基于g-C_3N_4传统Ⅱ型异质结和Z型异质结复合光催化剂的构建及其性能研究
g-C3N4基光催化剂的合成及性能优化的研究
g-C3N4基光催化剂的合成及性能优化的研究g-C3N4基光催化剂的合成及性能优化的研究近年来,光催化技术因为其在环境污染治理、能源转化和有机合成等方面的巨大潜力,受到了广泛的关注。
在这些应用中,g-C3N4基光催化剂因其可见光响应和较高的光催化活性而备受瞩目。
g-C3N4是一种类似于石墨烯的二维材料,由碳、氮元素组成。
由于其具有较高的可见光吸收能力和良好的电子传导性,因此成为制备光催化剂的有力候选材料。
然而,纯g-C3N4的光催化活性较低,主要原因是其带隙能量较大,不利于可见光的吸收。
因此,针对g-C3N4的合成和性能优化成为了当前研究的热点之一。
目前,研究者们通过一系列方法来合成g-C3N4光催化剂,并改善其光催化性能。
一种常见的方法是通过热聚合的方式制备g-C3N4。
通常,蓝薯、尿素等富含氮元素的有机物被选择为前身,经过简单的热处理即可得到g-C3N4材料。
此外,研究者们还探索了其他合成方法,如溶剂热法、微波辐射法和气相沉积法等。
这些方法在改善光催化性能方面发挥了积极的作用。
为了进一步提高g-C3N4光催化剂的性能,研究者们采用了多种方法对其进行改性。
一种常见的方法是通过掺杂其他元素来引入缺陷或能带调制。
例如,研究者们通过掺杂金属等元素,有效降低了g-C3N4的带隙能量,并增强了其可见光吸收能力。
此外,还有研究表明,通过改变g-C3N4的形貌和结构,也可以显著改善其光催化性能。
如采用纳米多孔结构、片状结构等形貌设计,可以增加催化剂的比表面积和光响应能力。
除了合成和形貌结构的改进,提高光催化性能还需要研究者们合理设计反应体系。
例如,在选择催化剂和底物的组合时,需要考虑其能级匹配和反应活性。
此外,还需要优化催化条件,如光照强度、反应温度、pH值等,以提高催化效率。
同时,研究者们也在不断探索新的催化机制,以深入理解g-C3N4光催化剂的工作原理。
综上所述,g-C3N4基光催化剂的合成及性能优化的研究是一个复杂而富有挑战性的领域。
g-C3N4基光催化复合材料制备及甲醛净化性能
g-C3N4基光催化复合材料制备及甲醛净化性能g-C3N4基光催化复合材料制备及甲醛净化性能摘要:甲醛是一种常见的室内有机污染物,对人体健康会造成一定的危害。
因此,发展高效、低成本的甲醛净化材料具有重要的实际意义。
本文通过对g-C3N4基光催化复合材料的制备及其甲醛净化性能的研究,探讨了该复合材料的制备条件及其在甲醛净化方面的应用前景。
1. 引言室内空气质量直接关系到人们的身体健康,而甲醛是室内环境中常见的有机污染物之一。
研究表明,长期接触高浓度的甲醛会对人的呼吸系统、神经系统和免疫系统等产生不良影响。
因此,开发高效的甲醛净化材料对于室内空气净化至关重要。
2. g-C3N4基光催化复合材料的制备g-C3N4是一种光催化材料,具有良好的光催化性能和化学稳定性,因此被广泛应用于环境污染物的治理。
制备g-C3N4基光催化复合材料的方法有多种,其中包括溶液法、水热法和溶胶凝胶法等。
本文采用水热法制备了g-C3N4基光催化复合材料。
具体制备步骤如下:将尿素与硝酸铜溶液混合,在热水浴中加热搅拌,得到蓝色沉淀。
之后,将蓝色沉淀经过洗涤和干燥处理,得到g-C3N4基光催化复合材料。
3. g-C3N4基光催化复合材料的甲醛净化性能通过甲醛吸附实验和光催化实验,研究了g-C3N4基光催化复合材料的甲醛净化性能。
实验结果表明,g-C3N4基光催化复合材料对甲醛有很好的吸附性能,可显著降低甲醛浓度。
同时,当材料暴露在紫外光照射下时,其光催化性能能够进一步提高,对甲醛的降解效果更显著。
这是因为g-C3N4基光催化复合材料具有良好的光吸收性能和光生电子-空穴对的分离能力,可有效提高催化反应的速率。
4. 影响g-C3N4基光催化复合材料甲醛净化性能的因素研究了影响g-C3N4基光催化复合材料甲醛净化性能的因素,主要包括催化剂的负载量、催化反应温度和空气湿度等。
结果表明,适当增加催化剂的负载量和提高催化反应温度有助于提高甲醛的降解率。
g-c3n4/g-c3n4异质结结构的制备及其光催化性能
第34卷 第2期 陕西科技大学学报 Vol.34No.2 2016年4月 JournalofShaanxiUniversityofScience&Technology Apr.2016* 文章编号:1000-5811(2016)02-0059-05g-C3N4/g-C3N4异质结结构的制备及其光催化性能李军奇,郝红娟,周 健,崔明明,孙 龙,袁 欢(陕西科技大学材料科学与工程学院,陕西西安 710021)摘 要:采用简单的热分解法,分别以硫脲、尿素及硫脲和尿素混合物等为原料,制备了三种具有不同能带结构的石墨相氮化碳(g-C3N4),并使用XRD、AFM、SEM、UV-vis等测试方法对所制备样品的晶相结构、形貌、以及光吸收能力等进行了表征,同时研究了不同能带结构的样品对甲基橙的光降解性能.结果表明:制备出的三种样品均是以三嗪环为基本结构单元的片层状化合物.其中,以硫脲和尿素混合物为原料制备出的g-C3N4/g-C3N4异质结厚度为1.05nm,禁带宽度为2.75eV,其对甲基橙的降解效率高于分别以硫脲、尿素为原料制备的g-C3N4,这是因为制备出的g-C3N4/g-C3N4异质结结构,促进了电荷的有效分离和传输,提高了可见光光催化活性.关键词:石墨相氮化碳;异质结;可见光;电荷的分离与传输中图分类号:O64 文献标志码:AConstructionofg-C3N4/g-C3N4heterojunctionforenhancedvisible-lightphotocatalysisLIJun-qi,HAOHong-juan,ZHOUJian,CUIMing-ming,SUNLong,YUANHuan(SchoolofMaterialsScienceandEngineering,ShaanxiUniversityofScience&Technology,Xi′an710021,China)Abstract:Thepresentworkdevelopedafacileinsitethermopolymerizationmethodtocon-structg-C3N4,g-C3N4sampleswerepreparedfromurea,thioureaandmolecularcompositeprecursorsofureaandthiourea.Theas-preparedsampleswerecharacterizedbyXRD,AFM,SEM,UV-visforcrystalstructure,morphologyandabsorptionabilityofvisiblelight.ThephotocatalyticactivitywastakenoutbythedegradationofMOsolution.Wediscussedthatthedifferentbandstructureofg-C3N4synthesizedbydifferentprecursors.Thisresultsshowedthatthethreekindsofsampleshavethesamecrystalstructure,theyalldemonstrates-Triazinesunitsinterlayerstructure.Thethicknessofg-C3N4/g-C3N4is1.05nmandthebandgapenergiesofg-C3N4/g-C3N4is2.75eV,g-C3N4/g-C3N4heterojunctionpossessex-*收稿日期:2015-10-28基金项目:国家自然科学基金项目(51203136);陕西科技大学学术骨干培育计划项目(XSGP201202);陕西科技大学自然科学基金项目(ZX11-14)作者简介:李军奇(1978-),男,陕西西安人,副教授,博士,研究方向:环境催化材料陕西科技大学学报第34卷cellentphotocatalyticactivitythanthesinglephaseg-C3N4(thiourea)andg-C3N4(urea)un-dervisiblelight.Ag-C3N4/g-C3N4heterojunctionpromotetheseparationandtransferofchargeandenhancevisiblelightphotocatalyticactivity.Keywords:g-C3N4;heterojunction;visiblelight;chargeseparationandtransfer0 引言石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种典型的聚合物半导体,因其独特的半导体能带结构和优异的化学稳定性,广泛应用于光催化领域,如光催化降解有机物[1]、光催化分解水制氢[2]等.然而,纯的g-C3N4因其光生电子-空穴对的高复合率,其光催化活性受到了限制.因此,应通过对g-C3N4进行改性来提高其光催化活性.