【CN109721148A】一种异质结界面电子传递诱导的具有溴酸盐削减能力的臭氧催化氧化水处理技术与

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g-C3N4

第42卷第10期2023年10月硅㊀酸㊀盐㊀通㊀报BULLETIN OF THE CHINESE CERAMIC SOCIETY Vol.42㊀No.10October,2023g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂降解环境污染物的研究进展柏林洋1,蔡照胜2(1.江苏旅游职业学院,扬州㊀225000;2.盐城工学院化学化工学院,盐城㊀224051)摘要:光催化技术在太阳能资源利用方面呈现出良好的应用前景,已受到世界各国的广泛关注㊂g-C 3N 4是一种二维结构的非金属聚合物型半导体材料,具有合成简单㊁成本低㊁化学性质稳定㊁无毒等特点,在环境修复和能量转化方面应用潜力较大㊂但g-C 3N 4存在对可见光吸收能力差㊁比表面积小和光生载流子复合速率高等缺点,限制了其实际应用㊂构筑异质结光催化剂是提高光催化效率的有效途径之一㊂基于Ag 基材料的特点,前人对g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂进行了大量研究,并取得显著成果㊂本文总结了近年来AgX(X =Cl,Br,I)/g-C 3N 4㊁Ag 3PO 4/g-C 3N 4㊁Ag 2CO 3/g-C 3N 4㊁Ag 3VO 4/g-C 3N 4㊁Ag 2CrO 4/g-C 3N 4㊁Ag 2O /g-C 3N 4和Ag 2MoO 4/g-C 3N 4复合光催化剂降解环境污染物的研究进展,并评述了g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂目前面临的主要挑战,展望了其未来发展趋势㊂关键词:g-C 3N 4;Ag 基材料;二元复合光催化剂;光催化性能;环境污染物中图分类号:TQ426㊀㊀文献标志码:A ㊀㊀文章编号:1001-1625(2023)10-3755-09Research Progress on g-C 3N 4/Ag-Based Binary Composite Photocatalysts for Degradation of Environmental PollutantsBAI Linyang 1,CAI Zhaosheng 2(1.Jiangsu Institute of Tourism,Yangzhou 225000,China;2.School of Chemistry and Chemical Engineering,Yancheng Institute of Technology,Yancheng 224051,China)Abstract :Photocatalysis technology shows a good application prospect in the utilization of solar energy resource and has attracted worldwide attention.g-C 3N 4is a two-dimensional polymeric metal-free semiconductor material with the characteristics of facile synthesis,low cost,high chemical stability and non-toxicity,which has great potential in environmental remediation and energy conversion.However,g-C 3N 4has the drawbacks of poor visible light absorption capacity,low specific surface area and high recombination rate of photogenerated charge carriers,which limits its practical application.Constructing heterojunction photocatalyst has become one of effective pathways for boosting photocatalytic efficiency.Based on the inherent merits of Ag-based materials,a lot of researches have been carried out on g-C 3N 4/Ag-based binary photocatalysts and prominent results have been achieved.Recent advances on AgX (X =Cl,Br,I)/g-C 3N 4,Ag 3PO 4/g-C 3N 4,Ag 2CO 3/g-C 3N 4,Ag 3VO 4/g-C 3N 4,Ag 2CrO 4/g-C 3N 4,Ag 2O /g-C 3N 4and Ag 2MoO 4/g-C 3N 4composite photocatalysts for the degradation of environmental pollutants were summarized.The major challenges of g-C 3N 4/Ag-based binary composite photocatalysts were reviewed and the future development trends were also forecast.Key words :g-C 3N 4;Ag-based material;binary composite photocatalyst;photocatalytic performance;environmental pollutant㊀收稿日期:2023-05-15;修订日期:2023-06-12基金项目:江苏省高等学校自然科学研究面上项目(19KJD530002)作者简介:柏林洋(1967 ),男,博士,副教授㊂主要从事光催化材料方面的研究㊂E-mail:linybai@通信作者:蔡照胜,博士,教授㊂E-mail:jsyc_czs@0㊀引㊀言随着全球经济的快速增长和工业化进程的加快,皮革㊁印染㊁制药和化工等行业排放的环境污染物总量3756㊀陶㊀瓷硅酸盐通报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第42卷也不断增长㊂这些环境污染物存在成分复杂㊁毒性大㊁难以降解等特点,对人们的身体健康和生态环境产生严重威胁,已成为制约经济和社会发展的突出问题㊂如何实现环境污染物的高效降解是目前亟待解决的重要问题㊂效率低㊁能耗高及存在二次污染是利用传统处理方法处置环境污染物的主要缺陷[1]㊂光催化技术作为一种新型的绿色技术,具有环境友好㊁成本低㊁反应效率高和无二次污染等优点,在解决环境污染问题方面具有很大的发展潜力,深受人们的关注[2-4]㊂g-C3N4属于一种非金属聚合物型半导体材料,具有二维分子结构,即C原子和N原子通过sp2杂化形成的共轭石墨烯平面结构,具有适宜的禁带宽度(2.7eV)和对460nm以下可见光良好的响应能力㊂g-C3N4具有合成原料成本低㊁制备工艺简单㊁耐酸耐碱和稳定性好等特点,在催化[5]㊁生物[6]和材料[7]等领域应用广泛㊂然而,g-C3N4较小的比表面积㊁较弱的可见光吸收能力和较快的光生载流子复合率等不足导致其光量子利用率不高,给实际应用带来较大困难[8]㊂为了克服上述问题,前人提出了对g-C3N4进行形貌调控[9]㊁元素掺杂[10-11]和与其他半导体耦合[12-13]等方法㊂其中,将g-C3N4与其他半导体耦合形成异质结光催化剂最为常见㊂Ag基半导体材料因具有成本合理㊁光电性能好和光催化活性高等特点而深受青睐,但仍存在光生载流子快速复合和光腐蚀等缺陷㊂近年来,人们将Ag基材料与g-C3N4进行复合,整体提高了复合光催化剂的催化性能,并由此取得了大量极有价值的科研成果㊂本文综述了近年来g-C3N4/Ag银基二元复合光催化剂的制备方法㊁性能和应用等方面的研究现状,同时展望了未来的发展趋势,期望能为该领域的研究人员提供新的思路㊂1㊀g-C3N4/Ag基二元复合光催化剂近年来,基于Ag基半导体材料能与g-C3N4能带结构匹配的特点,构筑g-C3N4/Ag基异质结型复合光催化体系已成为国内外的研究热点㊂这类催化剂通常采用沉淀法在g-C3N4表面负载Ag基半导体材料㊂其中,Ag基体的成核和生长是关键问题㊂通过对Ag基材料成核和生长工艺的控制,实现了Ag基材料在g-C3N4上的均匀分布㊂此外,通过对g-C3N4微观结构进行调控,使其具有较大的比表面积和较高的结晶度,从而进一步提高复合光催化剂的催化性能㊂相对于纯g-C3N4和Ag基光催化剂,g-C3N4/Ag基二元复合光催化剂通过两组分的协同效应和界面作用,不仅能提高对可见光的吸收利用率,而且能有效抑制g-C3N4和Ag基材料中光生e-/h+对的重组,从而提高复合光催化剂的活性和稳定性㊂在g-C3N4/Ag基二元复合光催化材料中,以AgX(X=Cl,Br,I)/g-C3N4㊁Ag3PO4/g-C3N4㊁Ag2CO3/g-C3N4㊁Ag3VO4/g-C3N4㊁Ag2CrO4/g-C3N4㊁Ag2O/g-C3N4和Ag2MoO4/g-C3N4为典型代表㊂1.1㊀AgX(X=Cl,Br,I)/g-C3N4二元复合光催化剂AgX(X=Cl,Br,I)在杀菌㊁有机污染物降解和光催化水解产氢等方面展现出优异的性能㊂但AgX (X=Cl,Br,I)是一种光敏材料,在可见光下容易发生分解,形成Ag0,从而影响其催化活性及稳定性㊂将AgX(X=Cl,Br,I)与g-C3N4复合是提升AgX(X=Cl,Br,I)使用寿命㊁改善光催化性能最有效的方法之一㊂Li等[14]采用硬模板法制备出一种具有空心和多孔结构的高比表面积g-C3N4纳米球,并以其为载体,通过沉积-沉淀法得到AgBr/g-C3N4光催化材料㊂XRD分析显示AgBr的加入并没有改变g-C3N4的晶体结构,瞬态光电流试验表明AgBr/g-C3N4光电流密度高于g-C3N4,橙黄G(OG)染料经10min可见光照射后的降解率达到97%㊂Shi等[15]报道了利用沉淀回流法制备AgCl/g-C3N4光催化剂,研究了AgCl的量对催化剂结构及光催化降解草酸性能的影响,确定了最佳修饰量,分析了催化剂用量㊁草酸起始浓度㊁酸度和其他有机成分对光催化活性影响,通过自由基捕获试验揭示了光降解反应中起主要作用的活性物质为光生电子(e-)㊁羟基自由基(㊃OH)㊁超氧自由基(㊃O-2)和空穴(h+)㊂彭慧等[16]采用化学沉淀法制备具有不同含量AgI的AgI/g-C3N4光催化剂,SEM测试表明AgI纳米颗粒分布在层状结构g-C3N4薄片的表面,为催化反应提供了更多的活性位㊂该系列催化剂应用于光催化氧化降解孔雀石绿(melachite green,MG)的结果显示,AgI/g-C3N4(20%,质量分数,下同)的光催化性能最好,MG经2h可见光辐照后去除率达到99.8%㊂部分AgX(X=Cl,Br,I)/g-C3N4二元复合光催化剂的研究现状如表1所示㊂第10期柏林洋等:g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂降解环境污染物的研究进展3757㊀表1㊀AgX (X =Cl ,Br ,I )/g-C 3N 4二元复合光催化剂光降解环境污染物的研究现状Table 1㊀Research status of AgX (X =Cl ,Br ,I )/g-C 3N 4binary composite photocatalysts forphotodegradation of enviromental pollutantsPhotocatalytst Synthesis method TypePotential application Photocatalytic activity Reference AgBr /g-C 3N 4Sonication-assisted deposition-precipitation II-schemeDegradation of RhB,MB and MO 100%degradation for RhB,95%degradation for MB and 90%degradation for MO in 10min [17]AgCl /g-C 3N 4Precipitation Z-schemeDegradation of RhB and TC 96.1%degradation for RhB and 77.8%degradation for TC in 120min [18]AgCl /g-C 3N 4Solvothermal +in situ ultrasonic precipitation Z-scheme Degradation of RhB 92.2%degradation in 80min [19]AgBr /g-C 3N 4Deposition-precipitation II-schemeDegradation of MO 90%degradation in 30min [20]AgI /g-C 3N 4In-situ growth II-scheme Degradation of RhB 100%degradation in 60min [21]㊀㊀Note:MO-methyl orange,RhB-rhodamine B,TC-tetracycline hydrochloride,MB-methyl blue.1.2㊀Ag 3PO 4/g-C 3N 4二元复合光催化剂纳米Ag 3PO 4禁带宽度为2.5eV 左右,对可见光有很好的吸收作用,且光激发后具有很强的氧化性,在污染物降解和光解水制氢等领域有良好的应用前景[22]㊂但是,纳米Ag 3PO 4易团聚,光生载流子的快速重组使光催化活性大大降低,此外,Ag 3PO 4还易受光生e -的腐蚀,从而影响稳定性㊂Ag 3PO 4与g-C 3N 4复合可显著降低e -/h +对的重组,有效提高光催化性能㊂Wang 等[23]采用原位沉淀法获得Z-型异质结构g-C 3N 4/Ag 3PO 4复合光催化剂,并有效地提高了e -/h +对的分离效率㊂TEM 结果显示,Ag 3PO 4粒子被g-C 3N 4纳米片所覆盖,UV-DRS 结果表明,Ag 3PO 4的添加使g-C 3N 4吸收边发生红移,且吸收光强度显著增强,光降解实验结果显示,30%g-C 3N 4/Ag 3PO 4光催化剂在40min 内能去除约90%的RhB㊂胡俊俊等[24]利用了原位沉淀法合成了一系列Ag 3PO 4/g-C 3N 4复合光催化剂,研究了Ag 3PO 4和g-C 3N 4的物质的量比对催化剂在可见光下催化降解MB 性能的影响,发现在最优组分下,MB 经可见光辐照30min 后可以被完全降解㊂Mei 等[25]采用焙烧-沉淀法制备了一系列Ag 3PO 4/g-C 3N 4复合光催化剂,并用于可见光条件下降解双酚A(bisphenol A,BPA),发现Ag 3PO 4质量分数为25%时,光催化降解BPA 的性能最好,3h 能降解92.8%的BPA㊂潘良峰等[26]采用化学沉淀法制备出一种具有空心管状的Ag 3PO 4/g-C 3N 4光催化剂,SEM 结果表明,Ag 3PO 4颗粒均匀分布于空心管状结构g-C 3N 4的表面,两者形成一个较强异质结构,将其用于盐酸四环素(tetracycline hydrochloride,TC)光催化降解,80min 能降解98%的TC㊂Deonikar 等[27]研究了采用原位湿化学法合成催化剂过程中使用不同溶剂(去离子水㊁四氢呋喃和乙二醇)对Ag 3PO 4/g-C 3N 4的结构和光降解MB㊁RhB 及4-硝基苯酚性能的影响,发现不同溶剂对复合光催化剂的形貌有着重要影响,从而影响光催化性能,其中以四氢呋喃合成的复合光催化剂的催化降解性能最佳,这是由于g-C 3N 4纳米片均匀包裹在Ag 3PO 4的表面,从而促使两者界面形成较为密切的相互作用,有利于e -/h +对的分离㊂部分Ag 3PO 4/g-C 3N 4二元复合光催化剂的研究进展见表2㊂表2㊀Ag 3PO 4/g-C 3N 4二元复合光催化剂光降解环境污染物的研究现状Table 2㊀Research status of Ag 3PO 4/g-C 3N 4binary composite photocatalysts for photodegradation of environmental pollutantsPhotocatalyst Synthesis method Type Potential application Photocatalytic activity Reference g-C 3N 4/Ag 3PO 4In situ precipitation Z-scheme Degradation of BPA 100%degradation in 180min [28]g-C 3N 4/Ag 3PO 4Hydrothermal Z-schemeDecolorization of MB Almost 93.2%degradation in 25min [29]g-C 3N 4/Ag 3PO 4In situ prepcipitation II-scheme Reduction of Cr(VI)94.1%Cr(VI)removal efficiency in 120min [30]g-C 3N 4/Ag 3PO 4Chemical precipitation Z-scheme Degradation of RhB 90%degradation in 40min [31]g-C 3N 4/Ag 3PO 4In situ precipitation Z-scheme Degradation of levofloxacin 90.3%degradation in 30min [32]Ag 3PO 