渗滤液浸沥下稳定化飞灰中重金属的浸出行为

中国环境科学 2018,38(4)：1411~1416 China Environmental Science 渗滤液浸沥下稳定化飞灰中重金属的浸出行为
赵友杰,孙英杰*,范新秀,李卫华,王华伟,武桂芝(青岛理工大学环境与市政工程学院,山东青岛 266033)
摘要：稳定化飞灰与生活垃圾混合填埋过程中,在渗滤液浸沥作用下,存在稳定化飞灰中重金属溶出的风险.为探究渗滤液浸沥环境下稳定化飞灰中重金属的浸出行为,基于浸提实验,以填埋场早期、晚期渗滤液为浸提剂,研究了不同液固比(10:1、20:1、30:1、50:1、100:1、150:1、200:1)条件下磷酸稳定化飞灰、螯合剂稳定化飞灰中重金属(Cd、Cu、Zn、Pb、Cr、Ni)的浸出行为.结果表明:随着液固比的增加,浸出液中Cd、Cu和Zn浓度先上升后下降,在液固比20:1时达到最大值,Pb的浸出浓度随液固比的升高整体呈现缓慢增加的趋势,Cr、Ni浸出浓度变化较小,液固比对其影响不显著;Cd和Cu在早期渗滤液浸沥环境下更容易浸出,Zn、Pb、Cr、Ni在早期、晚期渗滤液浸沥环境下差别不大.在两种渗滤液浸沥环境下,螯合剂稳定化飞灰比磷酸稳定化飞灰具有更好的稳定性.
关键词：螯合剂稳定化飞灰；磷酸稳定化飞灰；填埋场渗滤液；重金属；浸出行为
中图分类号：X132 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2018)04-1411-06
Leaching characteristics of heavy metals by landfill leachate from stabilized MSWI fly ash. ZHAO You-jie, SUN Ying-jie*, FAN Xin-xiu, LI Wei-hua, WANG Hua-wei, WU Gui-zhi (School of Environmental and Municipal Engineering, Qingdao University of Technology, Qingdao 266033, China). China Environmental Science, 2018,38(4)：1411~1416 Abstract：In the process of stabilized fly ash co-landfilled with municipal solid waste (MSW), the leaching risk of heavy metal from stabilized fly ash by landfill leachate might exist. Based on batch leaching experiments, the research investigated the leaching behavior of heavy metals (Cd, Cu, Zn, Pb, Cr, Ni) in chelating agent-stabilized fly ash and phosphoric acid-stabilized fly ash with various liquid to solid (L/S) ratios (10:1, 20:1, 30:1, 50:1, 100:1, 150:1, 200:1) by using fresh and matured leachate as extracting agent. The results showed that the leaching trends of Cd, Cu and Zn were similar, which increased at first and then decreased with the increase of L/S ratio; and their respective maximum leaching concentrations were occurred at the same L/S ratio of 20:1. The leaching concentration of Pb increased slowly with the increase of L/S ratio. The change trend in the leaching of Cr and Ni varied little, indicating that the impact of L/S ratio on the leaching of Cr and Ni was not significant. Cd and Cu were more easily leaching out with fresh leachate compared with matured leachate; however, there was no significant difference in the leaching concentration of Zn, Pb, Cr, and Ni with fresh or matured leachate. Overall, the chelating agent-stabilized fly ash showed a better stability than the phosphoric acid (H3PO4)-stabilized fly ash when leached with fresh and matured leachate.
Key words：chelating agent-stabilized fly ash；phosphoric acid-stabilized fly ash；landfill leachate；heavy metal；leaching behavior
随着我国垃圾产生量的不断增加和焚烧处理规模的逐年上升,垃圾焚烧飞灰的产生量逐年增加.截至2015年,我国生活垃圾焚烧处理比例已达到38.0%(21.9t/d)[1],飞灰产生量达到197~ 329万t/a(按3%~5%计).垃圾焚烧飞灰含有大量重金属和二噁英类等有害物质,属于危险废物[2].因飞灰产生量大、安全填埋场选址困难和填埋容量限制,并且考虑到飞灰无害化处置的现实要求,《生活垃圾填埋场污染物控制标准》(GB 16889-2008)[3]中明确飞灰中有害物质需通过强化预处理手段减少其浸出毒性并达到相关标准后,其稳定化产物可以进入生活垃圾填埋场单独分区填埋.
目前,飞灰无害化处理方式主要有水泥固化法、化学药剂稳定法、热处理法、酸或其它溶剂提取法等[4-5].固化/稳定化处理后安全填埋是国内外飞灰的主要处理方式[6].由于填埋场选址困收稿日期：2017-08-28
基金项目：国家自然科学基金资助项目(51678315,51378268)
* 责任作者, 教授, yjsun1971@
1412 中国环境科学 38卷
难和建设时序与进度等原因,出现稳定化飞灰与生活垃圾混合填埋问题.但是,混合填埋过程中垃圾渗滤液是否影响稳定化飞灰中有毒物质的浸出尚不清楚.有研究认为,即使稳定化飞灰浸出液中的有毒重金属浸出浓度均符合GB16889- 2008[3]限值要求,但稳定化飞灰进入生活垃圾填埋场时,初期渗滤液中部分重金属仍存在超标的潜能[7].对于稳定化飞灰中重金属的溶出,国内外学者多关注环境因素(pH值、液固比、ORP等)对重金属溶出的影响[8-9],有关渗滤液对稳定化飞灰中重金属溶出行为的影响尚未有相关报道.
本文主要研究渗滤液浸沥环境下稳定化飞灰中重金属的浸出行为,以填埋场早期、晚期渗滤液为浸提剂,利用翻转振荡实验研究不同液固比条件下渗滤液对磷酸/螯合剂两种稳定化飞灰中重金属浸出的影响.
1材料与方法
1.1实验材料
1.1.1稳定化飞灰样品实验所用稳定化飞灰样品取自某生活垃圾焚烧厂飞灰稳定化处理车间,该厂炉型为往复炉排式焚烧炉,单炉日处理垃圾500t,烟气除尘采用:SNCR脱氮系统+半干法/干法脱酸系统+活性炭喷射+布袋除尘工艺.实验所用稳定化飞灰包括:磷酸稳定化飞灰及螯合剂稳定化飞灰,其中磷酸稳定化飞灰配比为1.5%的磷酸、7%水泥和30%蒸馏水,螯合剂稳定化飞灰配比为2%的螯合剂、7%水泥和30%蒸馏水.所用水泥为325复合硅酸盐水泥,磷酸为工业磷酸(85%,工业一等品),螯合剂为复合型有机螯合剂.磷酸稳定化飞灰及螯合剂稳定化飞灰中重金属含量见表1.
表1稳定化飞灰重金属含量(mg/kg)
Table 1 The contents of heavy metals in stabilized MSWI
fly ash (mg/kg)
稳定化飞灰类型 Cu Z n Pb Cd Cr Ni 磷酸稳定化飞灰 405 51651860195 41 10 螯合剂稳定化飞灰 310 41351450150 43 10 1.1.2稳定化飞灰样品浸出毒性按照《固体废物浸出毒性浸出方法—醋酸缓冲溶液法》(HJT 300-2007)[10]对磷酸稳定化飞灰、螯合剂稳定化
飞灰进行浸提实验.从表2可以看出,两种稳定化
飞灰中6种重金属浸出浓度均满足浸出标准限
值要求.
表2稳定化飞灰重金属浸出浓度(mg/L)
Table 2 Leaching concentrations of heavy metals from
stabilized MSWI fly ash (mg/L)
稳定化飞灰类型Cu Z n Pb Cd Cr Ni
磷酸稳定化飞灰0.670.120.16 0.14 0.02 0.02
螯合剂稳定化飞灰0.140.160.13 0.12 0.02 0.03 标准限值 40
1000.25
0.15
4.5
0.5
1.1.3渗滤液样品早期渗滤液取自某生活垃
圾填埋场堆体,晚期渗滤液取自渗滤液收集井,取
样后送至实验室,于暗处4℃保存待用.渗滤液理
化性质和重金属含量如表3所示.
1.2浸提实验
实验选定磷酸稳定化飞灰、螯合剂稳定化飞灰,分别以早期、晚期渗滤液为浸提剂进行浸提
实验.其余浸提参数按照《固体废物浸出毒性浸
出方法—醋酸缓冲溶液法》(HJ T 300-2007)[10]
设计:浸提时间为18h;采用翻转振荡方式,振荡频
率[(30±2)r/min];粒径<9.5mm;设计液固比(定S
变L)梯度为10:1、20:1、30:1、50:1、100:1、150:1、200:1.浸提结束后,自然沉降15min,然后测定上
清液pH值和ORP.