例如,通过金属掺杂[3](如Ag)、非金属掺杂(如S、B、O等)[4-7]、半导体复合(如CdS、Bi2WO6等)[8,9]来对其进行改性.但是,这些结果并不理想.对于这一问题,应寻找不同的方法,来提高半导体材料的电子和空穴的转移.通常情况下,g-C3N4都是用氮含量丰富的前驱体高温分解来制备.例如,氰胺、二聚氰胺、三聚氰胺、三聚硫氰酸、尿素[1,10,11]等.但是,上述前驱体原材料在制备g-C3N4过程中往往涉及到较为复杂的步骤或者制备出的样品催化性能不显著[12].同时,更重要的一点是,g-C3N4其本身类似于高分子的结构而不利于光生电子空穴的有效分离和传输,致使其光催化性能不够理想.针对这些问题,研究人员试图通过多种方法来调控g-C3N4的结构,以改进其性能[13].考虑到g-C3N4聚合物的性质,可使用不同的前驱体来调整g-C3N4的能带结构,从而提高光生电子空穴对的有效分离和传输[13].如果采用两种原料制备的氮化碳的能带结构能够匹配,形成异质结构,就可以提供一种新颖的方法来解决g-C3N4固有的缺陷,在没有依赖额外半导体的情况下促进电子空穴的分离以增强光催化性能.为此,本研究设计以硫脲和尿素混合物为原料制备出了石墨相氮化碳异质结结构,形成了同型异质结(n-n同型异质结),促进了半导体界面电子空穴转移,从而提高了光催化性能.1 实验部分1.1 实验药品硫脲(H2NCSNH2,≥99.0%,天津市滨海科迪化学试剂有限公司);尿素(H2NCONH2,≥99.0%,天津市福晨化学试剂厂);无水乙醇(EtOH,99.7%,天津市河东区红岩试剂厂);实验中所用水均为去离子水.1.2 样品的制备称取一定量的原料,加入30mL的去离子水,搅拌均匀得到黄色溶液,将混合均匀的溶液在60℃下干燥12h,转入氧化铝坩埚中并加盖,在马弗炉里面煅烧,以15℃/min的升温速率加热到550℃,保温2h.反应完全后,将氧化铝坩埚冷却至室温,最后得到黄色g-C3N4,并将其研磨收集并进一步使用.在冷却过程中生成的气体被稀释过的碱性溶液吸收.其中,以硫脲为原料制备的样品记为g-C3N4(硫脲),以尿素为原料记为g-C3N4(尿素),以尿素和硫脲按1∶1混合为原料记为g-C3N4/g-C3N4.1.3 样品的分析与表征采用日本Rigaku公司的D/Max-2200PC型X射线衍射仪(X-rayDiffraction,XRD)对样品的成分和结晶度等进行分析(CuKα辐射,λ=0.15418nm,管压40kV,管流40mA,狭缝DS、RS和SS分别为1°、0.3mm和1°);采用S-4800型日立扫描电子显微镜(ScanningElectronicMicrosco-py,SEM)对所制备样品的形貌进行表征;采用紫外可见吸收光谱仪(UV-VIS,Lambda950,PerkinElmer)对样品的吸附性能进行分析;采用SPI3800N/SPA400型日本精工原子力显微镜(A-tomicForceMicroscopy,AFM)对样品的厚度进行分析.1.4 催化剂的评价光催化降解实验采用氙灯作为光源,通过波长大于420nm的滤波片过滤掉紫外光部分.套杯外层通入冷凝水以确保催化反应的温度恒定.以浓度为10mg/L、体积为10mL的甲基橙溶液为目标降解物,催化剂加入量为0.01g.先暗反应30min,以确保达到吸附平衡,然后光反应,进行采点.取样后将样品离心,并取其上清液进行紫外测试,做出紫外吸收光谱.・06・第2期李军奇等:g-C3N4/g-C3N4异质结结构的制备及其光催化性能2 结果与讨论2.1 XRD测试图1为不同原料制备的g-C3N4的XRD衍射图.从图1可以看出,采用不同原料制备的g-C3N4具有两个明显的衍射峰,在2θ=13.8°、27.3°处,分别对应于g-C3N4(PDFNo.87-1526)卡片中的(100)和(002)晶面,说明所合成样品中有三-S-三嗪单元存在[1].位于13.8°处的峰是均三嗪单元的面内结构峰;而位于27.3°处的最强峰是芳香环系统典型的层间堆垛峰.同时,从图1还可以看出,没有杂相的衍射峰出现,说明实验过程中所得的产物为纯相的g-C3N4.图1 不同原料制备的g-C3N4的XRD图图2为三种样品(002)晶面对应衍射峰的放大图.从图2可以看出,g-C3N4(尿素)(002)晶面的衍射角(27.3°)相对于g-C3N4(硫脲)的衍射角(26.9°)向大角度偏移,这是因为尿素中额外留下的特征序列的氧促进了缩合过程,并确保了结构的完整性.通过计算,g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)晶面间距分别是0.327nm和0.323nm,表明了g-C3N4(尿素)的晶体结构为密堆积形式.进一步从图2中观察到,g-C3N4/g-C3N4的衍射角(27.1°)位于g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)之间,确认了g-C3N4/gC3N4异质结的形成[12].由于分子组合前驱体的使用,g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)之间的电子的耦合发生在原子能级.2.2 SEM表征结果图3为以不同原料制备的g-C3N4的扫描电镜图.从图3(a)可以看出,g-C3N4(硫脲)是由密集的厚层组成的块状结构;从图3(b)可以看出,g-C3N4(尿素)是由片状薄层组成,结构类似于石墨烯纳米片.g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)的形貌有所不同,是因为硫脲和尿素有不同的分子结构,硫脲中图2 (002)晶面对应衍射峰的放大图有硫原子,尿素中有氧原子,在氮化碳的缩合和纳米结构的形成中具有重要作用.图3(c)和3(d)是g-C3N4/g-C3N4的扫描照片,从图中可以看出它类似于g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)片层状的结构.(a)g-C3N4(硫脲)(b)g-C3N4(尿素)(c)、(d)g-C3N4/g-C3N4异质结图3 g-C3N4(硫脲)、g-C3N4(尿素)、g-C3N4/g-C3N4异质结的SEM图2.3 AFM分析图4为以硫脲和尿素混合物为原料制备的g-C3N4纳米片的AFM图和厚度分析.从图4(a)中可以看到,g-C3N4普遍呈片状分布;从图4(b)和图4(c)中可以看到,谷底的位置位于6.51nm处,谷口的位置位于7.51nm处,这两个点的高度差为1.05nm,即为g-C3N4/g-C3N4纳米片的厚度.通常情况下,单层g-C3N4的厚度约为0.325nm.g-C3N4纳米片的厚度为1.05nm,与单层纳米片的厚度相比较,可以得知所测数据大概是两三层纳米片的厚度,虽然在SEM图上没有呈现出单层纳米片的形貌,这主要是因为在制样过程中纳米片之间会发生团聚和交叠的现象.AFM的结果表明,以硫脲和尿素混合物为原料成功地制备出了片层状g-C3N4/g-C3N4.2.4 紫外可见吸收光谱图5为以不同原料制备的g-C3N4的紫外-可・16・陕西科技大学学报第34卷(a)g-C3N4/g-C3N4的AFM图(b)、(c)g-C3N4/g-C3N4纳米片的厚度分析图图4 g-C3N4/g-C3N4的AFM图及g-C3N4/g-C3N4纳米片的厚度分析见漫反射图谱.从图5可以清楚地看出,三种样品在可见光区有较强的吸收.g-C3N4(硫脲)的吸收边在461nm处,g-C3N4(尿素)的吸收边在431nm处,g-C3N4/g-C3N4的吸收边(451nm)位于g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)之间.从图5也可以看出,g-C3N4(硫脲)较于g-C3N4(尿素)有很强的吸收强度,这是因为硫脲和尿素不同的缩合度造成.图5 以不同原料制备的g-C3N4的紫外-可见漫反射光谱图6为以不同原料制备的g-C3N4的禁带宽度.通过公式Eg=1240.8/λ(Eg为禁带宽度,λ为最强吸收峰的波长)计算出,g-C3N4(硫脲)的禁带宽度为2.69eV,g-C3N4(尿素)的禁带宽度为2.87eV,g-C3N4/g-C3N4的禁带宽度为2.75eV,计算结果与图6一致.从图6可以看出,g-C3N4(尿素)的禁带宽度相对于g-C3N4(硫脲)发生了蓝移,这是因为热处理过程中量子效率的限制导致g-C3N4(尿素)形成薄片结构,另一方面是由于g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)不同的缩合度和尺寸大小引起.而g-C3N4/g-C3N4的禁带宽度位于g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)之间,进一步证明了g-C3N4/g-C3N4异质结的形成.图6 以不同原料制备的g-C3N4的禁带宽度2.5 光催化性能为了评价所合成的催化剂的光催化性能,在可见光的照射下,使用甲基橙溶液(10mg/L)作为模拟污染物进行光催化降解实验.图7为以不同原料制备的g-C3N4对甲基橙的降解图.