴于MnO/Al 2O 3[7-9]、Mn-Ce 混合氧化物催化剂[10-12]、活性炭载体催化剂[13-16]、活性炭/蜂窝堇青石(AC/C)采用浸渍负载活性组分制备的整体催化剂[17-18]在100~200℃的低温区间均表现出了良好的催化活性和稳定性,本研究自制AC/C 载体,采用浸渍法制备了一系列MnO x /AC/C 整体催化剂,对催化剂进行了X 射线衍射分析(XRD)、程序升温脱附(TPD)和比表面积分析,系统考察了不同反应条件下NO x 低温选择性催化还原性能. 1 材料与方法1.1 催化剂制备堇青石蜂窝载体经切割打磨,制成直径12mm,长15~20mm 左右的圆柱形载体小样,浸渍涂覆酚醛树脂溶液(用丙酮调整粘度,便于涂覆均匀及调节负载量).浸渍完毕,用压缩空气吹脱多余树脂,保持载体孔道通畅和表面均匀.110℃硬化30min 后进行炭化处理,制得AC/C 载体小样.载体小样经过饱和水蒸气活化、硝酸溶液酸化处理,用去离子水反复洗涤几次并烘干,即可用于活性组分的负载.在一定浓度的硝酸锰溶液中,经24~72h 的充分浸渍后取出,110℃干燥;He 气氛下,400℃焙烧1~2h,使其表面形成具有催化活性的MnO x .1.2 催化剂表征BET 比表面积、平均孔径、孔径分布及孔体积采用Quantachrome 比表面分析仪测定;催化剂的物相组成采用德国布鲁克 D8 Advance X 射线衍射仪测试(样品须经破碎研磨);催化剂对NO 的吸附特性在自行搭建的程序升温脱附(TPD)装置上进行. 1.3 催化剂活性评价活性实验采用石英管式固定床反应器.模拟配气系统采用D07-7A/ZM 质量流量控制器控制气体流速;原料气为北京氦普北分气体公司提供的高纯气体.实验气体成分:NO 体积分数0.03%~0.05%,V (NH 3):V (NO)=1.1:1,O 2体积分数1%~7%,N 2为载气;气体总流速300 mL/min(空速为8000~10600 h -1),使用KM9106型烟气分析仪(英国KANE)在线监测旁通及反应器出口的NO x 体积分数(前置一个浓磷酸吸收瓶,避免尾气中的残余NH 3影响检测结果). NO 转化率(η)计算见式(1).100%NO NO NO inout in ×−=η (1)活性炭层负载量(L AC )计算见式(2).21AC 1100%m m L m −=× (2)式中:m 1为堇青石载体质量,g;m 2为炭化后载体质量,g.活性组分负载量(L M )计算见式(3).M 100%m m L m −=×负载后负载前负载前(3)2 结果与讨论2.1 催化剂的表征由图1可见,当MnO x 负载量为1%、5%时,其样品XRD 衍射图谱上未出现锰氧化物的相关特征峰;负载量提高至15%后,其XRD 衍射图谱中才开始出现Mn 2O 3和MnO 2的特征峰,说明活性组分MnO x 在AC 层上具有较好的分散状态;继续提高MnO x 负载量后,其特征峰愈加明显,多以Mn 2O 3形式存在.由表1可见,MnO x /AC/C 整体催化剂比表面6期唐晓龙等：活性炭改性整体催化剂上低温选择性还原NO x 847积较大,可提高催化剂的整体吸附性能;另一方面,由于AC 层自身的特殊结构,提高了活性组分的分散性,不易聚集、烧结而导致活性降低.表1 载体和整体催化剂的物理特征参数 Table 1 The physical characteristics of C, AC/C and MnO x /AC/C 孔径分布(%) 催化剂L AC (%) L M (%) BET 比表面积(m 2/g) 微孔 介孔 平均孔径(nm)孔体积(cm 3/g)C 5.08 4.010.051AC/C 14.07 101.3 26.2 52.7 3.050.078MnO x /AC/C 14.18 1.23 88.71 43.5 38.8 2.560.0570204060801000100200300400500温度(℃)N O 体积分数(×10-6)图2 NO 脱附曲线 Fig.2 TPD profiles of NO堇青石载体负载了AC 层以及活性组分后,比表面积明显增大(表1),使得对NO 的吸附性能得到极大提高.结合图2可见,当NO 体积分数为0.05%,以N 2为载气,温度为250℃,气体流速300mL/min,空速为10600h -1,L AC =14%,L M =1%时,堇青石载体样品与负载了炭层的两催化剂相比,其吸附能力相差很大.AC/C 的TPD 曲线分别在180,400℃附近出现了2个脱附峰,说明其表面具有2类吸附中心,后者对NO 的吸附结合能力稍强;负载活性组分的MnO x /AC/C 经过了400℃的焙烧,表面炭层结构发生了一定的变化,影响了样品表面对NO 的吸附性能,NO 的TPD 曲线仅在200℃附近出现一个脱附峰. 2.2 催化剂活性评价 由图3可见,当原料气中NO,NH 3,O 2的体积分数分别为0.04%,0.044%和3%,气体总流量为300mL/min,空速为10600h -1,L AC 和L M 分别为14%和2%时,MnO x /AC/C 整体催化剂在150℃时,NO 转化率>50%,200~280℃NO 转化率维持在80%以上,低温活性明显好于传统的钒类催化剂[19].NO 转化率最大值(97%)出现在220℃,此后随反应温度升高,由于还原剂NH 3的直接氧化反应逐渐加速,致使参与SCR 过程的还原剂减少,NO 转化效率开始缓慢下降;300℃之后NH 3的直接氧化加剧,NO 转化率迅速下降.