1.3分析方法
pH值采用PH值S-3C型pH值计进行测定(上海霄盛仪器制造有限公司);氧化还原电位采
用Orion 3-Star ORP测量仪进行测定(美国赛默
飞世尔科技公司).TOC的测定:将早期、晚期渗
滤液用0.45µm滤膜过滤,然后用岛津TOC-V cpn仪测定.重金属的测定:飞灰样品经HNO3-HF-HClO4微波消解后[11],采用Agilent 5100ICP-OES(美国安捷伦科技有限公司)测定
重金属含量;渗滤液样品经HNO3-H2O2微波消
解后[12],采用Agilent 5100ICP-OES(美国安捷伦
科技有限公司)测定重金属含量.每组实验设三
个平行样,数据处理采用origin 9.0完成.
4期赵友杰等：渗滤液浸沥下稳定化飞灰中重金属的浸出行为 1413
表3渗滤液理化性质和重金属含量
Table 3 PH值ysico-chemical properties and heavy metal contents of leachate
重金属含量(mg/L)
渗滤液类型 pH值 ORP(mV)
TOC Pb Cd Cu
Z n Cr Ni
早期渗滤液 6.15 -216.0 13909 0.182 0.036 0.052 0.191 0.129 0.149
晚期渗滤液 7.38 -377.1 5668 0.157 0.025 0.037 0.152 0.108 0.182
2结果与讨论
2.1浸出液pH值、ORP的变化
pH值是影响飞灰中金属浸出行为的重要因素之一[13].由图1(a)可以看出,4种浸出液pH值变化趋势基本一致,均随着液固比的升高而降低.液固比小于100:1时,早期渗滤液浸出液的pH值要高于晚期渗滤液,且螯合剂稳定化飞灰的pH值要高于磷酸稳定化飞灰.液固比大于100:1时则出现相反的趋势.由于飞灰中含大量碱性物质[14],有较强的酸中和能力.液固比较低时,飞灰中大量的碱性物质迅速消耗掉渗滤液中的酸性物质,导致初始pH值较高,尤其在液固比10:1时,pH值达10.1~11.3.由于体系中的稳定化飞灰样品为定量加入,所以随着液固比的升高,飞灰中的碱性物质逐渐被所加入的渗滤液中的酸性物质消耗殆尽,浸出液pH值不断下降趋近于初始渗滤液pH值.当液固比为100:1~200:1时,浸出液pH值变化呈现出早期浸出液pH值低于晚期浸出液的趋势,且接近于渗滤液初始pH值,主要是因为高液固比下浸沥系统的pH值由渗滤液自身pH值决定.此外,磷酸稳定化飞灰中由于稳定化过程中磷酸的加入,消耗了飞灰中部分碱性物质,使得磷酸稳定化飞灰浸出液的pH值出现低于螯合剂稳定化飞灰浸出液pH值的现象.
ORP也是影响重金属浸出的一个重要因素[9].由图1(b)可以看出浸出液ORP呈现先缓慢上升后下降的趋势,早期、晚期浸出液ORP差别较大.早期浸出液ORP在液固比小于150:1时呈逐渐上升趋势,仅当液固比为200:1时有所降低.晚期浸出液在液固比10:1~30:1时呈缓慢上升趋势,与早期渗滤液浸出ORP不同的是,浸出液ORP在液固比50:1时便开始快速降低,这可能是由于晚期渗滤液较早期渗滤液ORP更低造成的.
Kazonich[15]研究硫酸或醋酸对飞灰浸出特性的影响,发现浸出液中ORP的变化与pH值的变化成负相关.而本研究中,早期渗滤液浸出液ORP与pH值呈负相关,晚期仅在低液固比下呈负相关.可能由于早期或晚期渗滤液成分及性质复杂,造成渗滤液浸沥体系中ORP的变化与纯溶液体系浸出ORP差异较大.