由图7可知,三种样品在3h内对甲基橙的降解效率分别是8%、33%和48%.很明显,g-C3N4/g-C3N4异质结比g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)的光催化性能好.图7 在可见光下以不同原料制备的g-C3N4对甲基橙的降解随时间变化的曲线图影响光催化性能的原因很多,而本次实验主要与以不同原料制备出能带结构不同的g-C3N4密切相关.已有相关文献报道[12],g-C3N4(尿素)的价带位置比g-C3N4(硫脲)更正,g-C3N4(硫脲)的导带位置比g-C3N4(尿素)更负,g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)导带位置分别位于-0.85eV和-0.75eV,价带位置位于1.58eV和1.98eV.基于g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)的导带和价带位置,其能带结构相互匹配,形成g-C3N4/g-C3N4异质结,有利于光生电子空穴对的有效分离和传・26・第2期李军奇等:g-C3N4/g-C3N4异质结结构的制备及其光催化性能输.促进电子空穴分离的机理如图8所示.g-C3N4/g-C3N4异质结在可见光照射下,光生电子从g-C3N4(硫脲)的导带转移到g-C3N4(尿素)的导带,而光生空穴从g-C3N4(尿素)的价带转移到g-C3N4(硫脲)的价带,电荷的转移过程有利于克服Frenkel激子的电离以及使得电子和空穴稳定.电子流向异质结(g-C3N4(尿素))的一侧,而空穴流向异质结(g-C3N4(硫脲))的另一侧,减少了电子空穴对的结合.内部电子领域的建立从图8中也可以看出,两种不同晶相的g-C3N4光生电子空穴的分离以及电荷的结合得到了抑制,这有利于增强光催化性能.此外,电荷的快速转移和光生电荷载流子寿命的延长,致使与催化剂载体得到充分的反应.图8 g-C3N4/g-C3N4异质结的机理图3 结论通过简单的热分解法,基于g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)能带结构不同,成功地制备出了g-C3N4/g-C3N4光催化异质结.利用各种表征手段对样品的结构、组成、形貌、降解效率和形成机理等进行了仔细分析并认为:以硫脲和尿素混合物为原料制备出的g-C3N4/g-C3N4异质结催化剂,具有很好的光催化性能.这主要是因为g-C3N4(硫脲)和g-C3N4(尿素)有不同的能带结构,使得价带和导带位置能够很好地匹配,通过能带的不连续性,g-C3N4/g-C3N4异质结结构促进了电荷的分离传输并延长了电荷的寿命,导致在可见光照射下,g-C3N4/g-C3N4异质结催化剂具有很好的光催化性能.参考文献[1]YanSC,LiZS,ZouZG.Photodegradationperformanceofg-C3N4fabricatedbydirectlyheatinmel[J].Langmuir,2009,25(17):10397-10401.[2]CaoSW,YuJG.g-C3N4Basedphotocatalystsforhydro-gengeneration[J].JPhyChemLett,2014,5:2101-2107.[3]WangX,ChenX,ThomasA,etal.Metal-containingcar-bonnitridecompounds:Anewfunctionalorganicmetalhy-brid[J].AdvMater,2009,21(16):1609-1621.[4]LiuG,NiuP,SunCH,etal.Uniqueelectronicstructureinducedhighphotoreactivityofsulfur-dopedgraphiticC3N4[J].JAmChemSoc,2010,132(33):11642-11648.[5]YanSC,LiZS,ZouZG.Photodegradationofrhodaminebandmethylorangeoverboron-dopedg-C3N4undervisi-blelightirradiation[J].Langmuir,2010,26(6):3894-3901.[6]LiJH,ShenB,HongZH,etal.Afacileapproachtosyn-thesizenoveloxygen-dopedg-C3N4withsuperiorvisible-lightphotoreactivity[J].ChemCommun,2012,48(98):12017-12019.[7]RuanLW,QiuLG,ZhuYJ,etal.Analysisofelectricalandopticalpropertiesofg-C3N4withcarbon-positiondo-ping[J].AntaPhysChimSin,2014,30(1):43-52.[8]GeL,ZuoF,LiuJK,etal.Synthesisandefficientvisiblelightphotocatalytichydrogenevolutionofpolymericg-C3N4coupledwithCdSquantumdots[J].JPhysChemC,2012,116(25):13708-13714.[9]TianYL,ChangBB,LuJL,etal.Hydrothermalsynthe-sisofgraphiticcarbonnitride-Bi2WO6heterojunctionswithenhancedvisiblelightphotocatalyticactivities[J].ACSApplMaterInterfaces,2013,5:7079-7085.[10]XCWang,KMaeda,AThomas,etal.Ametal-freepoly-mericphotocatalystforhydrogenproductionfromwaterundervisiblelight[J].NatMater,2009,8(1):76-80.[11]NiuP,ZhangLL,LiuG,etal.Graphene-likecarbonni-tridenanosheetsforimprovedphotocatalyticactivities[J].AdvFunctMater,2012,22(22):4763-4770.[12]李 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基于g-C3N4的Z型光催化体系研究进展
基于g-C3N4的Z型光催化体系研究进展陈博才;沈洋;魏建红;熊锐;石兢【期刊名称】《物理化学学报》【年(卷),期】2016(032)006【摘要】导电聚合物型光催化材料g-C3N4有着独特的电子结构、稳定的化学性能和显著的可见光催化活性.基于g-C3N4的Z型光催化体系(Z-g-C3N4)的催化效率高、电子-空穴复合率低而备受关注,在光催化领域展现出了巨大的应用潜力.本文阐述了Z-g-C3N4型光催化反应体系的作用机理,综述了Z-g-C3N4在光催化领域的研究进展,介绍了Z-g-C3N4在产氢、转化CO2、降解有机物等光催化领域的应用,讨论了pH值、导电介质等因素对Z-g-C3N4光催化性能的影响.最后指出了Z-g-C3N4光催化体系在研究过程中面临的问题和研究方向.【总页数】12页(P1371-1382)【作者】陈博才;沈洋;魏建红;熊锐;石兢【作者单位】武汉大学物理科学与技术学院,人工微纳结构教育部重点实验室,武汉430072;武汉大学物理科学与技术学院,人工微纳结构教育部重点实验室,武汉430072;武汉大学物理科学与技术学院,人工微纳结构教育部重点实验室,武汉430072;武汉大学物理科学与技术学院,人工微纳结构教育部重点实验室,武汉430072;武汉大学物理科学与技术学院,人工微纳结构教育部重点实验室,武汉430072【正文语种】中文【中图分类】O643【相关文献】1.基于Ag3PO4的全固态Z型光催化体系研究进展 [J], 葛明;李振路2.全固态Z型光催化体系研究进展 [J], 方鹏飞;王忠川;于欢;王卫伟3.基于g-C3N4的光催化剂系统在水净化方面的研究进展 [J], 蔡强;唐镭;徐思俊;但金龙;白瑞;宋梦雨;杨若男;黄夕芸;周佳雯4.基于g-C3N4异质结复合材料光催化降解污染物的研究进展 [J], 刘畅;张志宾;王有群;钟玮鸿;刘云海5.基于Ⅱ型和Z型Ag3PO4基异质结光催化材料的研究进展 [J], 杜春艳;宋佳豪;谭诗杨;阳露;张卓;王世涛;余关龙;禹丽娥因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。
《基于g-C3N4的全有机异质结光催化制氢性能研究》
《基于g-C3N4的全有机异质结光催化制氢性能研究》篇一一、引言随着全球能源需求的增长和传统能源的日益枯竭,寻找清洁、可再生的能源已经成为全球关注的焦点。
光催化制氢技术以其环保、可持续、可再生等优势受到了广泛的关注。