与无定形MnO x 颗粒催化剂相比[6],负载型整体催化剂单位表面积上的催化活性位相对较少,而低温时的化学反应速率又较低,造成2类催化剂在低温区间的活性存在差距;随着反应温度不断升高,化学反应速率逐渐提高,因催化剂表面活性位数量的差异所造成的影响逐渐减小.020406080100100150200250300350400450N O 转化率(%)50100150200250300100150200250300350温度(℃)N O 体积分数(×10-6)图3 温度对NO 转化率及出口NO x 体积分数的影响Fig.3 NO conversion on MnO x /AC/C catalyst and NO x concentration of the outlet gas 反应器出口气体的检测表明,尾气中NO 2含量极少,且与NO 转化率呈负相关.有研究认为,848 中 国 环 境 科 学 27卷在低温SCR 过程中,金属氧化物催化剂上NO 2比NO 更易于还原[20-21],反应过程中NO 先在催化剂表面氧化生成NO 2,而后再被还原成N 2[8,10].此时SCR 过程的主要化学反应为: 222NO +O 2NO → (4) 32222NH NO NO 2N 3H O ++→+ (5) 32228NH 6NO 7N 12H O +→+ (6) 32224NH 3O 2N 6H O +→+ (7) 由图3可见,MnO x /AC/C 整体催化剂上的活性表现也存在类似的现象.反应初期,由于温度较低(100℃左右),化学反应速率较慢,NO x 还原很不充分,催化剂活性较低;随着反应温度的升高,反应(4)~反应(6)均加速,NO x 还原效率均明显提高,220℃时NO 转化率达到最大值97%,而对应NO 2体积分数为最小值.此后随着温度的继续升高,还原剂NH 3的直接氧化消耗加剧[除反应(7)外,还存在NH 3直接氧化生成NO 、NO 2等副反应],消耗了大量的还原剂,从而抑制了NO x 的还原,NO x 转化率降低.2.3 O 2体积分数对催化活性的影响 以NH 3为还原剂的NO 还原反应中,O 2的存在是非常必要的,无O 2条件下NO 转化率极低.固定源烟气中O 2体积分数大致为3%~8%.由图4可见,当原料气中NO 和NH 3的体积分数分别为0.04%和0.044%, O 2体积分数为1%~7%,以N 2为载气,气体总流量为300mL/min,空速10600h -1,L AC 和,L M 分别为14%和2.2%时,在低温反应阶段,O 2体积分数对催化活性的影响非常明显.O 2体积分数的增加促进了NO 2的生成,NO 还原转化率随之提高,150℃时,NO 转化率由O 2体积分数为1%时的16.9%增至O 27%时的41.8%;在200~280℃,NO 2的生成和消耗均极快,尾气中NO 2体积分数很低,仅为1×10-6左右;随着反应温度的继续升高,O 2体积分数变化的影响减弱,但因还原剂NH 3的直接氧化副反应加剧,使得NO 还原转化率下降,且反应器出口气体中NO 2体积分数上升.进一步印证了NO 的氧化是影响低温条件下SCR 反应效率的一个重要因素.2.4 NO 体积分数对催化活性的影响由图5可见,当NO 体积分数分别为0.03%、0.04%和0.05%,控制原料气中NO 与NH 3的比例为1:1.1,气体流速300mL/min,空速10600 h -1,L AC 和L M 分别为14%和1.8%时,NO 体积分数对催化活性的影响在不同温度范围的表现不尽相同,对低温和高温阶段的影响较为突出.在测试温度范围内,NO 体积分数0.05%时的转化率明显优于其他2条;在100~150℃的低温阶段,NO 0.03%和0.04%曲线基本重合,转化率较低,起活温度均高于180℃,而NO 0.05%时在100℃的转化率就已达到54.5%;在250℃之后,NO 0.03%曲线的下降幅度较大,而另2条曲线则呈缓慢下降趋势,在250~350℃活性仅下降了20%左右,且均维持在50%以上.因此,反应混合气中NO 体积分数的增大可提高催化剂的低温活性和操作温度范围.2040608010050100150200250300350400N O 转化率(%)102030405050100150200250300350400温度(℃)N O 2体积分数(×10-6)图4 氧体积分数对NO 转化率和尾气中NO 2体积分数影响 Fig.4 The effect of O 2 concentration on the catalyst activity 2.5 MnO x 负载量对催化活性的影响 由图6可见,当原料气中NO,NH 3,O 2的体积分数分别为0.04%,0.044%和3%时,以N 2为载气,6期唐晓龙等：活性炭改性整体催化剂上低温选择性还原NO x 849气体流量为300mL/min,对应空速为8800h-1时,制备的整体催化剂上MnO x负载量为2%时,催化活性最为理想.