10:120:130:150:1 100:1 150:1 200:1 6
7
8
9
10
11
12
p
H
值
液固比(L/kg)
10:120:130:150:1 100:1 150:1 200:1 -400
-300
-200
-100
100
200
O
R
P
(
m
V
)
液固比(L/kg)
图1 浸出液pH值和ORP随液固比的变化
Fig.1 The change of pH and ORP in leachate with
different L/S ratios
晚期浸出液ORP大于早期浸出液,而pH值
1414 中国环境科学 38卷
则低于早期浸出液,液固比大于30:1时则相反.同时还可以看出,同种渗滤液浸沥下两种飞灰浸出液ORP差别较小,磷酸稳定化飞灰浸出液ORP高于螯合剂稳定化飞灰浸出液,这可能主要与初始渗滤液的pH值及其他理化性质的差异性有关.
2.2浸出液重金属变化
不同液固比条件下浸出液中重金属浓度变化见图2.从图2可知,随着液固比的增加Cd、Cu、Zn的浸出浓度先上升后下降,其浸出浓度均在液固比20:1时达到最大值,分别为0.47、1.05和0.36mg/L.其中早期渗滤液浸沥下Cd和Cu的浸出浓度均高于晚期渗滤液浸沥.液固比10:1~ 150:1范围内,Pb的浸出浓度随液固比的升高整体呈现缓慢增加的趋势,液固比200:1时出现一定程度的下降,整体变化幅度较小.Cr和Ni浸出浓度随液固比的变化较小,分别在0.13~0.17mg/ L和0.16~0.20mg/L左右波动.
不同重金属浸出浓度间的差异主要是由达到溶解平衡状态时不同重金属化合物的浸出特性所决定.在液固比20:1时,早期渗滤液浸出后Cd浓度要高于晚期渗滤液,且均超过标准限值0.15mg/L.Yan等[16]研究表明,当pH值<9时,飞灰中Cd主要以CdCl+和CdCl2形式存在;pH值在9~12时,Cd主要以Cd4(OH)6SO4形式存在.在液固比20:1时,浸出液pH值在9~10之间,控制Cd 溶出的矿物从溶解度较低的Cd4(OH)6SO4开始转变为易溶性的CdCl2,浸出液中Cd浓度升高.但随着液固比的增加,溶液的稀释作用导致Cd 浓度的降低.Cu的浸出行为和Cd类似,Hyks等[17]研究表明,在pH值>10时,Cu(OH)2是控制Cu溶出的主要矿物.由图2(c)可知,虽然Zn在稳定化飞灰中含量高达4135~5165mg/kg,但浸出浓度却很低,远低于标准限值要求(100mg/L), Astrup[18-19]研究表明,在pH值为8~10和10.5~12之间时,ZnO可能是控制Zn溶出的主要矿物.Pb 的浓度变化与Cd、Cu、Zn不同,在液固比150:1时浸出浓度达到最大值,早期渗滤液浸出后Pb浓度要高于晚期渗滤液,且超过了标准限值要求(0.25mg/L).在低液固比时,Pb主要以Pb(OH)2形式存在,溶解度较低,随着液固比的增加,浸出液pH值下降,此时Pb主要以PbPO4Cl形式存在,溶解度升高,Pb的浸出浓度上升,最后由于液固比增加(稀释作用),Pb的浸出浓度开始下降(液固比200:1时).此外,Geysen等[20]研究表明,pH值在6~12时,Pb主要以PbClOH存在;pH值>12时以Pb4(OH)6SO4存在.Cr和Ni浸出浓度随液固比变化不大.Yan等[16]研究表明,pH值在7~14时, Ni(OH)2是控制Ni溶出的主要矿物.而Cr的浸出浓度可能受ORP影响较大Cr主要以Cr(III)和Cr(VI)2种形式存在.Dusing[9]研究表明,在还原性环境下,Cr主要以Cr(Ⅲ)存在,Cr(Ⅲ)的溶解度较低,因此Cr的浸出一直处于较低状态,随液固比变化较小.此外Arevalo[21]研究表明,浸出时间可能是影响Cr浸出浓度的主要因素.
