全球饮用水标准中消毒副产物管控指标对比与启示

第３４卷㊀第６期
２０２１年６月
环㊀境㊀科㊀学㊀研㊀究
ＲｅｓｅａｒｃｈｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅｓ
Ｖｏｌ.３４ꎬＮｏ.６Ｊｕｎｅꎬ２０２１
收稿日期:２０２０￣０８￣０６㊀㊀㊀修订日期:２０２０￣１０￣１０
作者简介:肖融(１９９６￣)ꎬ女ꎬ湖南株洲人ꎬｘｉａｏｒｏｎｇ１９９６＠ｔｏｎｇｊｉ.ｅｄｕ.ｃｎ.
∗责任作者ꎬ楚文海(１９８３￣)ꎬ男ꎬ山东嘉祥人ꎬ教授ꎬ博士ꎬ博导ꎬ主要从事饮用水与水环境水质化学风险识别与控制方面的研究ꎬ１ｗｏｒｌｄ１ｗａｔｅｒ＠ｔｏｎｇｊｉ.ｅｄｕ.ｃｎ
基金项目:国家自然科学基金项目(Ｎｏ.５１８２２８０８)ꎻ国家重大科技专项独立课题(Ｎｏ.２０１７ＺＸ０７２０１００５)
ＳｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａ(Ｎｏ.５１８２２８０８)ꎻＮａｔｉｏｎａｌＭａｊｏｒＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＰｒｏｊｅｃｔｏｆＣｈｉｎａ(Ｎｏ.２０１７ＺＸ０７２０１００５)全球饮用水标准中消毒副产物管控指标对比与启示
肖㊀融ꎬ楚文海∗
同济大学环境科学与工程学院ꎬ上海㊀２０００９２
摘要:饮用水水质安全是关乎千家万户的重大民生问题ꎬ其中消毒工艺是保障饮用水微生物安全不可或缺的重要措施ꎬ然而由消毒剂与前体物反应生成的ＤＢＰｓ(消毒副产物)被发现具有潜在的健康风险ꎬ如致癌及引起发育副作用等.随着对饮用水中ＤＢＰｓ的重视程度不断提高ꎬ世界上多个国家㊁地区或组织将ＤＢＰｓ指标纳入标准.为对我国饮用水水质标准中ＤＢＰｓ指标的制定和修订提出可参考的建议ꎬ比较了国内外饮用水和再生水饮用回用水质标准中的ＤＢＰｓ指标ꎬ包括ＤＢＰｓ种类㊁对应的浓度限值和监测要求等.结果表明:①我国饮用水水质标准中涵盖的ＤＢＰｓ种类较多ꎬ其中地方标准相较于国标而言对ＤＢＰｓ指标的要求更为严格ꎬ但较少考虑综合性指标(如总有机卤素)和高毒性含氮ＤＢＰｓ(如卤乙腈)ꎻ②国外多部饮用水水质标准或准则中包含一些无浓度限值规定但已知具有较高健康风险的ＤＢＰｓꎬ此举可指导有关部门进一步开展浓度调研和毒性试验ꎬ为未来水质标准的制定提供参考依据.研究显示ꎬ我国饮用水标准中ＤＢＰｓ指标需要考虑综合性指标的选取与管控以及高风险指标的甄别和筛查ꎬ另外还需因地制宜加强地方性标准的建设工作.关键词:消毒副产物ꎻ饮用水ꎻ再生水饮用回用ꎻ水质标准
中图分类号:Ｘ５２㊀㊀㊀㊀㊀文章编号:１００１￣６９２９(２０２１)０６￣１３２８￣１０文献标志码:Ａ
ＤＯＩ:１０ １３１９８∕ｊ ｉｓｓｎ １００１￣６９２９ ２０２０ １０ ２６
ＤｉｓｉｎｆｅｃｔｉｏｎＢｙ￣ＰｒｏｄｕｃｔＲｅｇｕｌａｔｏｒｙＣｏｍｐｌｉａｎｃｅｉｎＧｌｏｂａｌＤｒｉｎｋｉｎｇＷａｔｅｒＳｔａｎｄａｒｄｓ:ＣｏｍｐａｒｉｓｏｎａｎｄＥｎｌｉｇｈｔｅｎｍｅｎｔ
ＸＩＡＯＲｏｎｇꎬＣＨＵＷｅｎｈａｉ∗
ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇꎬＴｏｎｇｊｉＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＳｈａｎｇｈａｉ２０００９２ꎬＣｈｉｎａ
Ａｂｓｔｒａｃｔ:Ｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒｓａｆｅｔｙｉｓａｍａｊｏｒｉｓｓｕｅｒｅｌａｔｅｄｔｏｔｈｅｌｉｖｅｓｏｆｍｉｌｌｉｏｎｓｏｆｆａｍｉｌｉｅｓ.Ｄｉｓｉｎｆｅｃｔｉｏｎｉｓａｎｉｎｄｉｓｐｅｎｓａｂｌｅｍｅａｓｕｒｅｔｏｅｎｓｕｒｅｔｈｅｍｉｃｒｏｂｉｏｌｏｇｉｃａｌｓａｆｅｔｙｏｆｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒ.Ｈｏｗｅｖｅｒꎬｉｔｉｓｒｅｐｏｒｔｅｄｔｈａｔｄｉｓｉｎｆｅｃｔｉｏｎｂｙ￣ｐｒｏｄｕｃｔｓ(ＤＢＰｓ)ｆｏｒｍｅｄｂｙｔｈｅｒｅａｃｔｉｏｎｏｆｄｉｓｉｎｆｅｃｔａｎｔｓｗｉｔｈｐｒｅｃｕｒｓｏｒｓａｒｅａｓｓｏｃｉａｔｅｄｗｉｔｈｐｏｔｅｎｔｉａｌｈｅａｌｔｈｒｉｓｋｓｓｕｃｈａｓｃａｎｃｅｒａｎｄｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔａｌｅｆｆｅｃｔｓ.ＷｉｔｈｔｈｅｇｒｏｗｉｎｇｃｏｎｃｅｒｎａｂｏｕｔＤＢＰｓｉｎｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒꎬｍａｎｙｃｏｕｎｔｒｉｅｓꎬｒｅｇｉｏｎｓａｎｄｏｒｇａｎｉｚａｔｉｏｎｓｉｎｔｈｅｗｏｒｌｄｈａｖｅｃｏｎｓｉｄｅｒｅｄＤＢＰｓｉｎｔｈｅｉｒｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒｑｕａｌｉｔｙｓｔａｎｄａｒｄｓ.ＩｎｏｒｄｅｒｔｏｐｒｏｖｉｄｅｓｕｇｇｅｓｔｉｏｎｓｆｏｒｔｈｅｆｏｒｍｕｌａｔｉｏｎａｎｄｒｅｖｉｓｉｏｎｏｆｄｏｍｅｓｔｉｃｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒｑｕａｌｉｔｙｓｔａｎｄａｒｄｓｒｅｌａｔｅｄｔｏＤＢＰｓꎬｔｈｉｓｓｔｕｄｙｃｏｍｐａｒｅｓＤＢＰｓｒｅｇｕｌａｔｏｒｙｃｏｍｐｌｉａｎｃｅ(ｅ.ｇ.ꎬＤＢＰｓｐｅｃｉｅｓꎬｒｅｇｕｌａｔｏｒｙｌｉｍｉｔｓｏｒｇｕｉｄｅｌｉｎｅｖａｌｕｅｓꎬｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔｓꎬｅｔｃ.)ｍｅｎｔｉｏｎｅｄｉｎｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒｓｔａｎｄａｒｄｓｉｎＣｈｉｎａａｎｄａｂｒｏａｄ.Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔ:(１)ＴｈｅｒｅａｒｅａｖａｒｉｅｔｙｏｆＤＢＰｓｉｎｄｏｍｅｓｔｉｃｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒｑｕａｌｉｔｙｓｔａｎｄａｒｄｓ.ＣｏｍｐａｒｅｄｔｏｎａｔｉｏｎａｌｓｔａｎｄａｒｄｓꎬｌｏｃａｌｓｔａｎｄａｒｄｓｈａｖｅｓｔｒｉｃｔｅｒｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔｓｆｏｒＤＢＰｓꎬｂｕｔｏｎｌｙａｆｅｗｄｏｍｅｓｔｉｃｓｔａｎｄａｒｄｓｃｏｎｓｉｄｅｒｃｏｌｌｅｃｔｉｖｅｐａｒａｍｅｔｅｒｓ(ｅ.ｇ.ꎬｔｏｔａｌｏｒｇａｎｉｃｈａｌｏｇｅｎ)ａｎｄｈｉｇｈｌｙｔｏｘｉｃＤＢＰｓ(ｅ.ｇ.ꎬｈａｌｏａｃｅｔｏｎｉｔｒｉｌｅ).(２)ＳｅｖｅｒａｌｆｏｒｅｉｇｎｓｔａｎｄａｒｄｓｏｒｇｕｉｄｅｌｉｎｅｓｌｉｓｔｓｏｍｅＤＢＰｓｔｈａｔｈａｖｅｎｏｒｅｇｕｌａｔｏｒｙｌｉｍｉｔｓｂｕｔａｒｅｋｎｏｗｎｔｏｐｏｓｅｈｅａｌｔｈｒｉｓｋｓꎬｗｈｉｃｈｃａｎｐｒｏｖｉｄｅｇｕｉｄａｎｃｅｆｏｒｒｅｌｅｖａｎｔｄｅｐａｒｔｍｅｎｔｓｔｏｃｏｎｄｕｃｔｆｕｒｔｈｅｒｏｃｃｕｒｒｅｎｃｅｓｕｒｖｅｙｓａｎｄｔｏｘｉｃｉｔｙｔｅｓｔｓꎬａｎｄｍａｋｅｒｅｇｕｌａｔｏｒｙｄｅｃｉｓｉｏｎｓｉｎｔｈｅｆｕｔｕｒｅ.ＡｓｆｏｒｔｈｅｅｎｌｉｇｈｔｅｎｍｅｎｔꎬｉｔｉｓｓｕｇｇｅｓｔｅｄｔｏｓｅｌｅｃｔａｎｄｒｅｇｕｌａｔｅｃｏｌｌｅｃｔｉｖｅｐａｒａｍｅｔｅｒｓａｎｄｃｏｎｓｉｄｅｒｔｈｅｉｄｅｎｔｉｆｉｃａｔｉｏｎｏｆｐｒｉｏｒｉｔｙＤＢＰｓ.Ｂｅｓｉｄｅｓꎬｉｔｉｓｎｅｃｅｓｓａｒｙｔｏｆｏｃｕｓｏｎｅｓｔａｂｌｉｓｈｉｎｇｌｏｃａｌｓｔａｎｄａｒｄｓｂａｓｅｄｏｎｌｏｃａｌｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ.Ｋｅｙｗｏｒｄｓ:ｄｉｓｉｎｆｅｃｔｉｏｎｂｙ￣ｐｒｏｄｕｃｔｓꎻｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒꎻｐｏｔａｂｌｅｒｅｕｓｅꎻｗａｔｅｒｑｕａｌｉｔｙｓｔａｎｄａｒｄｓ
第６期肖㊀融等:全球饮用水标准中消毒副产物管控指标对比与启示
㊀㊀㊀㊀㊀饮用水消毒是２０世纪人类公共健康领域最大成就之一ꎬ在水传播疾病的控制和饮用水安全的保障方面ꎬ消毒工艺发挥了不可替代的作用.但是在灭活病原微生物㊁抑制供水管网中细菌滋生的同时ꎬ消毒剂会与水中天然有机物㊁人为污染物或无机卤素原子发生化学反应ꎬ进而产生多种具有潜在健康风险的ＤＢＰｓ(消毒副产物)[１￣２].毒理学研究显示ꎬ大部分已被识别的ＤＢＰｓ具有细胞毒性㊁神经毒性㊁基因毒性以及致癌㊁致畸和致突变的特性[３￣４].此外ꎬ流行病学研究表明ꎬ长期饮用含高浓度ＴＨＭｓ(三卤甲烷)的饮用水可能致使多种健康问题产生ꎬ包括膀胱癌㊁幼儿发育问题和孕妇流产等[５￣７].自１９７４年ＴＣＭ(三氯甲烷)在加氯消毒的水中被发现后[８￣９]ꎬＤＢＰｓ相关领域研究快速发展.