4/g-C 3N 4Chemical precipitation Z-schemeDegradation of gaseous toluene 87.52%removal in 100min [33]Ag 3PO 4/g-C 3N 4Calcination +precipitation Z-scheme Degradation of diclofenac (DCF)100%degradation in 12min [34]Ag 3PO 4/g-C 3N 4In situ deposition Z-scheme Degradation of RhB and phenol 99.4%degradation in 9min for RhB;97.3%degradation in 30min for phenol [35]3758㊀陶㊀瓷硅酸盐通报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第42卷续表Photocatalyst Synthesis method Type Potential application Photocatalytic activity Reference Ag3PO4/g-C3N4In situ hydrothermal II-scheme Degradation of sulfapyridine(SP)94.1%degradation in120min[36] Ag3PO4/g-C3N4In situ growth Z-scheme Degradation of berberine100%degradation in15min[37] g-C3N4/Ag3PO4In situ deposition Z-scheme Degradation of ofloxacin71.9%degradation in10min[38] Ag3PO4/g-C3N4Co-precipitation Z-scheme Degradation of MO98%degradation in10min[39]g-C3N4/Ag3PO4Calcination+precipitation Z-scheme Degradation of MO,RhB and TC95%degradation for MO in30min;[40]96%degradation for RhB in15min;80%degradation for TC in30min1.3㊀Ag2CO3/g-C3N4二元复合光催化剂Ag4d轨道和O2p轨道杂化,形成Ag2CO3的价带(valence band,VB);Ag5s轨道和Ag4d轨道进行杂化,形成Ag2CO3导带(conduction band,CB),而CB中原子轨道杂化会降低Ag2CO3带隙能,从而提高光催化活性[41]㊂纳米Ag2CO3带隙能约为2.5eV,可见光响应性好,在可见光作用下表现出良好的光催化降解有机污染物特性[42-43]㊂然而,经长时间光照后,Ag2CO3晶粒中Ag+会被光生e-还原成Ag0,导致其光腐蚀,引起光催化性能下降[44]㊂Ag2CO3与g-C3N4耦合,能够有效地抑制光腐蚀,促进e-/h+对的分离,进而改善光催化性能㊂An等[45]通过构筑Z型核壳结构的Ag2CO3@g-C3N4材料来增强Ag2CO3和g-C3N4界面间的相互作用,从而有效防止光腐蚀发生,加速光生e-/h+对的分离,实现了催化剂在可见光辐照下高效降解MO㊂Yin等[46]通过水热法制备Ag2CO3/g-C3N4光催化剂,探讨了g-C3N4的含量㊁合成温度对催化剂结构和光降解草酸(oxalic acid,OA)性能的影响,获得最优条件下合成的催化剂能在45min光照时间内使OA去除率达到99.99%㊂Pan等[41]采用煅烧和化学沉淀两步法,制备了一系列Ag2CO3/g-C3N4光催化剂,TEM结果显示,Ag2CO3纳米粒子均匀分布在g-C3N4纳米片表面,且形貌规整㊁粒径均一,光催化性能测试结果表明,60% Ag2CO3/g-C3N4光催化活性最高,MO和MB分别经120和240min可见光光照后,其降解率分别为93.5%和62.8%㊂Xiu等[47]使用原位水热法构筑了Ag2CO3/g-C3N4光催化剂,光降解试验结果表明,MO经可见光辐照1h的去除率为87%㊂1.4㊀Ag3VO4/g-C3N4二元复合光催化剂纳米Ag3VO4带隙能约为2.2eV,可用于催化可见光降解环境污染物,是一种具有应用前景的新型半导体材料㊂然而,如何提高Ag3VO4光催化性能,仍然是学者研究的重点㊂构建Ag3VO4/g-C3N4异质结催化剂是提高Ag3VO4的催化性能的一种有效方法㊂该方法能够降低Ag3VO4光生载流子的复合率,拓宽可见光的吸收范围㊂Hind等[48]通过溶胶凝胶法制备出一种具有介孔结构的Ag3VO4/g-C3N4复合光催化剂,该复合催化剂经60min可见光照射能将Hg(II)全部还原,其光催化活性分别是Ag3VO4和g-C3N4的4.3倍和5.4倍,主要是由于异质结界面处各组分间紧密结合以及催化剂具有较高的比表面积和体积比,从而促进光生载流子的分离㊂蒋善庆等[49]利用化学沉淀法制备了系列Ag3VO4/g-C3N4催化剂,催化性能研究结果表明,Ag3VO4负载量为20%(质量分数)时,其光催化降解微囊藻毒素的效果最好,可见光辐照100min后降解率为85.43%,而g-C3N4在相同条件下的降解率仅为18.76%㊂1.5㊀Ag2CrO4/g-C3N4二元复合光催化剂纳米Ag2CrO4具有特殊的晶格和能带结构,其带隙能为1.8eV,可见光响应良好,是一种非常理想的可见光区半导体材料㊂然而,Ag2CrO4存在自身的电子结构和晶体的缺陷,导致其光催化效率性能较差,严重影响了实际应用[50-52]㊂将Ag2CrO4与g-C3N4复合形成异质结光催化剂是提高其光催化效率和稳定性的一种有效途径,因为Ag2CrO4在光照下产生的光生e-快速地迁移到g-C3N4表面,可避免光生e-在Ag2CrO4表面聚集而引起光腐蚀㊂Ren等[53]利用SiO2为硬模板,以氰胺为原料,合成出具有中空介孔结构的g-C3N4,再通过化学沉淀法制备了系列g-C3N4/Ag2CrO4光催化剂,并将其用于RhB和TC的可见光降解,研究发现g-C3N4/Ag2CrO4催化剂具有较高比表面积和丰富的孔道结构,在可见光辐射下表现出较高的光催化活性㊂Rajalakshmi等[54]利用水热方法合成了一系列Ag2CrO4/g-C3N4光催化剂,并将其用于对硝基苯酚的光催化降解,结果表明,Ag2CrO4质量分数为10%时,其降解率达到97%,高于单组分g-C3N4或Ag2CrO4,原因是与第10期柏林洋等:g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂降解环境污染物的研究进展3759㊀Ag 2CrO 4和g-C 3N 4界面间形成了S-型异质结,能提高e -/h +对的分离效率㊂1.6㊀Ag 2O /g-C 3N 4二元复合光催化剂纳米Ag 2O 是一种理想的可见光半导体材料,在受到光辐照后,其电子发生跃迁,CB 上光生e -能够将Ag 2O 晶粒中Ag +还原成Ag 0,而VB 上h +能够使Ag 2O 的晶格氧氧化为O 2,导致其结构不稳定㊂然而,纳米Ag 2O 在有机物污染物降解方面表现出良好的稳定性[55],这是因为Ag 2O 的表面会随着光化学反应的进行被一定数量的Ag 0纳米粒子所覆盖,而Ag 0纳米粒子作为光生e -陷阱,能够降低e -在Ag 2O 表面的富集,同时,由于光生h +具有较强的氧化性能力,既能实现对有机污染物的直接氧化,又能避免其对晶格氧的氧化,从而提高了纳米Ag 2O 光催化活性和稳定性㊂Liang 等[56]在常温下采用简易化学沉淀法制备了p-n 结Ag 2O /g-C 3N 4复合光催化剂,研究发现,起分散作用的g-C 3N 4为Ag 2O 纳米颗粒的生长提供了大量成核位点并限制了Ag 2O 纳米颗粒聚集,p-n 结的形成以及在光化学反应过程中生成的Ag 纳米粒子,加速了光生载流子的分离和迁移,拓宽了光的吸收范围,在可见光和红外光照下降解RhB 溶液过程中表现出良好的催化活性,其在可见光和红外光照下反应速率分别是g-C 3N 4的26倍和343倍㊂Jiang 等[57]通过液相法制备了一系列介孔结构的g-C 3N 4/Ag 2O 光催化剂,试验结果表明,Ag 2O 的添加显著提高了g-C 3N 4/Ag 2O 光催化剂的吸光性能和比表面积,因此对光催化性能的提升有促进作用,当Ag 2O 含量为50%时,光催化分解MB 的效果最好,经120min 可见光光照后,MB 的脱除率达到90.8%,高于g-C 3N 4和Ag 2O㊂Kadi 等[58]以Pluronic 31R 1表面活性剂为软模板,以MCM-41为硬模板,合成出具有多孔结构的Ag 2O /g-C 3N 4光催化剂,TEM 结果显示,球形Ag 2O 的纳米颗粒均匀地分布于g-C 3N 4的表面,催化性能评价表明0.9%Ag 2O /g-C 3N 4复合光催化剂光催化效果最佳,60min 能完全氧化降解环丙沙星,其降解效率分别是Ag 