之后再增大负载量已不能进一步提高催化剂的低温活性,200℃后提高负载量反而会降低催化活性.这可能由于活性组分负载量提高后,表面分散性下降,较高反应温度下易于聚集烧结而失去活性位.因此,若能在确保活性组分分散度的同时提高活性组分负载量,将利于进一步提高催化剂的低温催化活性.2040608010050100150200250300350400温度(℃)NO转化率(%)图5 NO体积分数对NO转化率的影响Fig.5 The effect of NO concentrationon the catalyst activity2040608010050100150200250300350温度(℃)NO转化率(%)图6 MnO x负载量对NO转化率的影响Fig.6 The effect of load amount of MnO xon the catalyst activity2.6催化剂的稳定性由于模拟反应气为富氧气氛,在长期反应中,AC层的受热损失及破坏对催化剂性能会有一定影响.图7为在典型反应条件下(原料气中NO,NH3和O2的气体分数分别为0.04%, 0.044%和3%,N2为载气,250℃,气体总流量为300mL/min,空速为10600h-1,L A为14%,L M是1.35%)对催化剂进行140h稳定性实验的结果.20406080100020406080100120140时间(h)NO转化率(%)图7 催化剂稳定性实验Fig.7 Stability evaluation of the catalyst由图7可见,反应初期,由于催化剂未经预处理活化,活性呈缓慢上升趋势,4h后活性逐渐稳定在92%~97%之间,50h后开始缓慢下降,106h降至80%以下,其后活性下降趋势渐增,至140h实验结束时,MnO x/AC/C整体催化剂活性为67%,质量损失率仅为1.25%.由此可见,整体催化剂上的活性炭层具有较好的稳定性,反应过程中其氧化损失极微,催化剂活性下降可能是由于其多孔结构亦受热破坏致使活性组分聚集烧结引起的.3结论3.1制备的MnO x/AC/C整体催化剂,其特殊的AC层结构能显著提高低温阶段NO在整体催化剂上的吸附性能,使得活性组分在催化剂表面具有很高的分散性,因此具有较好的低温SCR活性.3.2低温条件下,NO的氧化对提高NO转化率的具有重要影响,提高反应气氛中O2、NO体积分数均可提高NO转化率.3.3若能在保证活性组分在催化剂表面的分散度的同时,提高活性组分负载量,将会进一步提高催化剂的低温催化活性.3.4整体催化剂在典型实验条件下具有较好的稳定性,炭层氧化损失小.850 中国环境科学 27卷参考文献：[1] Khodayari R, Odenbrand C U I. 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脱除工业废气中微量COS杂质的研究进展
附法、水解法、 还原法和光解法等。 每一种方法都有各 自的优缺点， 在实际工艺生产设计中
都应 予 以综合考 虑 ，才 能做 好 合 理 的选择 。
１ 脱除氧硫化碳 的方法
１ 还 原法 ． １
１６ ８ ７年，人们就已经发现了氧硫化碳 （ Ｏ ）的存在 。它是一种以药物有机物为中间 Ｃ Ｓ 体形式存在的无色、具有有毒臭味的气体，在空气中最高允许浓度为 １ ｇ ３ ０ ｍ ／ ，中毒最小 ｍ 致死浓度为 ２０ ４ ０ ／３ ４ ～ ０ ｍ 。它的毒性是 以侵袭神经系统为主Ｉ。 ｍｇ ¨ Ｃ Ｓ还是大气 中最丰富的含硫气体之一，在大气中的含量也在不断的增加 ，其主要来 Ｏ 源 于海洋 、各种 土壤 （ 小麦 、水 稻等 农 田） 像 、火 山爆 发 、沼泽地 、生物质燃 烧和 一些工 业 废气 （ 以煤焦油、合成 甲 像 】 等来制取的原料气）等。 虽然 Ｃ Ｓ有毒性，但它在农药、医药和其它化工产品中是重要的原料，因此许多学者 Ｏ 对它的制备作了研究。在 １６ 年，就有人用一氧化碳与硫首次合成 Ｃ Ｓ ８７ Ｏ ，而且制备的方法 有几十种之多。实验室一般采用 Ｋ Ｎ Ｃ Ｓ＋Ｈ Ｓ ４ Ｃ Ｓ的制备法较多；工业生产上则采用 ２Ｏ 一 Ｏ Ｃ Ｏ＋Ｓ Ｃ Ｓ的方法较多。 — Ｏ Ｃ Ｓ不仅对人体有害，对工业生产设备也有腐蚀作用 ，对催化剂还有中毒现象，所以 Ｏ
方 磊 张永春 ， 周锦 霞 丁 伟 ， ，
（ ．大连理工大学 精细化工 国家重点实验室，辽宁 大连 １６ １ ； １ １０ ２ ２ ．辽河石油勘探 局 大连理工研究院，辽宁 大连 １４ １ ） ２ ０ ０
摘
活性炭改性实验
水污染控制工程实验实验报告题目：活性炭吸附实验活性炭间歇吸附实验一、实验目的1.通过实验进一步了解活性炭的吸附工艺及性能，并熟悉整个实验过程的操作。
2.掌握用“间歇法” 、“连续流”法确定活性炭处理污水的设计参数的方法。
二、实验原理活性炭吸附就是利用活性炭的固体表面对水中一种或多种物质的吸附作用，已达到净化水质的目的。
活性炭的吸附作用产生于两个方面，一是由于活性炭内部分子在各个方向都受到同等大小的力而在表面的分子则受到不平衡的力，这就使其他分子吸附于其表面上，此为物理吸附；另一个是由于活性炭与被吸附物质之间的化学作用，此为化学吸附。