随着对饮用水安全的重视程度不断提高ꎬ世界上多个国家㊁地区或组织制定了饮用水水质标准ꎬ并在
持续进行更新与修订(见图１)ꎬ包括多种ＤＢＰｓ在内的新兴微污染物被纳入管控范围[１０￣１１].此外ꎬ全球水资源短缺和水环境污染问题日益加剧ꎬ再生水饮用回用作为一种现实可靠的饮用水补充方式受到了广泛关注ꎬ其中污水处理后排放至饮用水水源及其他再生水饮用回用方式也对ＤＢＰｓ类水质指标进行了限值要求或风险值建议[１２].一个国家或地区对饮用水安全的重视程度与其发展水平有很大关联ꎬ且相关水质标准的制定会受经济水平和水质监测能力影响.国内外饮用水水质标准对微生物指标㊁感官指标㊁化学指标及放射性核素指标的要求不尽相同ꎬ该文的主要比较对象选定为ＤＢＰｓ指标ꎬ对比分析了全球各大洲多个国家㊁地区或国际性组织颁布的数十部饮用水及再生水饮用回用水质标准ꎬ旨在通过比较国内外有关规定为我国未来相关标准的制定㊁修订以及饮用水安全的保障提供可参考的建议
.
图１㊀多个国家、地区或组织饮用水水质标准设立的时间轴
Ｆｉｇ.１Ｔｉｍｅｌｉｎｅｏｆｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒｓｔａｎｄａｒｄｓｓｅｔｂｙｖａｒｉｏｕｓｃｏｕｎｔｒｉｅｓꎬｒｅｇｉｏｎｓｏｒｏｒｇａｎｉｚａｔｉｏｎｓ
１㊀全球饮用水水质标准中的消毒副产物管控
指标
㊀㊀表１列举了本文涉及的国家㊁地区或组织颁布的数十部相应的水质标准或指南ꎬ主要涉及亚洲㊁欧洲㊁美洲㊁大洋洲㊁非洲等国家和ＷＨＯ(世界卫生组织)等.
１ １㊀亚洲国家１ １ １㊀中国
就我国饮用水国标而言ꎬ１９８５年发布的«生活饮
用水卫生标准»(ＧＢ５７４９ １９８５)仅考虑了ＴＣＭ１种ＤＢＰꎬ而后续修订的«生活饮用水卫生标准»(ＧＢ５７４９ ２００６)对多种ＤＢＰｓ进行了规定ꎬ包括４种ＴＨＭｓ㊁２种ＨＡＡｓ(卤乙酸)㊁１种ＨＡＬ(卤乙醛)和３种无机ＤＢＰｓ[１３].我国台湾地区现行的饮用水水质标准是以 台湾 行政院 环境保护署 于１９９８年颁布的环署毒字第０００４４２８号令为基础㊁经历约
６次修订后得到ꎬ其中最新一次修订于２０１７年完成ꎬ现
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㊀㊀㊀环㊀境㊀科㊀学㊀研㊀究第３４卷㊀㊀㊀表１㊀该文涉及的国家、地区或组织以及相应水质标准或指南类型
行标准中涵盖的ＤＢＰｓ指标包括ＴＨＭ４㊁ＨＡＡ５㊁溴酸盐及亚氯酸盐[１４].上海市于２０１８年出台了我国第一部饮用水地方标准上海市«生活饮用水水质标准»(ＤＢ３１∕Ｔ１０９１ ２０１８)ꎬ该地标一方面对一些国标内原有ＤＢＰｓ进行了更严格的规定ꎬ另一方面还新增了高风险ＮＡｓ(亚硝胺)类ＤＢＰｓ指标ＮＤＭＡ(Ｎ￣亚硝基二甲胺)[１５].２０１９年ꎬ江苏省发布了«江苏省城市自来水厂关键水质指标控制标准»(ＤＢ３２∕Ｔ３７０１ ２０１９)ꎬ针对不同水源和处理工艺对自来水厂出水中的ＤＢＰｓ进行规定[１６].２０２０年ꎬ深圳市«生活饮用水水质标准»(ＤＢ４４０３∕Ｔ６０ ２０２０)正式发布ꎬ该地标同样对国标内原有ＤＢＰｓ进行了更严格规定并将ＮＤＭＡ列为水质非常规指标ꎬ此外还将两种高毒性碘代ＤＢＰｓ ＩＡＡ(碘乙酸)和ＤＣＩＭ(二氯一碘甲烷) 纳入生活饮用水水质参考指标[１７].
１ １ ２㊀日本
日本现行饮用水水质标准是以２００３年厚生劳动省颁布的第１０１号厚生省令为基础ꎬ经历约７次修订后形成ꎬ该标准将水质指标分为 法定标准项目 水质管理需设目标限值的补充项目 以及 需进一步研究的项目 三类[１８].其中ꎬ 法定标准项目 内的水质指标必须满足规定的限值要求ꎻ 水质管理需设目标限值的补充项目 是一系列由于浓度较低或暂有毒性数据不充分而未被列入法定标准的物质ꎬ这些物质可能会在天然水体或饮用水中存在ꎬ在供水时需要引起关注ꎻ而 需进一步研究的项目 是一些在饮用水中浓度水平或毒性风险未知ꎬ未被纳入法定标准和补充项目ꎬ但在未来研究中有必要关注的物质.表２列出了日本现行饮用水水质标准中的ＤＢＰｓ指标以及对应标准值或目标值.