在众多的光催化材料中,全有机异质结材料因其结构独特、制备工艺简单等优点备受关注。
本文以g-C3N4为研究对象,通过制备全有机异质结光催化剂,探讨其制氢性能及潜在应用。
二、g-C3N4概述g-C3N4是一种具有独特二维层状结构的非金属光催化剂。
其优点在于结构稳定、制备成本低、无毒等。
此外,g-C3N4具有较好的可见光吸收性能,能够在可见光下驱动水分解制氢,是一种极具潜力的光催化材料。
三、全有机异质结光催化剂的制备与表征本研究采用全有机异质结结构,通过将不同能级的有机分子与g-C3N4结合,形成异质结结构。
首先,通过化学气相沉积法制备g-C3N4纳米片;然后,将具有合适能级的有机分子通过物理吸附或化学键合的方式与g-C3N4结合,形成全有机异质结光催化剂。
通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等手段对制备的光催化剂进行表征,证实了全有机异质结结构的成功制备。
四、光催化制氢性能研究本部分主要研究全有机异质结光催化剂的制氢性能。
首先,在模拟太阳光照射下,对所制备的光催化剂进行光催化制氢实验。
实验结果表明,全有机异质结光催化剂具有较高的制氢速率和稳定性。
此外,通过改变有机分子的种类和含量,可以调节光催化剂的能级结构,进一步优化其制氢性能。
同时,我们还研究了催化剂的循环使用性能和稳定性,发现该催化剂具有良好的循环使用性能和长期稳定性。
五、性能优化与机理探讨为了进一步提高全有机异质结光催化剂的制氢性能,我们进行了性能优化研究。
通过改变催化剂的制备条件、调节有机分子的种类和含量等手段,实现了制氢性能的显著提升。
此外,我们还通过理论计算和实验手段探讨了光催化制氢的机理。
结果表明,全有机异质结结构能够有效地促进光生电子和空穴的分离和传输,从而提高光催化制氢的效率。
g-C_3N_4基纳米复合材料的制备及其光催化性能研究
g-C_3N_4基纳米复合材料的制备及其光催化性能研究五颜六色的饰品、家具早已成为了生活中必不可少的点缀,而印染业大量使用人工有机染料却可能正在毁坏着环境。
近年来,保护环境的号召喊得越来越响亮,如何利用一种对环境友好且高效节能的技术来解决环境污染的问题成为了新世纪科学家们关心的话题。
在上述背景下,半导体光催化技术作为一种绿色无污染的技术,在解决环境污染问题尤其是水污染方面的问题得到了研究者们广泛的关注。
TiO<sub>2</sub>作为一种传统的光催化剂,其在能源与环境领域被研究者们研究了很久。
但是TiO<sub>2</sub>的缺点也很明显,比如它的带隙较大(大约是3.2eV)只能吸收太阳光中处于紫外光区的光,这一点严重地限制了其对太阳光的使用率。
鉴于此,探索一种使用可见光进行催化的光催化剂成为了光催化研究领域的一大热门方向。
g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>是近些年光催化领域研究的一个热门半导体材料,其禁带宽度比TiO<sub>2</sub>要小(大约是2.7eV),对可见光有吸收。
除此之外,g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>具有化学稳定性好、制备方法简便、原料来源丰富等优点。
但是g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>也有缺点比如:比表面积较小、光生电子和空穴的复合率较高、光催化效率不高等。
构建表面异质结和用金属元素掺杂是改性光催化剂的重要方法,本文从以上两个角度考虑,成功制备出了TiO<sub>2</sub>纳米棒/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>纳米片异质结、镧掺杂g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>纳米片和钆掺杂g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>纳米片。
g-C3N4同型异质结复合光催化剂的制备及性能研究
2019年第19期广东化工第46卷总第405期·23·g-C3N4同型异质结复合光催化剂的制备及性能研究吕文华,周月,秦恒飞,朱炳龙*,周全法*(江苏理工学院化学与环境工程学院,江苏常州213001)Fabricate of g-C3N4Isotype Heterojunctionn Composite for EnhancedPhotocatalytic PerformanceLv Wenhua,Zhou Yue,Qin Hengfei,Zhu Binglong*,Zhou Quanfa*(Department of Chemical and Environmental Engineering,Changzhou213001,China)Abstract:Graphite carbon nitride(g-C3N4)is considered as a promising photocatalyst material due to its suitable band gap and excellent physicochemical stability.However,the photocatalytic performance and application of g-C3N4are limited by the fast recombination of photoinduced electron-hole pairs and relatively low specific surface area.A new method to solve this problem via use another suitable precursor tripolythiocyanic acid and thiourea copolycondensation is expected to optimize the calcine process,and inhibit agglomeration,thus improve the specific surface area.At the same time,the formed homogeneous heterojunction can effectively suppress the photogenerated carriers recombination.Under visible light irradiation of,the photocatalytic activity of g-C3N4heterojunction photocatalyst is significantly higher than that of the individual g-C3N4.The enhanced photocatalytic activity is mainly attributed to the improved specific surface area,increased active sites and inhibited recombination of photoexcited carriers.Keywords:photocatalytic;carbon nitride;isotype heterojunction;hydrogen evolution随着日益严重的能源危机和环境污染,半导体光催化技术在去除环境污染和分解水制氢方面得到了广泛的关注和研究。
g-C3N4基光催化剂的合成及其温和条件下固氮性能的研究
g-C3N4基光催化剂的合成及其温和条件下固氮性能的研究g-C3N4基光催化剂的合成及其温和条件下固氮性能的研究近年来,随着环境污染和能源短缺问题的日益严重,可持续发展和清洁能源的研究成为了全球科学界的热门话题之一。
在这个背景下,光催化固氮技术成为了人们研究的重点之一。
其中,g-C3N4基光催化剂因其良好的光催化性能和资源丰富的特点而备受关注。
g-C3N4可以由廉价的无机氮源如氰酸盐、尿素等合成,这使得其成为一种低成本、可持续的材料。
其晶体结构中的结构单元以三聚氮咯环为主,该结构具有良好的可见光催化活性。
因此,g-C3N4具有很高的应用潜力,尤其是在光催化固氮方面。
合成g-C3N4基光催化剂的常见方法包括热聚合法、溶液浸渍法和模板法等。
其中热聚合法是最常用的方法之一。
该方法通过在高温下对氰酸盐或尿素进行热处理,使其发生聚合反应生成g-C3N4。
通过调节温度和反应时间等参数,可以合成出具有不同结构和光电性能的g-C3N4光催化剂。
研究表明,g-C3N4基光催化剂在温和条件下表现出优异的固氮性能。
温和条件下的光催化固氮通常指的是室温或接近室温、气压下的光催化反应。
在这种条件下,g-C3N4基光催化剂能够利用可见光将氮气转化为氨。
与传统的固氮方法相比,光催化固氮技术具有反应速度快、选择性高和能量效率高的优势。
g-C3N4基光催化剂能够实现温和条件下的固氮,主要归因于其特殊的光电性质。
g-C3N4能够吸收可见光并将光能转化为电子能,进而促进氮分子的活化。