活性炭的吸附是上述两种吸附综合的结果。
当活性炭在溶液中的吸附速度和解吸速度相等时，即单位时间内的活性炭的数量等于解吸的数量时，此时被吸附物质在溶液中的浓度和在活性炭表面的浓度均不在变化，而达到平衡，此时的动平衡称为活性炭吸附平衡，二此时被吸附物质在溶液中的浓度称为平衡浓度。
活性炭的吸附能力以吸附量q表示。
式中 q —活性炭吸附量，即单位重量的吸附剂所吸附的物质量，g/g；V —污水体积，L；C0、C —分别为吸附前原水及吸附平衡时污水中的物质浓度，g/L；X —被吸附物质重量，g；M — 活性炭投加量，g ；在温度一定的条件下，活性炭的吸附量随被吸附物质平衡浓度的提高而提高，两者之间的变化称为吸附等温线，通常费用兰德里希经验公式加以表达。
nee KC q 1=式中 q — 活性炭吸附量，g/g ；C — 被吸附物质平衡浓度g/L ；K 、h — 溶液的浓度，pH 值以及吸附剂和被吸附物质的性质有关的常数。
K 、h 值 求法如下：通过间歇式活性炭吸附实验测得q 、C 一一相应之值，将式取对数后变换 为下式：e ee C nK m C C q lg 1lg lg lg 0+=-=将q 、C 相应值点绘在双对数坐标纸上，所得直线的斜率为1/n 截距则为k 。
由于间歇式静态吸附法处理能力低、设备多，故在工程中多采用连续流活性炭吸附法，即活性炭动态吸附法。
改性活性炭精细脱除硫化氢的研究
图５
气氛中Ｏ 对脱硫活性的影响 ｚ
由图４ 改性活性炭脱硫剂的 可见， 硫容随脱硫温度的 升高， 开始略有上升， 然后又稍有 下降。这可能是因为刚开始温度效应在起主要作用， 随着温度的进一步提高， 脱硫剂表面上 水蒸气不易凝聚成液膜， 这不利于ＨＳ 离解， 使脱硫剂的硫容有所降低。 Ｚ的 从而 气流中 不含氧气和含５ 氧气的 ％的 硫容分别为 １． ％ １． ％。说明氧气能够提高改 ２６ 和 ７６ ３ ６ 性活性炭脱硫剂的脱硫活性。 ４ 结论 负载 Ｃ０ ｕ 改性活性炭脱硫剂能够提高脱硫活性， ％Ｃ０ ４ ｕ 具有最佳脱硫活性。同时缎烧 温度５０ ０℃的改性活性炭脱硫剂具有最佳的 脱硫活性。 脱硫温度对脱硫剂的脱硫活性影响不 大， 氧气的存在可增加脱硫剂的硫容。
ｍｖ ｆｍ ｍ ａｒ ｇ ． ｉｓｆ ｒｏａｃ ａｔｉ ｅ ｌ ， ｅ ｃ ｍｎ ｖｃ ｏｗｓ ｏ ｌ ｃ ｉｌ ａ Ｂｔ ｔ ｕｕ ｅ ｖ ａ ｃ ｒ ｗｉ ｔ ｏ ｏａｉ ａ ｎ ａ ｒ ｈ ｃ ａ ｓ ｕ ｓ ｒ ｌ ｉ ｓ ｏ ｈ ｈ ｍ ｃ ｅ ａ ｏ ｅ ｗ ， ｌ ｍ ｐ ｙ ｖ ｗ ｌ ｅ ｙ ｔ ｒ ｂ ｕ ｄ ｎ ｄ ｒｕａｉ ． ｒｏ ， ｒｅｃｅｏ ｎｄ ｉ ａｉ ｃｂ ｐｙ ｍｏａｔ ｉｉ－ ｓ ｉｆｅ ｄ ｒ ｔｎ Ｔｅｆ ｔ ｅａ ｈｓ ａｉ ｎ ｃ ｅ ｏ ｌ ａ ｉｐｔ ｒｅ ｍ ｅ ｎ ｅ ｆｉ ｈ ｅｒ ｈ ｓ ｒ ｎ 勺 ｇ ｖ ａ ｎ ｎ ｒｎｏ ｎ ｉ ｓ ｏ ｅ ｅ ｔ ｒ ａ ｌ ｐ ｖｇ ｄｓｆｉｔｎ Ｉｔｓ ｒｔ ａｉｔ ｃｂｎｏｇ ａ ｇ ｃ ｌ ｕ ｄ ａ ｍｔｉ． ｏ ｎ ｉ ｅ ｌｒａｏ ｎ ａ ， ｔ ａｄ ｓ ｔ ｒ ｏ ａ ｓ ｓ ｅａ ｒ ｉ ｆｅ ｕｕｚｉ ． ｈ ｐ ｅ ｈ ｃｖｅ ａ ｏ ｒ ｎｉ ｆｍ ｗｓ ａｒ ａｒｌ ｎ ｉ ｐ ｅ ｒ ｉ ｎｏ ａ ｉ ｅ ｗ Ｉ ａｍｄｉ 场ｔ ａｉｔ ｍｔｄｏｌｄｇ ， ｆｅ Ｕｒ ｒｗｒｐｅｒ ． ｉｕ ｃ ｔ ｏｆ ｗｓ ｉｄ ｈ ｃｖｉ ｅ ｏ ｆ ｉ ＣＯ ｔｓ ｄ ｕ ｉ ｓ ｒａｄ Ｔｅ ｅ ｅ ｅ ｅ ａｏ ｈ ｓ ａｎ ｕ ｈ ｉ ｅ ｕｚ ｅ ｐｅ ｉ ｎ ｎ ｓ ｔ ｎ ｏ ｕ ｎ ｓ ｅ ｅ ｒ ｆ ｌ ｏｐｐａ ｎ ｉｎａ ｔ ｔｈ ｌｉｌ ｉｎｏｆｅ ｌ ｉｔ ｏａｉ ｅｃｂ ｓ ｅ ｌ ｆ ａｔ ｃ ｄｉｓ ｈ ｅ ｎｏｃ ｃ ｄｏ ｎ ｄｕｎ ｉ ｆ ａｄ ｏ ｗｒ ｖｕ ｒ ｒｏ ｏ ｔ ｎ ｅ ｏｇａ ｏ ｔ ｓ ｉ ｅ ｈａ ｏ ｃ ｔ ａ ｎ ｅ ａ－ ｅ ｉ ｎ ｏ ｄ ｃ ｎｉ ｎ ｓ ｎ ｔ ｖ ｒ ｅ ａｄ ｆｅ一 ｅｒｃｒＴｅ ｌｓｗ ｔ ｌｄｇ ｏａｉ ｃ ｏ ｇａｙ ｅ ｅ ｓｆ ｃ ｉａ ｂ ｅ ｔ． ｒｕ ｈ ｔｔ ｏ ｉ ＣＯ ｃ ｅ ｎ ｔ ｉｒｓｔ ｕｕ ｅ ｎ ｒ ｉｄ ｄ ｏ ｈ ｅ ｔ ｏ ｈ ｈ ａｎ ｕ ｎ ａ ｒ ｌ ｎ ａ ｈ ｌ ａ ｓ ｓ ａ ｅ ｔ ｒ ｅ ｖ ｂ ｃ ｅ ｒ ｒ ｏ ｌ ｃ ｏａｉｔ ｃｂｎ Ｔｅ ｍｌ ｇ ａｏ ｔ ｕ ｉ ％ ； ｔｈｏ ａｔ ｐｒ ｅ ｖ ｃ ａｔ ｃｖｅ ａ ｏ； ｏｔａｃ ｒ ｍｕ ｆ ＣＯ ｗ Ｔｅ ｎ叼ｃ ｅ ｅ ｍ ａ ａ ｉ ｆ ａｄ ｐ ｙ ｔ ｒ ｈ ｐ ｉ ｈ ｅ ｎ ｏ ａ ｒ ｓ ｔ ｈ ｅ ｌ ｌ ａ ４ ｃ ｍ ｔ ｓ ｈｙ ｎ ｔ ｓｆ ｒ ｏ ｌ ｃ ｏａｉｔ ｃｂ ｉｔ ｒ ｇ ｘｅｍｎｌ ｅｔｅ Ｔｅ ｕ ｌ ｔ ｃａ ｅ ｕｕｅ ｖ ｃ ａｔ ｃｖｅ ａ ｏ ｎ ａ ｏｅ ｒ ｅａｔ ｐｒｕ ； ｍ ｌ ｈ ｇ ｈ ｆｒ ａ ａ ｉ ｆ ａｄ ｎ ｈ ｎ ｆ ｉ ｔ ｅ ａ ｒ ｈ ｉ ｇ ｅ ｍ ｐ ｙ ｔ ｒ ｅ ｐ ｍ ｅｓｎ ｏ０ ｉｓ ｇ ａｏ ｅ ｅｔ ｓｆ ｏ ｌ ｃ ｏａ ｖｅ ｃｂｎ ｘｔｃ ｆ ｎ ａ ｌ ｉｒｓ ｈ ｕｉｒ ｖ ｃ ａｔ ｃ ａｄ ｏ． ｉ ｅ ２ ｙ ｓ ｎ ａ ｓ ｆ ｅ ａ ａ ｉ ｆ ｔ ａ ｅ ｎ ｓ ｃ ｅ ｘ ｍ ｐｙ ｉ ｔ ｒ