１ １ ３㊀亚洲其他国家
新加坡[１９]和菲律宾[２０]对ＤＢＰｓ指标的规定几乎与ＷＨＯ现行饮用水水质准则一致ꎬ仅有个别指标存在差异.韩国[２１]和马来西亚[２２]饮用水水质标准均包含对３种ＨＡＮｓ指标的限值规定ꎬ但两国标准未考虑无机ＤＢＰｓ指标.印度[２３]饮用水标准将ＴＨＭｓ归类为有毒化学物质并分别为其设置了饮用水中可接受限值ꎻ以色列[２４]饮用水标准要求ＴＨＭｓ总浓度㊁溴酸盐浓度以及氯酸盐和亚氯酸盐浓度加和不能超过规定限值ꎻ另外ꎬ沙特阿拉伯[２５]为ＴＣＭ和ＴＣＡＬ(三氯乙醛)设置了饮用水中的浓度限值.
１ ２㊀欧洲国家
１ ２ １㊀欧盟成员国
欧洲共同体官方杂志于１９９８年颁布针对欧盟成员国的饮用水水质指令(９８∕８３∕ＥＣ)ꎬ随后于２００３年㊁２００９年和２０１５年分别进行修订ꎬ现行的饮用水水质标准对各污染物指标限值仍沿用欧盟指令９８∕８３∕ＥＣ中的规定ꎬ涵盖的ＤＢＰｓ指标包括溴酸盐和４种ＴＨＭｓ总浓度[２６].值得说明的是ꎬ欧盟饮用水指令还对需要满足水质要求的用水类型做出了规定ꎬ其中必
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第６期肖㊀融等:全球饮用水标准中消毒副产物管控指标对比与启示
㊀㊀㊀㊀㊀㊀
表２㊀日本现行饮用水水质标准中的ＤＢＰｓ指标
须满足ＤＢＰｓ浓度限值要求的用水类型包括配水管网供水㊁水箱供水以及食品生产用水.除欧盟颁布的饮用水水质指令外ꎬ部分欧盟国家对饮用水水质的要求更高.例如ꎬ欧盟规定４种ＴＨＭｓ总浓度不能超过
１００μｇ∕Ｌꎬ而德国的要求则为５０μｇ∕Ｌ[２７].１ ２ ２㊀俄罗斯
俄罗斯生活饮用水水质标准于２００１
年发布ꎬ
２００２年１月开始实施ꎬ迄今经历了约３次修订.该标准不仅对水质指标进行限值规定ꎬ还会依据该种物质的毒性㊁蓄积性及远期效应等危害程度对其进行分
类ꎬ其中１级㊁２级㊁３级和４级分别代表非常危险㊁高危险㊁危险和轻危险ꎬ标准中ＤＢＰｓ指标的水质特性及危害等级如表３所示[２８].值得关注的是ꎬ碘代ＴＨＭｓ早在２０世纪７０年代就被识别为饮用水中的ＤＢＰｓꎬ但早期有关其对水质的影响主要关注碘代ＴＨＭ引发的嗅味问题ꎬ其中ＴＩＭ(三碘甲烷)的嗅阈值(０ ０３~１μｇ∕Ｌ)在所有碘代ＴＨＭｓ中最低[２ꎬ２９].近年来ꎬ毒理学研究结果显示碘代ＤＢＰｓ具有高毒性ꎬ
所有被测碘代ＴＨＭｓ中ＴＩＭ的细胞毒性潜力最高[３０].
表３㊀被列入俄罗斯饮用水标准中ＤＢＰｓ的特性及危害等级
１ ３㊀美洲国家１ ３ １㊀美国
１９７９年ꎬＵＳＥＰＡ(美国环境保护局)首次对饮用
水中４种ＴＨＭｓ的年均总浓度进行了规定ꎻ１９９８年ꎬＵＳＥＰＡ更改了ＴＨＭ４指标的ＭＣＬ(最大污染物水平)ꎬ同时首次将５种ＨＡＡｓ以及两种无机物(溴酸盐和亚氯酸盐)纳入标准[３１].２００６年ꎬ为进一步保证每个用户点的供水安全ꎬＵＳＥＰＡ在保持标准内ＤＢＰｓ
种类和对应ＭＣＬ不变的情况下修改了对水质监测取样位置的要求[３２].总的来说ꎬ现行美国国家饮用水水质标准(ＥＰＡ８１６￣Ｆ￣０９￣００４)中包含的ＤＢＰｓ指标有ＴＨＭ４㊁ＨＡＡ５㊁溴酸盐和亚氯酸盐[３３].
ＵＳＥＰＡ的安全饮用水法于１９７４年颁布ꎬ并于
１９８６年和１９９６年各修订一次.其中１９９６年的修订要求ＵＳＥＰＡ基于健康影响和浓度信息于每５年更新一次ＣＣＬ(污染物候选名单)ꎬ筛选出需优先控制的污染物进而进行信息收集和法规制定.由此可见ꎬ列于ＣＣＬ上的污染物虽暂未被纳入饮用水水质标准ꎬ但其已被证明或被认为存在于饮用水中且具有极高的健康风险ꎬ将来可能被纳入标准.此外ꎬ１９９６年
１
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的修订还要求ＵＳＥＰＡ在已有ＣＣＬ的基础上对标准外污染物进行监测ꎬＵＣＭＲ(标准外污染物监测项目)也是每５年实施一次ꎬ用以了解某种污染物在饮用水中的检出频率和浓度分布ꎬ从而为新兴污染物的健康风险评估以及相关法规的制定提供数据支撑.被列入ＣＣＬ和ＵＣＭＲ的ＤＢＰｓ如表４所示.值得说明的是ꎬ为更好地了解标准内ＨＡＡｓ(即ＨＡＡ５)与现有标准外ＤＢＰｓ在饮用水中的共存现状ꎬＨＡＡ５指标也被
纳入第４次ＵＣＭＲ中.