2O 和g-C 3N 4的4倍和10倍㊂1.7㊀Ag 2MoO 4/g-C 3N 4二元复合光催化剂Ag 2MoO 4具有良好的导电性㊁抗菌性㊁环保性,以及优良的光催化活性,在荧光材料㊁导电玻璃㊁杀菌剂和催化剂等方面有着广阔的应用前景[59]㊂但Ag 2MoO 4带隙大(3.1eV),仅能对紫外波段光进行响应,限制了其对太阳光的利用㊂当Ag 2MoO 4与g-C 3N 4进行耦合时,可以将其对太阳光的吸收范围由紫外拓展到可见光区,从而提高太阳光的利用率㊂Pandiri 等[60]通过水热合成的方法,制备出β-Ag 2MoO 4/g-C 3N 4异质结光催化剂,SEM 结果显示该催化剂中β-Ag 2MoO 4纳米颗粒均匀地分布在g-C 3N 4纳米片的表面,光催化性能测试结果表明在3h 的可见光照射下,其降解能力是β-Ag 2MoO 4和g-C 3N 4机械混合物的2.6倍,主要原因在于β-Ag 2MoO 4和g-C 3N 4两者界面间形成更为紧密的异质结,使得e -/h +对被快速分离㊂Wu 等[61]采用简单的原位沉淀方法成功构建了Ag 2MoO 4/g-C 3N 4光催化剂,并将其应用于MO㊁BPA 和阿昔洛韦的降解,结果表明该催化剂显示出良好的太阳光催化活性,这主要是因为Ag 2MoO 4和g-C 3N 4界面间存在着一定的协同效应,可有效地提高对太阳光的利用率,降低载流子的复合概率㊂2㊀g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂电荷转移机理模型研究g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂在可见光的辐照下,价带电子发生跃迁,产生e -/h +对㊂e -被催化剂表面吸附的O 2捕获产生㊃O -2,并进一步与水反应生成㊃OH,形成的三种活性自由基(h +㊁㊃O -2和㊃OH),实现水中有机污染物的高效降解(见图1)㊂而光催化反应机理与载流子的迁移机制密切相关㊂目前,g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂体系中主要存在三种不同的光生载流子的转移机制,分别为I 型㊁II 型和Z 型㊂图1㊀g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂降解有机污染物的光催化反应机理Fig.1㊀Photocatalytic reaction mechanism of g-C 3N 4/Ag-based binary composite photocatalyst for degradation of organic pollutants3760㊀陶㊀瓷硅酸盐通报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第42卷2.1㊀I 型异质结载流子转移机理模型图2(a)为I 型异质结构中的光生e -/h +对转移示意图㊂半导体A 和半导体B 均对可见光有响应,其中,半导体A 的带隙较宽,半导体B 的带隙较窄,并且半导体B 的VB 和CB 均位于半导体A 之间,在可见光的照射下,e -发生跃迁,从CB 到VB,半导体A 的CB 上的e -和VB 上的h +分别向半导体B 的CB 和VB 转移,从而实现了e -/h +对的分离㊂以Ag 2O /g-C 3N 4复合催化剂为例[58],当Ag 2O 和g-C 3N 4相耦合时,因为g-C 3N 4的VB 具有更正的电势,h +被转移到Ag 2O 的VB 上,同时,光激发e -在g-C 3N 4的CB 上,其电势较负,e -便传输到Ag 2O 的CB 上,CB 上e -与O 2结合形成㊃O -2,并进一步与H +结合生成了㊃OH,而有机物污染物被Ag 2O 的价带上h +氧化分解生成CO 2和H 2O㊂2.2㊀II 型异质结载流子转移机理模型II 型异质结是一种能级交错带隙型结构,如图2(b)所示,其中半导体A 的CB 电位较负,在可见光照射下,e -从CB 上转移到半导体B 的CB 上,h +从半导体B 的VB 转移到半导体A 的VB 上,从而使e -/h +对得以分离㊂以Ag 3PO 4@g-C 3N 4为例[62],由于g-C 3N 4的CB 的电势较Ag 3PO 4低,光生e -从g-C 3N 4迁移到Ag 3PO 4的CB 上,而Ag 3PO 4的CB 电势较g-C 3N 4高,h +从Ag 3PO 4的VB 迁移到g-C 3N 4的VB 上,从而实现e -/h +对的分离,g-C 3N 4表面的h +可直接氧化降解MB,而Ag 3PO 4表面积聚的电子又会被氧捕获,产生H 2O 2,并进一步分解成㊃OH,从而加快MB 的降解㊂上述I 型和II 型结构CB 的氧化能力和VB 还原能力低于单一组分,造成复合半导体的氧化还原能力降低[63]㊂2.3㊀Z 型异质结载流子转移机理模型构建Z 型异质结光光催化剂使得e -和h +沿着特有的方向迁移,有效解决复合催化剂氧化还原能力降低问题[64]㊂Z 型异质结催化剂e -/h +对的迁移方向如图2(c)所示,e -从半导体B 的电势较高的CB 转移到半导体A 的电势较低的VB 进行复合,从而实现半导体A 的e -和半导体B 的h +发生分离㊂h +在半导体B 表面氧化性能更强,在半导体A 上e -具有较高还原特性,两者共同作用使环境污染物得以顺利降解㊂为了更好地解释Z 型异质结h +和e -迁移机理,以Ag 3VO 4/g-C 3N 4复合光催化剂为例[48],复合光催化剂经可见光激发后,Ag 3VO 4和g-C 3N 4都发生了e -跃迁,在Ag 3VO 4的CB 上e -与g-C 3N 4的VB 上h +进行复合时,e -对Ag 3VO 4的腐蚀作用被削弱,同时,也实现了g-C 3N 4的CB 上e -和Ag 3PO 4的价带上h +发生分离,g-C 3N 4的CB 上e -具有较强的还原性,将Hg 2+还原成Hg 0,而Ag 3PO 4的VB 上h +具有较强的氧化性,可将HOOH氧化生成CO 2和H 2O㊂图2㊀电子-空穴对转移机理示意图Fig.2㊀Schematic diagrams of electron-hole pairs transfer mechanism 3㊀结语和展望g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂因其较强的可见光响应和优异的光催化性能,在环境污染物的降解方面具有广阔的发展空间㊂近年来,国内外研究人员在理论研究㊁制备方法和光催化性能等多个领域取得了重要进展,为光催化理论的发展奠定了坚实的基础㊂然而,g-C 3N 4/Ag 基二元复合光催化剂在实际应用中还面临诸多问题,如制备工艺复杂㊁光腐蚀㊁光催化剂回收利用困难㊁光催化降解污染物的反应机理尚不明确等,第10期柏林洋等:g-C3N4/Ag基二元复合光催化剂降解环境污染物的研究进展3761㊀现有的光催化降解模型仍有较大的分歧,亟待深入研究㊂为了获得性能优良的g-C3N4/Ag基复合光催化剂,实现产业化应用,应进行以下几方面的研究:1)在g-C3N4/Ag基二元光催化剂的基础上,构建多元复合光催化剂,是进一步提升光生载流子分离效率的有效㊁可靠手段,也是当今和今后光催化剂的研究重点㊂2)对g-C3N4/Ag基二元光催化剂体系中e-/h+对的转移㊁分离和复合等过程进行系统研究,并阐明其光催化反应机制㊂3)针对当前合成的g-C3N4材料多为体相,存在着颗粒大㊁比表面积小㊁活性位少等缺陷,应通过对g-C3N4材料的形状㊁形貌及尺寸的调控,来实现Ag 基材料在g-C3N4材料表面的均匀分布,降低e-/h+对的重组概率,从而大幅度提高复合光催化剂的性能㊂4)Ag基材料的光腐蚀是导致光催化活性和稳定性下降的重要因素,探索一种更为有效的光腐蚀抑制机制,是将其推广应用的关键㊂5)当前合成的g-C3N4/Ag基二元复合光催化剂多为粉末状,存在着易团聚㊁难回收等问题,从而限制了其循环利用㊂因此,需要开展g-C3N4/Ag基二元复合光催化剂回收和再利用的研究,这将有利于社会效益和经济效益的提高㊂参考文献[1]㊀LIN Z S,DONG C C,MU W,et al.Degradation of Rhodamine B in the photocatalytic reactor containing TiO2nanotube arrays coupled withnanobubbles[J].Advanced Sensor and Energy Materials,2023,2(2):100054.[2]㊀DIAO Z H,JIN J C,ZOU M Y,et al.Simultaneous degradation of amoxicillin and norfloxacin by TiO2@nZVI composites coupling withpersulfate:synergistic effect,products and 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异质结 science 光催化-概述说明以及解释