改性活性炭纤维(ACF)低温脱除多种污染物机理的研究现状
活性位 ， 因而 会使 ＡＣ Ｆ减少 对 ＮＯ 的吸 附 ；０℃ 以上 ７ 时， 由于水分 开始 蒸发 ， 因而 不影 响对 ＮＯ 的吸 附 。对 于 Ｈｇ ， Ｆ表面 吸附 的 Ｏ 是 Ｈｇ 的初 始 吸附 中心 ； 。 ＡＣ 。 Ｈｚ 较多 时 ， 会与炭 一 Ｏ 它 氧复 合 物形 成 氢键 ， 为 新 的 成 活性位 ， 因而 会 增 加 对 Ｈｇ 。的 吸 附 。试 验 表 明 ， 烟 当
收 稿 日期 ： ２０ — １ ０ ０６ ０ — ３ 基 金项 目 ： 国家 自 然科学基金资助项 目（ ０ ７０ ７ ５３６１）
作 者简 介 ： 许绿丝（９ ３ ）女 ， １６ 一 ， 华中科 技大学煤燃烧 国家重点实验室在读博士研究 生， 教授级高工 ， 华侨大学 材料学院教授 ， 洁净煤燃烧 从事
用量 。
目前 ＡＣ Ｆ的单 价较 活性 炭颗粒 贵 ５ Ｏ倍 ， 由 ～３ 但
１ 活 性 炭 纤 维 （ＡＣ 低 温 综 合 脱 除 Ｆ） 污 染 物 的优 势
采 用 １ ０℃ 以下 的低温 干法综 合脱 除技 术具 有高 ５ 效率 、 成本 、 水和 无 二次 污 染等 优 点 ， 中活性 炭 低 节 其
厂汞 排放 。鉴 于低温 （ ５ １ ０℃ 以下） 合脱 除 多 种 污染 综
物具 有投 资 费 用 少 、 占地 面 积 小 、 造 布 置 方 便 等 优 改 点， 因此综 合脱 除 Ｓ ｚ ＮＯ Ｏ 、 和 Ｈｇ等多 种污染 物 的研 究 ［ 受 到关注 。 １
可使 动态 吸附容 量 大 大增 加 ， 因而 可 节 省 吸 附剂 的 使
［ 图分 类号 Ｉ ７ １ 中 Ｘ ０
［ 文献标 识码 ］ Ａ
［ 文章编 号］０ ２— ３４ ２０ ）２ ０ １ ３ １０ ３ ６ （０ ６ １ —００ —０
活性炭对硫化氢、硫醇、噻吩的吸附脱除
酸性官能团、中性官能团及碱性官能团。
此外，由于活性炭中80%～90%以上是碳，导致其具有非极性和疏水特性，对非极性物质和水中有机物具有较强的吸附能力[1-2]。
由于活性炭的亲/疏水特性和表面官能团的种类、数量对吸附和催化有重大影响，而纯活性炭的表面无法提供足够的活性位，因此根据吸附质的不同对活性炭进行表面改性具有非常重要的研究意义。
表面改性主要是通过引入或去除某些表面官能团来提高活性炭的亲水性和极性或改变酸碱性，从而具有特殊的吸附或催化性能。
目前，活性炭表面改性的研究集中在含氧官能团和含氮官能团的引入。
含氧官能团，包括羧基、酚羟基、醌型羰基等，可以提高表面酸性，吸附碱性物质。
含氮官能团，如氨气、尿素及三聚氰胺等，的引入不仅可以提高表面碱性，同时可以增强表面极性，有利于吸附极性物质[1]。
2 活性炭脱除H 2S活性炭具有比表面积较高、孔隙结构较发达、独特的化学特性等特点，使其在脱除H 2S 上具有重要作用。
当体系中无氧气存在时，其脱除机理为物理/化学吸附；当体系中氧气存在时，其脱除机理为吸附/氧化。
影响活性炭对H 2S 吸附的因素主要有活性炭孔结构和表面化学性质以及水含量等。
2.1 吸附/氧化机理活性炭对H 2S 的吸附/氧化机理：吸附的水在活性炭表面形成一层水膜，在水膜的作用下，吸附的H 2S 首先解离成HS-离子，并在O 2作用下氧化为元素硫。
2.2 孔结构H 2S 吸附中，微孔是一个重要因素，研究发现，活性炭的孔径分布均匀，微孔孔容较高时，H 2S 的吸附/氧化得到加强。
由于H 2S 的分子动力学直径为0.36nm ，活性炭的孔径应大于其分子动力学直径。
2.3 表面化学性质活性炭的表面化学性质对H 2S 吸附的影响主要是通过促进/抑制H 2S 解离来实现的，表面酸性抑制H 2S 解离，而表面碱性促进H 2S 解离。
研究证明，当活性炭表面pH 低于4.5时，仅发生物理吸附。
为了提高吸附H 2S 的能力，需要浸渍活性组分以提高表面碱性。
低温等离子体改性活性炭纤维及其脱除NOx的研究的开题报告
低温等离子体改性活性炭纤维及其脱除NOx的研究的开题报告题目：低温等离子体改性活性炭纤维及其脱除NOx的研究研究背景和意义：氮氧化物（NOx）是大气污染物之一，也是臭氧生成的主要前体物。
NOx的排放对环境和人类健康都会产生严重的影响。
因此，降低NOx的排放已成为大气污染防治的重点。
传统的NOx控制技术有选择性催化还原（SCR）和选择性非催化还原（SNCR）等，但这些技术有着煤炭耗费、催化剂易损坏等缺点。
因此，寻找一种高效、环保、低成本的NOx控制技术显得非常必要。
作为一种新兴的NOx控制技术，等离子体改性活性炭纤维在近年来引起了广泛关注。
等离子体技术可以使活性炭纤维的表面发生化学改性，增强其催化性能，提高NOx的吸附和脱除效率。