表４㊀被ＵＳＥＰＡ纳入ＣＣＬ和ＵＣＭＲ的ＤＢＰｓ指标Ｔａｂｌｅ４ＤＢＰｓｉｔｅｍｓｉｎＣＣＬａｎｄＵＣＭＲｐｒｏｐｏｓｅｄｂｙＵＳＥＰＡ
名称时间ＤＢＰｓ种类
ＣＣＬ３２００９年氯酸盐㊁ＮＤＥＡ㊁ＮＤＭＡ㊁ＮＤＰＡ㊁ＮＤＰｈＡ㊁ＮＰＹＲＣＣＬ４２０１６年氯酸盐㊁ＮＤＥＡ㊁ＮＤＭＡ㊁ＮＤＰＡ㊁ＮＤＰｈＡ㊁ＮＰＹＲＵＣＭＲ２２００７ ２０１１年ＮＤＥＡ㊁ＮＤＭＡ㊁ＮＤＢＡ㊁ＮＤＰＡ㊁ＮＭＥＡ㊁ＮＰＹＲＵＣＭＲ３２０１２ ２０１６年氯酸盐
ＵＣＭＲ４２０１７ ２０２１年ＨＡＡ５㊁ＨＡＡ６Ｂｒ㊁ＨＡＡ９
㊀㊀注:ＮＤＥＡ表示Ｎ￣亚硝基二乙基胺ꎻＮＤＰＡ表示Ｎ￣亚硝基二丙基胺ꎻＮＤＰｈＡ表示Ｎ￣亚硝基二苯胺ꎻＮＰＹＲ表示Ｎ￣亚硝基吡咯
烷ꎻＮＤＢＡ表示Ｎ￣亚硝基二丁基胺ꎻＮＭＥＡ表示Ｎ￣亚硝基甲基
乙基胺ꎻＨＡＡ５指ＭＣＡＡ㊁ＤＣＡＡ㊁ＴＣＡＡ㊁ＭＢＡＡ㊁ＤＢＡＡꎻ
ＨＡＡ６Ｂｒ指ＭＢＡＡ㊁ＤＢＡＡ㊁ＴＢＡＡ㊁ＢＣＡＡ㊁ＢＤＣＡＡ㊁ＣＤＢＡＡꎻ
ＨＡＡ９指ＭＣＡＡ㊁ＤＣＡＡ㊁ＴＣＡＡ㊁ＭＢＡＡ㊁ＤＢＡＡ㊁ＴＢＡＡ㊁ＢＣＡＡ㊁
ＢＤＣＡＡ㊁ＤＢＣＡＡ.
㊀㊀美国加州的卫生服务部(现饮用水部门)于１９９８年设置了ＮＤＭＡ的通知浓度ꎬ并分别于２００４年和２００５年设置了ＮＤＥＡ和ＮＤＰＡ的通知浓度(均为１０ｎｇ∕Ｌ)ꎬ通知浓度是加州饮用水部门基于健康风险设立的建议值ꎬ当饮用水中污染物浓度高于此值时当地有关部门将采取特定措施[３４].美国马萨诸塞州环境保护部官网上发布有地方性饮用水水质标准及指南ꎬ以求在美国国家安全饮用水法下进一步保障马萨诸塞州公共饮用水的水质安全ꎬ除ＵＳＥＰＡ标准内的ＤＢＰｓ指标需满足ＭＣＬ要求外ꎬ当地环境保护部为ＴＣＭ和ＮＤＭＡ两种ＤＢＰｓ设置了浓度参考值[３５].１ ３ ２㊀加拿大
加拿大饮用水水质标准及相应的技术文件由加拿大卫生部联合联邦￣省区饮用水委员会和其他政府部门共同颁布ꎬ自１９６８年颁布以来ꎬ加拿大饮用水标准定期进行修订更新.１９７８年ꎬ加拿大有关部门要求饮用水中４种ＴＨＭｓ总浓度不能超过３５０μｇ∕Ｌ[３６]ꎬ后于２００６年修改了ＴＨＭ４浓度限值[３７].２００８年ꎬ氯酸盐㊁亚氯酸盐和ＨＡＡ５成为加拿大饮用水标准内ＤＢＰｓ指标.随后ꎬ加拿大卫生部分别于２０１０年和２０１８年将ＮＤＭＡ和溴酸盐纳入标准[３８].此外ꎬ加拿大安大略省[３９]在２００２年安全饮用水法案下制定了地方性饮用水水质标准(安大略省饮用水水质标准１６９∕０３)ꎬ该地标中ＮＤＭＡ浓度限值低于加拿大国家
标准ꎬ其余ＤＢＰｓ指标与加拿大国标一致.
１ ４㊀大洋洲国家
１ ４ １㊀澳大利亚
现行的澳大利亚饮用水标准是在澳大利亚饮用水水质准则(２０１１版)的基础上经多次修订形成的３ ５版本ꎬ该标准对一系列ＤＢＰｓ进行了规定ꎬ包括４种ＴＨＭｓ(单独指标和总浓度)㊁３种氯代ＨＡＡｓ㊁１种ＨＡＬ㊁４种ＨＡＮｓ㊁１种ＨＮＭ(卤代硝基甲烷)㊁ＮＤＭＡ㊁ＭＸ和３种无机ＤＢＰｓ[４０].值得说明的是ꎬ其中ＨＡＮｓ㊁ＨＮＭ㊁ＭＸ和氯酸盐由于有效数据不足而未设定健康指导值ꎬ但水质标准中的情况说明章节介绍了该类ＤＢＰｓ的检测方法㊁控制技术和健康风险等内容ꎬ证明这些物质与饮用水安全息息相关.
１ ４ ２㊀新西兰
现行的新西兰饮用水标准是在新西兰饮用水标准(２００５版)基础上修订得到的２０１８年版本ꎬ该标准为４种ＴＨＭｓ㊁３种氯代ＨＡＡｓ㊁２种ＨＡＮｓ和３种无机ＤＢＰｓ的浓度设置了最大可接受值[４１].除设置污染物限值以保障饮用水安全和公共健康外ꎬ新西兰饮用水标准还强调应尽可能地减少不必要的水质监测ꎬ为此该标准依据健康风险对规定的水质参数进行了优先级分类ꎬ不同级别的水质参数具有相应的遵从准则㊁采样地点和监测频率.ＤＢＰｓ在新西兰现行标准中被归类至２ｂ类水质参数ꎬ标准要求在整个配水管网区域对ＤＢＰｓ指标实施采样与监测.