异质结science 光催化-概述说明以及解释1.引言1.1 概述概述随着社会的发展和环境问题的日益突出，寻找一种高效、可持续的能源和环境治理手段成为了科学家们的共同关注。

在这方面，光催化技术作为一种有巨大潜力的技术，逐渐引起了广泛的关注和研究。

光催化技术借助于光能的转化和利用，通过光生电子-空穴对的产生和利用，实现了一系列的能源转化和环境治理过程。

其中，异质结在光催化中具有重要作用。

异质结由两种或多种不同材料的界面组成，通过在界面上形成能带偏差，从而实现光生电子-空穴对的高效分离。

这种异质结的能带偏差使得光生电子和空穴有利于在异质结界面上进行化学反应，达到了光催化技术的高效转化。

光催化技术在环境治理领域的应用广泛，如水污染治理、VOCs处理、二氧化碳减排等。

而异质结在其中的作用是不可忽视的。

通过合理设计和调控异质结的结构和组分，可以实现对特定污染物的高效降解和转化，从而达到环境净化的目的。

此外，对于能源转化领域而言，光催化技术也具备巨大的潜力。

通过利用太阳能等清洁能源，光催化技术可以实现水分解产氢、太阳能电池等能源转化过程。

而异质结的引入，可以进一步提高光催化材料的光吸收和电子传输效率，实现光催化过程的可持续和高效转化。

综上所述，异质结在光催化中具有重要作用，通过其独特的能带结构和界面特性，实现了光生电子-空穴对的高效分离和利用。

因此，深入研究异质结在光催化中的应用以及其调控机制，将为环境治理和能源转化领域的发展提供新的思路和解决方案。

在本文接下来的部分，将介绍光催化技术的原理和异质结的相关研究进展，以期为读者带来全面而深入的了解。

文章结构部分的内容可以编写如下：1.2 文章结构本文主要分为三个部分，包括引言、正文和结论。

引言部分主要介绍本文研究的背景和意义，首先概述了异质结科学和光催化技术的研究现状以及其在环境治理、能源转化等领域的重要性。

接着，简要说明了本文的结构，即分别介绍异质结的基本概念和光催化的原理，然后探讨异质结在光催化中的应用，并对未来的发展进行展望。

一种凝胶电解质及锌溴或锌碘单液流电池[发明专利]