此外，活性炭纤维作为一种环保、低成本的材料，具有良好的可再生性和可回收性，同时还具有高比表面积和良好的孔隙结构，这些特点使其成为一种非常有前景的NOx控制材料。
本研究旨在通过等离子体技术对活性炭纤维进行改性，探究其对NOx的吸附和脱除性能，并对其进行表征和分析，为开发一种新型、高效、环保的NOx控制技术提供科学依据。
研究内容和方法：1.优化等离子体处理波动条件，制备改性活性炭纤维。
2.对改性活性炭纤维进行表征，包括比表面积、孔径分布、官能团化学等。
3.采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等表征手段，研究改性活性炭纤维表面官能团的变化。
4.采用改性活性炭纤维进行NOx吸附和脱除实验，并对其脱除机理进行分析。
5.优化实验条件，研究改性活性炭纤维对不同NOx浓度和温度下的吸附和脱除效率。
预期结果和意义：通过研究低温等离子体改性活性炭纤维及其脱除NOx的性能，本研究将为开发新型、高效、环保的NOx控制技术提供科学依据，并为探究高效、低成本的大气污染物治理技术提供新思路。
同时，本研究还有助于深入了解活性炭材料的催化机理和应用价值，从而促进该材料在环境保护领域的开发和应用。
活性炭改性整体催化剂上低温选择性还原NOx
中国环境科学
２ ０ ，７６：８５ ８０ ０ ７ （） ４－ ５ ２
Ｃ ｉａ ｎ ｉ ｎ ｎａ ｃ ｎ ｅ ｈｎ Ｅ ｖｒ ｍｅｔｌ ｉ ｃ ｏ Ｓ ｅ
活性炭 改性整体催化剂上低温选择性还原 Ｎ
唐晓龙 ， 郝吉 明 ， 易红宏 ｐ宁 平 李俊 华 （． ， ， １ 昆明理工大学环境科学与工程学院云南ｒｄ ｃ ｏ （ｃ １ａｔ ｉｅ ｆｍｏ ｏｉ ｉ ｃｔｌｓ ｏ Ｏ ｔ Ｉ ｒ ｔｓ ｄ ｉ ａ ｏ ｓ ｈ ｅｅ ｉ ａ ｌｔ ｅｕ ｔ ｎ ｓ Ｒ ｃｖｔ ｓｏ ｎ ｌｈ ａ ｙｔ ｆｒＮ ｘｗｉ Ｎ－ ｗｅｅ ｅｔ ｎ ｖｒ ｕ ｃｖ ａ ｃ ｉ ｉ ｉ ｔｃ ａ ｓ ｈ Ｉ ３ ｅ ｉ
２ ． 清华大学环境科学与工程系， 北京 １ ０ ８） ０ ０ ４
摘 要 ：采 用浸 渍法制 备活性 炭 改性整体 催化剂 （ Ｏ ＡＣＣ ， ＮＨ 为还 原剂， 了反 应温度 、ｏ 和 ＮＯ 体积 分数等 不 同条件下 低温选 Ｍｎ Ｊ ／）以 ３ 考察 ２ 择性催化 还 原 Ｎ 性 能， 并采用 Ｘ Ｄ、Ｔ Ｄ 和 Ｂ Ｔ 等测试 手段对 催化 剂进 行表征 ． Ｒ Ｐ Ｅ 结果表 明， ｎ 在载 体表 面呈 高度分 散， Ｍ 堇青石 负载 了
２Ｄ ｐｒ ｅ ｔｏ ｎ ｉ ｎ ｅｔｌＳ ｉ ｃ ａｄ Ｅ ｇｎ ｅｉ ，Ｔ ｉｇｕ ｎｖｒｉ ，Ｂ ｉｎ １０ ８，Ｃ ｉ ） ｈｎ ．ｅａｔ ｎ ｆ Ｅ ｖｒｍ ｎ ｃ ｎ ｅ ｎ ｎ ｉｅｒ ｇ ｓ ｈ ａ Ｕ ｉｅｓ ｍ ｏ ａ ｅ ｎ ｎ ｙ ｔ ｅ ｉｇ ０ ４ ｈｎ ．Ｃ ｉａ ｊ ０ ａ
ｃ ｎ ｉ ｏ ｓ ａ ｄｔｅａ ｔ ｉ ａｉｔ ｎｕ ｄ ｒ ｉ ｅｅ ｔ ｘ ｅｉ ｎ ｌ ｏ ｄｔ ｎ ｒ ｎ ｅ ｔ ａｅ ． ｈ ｏ ｄｔ ｎ ， ｉ ｔ ｖ ｒ ｉ ｎ ｅ ｆ ｒｎ ｐ ｒ ｉ ｎ ｈ ｃ ｖｙ ａｏ ｄ ｅ ｍｅ ｔ ｎ ｉ ｏ ｓｗｅｅｉｖ ｓｉ ｔｄ Ｔ ｅＢＥＴ ｓ ｅ ｉｃａｅ ｆ ａ ｃ ｉ ｇ ｐ ｆ ａｏ ｃｉ ｒ
改性活性炭脱除含CO2原料气中低浓度SO2的研究
１ 改性活性炭的制备 ． ２ 活性炭为市售杏仁壳活性炭。浸渍活性炭 所用改性试剂 （ ａ Ｏ 、Ｎ Ｈ Ｏ 、Ｎ Ｏ Ｎ ２ ３ ａ Ｃ ３ ａ Ｈ） Ｃ 均为分析纯。首先对活性炭进行预处理 ：将细度为 １０ ｍ ～６０ ００ ０ ｍ的活性炭用蒸馏水煮 沸 Ｉ ，再于 ９ ＂Ｔ真空干燥 ３ 。之后按照等体积浸渍法 （ Ｌ的溶液对 应 ｌ 活性炭） ｈ ０ Ｃ ｈ １ ｍ ｇ
１实验部分
１１ 原 料 气 ．
原料气的组成为：５ Ｘ１一 体积分数 ）的 Ｓ ２ ．×１ 一 体积分数 ）的 ０ 、高纯 ． （ ８ ０ Ｏ 、１ ５ ０ （ ２ 氮气 （ ９ ９ ，Ｃ ２（９ ９ 。实验所用气体均 由大连光 明气体研究院提供 。 ９ ． ％） Ｏ ９ ． ％） ９ ９
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第 ３ 卷第 ４期 １
２０ ０ ６年 ｌ ２月
广 州 化 学
Ｇｕ ｎ ｚ ｏ ｅ ｉ ｒ ａ ｇ ｈ ｕ Ｃｈ ｍ ｓ ｙ ｔ
Ｖｏ ． ， ． １ ３１ Ｎｏ ４ Ｄｅ ．２ ０ ｃ． ０ ６
改性活性炭脱除含 Ｃ ２ Ｏ 原料气 中低浓度 Ｓ ２ Ｏ 的研究
维普资讯
８
广 州 化 学
第３ １卷
ｌ３ 活 性炭 ｐ 值 的测 定 － Ｈ
称取 Ｏ ．ｇ活性炭样品，碾成粉末，装入 １０ｍ ５ ０ Ｌ烧杯中再加入 ２ Ｌ去离子水，在常 ０ｍ
温下用磁力搅拌器搅拌 １ ，用数显 ｐ ２ ｈ Ｈ计测得溶液在 ２ ￣的 ｐ ５ Ｃ Ｈ值 。 １ 实验装置及操作 ． ４ 实验 装置 见 图 ｌ 。 固 定床 反应 器 的 内径 为 １ ｍｍ的不锈钢管， ２ 实验中改 性活性炭 的用量为 １ｇ 。每次 反应前，将反应试剂于 ３０ ０℃ 下用高纯氮 （ ０ｍ ／ ｉ）吹 ６ Ｌｍｎ 扫 ２ｈ ，然后继续吹扫冷却到