１ ５㊀非洲国家
多个非洲国家也对饮用水中的ＤＢＰｓ指标做出浓度限值要求ꎬ其中尼日利亚[４２]㊁肯尼亚[４３]㊁赞比亚[４４]和南非[４５]仅考虑了ＴＨＭｓ指标ꎬ而埃及和苏丹对多种有机ＤＢＰｓ和无机ＤＢＰｓ做出了限值规定[２５].值得说明的是ꎬ南非生活用水水质指南中要求ＴＨＭｓ总浓度不得超过１００μｇ∕Ｌ[４６]ꎬ而南非饮用水标准ＳＡＮＳ２４１￣１:２０１５针对ＴＨＭｓ指标的规定与ＷＨＯ饮用水水质准则(第４版)一致ꎬ需说明的是ꎬ南非饮用水标准属于强制性法律性文件.
１ ６㊀ＷＨＯ
ＷＨＯ现行的饮用水标准是在２０１１年出版的饮用水水质准则(第４版)基础上进行的第一版增编ꎬ回顾ＷＨＯ饮用水准则的发展历程可知ꎬ２１世纪前仅ＴＣＭ被纳入标准ꎬ但随着ＤＢＰｓ研究领域的不断发展以及相关研究成果的持续累积ꎬ数十种ＤＢＰｓ指标被
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第６期肖㊀融等:全球饮用水标准中消毒副产物管控指标对比与启示㊀㊀㊀
纳入到第３版和第４版饮用水水质准则中.值得指出的是ꎬ准则中一些ＤＢＰｓ由于浓度水平远低于健康风险值或现有数据不足以制定指导值而没有设定的浓度限值ꎬ但情况说明章节涵盖了该类ＤＢＰｓ的浓度水平及健康风险等内容ꎬ证明这些物质同样需引起重视.在现行的ＷＨＯ饮用水水质准则中ꎬ被列入准则但未设定指导值的ＤＢＰｓ包括３种溴代ＨＡＡｓ
(ＢＣＡＡ㊁ＭＢＡＡ和ＤＢＡＡ)㊁１种ＨＡＬ(ＴＣＡＬ)㊁２种ＨＡＮｓ(ＢＣＡＮ㊁ＴＣＡＮ)㊁１种ＨＮＭ和ＭＸ[４７].ＷＨＯ现行标准为４种ＴＨＭｓ㊁３种ＨＡＡｓ㊁２种ＨＡＮｓ㊁ＮＤＭＡ及３种无机ＤＢＰｓ设置了指导值.
２㊀国内外水质标准中消毒副产物管控指标对比分析
２ １㊀饮用水标准中消毒副产物管控指标对比分析表５汇总了ＤＢＰｓ指标在国内外饮用水标准中的限值或指导值.表５中涉及的水质标准均对ＴＨＭｓ类ＤＢＰｓ做出规定ꎬ其中针对ＴＨＭ４的要求主要可分为两大类ꎬ第一类是规定各种ＴＨＭ实测浓度与对应限值的比值之和ꎬ中国㊁ＷＨＯ㊁南非㊁新西兰及一些东南亚国家∕组织颁布的水质标准均是通过该方式管控饮用水中的ＴＨＭｓꎻ第二大类即为规定４种ＴＨＭ的总浓度值ꎬ采用这一方式的国家和地区有美国㊁加拿大㊁欧盟㊁澳大利亚㊁日本㊁韩国以及中国台湾地区等.总的看来ꎬ我国饮用水水质标准中涵盖的ＤＢＰｓ种类较多ꎬ其中地标相较于国标而言对ＤＢＰｓ指标的要求更为严格ꎬＤＣＩＭ㊁ＩＡＡ及ＮＤＭＡ等高毒性ＤＢＰｓ逐步被纳入地方标准.就ＨＡＡｓ而言ꎬ我国国标及地标多是针对单种氯代ＨＡＡｓ(除台湾地区标准外)ꎬ而非像美国㊁加拿大一样对更高毒性的溴代ＨＡＡｓ以及ＨＡＡ５类综合性指标进行管控.近年来多篇文献强调ＨＡＮｓ对饮用水ＤＢＰｓ总毒性的贡献值不容忽视[４８￣５０]ꎬ日本㊁韩国㊁新西兰等国家以及ＷＨＯ均将ＨＡＮｓ纳入标准ꎬ２０２０年上海在国内率先发布«饮用水中Ｎ￣二甲基亚硝胺㊁二氯乙腈㊁二溴乙腈水质标准»(Ｔ∕ＳＡＷＰ０００１ ２０２０)团标ꎬ且限值要求严于ＷＨＯ.值得关注的是ꎬＵＳＥＰＡ会定期筛选出优先控制污染物清单并对其实施调研与监测ꎬ另外在日本㊁澳大利亚以及ＷＨＯ饮用水水质标准或指南中ꎬ有一部分ＤＢＰｓ并未设置浓度限值但由于健康风险较高而被列入标准或指南中ꎬ这一做法可以指导学者和工程技术人员开展健康效应引导的ＤＢＰｓ风险评估与浓度限值推导研究ꎬ为未来水质标准的制定和修订提供参考依据.
２ ２㊀污水排放∕再生水饮用回用标准中消毒副产物管控指标对比分析
尽管现如今全球９０％的人口拥有基本的饮用水源ꎬ但水源污染现象仍很普遍ꎬ世界范围内至少有
２０亿人使用被粪便污染的饮用水源ꎬ而由水源污染引发的水传播疾病每年影响的人数高达２９０万[５１].再生水饮用回用作为一种现实可靠且受气候影响相对较小的饮用水补充方式受到了很多关注ꎬ其可分为直接饮用回用㊁间接饮用回用以及无计划间接补充饮用水水源３类[１２].表６展示了全球多地污水排放∕再生水饮用回用水质标准中ＤＢＰｓ指标的规定限值或推荐风险浓度值.