此外,g-C3N4表面的功能官能团与氮分子之间存在相互作用,有利于活化氮气。
因此,g-C3N4基光催化剂在温和条件下表现出优异的固氮性能。
在光催化固氮过程中,g-C3N4基光催化剂的性能受到许多因素的影响。
例如,光源的类型和强度、反应温度、催化剂的结构和形貌等都会对固氮性能产生影响。
因此,进一步优化g-C3N4基光催化剂的设计和制备方法,以及调控反应条件,是提高固氮性能的关键。
《基于g-C3N4的全有机异质结光催化制氢性能研究》范文
《基于g-C3N4的全有机异质结光催化制氢性能研究》篇一一、引言随着全球能源需求的日益增长和环境污染的日益严重,开发高效、清洁、可持续的能源转化技术显得尤为重要。
其中,光催化制氢技术因其在太阳能转换利用中的高效性,被认为是解决能源和环境问题的重要途径。
g-C3N4作为一种具有独特性能的全有机光催化剂,其在光催化制氢领域的应用逐渐受到广泛关注。
本文旨在研究基于g-C3N4的全有机异质结光催化制氢性能,为光催化制氢技术的发展提供理论支持。
二、g-C3N4材料概述g-C3N4是一种具有优异光学性能和化学稳定性的全有机光催化剂,其独特的电子结构和物理性质使其在光催化制氢方面具有广泛应用。
g-C3N4主要由碳和氮元素组成,合成过程简单且环保,是当前光催化制氢领域的热门研究材料。
三、全有机异质结光催化剂设计为了进一步提高g-C3N4的光催化制氢性能,本文设计了一种全有机异质结光催化剂。
该催化剂以g-C3N4为基础,通过与其他有机材料构建异质结结构,从而增强光吸收能力、提高载流子分离效率。
此外,异质结结构还可以有效抑制光生电子和空穴的复合,提高光催化反应的效率。
四、实验方法与过程本文采用多种表征手段对所制备的光催化剂进行性能评估。
首先,通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的晶体结构和形貌进行表征。
其次,利用紫外-可见光谱(UV-Vis)和荧光光谱(PL)分析催化剂的光学性能。
最后,通过光催化制氢实验评估催化剂的制氢性能。
实验过程中,我们详细记录了催化剂的制备过程、实验条件及结果。
具体包括前驱体的选择、催化剂的合成方法、光催化制氢实验的操作步骤及结果等。
五、结果与讨论1. 光吸收性能:通过UV-Vis光谱分析,我们发现所制备的全有机异质结光催化剂具有优异的光吸收性能,可有效吸收可见光范围内的光线。
2. 载流子分离效率:PL谱图显示,与纯g-C3N4相比,全有机异质结光催化剂的载流子分离效率得到显著提高。
基于g-C_3N_4传统Ⅱ型异质结和Z型异质结复合光催化剂的构建及其性能研究
基于g-C_3N_4传统Ⅱ型异质结和Z型异质结复合光催化剂的构建及其性能研究基于g-C_3N_4传统Ⅱ型异质结和Z型异质结复合光催化剂的构建及其性能研究光催化技术可以有效地将有机污染物降解转化为CO2、H2O等无机小分子,已成为染料废水处理领域最有前景的绿色技术之一。
本文开展了基于石墨相氮化碳(g-C3N4)复合光催化剂的制备、表征测试及其光催化降解罗丹明B(RhB)的研究工作,旨在解决g-C3N4光催化活性低、光生电子-空穴易复合和太阳能利用率低的问题。
(1)利用溶剂热法和高温煅烧法分别制备了中空微球状CdS和块体g-C3N4,然后通过煅烧法成功制得了传统Ⅱ型CdS/g-C3N4异质结光催化剂,并对其晶相结构、表面形态、微观形貌、光电化学特性等进行了系统地研究。
并通过CdS/g-C3N4光催化降解RhB研究其光催化活性和稳定性。
实验结果表明CdS/g-C3N4复合光催化剂具有良好的光催化活性,当CdS掺杂比为0.25 wt%时,CdS/g-C3N4复合光催化剂具有最佳的光催化活性,其20 min光催化降解RhB速率常数(K obs)约为单体g-C3N4的2.1倍。
同时4次循环实验后,RhB的降解率依然能达到95%,这表明CdS/g-C3N4复合光催化剂具有良好的光催化稳定性。
此外,CdS/g-C3N4异质结光催化剂的构建可以有效解决CdS光腐蚀的问题。
基于以上表征测试和活性物种捕获实验结果,我们从光生电子-空穴生成,分离和迁移等角度进行了分析,并提出了CdS/g-C3N4光催化活性增强的可能机理。
(2)通过引入碳量子点(CQDs)作为电子传递介质,成功构建了Z型CdS/CQDs/g-C3N4异质结光催化剂。
同时CQDs具有良好的上转换荧光性质,可以将近红外光转换为可见光,实现复合光催化剂的宽光谱响应,提高其对太阳能的利用效率。
具体地,利用碱液超声法制备了单分散的CQDs颗粒,然后通过煅烧法成功制备了Z型CdS/CQDs/g-C3N4异质结光催化剂。
g-C3N4基光催化剂的制备及性能的研究
g-C3N4基光催化剂的制备及性能的研究g-C3N4基光催化剂的制备及性能的研究近年来,随着环境污染和能源危机的日益加剧,人们对环境友好和高效能源转化技术的需求与日俱增。
因此,研究开发一种高效的光催化剂成为了科学家们的研究焦点之一。
g-C3N4(石墨相氮化碳)因其良好的光催化性能而备受关注,可以用来降解有害物质、产生氢气或二氧化碳还原等。
g-C3N4基光催化剂的制备方法主要有热处理法、因子法、溶胶-凝胶法、冷冻干燥法等。
其中,热处理法是制备g-C3N4最常见的方法之一。
首先,选择适当和廉价的前驱体(如尿素),通过热聚合反应形成含有大量三氮(C3N4)键的大分子聚合物。
然后,将聚合物在高温条件下进行热分解,生成g-C3N4晶体。
这种方法具有简单、经济的优势,但由于热解条件的限制,得到的g-C3N4往往具有较低的比表面积和较大的颗粒粒径。
研究者们还通过导入不同的掺杂元素,如硫、铁和硼等,来改善g-C3N4的光催化性能。
掺杂能够引入新的能带,扩宽g-C3N4的光响应范围,增强电子和空穴的分离效率。
此外,选择合适的载体材料也可以提高g-C3N4的催化活性。
由于g-C3N4的特殊结构,它在水中的分散性较差。
因此,在制备g-C3N4光催化剂时,通常采用混合材料的形式,例如将g-C3N4与TiO2、ZnO或二氧化硅等载体相结合。
这些载体材料可以提供更大的比表面积和更好的分散性,从而促进光催化剂的光吸收和催化反应效率。
除了制备方法的改进,研究者们还注意到了g-C3N4的光催化机理和提高催化性能的策略。
g-C3N4在光照条件下可以产生电子-空穴对,其中电子和空穴分别参与催化反应中的还原和氧化过程。
因此,提高g-C3N4的分离效率是提高光催化性能的关键。
研究发现,调控杂质浓度和晶体结构可以有效地改善g-C3N4光生载流子的分离效率。
此外,结构修饰和表面修饰也是提高g-C3N4光催化活性的重要途径。
例如,g-C3N4的表面可通过改性和修饰来引入更多的催化活性位点,提高催化剂的催化活性和稳定性。
g-C_3N_4及其复合材料的制备及光降解性能的研究
g-C_3N_4及其复合材料的制备及光降解性能的研究【摘要】:本论文考察了g-C3N4及复合材料的制备和表征,并研究了在可见光或紫外光下降解甲基橙(MO)的性能。
石墨型碳氮化合物(g-C3N4)具有可以吸收太阳能、化学性质和光学性质稳定、有合适的氧化电势等优良性质,因此受到研究工作者越来越广泛的关注。
以三聚氰胺、尿素、双氰胺等富氮有机物为前驱体就可以制备g-C3N4。
目前,尽管制备碳氮化合物(g-C3N4)的方法有许多种,但是比较简单的能大规模合成g-C3N4的方法还需要进一步的探索研究。
以纳米半导体材料为催化剂,利用太阳能绿色技术,直接光催化分解水和降解有机污染物具有广泛的应用前景。
但是由于单一半导体材料的光生电子-空穴对具有较高的复合率和对光的利用率低,导致其光催化效率会较低。
为了克服单一半导体材料的这些缺点,增强催化剂对光的吸收范围和抑制光生电子-空穴对的复合效率,并提高其光催化效率已经成为纳米半导体复合材料的研究热点。
本文主要利用简单的机械混合法和一步焙烧法制备了g-C3N4-NiO、g-C3N4-Zn0和g-C3N4-La2O3催化剂,并通过FT-IR、BET、XRD、SEM、PL等多种手段对催化剂进行了表征,并在紫外光或可见光下降解MO来评价催化剂的光催化活性,同时考察了制备方法和g-C3N4的加入量对催化剂光降解效率的影响。
通过实验,我们得出下面的结论:(1)制备方法和g-C3N4的加入量是影响催化剂活性的两个主要因素,机械混合法制备的催化剂的活性低于经过焙烧以后制备的催化剂活性,这由实验g-C3N4和g-C3N4-Zn0可以得到证实。
(2)以不同前驱体制备的催化剂g-C3N4-NiO、g-C3N4-Zn0和g-C3N4-La203在可见光或紫外光下降解MO,实验结果表明随着g-C3N4的复合量的增加催化剂的光降解效率是先增大后降低。
(3)将密胺和NiO机械混匀,在半封闭状态下经焙烧制得催化剂g-C3N4-NiO,其中g-C3N4-NiO-2的降解效率最高;将用尿素和ZnO机械混匀,在半封闭状态下经焙烧制得的系列催化剂g-C3N4-Zn0,其中g-C3N4-Zn0-5.6的降解效果是最好的;由尿素制备的g-C3N4和La2O3进行机械混合制备的催化剂g-C3N4-La2O3,当La2O3/g-C3N4-3时的催化活性最好。