活性炭脱硫过程中COS产生机理的研究
活性炭脱硫过程中 Ｃ Ｓ产生 Ｏ 机理 的研 究
（ 立 ． 原理 工 大 学 硕 士 学 位论 文 ，０ １年 ５月 ） 张 太 ２１
净化 度高 、 能耗低 以及 对装 置腐蚀 性小 等优点 ， 已 现
被 广泛 应 用 于各 类 工业 脱 碳 中。本 文 采 用 Ｎ一 甲 基 二 乙醇 胺 （ ＭＤＥ 与 少 量 活 化 剂 的 混 胺 水 溶 液 Ａ）
次 通过 脱硫剂 。该 沼气 净化方 法可 以根据 沼气进入
发 明名 称 ： 于 渗 透 汽化 汽 油脱 硫 的 聚苯 乙烯 用
马来 酰亚 胺膜 的制 备方 法
编 号 ： Ｊ ０ ２ １１ ＱＴ Ｈ２ １ ０ ０
量 调整 脱硫剂 的使 用情 况 ， 有使用 方便 、 省能源 具 节 和原材 料 、 更换 脱 硫剂快 捷 、 硫效率 高等 特点 。 脱
于 Ｃ ＯＳ的形成 机理 ， 没有统 一 的认 识 。 也
吸 收 尾 气 浓 度 的 影 响 ， 中 当 吸 收 剂 为 １ ３ ｏ 其 ． ８ｔ ｌ ｏ
ＭＤ Ａ＋０ １ ｌＬ Ｔ Ｔ 时 ， Ｅ ．２ｍｏ／ Ｅ Ａ 吸收 效果 最好 ， 气 尾 Ｃ 浓 度 可 由 ３ ４ 降 至 ０ ０ ｏ ， 除 率 达 ．９ ．５ｍ ｌ 脱 ９ ． ２， 并考察 了活化剂浓 度 、 ８ ６ 。 ９ ６ 以及 压 力、 温度 、 速 气 和 液速等工艺条件对尾气 中 ｃ ， ｏ 浓度 的影响 ， 果表 结
放 人净 化桶 中 ， 用压 力 表 实 时测 量 进 入沼 气 净化 利
放
器 的气 压 ， 当压力偏 小 时 ， 闭阀 门 ， 关 开启 出气 口一 ，
使 少量 沼气一 次通 过脱硫 剂 ； 当压力 偏大时 ， 开启 阀 门 ， 闭 出气 口一 ， 启 出气 口二 ， 大 量 的沼 气两 关 开 使
活性炭负载的低温选择性还原脱硝催化剂研究
大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。
尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。
与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。
若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。
学位论文题目： 活性炭负载的低温选择性还原脱硝催化剂研究 作 者 签 名 ： 日期： 2020 年 5 月 24 日摘要氮氧化物是主要的大气污染物之一，严重危害生态环境与人体健康。
选择性催化还原（SCR）技术是现阶段对固定源烟气中氮氧化物脱除最有效的方法之一。
目前高温SCR 技术已趋于成熟，但低温SCR技术由于还面临着催化剂活性较低，抗硫中毒与水中毒能力较差等问题，还未得到大规模工业化应用。
因此，还需对低温SCR脱硝催化剂进行进一步研究。
本文以不同方法改性的活性炭为载体，以Mn为主要活性组分，采用浸渍法制备了应用于100℃~140℃低温范围的脱硝催化剂。
研究了活性炭载体改性，金属活性组分与反应条件对脱硝催化剂性能的影响，开展的具体工作如下：以硝酸、柠檬酸、氧等离子体改性的活性炭和未改性活性炭为载体，以Fe、Mn为活性组分，采用浸渍法制备了一系列Fe-Mn/AC催化剂。
采用N2-物理吸附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征，研究了载体改性对Fe-Mn/AC催化剂脱硝性能的影响。
结果表明：所研究的载体改性方法主要是通过调控活性炭表面含碳氧双键官能团的数量来改善NH3的吸附特性，从而提高低温SCR反应的脱硝率；所研究的改性方法不会对Mn、Fe活性组分产生显著影响；硝酸与柠檬酸改性的Fe-Mn/AC催化剂在120℃和8000 h-1空速下脱硝率均为95%左右，柠檬酸酸可以替代硝酸，用于低温SCR催化剂载体活性炭改性，从而便于工业生产。
浸渍活性炭脱除低质量浓度H2S性能的研究
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" 肖永厚)， ，王树东) ，吴迪镛) ，袁+ 权)
（ )= 中国科学院 大连化学物理研究所，辽宁 大连+ ))*!"$ ； "= 中国科学院研究生院，北京+ )!!!$’ ）
Hale Waihona Puke 摘+ 要：浸渍法制备了 E3" FG$ 浸渍活性炭 （ HIF!） 和一种高效脱硫剂 （ HIF"） 。通过测定低质量浓度 C" D 在固定床上的穿 、 HIF!和 HIF"的脱硫效果。考察了原料气相对湿度， C" D 质量浓度对穿透过程的影响。建立 透曲线， 比较了原活性炭 （ IF） 了固定床反应器一维轴向扩散模型模拟脱硫穿透曲线， 并进行了数值求解。通过模型计算与实验测量穿透曲线拟合， 确定了 HIF"的脱硫效果最佳， 其有效扩散系数较 HIF ! 有所提高。提高相对湿度有利于增大硫 有效扩散系数等参数。结果表明， 容， 但有效扩散系数略有降低。随着 C" D 入口质量浓度升高， 有效扩散系数增大， 穿透变快， 硫容略有降低。 关键词：浸渍活性炭；C" D；脱除；有效扩散系数 中图分类号：,J!")= &+ + 文献标识码：I