虽然我国的再生水回用标准主要针对工业生产㊁城市杂用和景观环境等领域ꎬ但上游城市排污单位向环境水体排放处理后的污水ꎬ随后下游城市从受纳水体中取水作为原水这种情况属于再生水饮用回用中的无计划间接补充方式.我国«城镇污水处理厂污染物排放标准»(ＧＢ１８９１８ ２００２)将ＴＣＭ和ＡＯＸ(可吸附有机卤化物)列入选择控制项目ꎬＴＣＭ和ＡＯＸ的最高允许排放浓度分别为０ ３和１ｍｇ∕Ｌ[５２].北京市«水污染物综合排放标准»(ＤＢ１１∕３０７ ２０１３)要求排入北京市ＧＢ３８３８ ２００２«地表水环境质量标准»Ⅱ类㊁Ⅲ类水体及其汇水范围的污水执行Ａ排放限值ꎬ其中ＴＣＭ和ＡＯＸ的Ａ排放限值分别为０ ０６和０ ５ｍｇ∕Ｌ[５３].此外ꎬＴＣＭ和ＡＯＸ指标在上海市«污水综合排放标准»(ＤＢ３１∕１９９ ２０１８)中被列为第２类污染物ꎬ当排污单位向敏感水域(ＧＢ３８３８ ２００２中Ⅲ类环境功能及以上水域)直接排放水污染物时需对该类污染物执行一级标准ꎬ即当受纳水体后续作为饮用水水源时污水中ＴＣＭ和ＡＯＸ的排放限值分别为０ ０６和０ ５ｍｇ∕Ｌ[５４].
ＵＳＥＰＡ污水再生利用指南(２０１２版)建议ꎬ当再生水间接饮用回用时ꎬ处理设施排放点的再生水需要满足ＵＳＥＰＡ的饮用水水质标准[５５].美国ＮＲＣ(国家研究理事会)列出了２４种再生水回用时需关注的化学物质并基于已有的水质标准或数据库资料给出了每种物质的风险浓度值ꎬ其中包括１１项ＤＢＰｓ指标[５６].美国加州要求再生水饮用回用时的水质需满足ＵＳＥＰＡ饮用水水质标准ꎬ此外ＮＤＭＡ浓度不可超过１０ｎｇ∕Ｌ[５５ꎬ５７]ꎻ而美国佛罗里达州同样要求再生水饮用回用时的水质需满足ＵＳＥＰＡ饮用水水质标准ꎬ另外ＴＯＸ(总有机卤素)的月均值不可超过０ ２ｍｇ∕Ｌ[５５ꎬ５７].
考虑到澳大利亚多地面临着水资源短缺问题ꎬ澳大利亚多个委员会联合颁布了有关使用替代性水源(处理后污水㊁中水和雨水)的水循环利用指南.针对再生水补充饮用水供应ꎬ该指南列出了在处理后污水
３３３１
表５㊀ＤＢＰｓ在不同国家、地区或组织的饮用水水质标准中的限值或指导值汇总
Ｔａｂｌｅ５ＡｓｕｍｍａｒｙｏｆＤＢＰｓｒｅｇｕｌａｔｏｒｙｌｉｍｉｔｓｏｒｇｕｉｄｅｌｉｎｅｖａｌｕｅｓｉｎｄｒｉｎｋｉｎｇｗａｔｅｒｓｔａｎｄａｒｄｓｅｔｂｙｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃｏｕｎｔｒｉｅｓꎬｒｅｇｉｏｎｓａｎｄｏｒｇａｎｉｚａｔｉｏｎｓμｇ∕Ｌ
项目
三卤甲烷(ＴＨＭｓ)卤乙酸(ＨＡＡｓ)
卤乙醛
(ＨＡＬｓ)卤乙腈(ＨＡＮｓ)亚硝胺
(ＮＡｓ)无机ＤＢＰｓ
ＴＣＭＢＤＣＭＤＢＣＭＴＢＭＴＨＭ４ＤＣＩＭＴＩＭＭＣＡＡＤＣＡＡＴＣＡＡＨＡＡ５ＩＡＡＴＣＡＬＤＣＡＮＤＢＡＮＴＣＡＮＮＤＭＡ溴酸盐亚氯酸盐氯酸盐
亚洲
欧洲美洲大洋洲非洲
中国国标６０６０１００１００１ａ５０１００１０１０７００７００中国上海６０６０１００１０００ ５ａ２５５０５０ １５７００７００中国江苏５０ｂ∕４０ｃ６０１００１０００ ８ａｂ∕０ ７ａｃ５０１００８ｂｃ１０ｂ∕８ｃ５００ｂｃ５００ｂｃ中国深圳６０３０６０８０１ａ１０ｄ２５３０２０ｄ１００ １５６００６００中国台湾８０６０１０７００日本６０３０１００９０１００２０３０３０２０ｅ１０ｅ６０ｆ０ １ｆ１０６００ｅ６００韩国８０３０１００１００１００３０９０１００４
马来西亚２００６０１００１００１ａ５０１００９０１００１
新加坡３００６０１００１００１ａ２０５０２００２０７００ １１０７００７００菲律宾３００６０１００１００１ａ２０５０２００２０７０１０７００７００印度２００６０１００１００
以色列１００１０１０００ｇ１０００ｇ沙特阿拉伯３０７０
欧盟１００１０
德国５０１０
俄罗斯２００３０３０１０００ ２５０５０００２００２００２００００美国８０６０１０１０００
美国加州８０６００ ０１ｈ１０１０００
美国马萨诸塞州７０ｉ８０６００ ０１ｉ１０１０００加拿大１００８００ ０４１０１０００１０００加拿大安大略省１００８００ ００９１０１０００１０００澳大利亚２５０１５０１００１００１０００ １２０８００
新西兰４００６０１５０１００１ａ２０５０２００２０８０１０８００８００埃及１００１０９０１０２５２００苏丹１５０４０７５７５６０７５１７１５０尼日利亚１
肯尼亚３０
赞比亚３０
南非３００６０１００１００１ａ
ＷＨＯ３００６０１００１００１ａ２０５０２００２０７００ １１０７００７００
㊀㊀注:ＴＨＭ４指ＴＣＭ㊁ＢＤＣＭ㊁ＤＢＣＭ㊁ＴＢＭꎻＨＡＡ５指ＭＣＡＡ㊁ＤＣＡＡ㊁ＴＣＡＡ㊁ＭＢＡＡ㊁ＤＢＡＡꎻａ表示各种ＴＨＭ实测浓度与对应限值的比值之和ꎻｂ表示自来水厂水处理工艺为常规工艺ꎻｃ表示自来水厂水处理工艺为常规工艺与深度处理工艺的组合ꎻｄ表示中国深圳地方标准中的参考指标限值ꎻｅ表示日本饮用水标准中的水质管理项目ꎬ对应的浓度限值为目标值ꎻｆ表示日本饮用水标准中的需进一步研究的项目ꎬ对应的浓度限值为目标值ꎻｇ表示氯酸盐和次氯酸盐的浓度之和ꎻｈ表示美国加州通知浓度ꎻｉ表示美国马萨诸塞州浓度指导值.