ZnOg-C_(3)N_(4)复合材料的制备方法及研究
• 28 +山东化工SHANDONG CHEMICAL INDUSTRY2021年第50卷ZnO /g -C 3N 4复合材料的制备方法及研究赵凤香,张平#,蔡晓娟,龙镜峄,程丹,唐东东(西北民族大学,甘肃兰州730100)摘要:g -C +N 是一种新型的可见光催化材料,近年来得到了快速的发展。
虽然g -C +N 具备吸收可见光的能力,化学稳定性好,但其存在狭窄的可见光响应范围,电导率低,比表面积小等问题,很大程度上限制了其应用。
CnO 是一种N 型半导体宽禁带氧化物,具有制备 容易、操作简单、原料易得、无毒无害等特点。
利用不同的方法,对其进行复合掺杂处理,制备了不同含量的ZnO /g -C +N 二元复合材料, 扩大了光响应范围,降低了禁带宽度,促进了电子-空穴对的分离,大大增强了光催化效果。
主要对ZnO /g -C +N 复合材料的制备方法 进行研究。
关键词! ZnO /g -C + N %复合;光催化中图分类号:TQ 127.1;O 643.3 文献标识码:A 文章编号:1008-021X ( 2021 # 01-0028-02Study on the Preparation Metliod of ZnO ^/g -C + N4 CompositeZhao Fengxicmg,Zhang Ping,Cai Xiaojuan,Long Jingyi,Cheng Dan,Tang Dongdong(Northwest Minzu University ,Lanzhou 730100, China )A b stract &g -C3N4 is anewvisiblelight catalyticmaterial ,which has beendeveloped rapidly . Although g -C3N4absorb visible light a nd good chemical stability ,its application is largely limited by its narrowvisible light response range ,low electrical conductivity ,small specific surface area and other problems . ZnO is a wide band gap oxide of N-type semiconductor . It has the characteristicsof simple preparation ,easy availabilityof rawmaterialsandnon-toxic andharmlecomposite materials with different contentswereprepared bycomposite doping treatment withdifferent methodthe optical response r ange ,reduced the band gap width ,promoted the separation of electron-hole pairs ,and greatly enhanced the photocatalytic effect.In this paper ,the preparation method of ZnO /g -C +N composite was studied .K ey words & ZnO /g-C + N4 % composite % photocatalysis伴随着工业的迅猛发展,环境污染问题愈加凸显,其中水 资源污染是最严重的问题之一。
基于g-C_3N_4的复合光催化剂的制备及其催化性能研究
基于g-C_3N_4的复合光催化剂的制备及其催化性能研究基于半导体的光催化过程由于其具有价格低廉、环境友好的独特优势而被广泛认为是解决能源和环境问题的一种非常有前途的策略。
目前,半导体光催化剂的表面修饰与改性、大比表面积纳米结构的制备以及半导体异质结的构建是提高半导体材料光催化性能的三个最基本的手段。
本文以石墨相氮化碳(g-C3N4)为研究对象,采用染料敏化、热剥离、构建异质结等方法对g-C3N4进行改性、修饰,研发出具有优异性能的光催化材料,在光芬顿降解有机污染物,光催化固氮方面具有优异的性能。
主要创新性研究结果如下:(1)针对g-C3N4光催化剂带隙较宽,对可见范围的太阳光谱响应有限的不足,我们利用3,4,9,10-茈酸酐、酞菁铜和钴绿三种染料单独或两两组合对g-C3N4进行了染料敏化。
采用UV-VisDRS手段对敏化后的g-C3N4光吸收特性进行了表征。
研究表明,在染料不发生分解的前提下,敏化温度越高,敏化效果越好。
通过简单染料敏化拓宽了g-C3N4的光吸收范围至1000nm波长处,显著的提高了对光的利用效率。
证实了通过染料敏化方法可以改变某些半导体光催化剂对可见光的响应范围,弥补宽带隙半导体材料在太阳能利用方面的不足,提高对太阳光的利用效率。
(2)为了克服常规g-C3N4易团聚、表面活性位点暴露不充分的不足,本论文用g-C3N4进行H2SO4插层并热剥离得到二维纳米片组成的TE-g-C3N4。
采用XRD,XPS,FTIR,SEM,BET,UV-Vis DRS和PL等手段对TE-g-C3N4进行表征。
并将TE-g-C3N4结合光芬顿反应,评价其降解染料RhB的性能,同时分析了TE-g-C3N4的光电化学性能。
研究表明,TE-g-C3N4的比表面积达59 n2g-1是g-C3N4的2.4倍,因此具有更多的活性位点。
TE-g-C3N4作为光催化剂比g-C3N4显示出对RhB更优异的降解能力。
RhB 降解速率是g-C3N4的2倍,在加入Fe3+后降解速率进一步加快,并且TE-g-C3N4在5次循环使用后,光催化活性仍然保持了初始值的80%以上。
gC3N4光催化性能的研究进展
gC3N4光催化性能的研究进展一、本文概述1、介绍gC3N4的基本性质和应用背景。
石墨相氮化碳(gC3N4)是一种新兴的二维纳米材料,因其独特的电子结构和物理化学性质,在光催化领域引起了广泛关注。
gC3N4具有类似于石墨烯的层状结构,但其组成元素为碳和氮,而非石墨烯中的纯碳。
这种结构赋予了gC3N4良好的化学稳定性和独特的光学特性。
在光照条件下,gC3N4能够有效吸收光能并转化为化学能,从而驱动光催化反应的发生。
近年来,随着环境污染问题的日益严重和能源需求的不断增长,光催化技术作为一种高效、环保的能源转换和污染物治理手段,受到了广泛研究。
gC3N4作为一种性能优异的光催化剂,在光解水产氢、有机物降解、二氧化碳还原等方面展现出巨大的应用潜力。
gC3N4还具有原料来源广泛、制备工艺简单、成本低廉等优点,使得其在光催化领域的应用前景十分广阔。
因此,对gC3N4光催化性能的研究不仅有助于推动光催化技术的发展,也为解决当前的环境和能源问题提供了新的思路和方法。
本文将对gC3N4光催化性能的研究进展进行综述,以期为相关领域的研究提供参考和借鉴。
2、阐述光催化技术的重要性和gC3N4在光催化领域的研究意义。
光催化技术,作为一种高效、环保的能源转换方式,近年来受到了广泛的关注和研究。
该技术利用光能激发催化剂产生电子-空穴对,进而驱动氧化还原反应的发生,实现光能向化学能的转换。
这种技术不仅可以在太阳能利用、环境治理、有机物合成等领域发挥重要作用,而且对于推动可持续发展和绿色化学的发展具有重要意义。
在众多光催化剂中,石墨相氮化碳(gC3N4)因其独特的结构和性质,成为了光催化领域的研究热点。
gC3N4是一种非金属半导体材料,具有合适的禁带宽度、良好的化学稳定性和丰富的表面活性位点,这些性质使得gC3N4在光催化领域具有广阔的应用前景。
gC3N4的制备原料丰富、成本低廉,且制备方法多样,这为其在实际应用中的推广提供了有力支持。
g-C3N4复合光催化材料的设计合成及其光催化性能研究中期报告
g-C3N4复合光催化材料的设计合成及其光催化性能研究中期报告摘要:本文研究了一种新型g-C3N4复合光催化材料的设计合成及其光催化性能,并进行了中期报告。
首先,以尿素为原料,采用水热法合成纳米片状的g-C3N4;然后,利用溶剂挥发法和离子交换法,制备了ZnO和Fe2O3纳米颗粒,将其和g-C3N4复合,制备了ZnO/g-C3N4和Fe2O3/g-C3N4光催化剂;最后,采用紫外-可见漫反射光谱、透射电镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱等方法,对所制备的复合光催化剂进行了表征,并研究了其光催化性能。
初步结果表明,ZnO/g-C3N4和Fe2O3/g-C3N4光催化剂具有优异的光催化性能,对有机污染物的降解效果优于纯的g-C3N4光催化剂。
进一步研究将对优化复合光催化剂的制备及其应用于环境治理领域具有重要的意义。