(19)国家知识产权局(12)发明专利(10)授权公告号 (45)授权公告日 (21)申请号 201911250755.6(22)申请日 2019.12.09(65)同一申请的已公布的文献号申请公布号 CN 113036156 A(43)申请公布日 2021.06.25(73)专利权人中国科学院大连化学物理研究所地址 116023 辽宁省大连市沙河口区中山路457-41号(72)发明人李先锋　王胜男　尹彦斌　张华民　(74)专利代理机构沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002专利代理师郑伟健(51)Int.Cl.H01M 4/86(2006.01)H01M 4/90(2006.01)H01M 8/18(2006.01)审查员孙思远 (54)发明名称一种凝胶电解质及锌溴或锌碘单液流电池(57)摘要一种水凝胶电解质用于锌卤素(溴、碘)单液流电池。

电解质为为碘盐，锌盐以及支持电解质的水溶液，电池膜材料是不含离子交换基团的高分子。

将聚乙烯醇与电解液搅拌互混，以戊二醛作为交联剂，并将碳毡浸入所得溶液，在电解液的弱酸性条件下，制备得到锌卤素单液流电池正极。

该水凝胶结构可以显著抑制卤素离子的由正极到负极的互串，从而减少电池的自放电，提升电池性能。

该凝胶电解质具有操作简单，工艺稳定，成本低廉的优点。

使用本发明制作的凝胶电解质运行锌卤素单液流电池，可以有效提高库伦效率，提高电池寿命。

权利要求书1页说明书3页附图3页CN 113036156 B 2022.05.31C N 113036156B1.一种凝胶电解质正极在锌溴或锌碘单液流电池中的应用，其特征在于：其凝胶电解质正极的制备过程如下：将聚乙烯醇溶解在电解液中，充分混合后，加入戊二醛，形成浸渍液；将碳毡置于浸渍液中，室温下静置交联12‑24h，去除碳毡表面的交联物，得凝胶电解质正极；所述凝胶电解质正极作为电解液非流动侧的正极电极；组装单液流电池时，正极使用凝胶碳毡电解液电极一体化结构，负极使用碳毡，隔膜为多孔膜，正极侧电解液不流动，负极侧电解液循环流动。

一种异质结界面电子传递诱导的具有溴酸盐削减能力的臭氧催化氧化

专利名称：一种异质结界面电子传递诱导的具有溴酸盐削减能力的臭氧催化氧化水处理技术与应用方法
专利类型：发明专利
发明人：齐飞,张钰婷
申请号：CN201910126481.3
申请日：20190220
公开号：CN109721148A
公开日：
20190507
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：本发明提供了一种异质结界面电子传递诱导的具有溴酸盐削减能力的臭氧催化氧化水处理技术与应用方法，属于水处理技术和环境功能材料领域。

用一步法成功制备CeO/α‑FeO异质结催化剂，简化了催化剂的制备步骤，利用CeO和α‑FeO的均匀复合形成异质结，增加活性位点，通过Ce/Ce和Fe/Fe之间的氧化还原反应，促进催化臭氧氧化体系的电子传递，提高催化性能。

结合Ce对溴自由基的捕获能力及络合物[Fe‑HO]中HO对溴酸盐的还原能力，实现溴酸盐的双重抑制作用。

本发明针对现有常规给水或污水处理对新型污染物苯并三唑去除效果差的问题，提出一种新型
CeO/α‑FeO异质结催化剂，实现其在催化臭氧氧化体系中的成功应用，不仅能提高对苯并三唑的降解能力，并且能同步抑制有毒副产物溴酸盐的生成。

申请人：北京林业大学
地址：100083 北京市海淀区清华东路35号
国籍：CN
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高效异质结电池洁净输送装置[发明专利]

专利名称：高效异质结电池洁净输送装置
专利类型：发明专利
发明人：蔡涔,许明现,谷士斌,黄强,周学谦,任明冲,张莹申请号：CN202010048227.9
申请日：20200116
公开号：CN111086828A
公开日：
20200501
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：本发明提供了一种高效异质结电池洁净输送装置，属于光伏电池片制造技术领域。

包括第一输送带机构，其特征在于，所述的第一输送带机构包括首尾相连的第一输送带，第一输送带上设有与电池片相配适的第一限位组件，以及位于第一输送带内的第一气浮组件，所述的第一气浮组件能向第一限位组件中吹入高压空气从而使电池片悬浮在第一限位组件中。

本发明在电池片传输过程中，通过气浮孔的吹力左右，使电池片传输过程呈漂浮状，避免电池片下表面粘附各种灰尘，从而达到洁净传输的效果。

申请人：东方日升(常州)新能源有限公司
地址：213251 江苏省常州市金坛区直溪镇工业集中区水南路1号
国籍：CN
代理机构：浙江永鼎律师事务所
代理人：郭小丽
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一种BiOBr-BiOBr异质结光催化剂及其制备方法[发明专利]

专利名称：一种BiOBr-BiOBr异质结光催化剂及其制备方法专利类型：发明专利
发明人：彭银,俞翩翩,陈庆国
申请号：CN201510019634.6
申请日：20150114
公开号：CN104722317A
公开日：
20150624
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：本发明涉及一种BiOBr-BiOBr异质结光催化剂及其制备方法，包括如下步骤：(1)制备硝酸铋溶液；(2)将草酸钠的水溶液加入到硝酸铋溶液中；(3)步骤(2)反应结束后，冷却并干燥，得到前驱体；(4)将前驱体和铋盐溶解在水中并反应；(5)冷却并干燥；(6)将步骤(5)所得物质煅烧得到BiOBr-BiOBr异质结。

本发明所述的BiOBr-BiOBr异质结合成方法新颖并对罗丹明B染料在短时间内降解完全。

此产品与目前市售任何一种运用于污水处理的光催化剂相比，表现出无可比拟的降解能力。

申请人：安徽师范大学
地址：241000 安徽省芜湖市弋江区花津南路安徽师范大学
国籍：CN
代理机构：芜湖安汇知识产权代理有限公司
代理人：张巧婵
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一种低介电苯并恶嗪及其制备方法[发明专利]

专利名称：一种低介电苯并噁嗪及其制备方法专利类型：发明专利
发明人：罗熙雯,黄活阳,李衍,刘永亮
申请号：CN201911209131.X
申请日：20191130
公开号：CN111072886A
公开日：
20200428
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：本发明将重复单元(I)、(II)通过化学反应引入到苯并噁嗪结构中，结构(I)具有大体积侧基，阻碍分子间的紧密堆砌，可降低材料的介电常数和介电损耗，结构(II)的引入可以提高树脂的耐热性，并且可弥补只引入大体积侧基引起的力学性能的降低。

因此本发明制备的低介电损耗苯并噁嗪中间体可以单独使用或与其他苯并噁嗪中间体、酚醛树脂等树脂混合使用，制备的树脂体系也具有低介电性的效果，适用于高性能复合材料用树脂、电子绝缘材料、电子封装材料等。

申请人：长沙新材料产业研究院有限公司
地址：410205 湖南省长沙市岳麓区麓谷企业广场B8栋7楼
国籍：CN
代理机构：武汉智汇为专利代理事务所(普通合伙)
代理人：李恭渝
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一种超分子异质结有机光催化剂及其制备方法与应用方法[发明专利]