从图2还可以看出,不同渗滤液浸沥环境下重金属浸出浓度不同.早期浸出液中Cd、Cu的浓度大于晚期浸出液.在液固比20:1时差别最大,磷酸稳定化飞灰早期浸出液中Cd、Cu浓度高达0.47和1.05mg/L,晚期浸出液中Cd、Cu浓度仅为0.19和0.2mg/L.这可能与渗滤液中的溶解性有机物(DOM)有关.渗滤液中DOM通过络合反应与金属离子结合,形成可溶性配合物而抑制金属离子的吸附与沉淀,导致稳定化飞灰中重金属的脱附[22-23].Hyks等[24]研究表明,随着浸出液中DOM浓度降低,Cu2+浓度也出现降低,DOM对Cu2+有“洗脱作用”.早期、晚期渗滤液中DOM浓度分别为13909和5668mg/L.于波[25]研究表明,DOM浓度越高,对金属离子的结合率越高.早期渗滤液DOM含量高于晚期渗滤液,对Cd、Cu的脱附能力更强,结合率更高,所以早期浸出液Cd、Cu的浓度大于晚期浸出液.早期、晚期浸出液中Zn、Pb、Cr、Ni浓度差别较小,说明DOM对Zn、Pb、Cr、Ni的浸出影响较小.早期浸出液中Pb、Cr浓度略大于晚期浸出液,Ni、Zn(液固比30:1~150:1除外)的浓度略小于晚期浸出液.
此外,磷酸稳定化飞灰和螯合剂稳定化飞灰在渗滤液浸沥环境下重金属浸出浓度不同.磷酸稳定化飞灰早期、晚期浸出液中Cd、Cu浓度差
4期 赵友杰等：渗滤液浸沥下稳定化飞灰中重金属的浸出行为 1415
别较大,Zn 、Pb 、Cr 、Ni 差别较小,而螯合剂稳定化飞灰在早期、晚期浸出液中Cd 、Cu 、Zn 、Pb 、Cr 、Ni 浓度差别均较小.这主要和飞灰稳定化机理有关,磷酸稳定化飞灰主要通过添加磷酸与重金属生成不溶性磷酸盐,螯合剂稳定化飞灰通过添加螯合剂,与重金属发生螯和反应,生成难溶性螯合物.林祥[26]研究表明,有机螯合剂对重金属
的稳定化效果大于无机螯合剂.Wang 等[27]研究表明,柠檬酸浸提时,磷酸稳定化飞灰中Pb 、Cd 和Cu 的释放要明显高于有机螯合剂稳定化飞灰.可见,螯合剂稳定化飞灰通过络合方式与重金属结合,在渗滤液浸沥环境下稳定性更高,而磷酸稳定化飞灰对Cd 、Cu 等稳定能力较差,易受DOM 浓度影响.
10:1 20:1 30:1
50:1
100:1 150:1200:1
浓度(m g /L )
液固比(L/kg)
10:1
20:1
30:1
50:1
100:1 150:1 200:1
0.0
0.20.40.60.81.01.21.4浓度(m g /L )
液固比(L/kg)
10:1 20:1 30:150:1100:1 150:1200:1 浓度(m g /L )
液固比(L/kg)
10:120:130:150:1100:1 150:1 200:1
0.10
0.150.200.250.300.350.40浓度(m g /L )
液固比(L/kg)
10:1 20:1 30:150:1100:1 150:1200:1 浓度(m g /L )
液固比(L/kg)
10:120:130:150:1100:1 150:1 200:1
0.00
0.080.160.240.320.40浓度(m g /L )
液固比(L/kg)
图2 不同液固比影响下浸出液中重金属浓度变化
Fig.2 Effects of L/S ratio on the leaching concentrations of heavy metals
1416 中国环境科学 38卷
3结论
3.1随着液固比的增加, 浸出液中Cd、Cu、Zn 浓度先上升后下降, 在液固比20:1时达到最大值; Pb的浸出浓度随液固比的升高整体呈现缓慢增加的趋势; Cr、Ni浸出浓度变化较小,液固比变化对其影响不显著.
3.2稳定化飞灰在早期、晚期渗滤液浸沥环境下重金属浸出情况不同,早期浸出液中Cd、Cu 的浓度高于晚期浸出液, Zn、Pb、Cr、Ni在早期、晚期浸出液中差别并不明显.
3.3不同稳定化飞灰在渗滤液浸沥环境下稳定性不同,磷酸稳定化飞灰在早期、晚期浸出液中Cd、Cu浓差别较大, Zn、Pb、Cr、Ni差别较小; 螯合剂稳定化飞灰在早期、晚期浸出液中Zn、Cd、Cu、Pb、Cr、Ni浓度差别均较小.
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致谢：本实验中重金属浓度的测定在青岛市环境监测站完成,在此表示感谢.
作者简介：赵友杰(1992-),男,山东临沂人,青岛理工大学环境与市政工程学院硕士研究生,研究方向为固体废物处理处置与资源化利用.发表论文2篇.。