改性活性炭水解COS催化剂的再生方法
改性活性炭水解COS催化剂的再生方法于丽丽;易红宏;宁平;唐晓龙;李华;王红妍;杨丽娜【摘要】The activated carbon supported Fe-Cu catalyst used for COS hydrolysis was prepared by gel precipitation method and characterized by BET, SEM and XPS techniques. The activity evaluation of COS hydrolysis over the catalyst was conducted in a fixed-bed reactor. The regeneration performance of the used Fe-Cu/AC catalyst was investigated using different methods. The results show that water-washing can flush away part of the dissolved sulfur-containing compounds on the surface of the catalysts, but it simultaneously causes the loss of a considerable amount of basic groups,consequently resulting in the decrease of the activity of the catalyst. Thermal regeneration by 99.99％ N2 can remove the most sulfates, only leaving a very small amount of element sulfur in the catalyst surface. The Fe-Cu/AC catalyst can be regenerated by thermal N2 several times, which shows good regeneration performance and great decrease of the industrial production cost.%采用BET,SEM和XPS等技术,研究用于COS水解反应的活性炭(Ac)负载Fe-Cu催化剂在固定床反应器中的失活与再生行为,重点考察水洗再生、N2热再生以及热再生温度对Fe-Cu/AC催化水解COS活性的影响.研究结果表明:水洗再生虽能洗去反应过程中沉积在催化剂表面的部分可溶性含硫物质,但同时可将表面的碱性基团洗去,使催化剂的水解活性降低;经99.99%N2热再生,催化剂的脱硫活性较强,活性恢复较理想;当再生温度为250~300℃时,催化剂表面的硫酸盐基本被除去,只有少量的单质硫存在;此外,采用N2热再生法可实现Fe.Cu/AC催化剂的多次再生,大大降低了工艺成本.【期刊名称】《中南大学学报（自然科学版）》【年(卷),期】2011(042)003【总页数】7页(P841-847)【关键词】羰基硫;活性炭;水解【作者】于丽丽;易红宏;宁平;唐晓龙;李华;王红妍;杨丽娜【作者单位】昆明理工大学环境科学与工程学院,云南昆明,650093;昆明理工大学环境科学与工程学院,云南昆明,650093;昆明理工大学环境科学与工程学院,云南昆明,650093;昆明理工大学环境科学与工程学院,云南昆明,650093;昆明理工大学环境科学与工程学院,云南昆明,650093;昆明理工大学环境科学与工程学院,云南昆明,650093;昆明理工大学环境科学与工程学院,云南昆明,650093【正文语种】中文【中图分类】TE992.1近年来，经济持续增长使能源供需矛盾日益突出，如何科学利用高含硫能源逐步为人们所关注。
CuO改性活性炭低温脱硝性能的研究
CuO改性活性炭低温脱硝性能的研究
颜松林;胡志飞
【期刊名称】《湖南有色金属》
【年(卷),期】2024(40)2
【摘要】以椰壳活性炭为载体,采用等体积浸渍法,在不同条件下制备了CuO改性活性炭(CuO/AC)。
考察了改性前后活性炭的脱硝性能。
结果表明,CuO能大大提高活性炭的脱硝性能。
在反应温度250℃时(接近烟气窗口温度),以负载量为5%,焙烧温度为300℃的CuO/AC为催化剂同时脱硝,NOx的脱除率达到94.31%,连续使用44h,催化剂活性没有降低。
【总页数】5页(P90-93)
【作者】颜松林;胡志飞
【作者单位】中蓝长化工程科技有限公司;杭州萧山华谱医学检验实验室有限公司【正文语种】中文
【中图分类】X51
【相关文献】
1.活性炭纤维载体催化剂及其低温选择性催化还原脱硝性能研究
2.粘胶基活性炭纤维催化剂低温脱硝性能研究
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