专利名称：一种超分子异质结有机光催化剂及其制备方法与应用方法
专利类型：发明专利
发明人：何欢,季秋忆,武怡洁,徐哲,杨绍贵,张利民,向伟铭
申请号：CN201911133356.1
申请日：20191119
公开号：CN110841711A
公开日：
20200228
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：本发明公开了一种超分子异质结有机光催化剂及其制备方法与应用方法，所述光催化剂为BiOCl/PDI光催化剂，采用水热法制备了片状BiOCl，采用有机合成法合成苝二酰亚胺(PDI)，以BiOCl与PDI为原料水热合成BiOCl/PDI光催化剂，或以BiOCl与酸化的PDI为原料水热合成
BiOCl/PDI光催化剂，并提供所述光催化剂降解有机微污染物废水的应用方法。

本发明制备得到的BiOCl/PDI超分子光催化剂制备工艺简单，产量大，在不额外添加氧化剂以及中性条件下能够对水中有机微污染物进行高效的光催化降解，对阳离子型污染物光催化效果更佳。

申请人：南京师范大学
地址：210046 江苏省南京市栖霞区文苑路1号
国籍：CN
代理机构：南京苏高专利商标事务所(普通合伙)
代理人：柏尚春
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一种引发液滴定向自弹跳的薄膜及其制备方法与应用[发明专利]

专利名称：一种引发液滴定向自弹跳的薄膜及其制备方法与应用
专利类型：发明专利
发明人：王萌,王宁,仇明侠,杨焕,何铁锋,张良静,江阳光
申请号：CN202010499858.2
申请日：20200604
公开号：CN111604018A
公开日：
20200901
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：本发明公开了一种引发液滴定向自弹跳的薄膜及其制备方法与应用，其中，所述引发液滴定向自弹跳的薄膜包括：多个阵列排布的三维结构单元；其中，所述三维结构单元的表面轮廓形状为预设图案；所述预设图案关于垂直于预设液滴弹跳方向的直线不对称；所述三维结构单元的表面为疏水表面。

本发明中所述三维结构单元的表面轮廓形状为关于垂直于预设液滴弹跳方向的直线不对称的图案，会对滴落的液滴产生不对称的拉普拉斯压强，从而使液滴形成预定向运动的速度，同时结合所述三维结构单元的疏水表面，实现液滴的定向远距离弹跳运输。

申请人：深圳技术大学
地址：518118 广东省深圳市坪山区石井街道兰田路3002号
国籍：CN
代理机构：深圳市君胜知识产权代理事务所(普通合伙)
代理人：徐凯凯
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电催化析氧 oer 异质结二维材料-概述说明以及解释

电催化析氧oer 异质结二维材料-概述说明以及解释1.引言1.1 概述概述部分：电催化析氧反应（OER）是一种重要的能源转化过程，能够将水分解成氧气和氢气。

在能源存储和转换领域具有重要意义。

近年来，随着二维材料的发展和研究，二维材料在电催化析氧反应中展现出了优异的性能和潜在应用价值。

同时，异质结作为一种有效调控材料性质的手段，在电催化析氧反应中也发挥着重要作用。

本文将重点讨论电催化析氧反应中异质结二维材料的研究进展，探讨其在提高催化活性和稳定性方面的潜力，并展望未来研究方向。

1.2 文章结构本文主要分为引言、正文和结论三个部分。

在引言部分中，将概述电催化析氧反应(OER)及其在能源领域的重要性，介绍二维材料在电催化析氧反应中的应用情况，并探讨异质结对电催化析氧反应的影响。

在正文部分，将详细讨论电催化析氧反应的重要性，介绍二维材料在该反应中的应用现状，以及异质结对电催化析氧反应的影响机制。

最后，在结论部分将总结电催化析氧反应中异质结二维材料的研究进展，并展望未来的研究方向。

整篇文章将围绕着电催化析氧反应的重要性、二维材料的应用及异质结的影响展开深入的讨论，旨在为相关研究提供理论参考与技术支持。

1.3 目的本文旨在探讨电催化析氧反应（OER）中，异质结二维材料所起到的作用及其在提高催化效率方面的潜在机制。

通过对二维材料和异质结的结构特性进行深入分析，探讨其对电催化反应的影响，并在这一基础上提出展望未来研究方向。

通过本文的研究，可以更加深入地了解异质结二维材料在电催化析氧反应中的重要性，为未来设计和制备高效催化剂提供有益的参考和指导。

2.正文2.1 电催化析氧反应(OER)的重要性电催化析氧反应(OER)是一种重要的电化学过程，它在许多能源转化和储存技术中发挥着关键作用。

在水电解制氢、燃料电池、锂空气电池等能源设备中，OER都是一个不可或缺的步骤。

在OER过程中，水分子被分解成氧气和质子，释放出电子以产生电流。

常规光催化异质结

常规光催化异质结Normal heterostructure photocatalysis：1.简介：光催化异质结是利用可见光调控电子的迁移而达成的一种新型的催化反应，可将光转化为化学能量。

它有助于改善催化性能，减少化学污染物的生成，并增加重要物质的合成。

通过制备和调控异质结结构，可以有效地增加催化效率。

2.发展历程：光催化异质结是近年来发展起来的一种新型催化技术，通过整合石墨烯、金属纳米线和有机半导体等多种材料，结构设计和参数调控让光能转换成化学能量，以满足人们对新型、高效可见光催化技术的需求。

3.结构设计：光催化异质结的结构设计要考虑多种因素，其中电子的导电性、磁场效应以及可能存在的化学反应等都是影响该催化结构效率的重要因素。

通过在电荷转移过程中构建一个适当的异质结结构，进而影响电子迁移损失以增加催化效率，是这些结构实现高效可见光催化转化的核心技术。

4.研究方向：无论是从结构上或是材料上，近来关于光催化异质结的研究方向均以兼容性、可操作性和效率为目标，如有机多层异质结的制备，多层结构的设计；探索代替常用材料的新型光催化材料，如介孔材料、金属有序结构以及金属氧化物材料等等；在可见光领域开展无毒、可持续性反应。

此外，改进材料表面结构，将表面结构与活性质子进行交互作用这也是一种重要的提升光催化效率的方法。

5.发展前景：通过深入分析化合物分子与异质结结构的相互作用，未来异质结结构的组装和调控技术将进一步加强，改进目标物质的分子与异质结的空间整合比例，以实现更高效的可见光催化作用。

学术界和应用社会也将专注于先进材料研究，以及催化反应的机理和设计，从而开发出更加有效的光催化材料，为光催化技术提供更多可能性，从而给相关行业采用以推动可持续发展。

铁酸铋基异质结光催化剂降解有机污染物的研究进展

铁酸铋基异质结光催化剂降解有机污染物的研究进展
杨雪;黄瑞;饶泽平;王振华;蔡苇
【期刊名称】《化工新型材料》
【年(卷),期】2024(52)2
【摘要】铁酸铋(BiFeO_(3))作为一种典型的窄带隙铁电半导体,其自身的退极化场可以抑制光生电子空穴对的复合,已被广泛应用于光催化领域。