表６㊀ＤＢＰｓ在不同国家、地区再生水饮用回用水质标准中的限值或指导值汇总
Ｔａｂｌｅ６ＡｓｕｍｍａｒｙｏｆＤＢＰｓｒｅｇｕｌａｔｏｒｙｌｉｍｉｔｓｏｒｇｕｉｄｅｌｉｎｅｖａｌｕｅｓｉｎｓｔａｎｄａｒｄｓｆｏｒｐｏｔａｂｌｅｒｅｕｓｅｓｅｔｂｙｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃｏｕｎｔｒｉｅｓａｎｄｒｅｇｉｏｎｓμｇ∕Ｌ
项目
三卤甲烷(ＴＨＭｓ)卤乙酸(ＨＡＡｓ)卤乙腈(ＨＡＮｓ)亚硝胺(ＮＡｓ)无机ＤＢＰｓ其他指标ＴＣＭＢＤＣＭＤＢＣＭＴＢＭＴＨＭ４ＭＢＡＡＤＣＡＡＤＢＡＡＴＣＡＡＨＡＡ５ＤＣＡＮＤＢＡＮＢＣＡＮＮＤＭＡＮＤＥＡ溴酸盐亚氯酸盐氯酸盐ＴＯＸ
亚洲美洲大洋洲非洲
中国国标３００１０００ａ中国上海６０５００ａ中国北京６０５００ａ美国ＥＰＡ８０６０１０１０００
美国ＮＲＣ８０８０８０８０６０６０６０２０７００ ０００７１０
美国加州８０６００ ０１１０１０００
美国佛罗里达州８０６０１０１０００２００澳大利亚２００６１００１０００ ３５１００１００２０ ７０ ０１０ ０１
澳大利亚珀斯２０００ １７００南非３００６０１００１００１ｂ
纳米比亚４０
㊀㊀注:ＴＨＭ４指ＴＣＭ㊁ＢＤＣＭ㊁ＤＢＣＭ㊁ＴＢＭꎻＨＡＡ５指ＭＣＡＡ㊁ＤＣＡＡ㊁ＴＣＡＡ㊁ＭＢＡＡ㊁ＤＢＡＡꎻａ表示ＡＯＸ以氯计ꎻｂ表示各种ＴＨＭ实测浓度与对应限值的比值之和.
㊀㊀㊀环㊀境㊀科㊀学㊀研㊀究第３４卷
中检测到的上百种污染物及其最大检出浓度ꎬ其中ＤＢＰｓ类污染物包括４种ＴＨＭｓ㊁３种ＨＡＡｓ㊁２种ＨＡＮｓ和２种ＮＡｓꎬ指南还基于已有的污染物健康风险和毒理学信息计算得到每种物质的浓度指导值[５８].此外ꎬ澳大利亚珀斯Ｂｅｅｎｙｕｐ再生水回用计划列出了１０余项回用水水质指标ꎬ其中ＤＢＰｓ指标包括１种ＴＨＭ㊁１种ＮＡ和１种无机ＤＢＰ[１２].
南非属于半干旱国家ꎬ其中南非ｅＭａｌａｈｌｅｎｉ的再生水回用项目是解决当地水资源短缺和水环境污染问题的一项重要举措ꎬ该项目要求每日进行现场水质监测ꎬ水质需满足南非饮用水国家标准ＳＡＮＳ２４１[１２].纳米比亚Ｗｉｎｄｈｏｅｋ早在２０世纪６０年代就开始实施再生水直接饮用回用项目ꎬ这是全球第一个有计划的再生水补充饮用水实例.在经历多次回用水系统改造和相关水质标准修订后ꎬ如今当地ＭａｒｋＶＩ水厂要求出厂水中ＴＨＭｓ总浓度不可超过４０μｇ∕Ｌ[１２].
３㊀结论与建议
ａ)综合性指标.考虑到分析识别饮用水中所有卤代ＤＢＰｓ并在进行毒性测试和浓度调研后制定相应标准值的难度较大ꎬ我国未来可考虑将ＨＡＡ５㊁ＴＯＸ等综合性指标纳入饮用水水质标准ꎬ在保证消毒效果和微生物安全的情况下对该类综合性指标进行管控ꎬ实现我国饮用水水质的进一步提升.
ｂ)高风险指标.早期有关ＤＢＰｓ的风险评估方法主要关注其毒性大小或浓度高低ꎬ而现如今的研究则强调需基于毒性和浓度两方面综合评价某种ＤＢＰｓ的健康风险ꎬ继而结合各地水质特征和水厂工艺特点提出优先控制清单.后续有关部门应开展健康效应引导的ＤＢＰｓ风险评估与浓度限值推导研究ꎬ并以检出率㊁浓度水平㊁水厂处理效果以及对其实施优先控制的必要性和可行性等因素作为评价指标.这些高风险指标的甄别和筛查可为未来相关水质标准的制定提供参考依据ꎬ在水源复合污染程度加剧的现状下保障饮用水的化学安全.
ｃ)地方性指标.由于国家标准需考虑各地区经济发展水平以及监测管控能力ꎬ且不同地区的水源类型和饮用水处理技术水平不尽相同ꎬ则在考虑各地可行性㊁水质特征以及水厂工艺的情况下制定地方标准也是非常必要的ꎬ因地制宜加强区域性标准的建设工作ꎬ由此推动领域发展并提升供水水质.
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