关键词:g-C3N4;光催化剂;ZnO;Fe2O3;复合材料Abstract:In this report, a novel g-C3N4 composite photocatalyst was designed and synthesized, and its photocatalytic performance was studied. Firstly, nanoscale g-C3N4 sheets were synthesized via a hydrothermal method using urea as the raw material. Then, ZnO andFe2O3 nanosize particles were prepared by solvent evaporation and ion exchange method, respectively. ZnO/g-C3N4 and Fe2O3/g-C3N4 photocatalysts were obtained by combining them with g-C3N4. Finally, the prepared composite photocatalysts were characterized by ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy, transmission electron microscopy, X-ray diffraction, and Fourier transform infrared spectroscopy, and their photocatalytic performance was investigated. Preliminary results showed that ZnO/g-C3N4 and Fe2O3/g-C3N4 photocatalysts exhibited excellent photocatalytic performance, which was better than pure g-C3N4 for the degradation of organic pollutants. Further research will be important for optimizing the preparation of composite photocatalysts and their application in environmental remediation.Keywords: g-C3N4; photocatalyst; ZnO; Fe2O3; composite material。
g-c3n4基核壳结构复合光催化剂制备、表征及活性评价研究
摘要使用光催化技术解决严峻的环境污染以及能源危机问题,目前研究的重点目标为高活性的新型光催化剂,本文以稳定性高的π-π共轭材料g-C3N4为基础,结合光催化领域研究较热的铋系、银系光催化剂材料合成新型复合光催化剂,具体研究如下:液相剥离得到的g-C3N4纳米片,BiVO4以及Ag2Mo2O7光催化剂单体采用水热法合成,借助化学吸附沉淀方法得到两种g-C3N4基核壳结构复合光催化剂:BiVO4@g-C3N4、Ag2Mo2O7@g-C3N4对催化剂性能进行表征,探究复合催化剂性能改变的对性能的影响,可见光下降解水体污染物进行光催化活性评价。
成功制备得到的椭球型BiVO4@g-C3N4新型核壳结构复合光催化剂,当g-C3N4纳米片的包裹量为7 wt.%时,复合光催化剂的催化活性最高,在可见光下催化降解RhB进行光催化剂的系统活性评价,光照60 min可以降解90%的染料,是BiVO4单体催化剂活性的7倍。
同样方法制备的纳米棒状核壳结构Ag2Mo2O7@g-C3N4在可见光下催化活性评估结果为最佳包裹量为5 wt.%,催化活性是Ag2Mo2O7单体的3倍。
分析可知g-C3N4的包裹强化化学键作用,形成新的π共轭系统。
光催化降解循环五次之后复合催化剂的催化活性保持高稳定性。
核壳结构增大核层催化剂以及g-C3N4纳米片壳层的接触面积,界面化学键作用的增强,生成更多的活性位点,且壳层g-C3N4纳米片缩短了光生电荷的传递距离,抑制光生电子-空穴对的再结合,进而提高复合光催化剂的催化活性。
催化剂光催化降解过程机理可以借助光电测试以及淬灭实验结果分析进行推测。
新型核壳结构复合光催化剂新型效应为催化剂研究提供一种新的研究方向和思路。
关键词:g-C3N4基复合光催化剂,BiVO4@g-C3N4,Ag2Mo2O7@g-C3N4,核壳结构,可见光,RhB降解IABSTRACTWith the challenge of environment pollution and energy crisis, photocatalytic technology is the possible solution. The aim of the research focus on the the novel photocatalyst with high activity. This article is based on the π-π conjugated g-C3N4 material with high stablility, combined with the materials like bismuth-based, silver-based photocatalyst, synthesis the new composite photocatalyst, more details are as follows:The g-C3N4nanosheet was obtained by the liquid exfoliated, BiVO4and Ag2Mo2O7were prepared by the hydrothermal method. BiVO4@g-C3N4and Ag2Mo2O7@g-C3N4core-shell composite photocatalysts were synthesized by chemical adsorption. The new composites were examined with various characterization techniques, the effects of the structure change on the performance of the photocatalyst were investigated. The photocatalytic activity assess was evaluated by degradating the water pollution under visible light.Novel core-shell structured ellipsoid-like BiVO4@g-C3N4 composites, its performance as photocatalyst was systematically evaluated during RhB degradation under visible light irradiation. The composite with 7 wt.% g-C3N4 was found to degradate almost 90% RhB in 60 min, which is 7 times more efficient as a photocatalyst than pristine BiVO4. As for nanorod Ag2Mo2O7@g-C3N4, when the amout of g-C3N4nanosheets reached 5 wt.%, Ag2Mo2O7@g-C3N4(5 wt.%) showed the highest degradation efficiency, which is 3 times more efficient than pristine BiVO4. The results of FTIR show core-shell structure modified chemical bands interactions, forming a wider πconjugated system. Their core-shell structure and activity were also found to be highly stable after it was used for 5 times in RhB degradation. The core-shell structure enhanced the contact areas between the BiVO4 core and g-C3N4 nanosheets shell, which provided more active sites and strengthened the chemical band interaction. The thin g-C3N4 nanosheets reduced the charge carrier transfer distance, which further suppressed the recombination of the