通过构建异质结,借
助界面电场对电子-空穴对进行有效分离是一种提升光催化剂降解性能的重要策略。

综述了BiFeO_(3)基Ⅱ型异质结、Z型异质结、肖特基结和S型异质结光催化剂的构建原理,重点介绍了在BiFeO_(3)基异质结光催化剂在降解有机污染物方面的应
用及其光催化反应机制,最后对BiFeO_(3)基异质结光催化剂研究的不足和未来的
发展方向进行了展望。

【总页数】7页(P70-76)
【作者】杨雪;黄瑞;饶泽平;王振华;蔡苇
【作者单位】重庆科技学院化学化工学院;重庆科技学院冶金与材料工程学院;纳微
复合材料与器件重庆市重点实验室
【正文语种】中文
【中图分类】O643;O644
【相关文献】
1.钨酸铋基复合光催化剂的制备及其降解有机污染物苯酚性能
2.二硫化钼基异质结催化剂可见光降解有机污染物的研究进展
3.铋基双金属光催化剂合成及降解有机
污染物研究进展4.钨酸铋基光催化剂的制备及其降解水中有机污染物的研究进展5.TiO_(2)基异质结光催化剂应用于有机污染物降解的研究进展
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(19)中华人民共和国国家知识产权局
(12)发明专利申请
(10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请号 201910126481.3
(22)申请日 2019.02.20
(71)申请人北京林业大学
地址 100083 北京市海淀区清华东路35号
(72)发明人齐飞　张钰婷　
(51)Int.Cl.
C02F 1/78(2006.01)
C02F 9/14(2006.01)
C02F 101/30(2006.01)
C02F 101/12(2006.01)
(54)发明名称
一种异质结界面电子传递诱导的具有溴酸
盐削减能力的臭氧催化氧化水处理技术与应用
方法
(57)摘要
本发明提供了一种异质结界面电子传递诱
导的具有溴酸盐削减能力的臭氧催化氧化水处
理技术与应用方法，属于水处理技术和环境功能
材料领域。

用一步法成功制备CeO 2/α-Fe 2O 3异质
结催化剂，简化了催化剂的制备步骤，利用CeO 2
和α-Fe 2O 3的均匀复合形成异质结，增加活性位
点，通过Ce 3+/Ce 4+和Fe 2+/Fe 3+之间的氧化还原反
应，促进催化臭氧氧化体系的电子传递，提高催
化性能。

结合Ce 3+对溴自由基的捕获能力及络合
物[Fe 3+-H 2O 2]s 中H 2O 2对溴酸盐的还原能力，实现
溴酸盐的双重抑制作用。

本发明针对现有常规给
水或污水处理对新型污染物苯并三唑去除效果
差的问题，提出一种新型CeO 2/α-Fe 2O 3异质结催
化剂，实现其在催化臭氧氧化体系中的成功应
用，不仅能提高对苯并三唑的降解能力，并且能
同步抑制有毒副产物溴酸盐的生成。

权利要求书1页说明书5页附图1页CN 109721148 A 2019.05.07
C N 109721148
A
权　利　要　求　书1/1页CN 109721148 A
1.一种异质结界面电子传递诱导的具有溴酸盐削减能力的臭氧催化氧化水处理技术应用方法，其特征在于采用一步法合成的CeO2/α-Fe2O3双金属氧化物异质结为臭氧催化氧化技术催化剂，通过如下步骤获得：
(1)称取2.0～4.0mmol硝酸铈、4.0～8.0mmol硝酸铁和6.0～12.0mmol柠檬酸，其中金属阳离子与柠檬酸的摩尔比为1：1，加入10～30ml乙醇，5～15ml蒸馏水配成一定浓度的络合溶液，室温搅拌12h；
(2)将(1)步骤得到的溶液在90～100℃下烘干并研磨；
(3)将步骤(2)得到的干燥粉末在于600～900℃下煅烧4h(升温速率2℃/min)；
(4)冷却，自然降温至室温。

2.权利要求1所述的臭氧催化氧化水处理技术催化剂，其特征在于将CeO2和α-Fe2O3均匀复合，通过Ce3+对溴自由基显著的捕获作用，形成抑制溴酸盐生成的间接途径；结合Fe3+与复合催化剂表面羟基及体系中产生的H2O2的络合作用，促进络合物[Fe3+-H2O2]s中H2O2将溴酸盐还原为次溴酸，实现对溴酸盐抑制的双重途径。

3.权利要求1所述的臭氧催化氧化水处理技术催化剂，其特征在于Ce3+/Ce4+和Fe2+/Fe3+之间的氧化还原反应，促进催化臭氧氧化体系中电子的传递，通过Ce4+氧化Fe2+同时产生Ce3 +和Fe3+，产生的Ce3+和Fe3+可进一步促进溴酸盐的抑制；提高催化臭氧氧化体系的催化性能，实现对微量有机污染物的强化去除和溴酸盐的高效控制，保障水质安全。

4.权利要求1所述的臭氧催化氧化水处理技术，其特征在于采用CeO2/α-Fe2O3双金属氧化物异质结为催化剂，通过加强界面电子传递速率，强化对水中微量难降解有机污染物的降解并提高矿化能力，有效缩短反应时间，同步实现有毒副产物溴酸盐的高效削减，实现了水质净化的目的。

5.权利要求1所述的臭氧催化氧化水处理技术，其特征在于通过以下几个步骤实现：
(1)工艺所需O3浓度为0.5～2.5mg/L；
(2)工艺所需CeO2/α-Fe2O3投量为0.1～2.0g/L；
(3)待处理水体中污染物浓度为2.0～10.0mg/L；
(4)待处理水体中溴离子浓度为50～500μg/L；
(5)接触时间为60～120min；
(6)反应体系pH范围为2.63～11.00。

6.权利要求1所述的一种异质结界面电子传递诱导的具有溴酸盐削减能力的臭氧催化氧化水处理技术应用方法，其特征在于该方法可应用于饮用水的深度处理工艺当中，将受污染水体按照预处理-混凝-沉淀-过滤-CeO2/α-Fe2O3催化臭氧氧化深度处理-消毒的顺序依次进行处理，且无需增加水处理设备，催化臭氧氧化反应器可为间歇式反应器，也可为连续式反应器或多级联用反应系统。

7.权利要求1所述的一种异质结界面电子传递诱导的具有溴酸盐削减能力的臭氧催化氧化水处理技术应用方法，其特征在于该方法可应用于城市生活污水再生过程中，应用方法为：受污染水体进入格栅-沉砂池-初次沉淀池进行一级处理，初沉池的出水进入生物处理设备，如曝气生化池，再进入二次沉淀池，经过二级处理后的出水进行深度处理，包括生物滤池-超滤膜分离的耦合技术，最后采用CeO2/α-Fe2O3催化臭氧氧化深度处理，再经消毒处理后出水。

2。