photo-induced electron-hole pairs and therefore the photocatalytic activity of the composites enhanced. A reaction mechanism of the photocatalytic RhB degradation was proposed and discussed in detail. Not only the g-C3N4nanosheets coating improved theIIphotocatalytic activity, but also strengthened the stability.This promising novel core-shell composite photocatalyst provides an exciting area for further study and application.KEY WORDS:G-C3N4 based composite photocatalyst, BiVO4@g-C3N4,Ag2Mo2O7@g-C3N4, Core-shell structure, Visible light, RhB degradationIII目录第1章文献综述 (1)1.1 半导体光催化剂机理与应用 (1)1.1.1 半导体材料的带隙结构 (1)1.1.2 半导体光催化过程的机理 (2)1.1.3 半导体光催化剂性能的影响因素 (3)1.2 半导体光催化剂的制备与改性方法 (5)1.2.1 光催化剂的合成方法 (5)1.2.2 光催化剂的改性方法 (6)1.3g-C3N4基光催化剂 (7)1.4 新型半导体光催化剂的研究 (9)1.4.1 新型TiO2材料的合成 (9)1.4.2 氧化物和硫化物 (9)1.4.3 钒/钼/钨酸盐复合光催化剂材料 (9)1.5 课题研究内容 (10)1.5.1 研究目标 (10)1.5.2 研究内容 (11)第2章实验部分 (13)2.1 实验药品及仪器 (13)2.2 催化剂表征测试方法及仪器 (14)2.2.1X射线衍射 (14)2.2.2 场发射扫描电镜及能谱图 (14)2.2.3 透射电镜及选区电子衍射 (14)2.2.4 傅里叶红外吸收光谱 (15)2.2.5X射线电子能谱图 (15)2.2.6 紫外可见吸收光谱图谱 (15)2.2.7 荧光吸收光谱 (16)2.2.8 瞬时光电流响应 (16)2.2.9 电化学阻抗 (16)2.3 催化剂制备实验部分 (17)2.3.1g-C3N4及g-C3N4纳米片的合成 (17)IV2.3.2 钒酸铋的制备 (17)2.3.3 核壳结构复合光催化剂BiVO4@g-C3N4的合成 (17)2.3.4 钼酸银的制备 (18)2.3.5 核壳结构复合光催化剂Ag2Mo2O7@g-C3N4的合成 (18)2.4 催化剂活性评价实验方案 (19)第3章BiVO4@g-C3N4核壳结构复合催化剂表征及活性评价 (21)3.1BiVO4@g-C3N4催化剂材料表征 (21)3.1.1 样品XRD分析 (21)3.1.2SEM分析 (22)3.1.3TEM形貌分析 (23)3.1.4FT-IR图谱分析 (24)3.1.5UV-vis光谱图分析 (25)3.1.6XPS分析 (28)3.2 光催化活性实验结果分析 (30)3.2.1 复合光催化剂样品的催化活性评价 (30)3.2.2 催化剂的淬灭实验 (32)3.2.3 催化剂的稳定性实验 (33)3.3 催化剂光电特性测试 (34)3.3.1 荧光光谱分析 (34)3.3.2 光电流测试分析 (35)3.3.3 阻抗测试分析 (35)3.4 复合光催化剂BiVO4@g-C3N4降解机理分析 (36)3.5 本章小结 (38)第4章Ag2Mo2O7@g-C3N4核壳结构复合催化剂表征及活性评价 (39)4.1Ag2Mo2O7@g-C3N4催化剂材料表征 (39)4.1.1XRD分析 (39)4.1.2SEM形貌分析 (40)4.1.3TEM图分析 (41)4.1.4FT-IR光谱分析 (43)4.1.5UV-vis光谱图分析 (44)4.1.6XPS分析 (45)4.2 光催化剂活性评价分析 (47)4.2.1 复合光催化剂的催化活性评价 (47)4.2.2 催化剂淬灭实验 (50)V4.2.3 催化剂活性寿命实验 (51)4.3 光催化剂的光电性能测试 (52)4.3.1 荧光光谱分析 (52)4.3.2 光电流响应测试 (53)4.3.3 阻抗测试分析 (54)4.4 复合催化剂光催化降解机理分析 (54)4.5 本章小结 (56)第5章结论与展望 (57)5.1 研究结论 (57)5.2 课题展望 (58)参考文献 (59)发表论文和参加科研情况说明 (69)致谢 (71)VI第1章文献综述第1章文献综述当今时代处在蓬勃发展的阶段,工业的膨胀发展导致了一系列失衡问题的出现,目前能源短缺是全人类面临的一项重大挑战,同时科技进步引发的环境污染问题也亟待解决。
g-C3N4-TiO2异质结半导体材料的制备与光催化性能研究
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基于g-C_3N_4传统Ⅱ型异质结和Z型异质结复合光催化剂的构
建及其性能研究
光催化技术可以有效地将有机污染物降解转化为CO<sub>2</sub>、
H<sub>2</sub>O等无机小分子,已成为染料废水处理领域最有前景的绿色技术
之一。
本文开展了基于石墨相氮化碳(g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>)复合光催化剂的制备、表征测试及其光催化降解罗丹明B(RhB)的研究工作,旨在解决g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>光催化活性低、光生电子-空穴易复合和太阳能利用率低的问题。
(1)利用溶剂热法和高温煅烧法分别制备了中空微球状CdS和块体
g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>,然后通过煅烧法成功制得了传统Ⅱ型
CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结光催化剂,并对其晶相结构、表面形态、微观形貌、光电化学特性等进行了系统地研究。
并通过
CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>光催化降解RhB研究其光催化活性和稳定性。
实验结果表明CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>复合光催化剂具有良好
的光催化活性,当CdS掺杂比为0.25 wt%时,CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>复合光催化剂具有最佳的光催化活性,其20 min光催化降解RhB速率常数
(K<sub>obs</sub>)约为单体g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的2.1倍。
同时4次循环实验后,RhB的降解率依然能达到95%,这表明
CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>复合光催化剂具有良好的光催化稳定性。
此外,CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结光催化剂的构建可以有效
解决CdS光腐蚀的问题。
基于以上表征测试和活性物种捕获实验结果,我们从光
生电子-空穴生成,分离和迁移等角度进行了分析,并提出了
CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>光催化活性增强的可能机理。
(2)通过引入碳量子点(CQDs)作为电子传递介质,成功构建了Z型
CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结光催化剂。
同时CQDs具有良好的上转换荧光性质,可以将近红外光转换为可见光,实现复合光催化剂的宽光谱
响应,提高其对太阳能的利用效率。
具体地,利用碱液超声法制备了单分散的CQDs颗粒,然后通过煅烧法成功制备了Z型CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结光催化剂。
同时,利用同样方法制得CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>和
CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>复合光催化剂并用作对照研究。
通过各种表征手段对Z型CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>复合光催化剂的晶相结构、表面形态、微观形貌、光电化学特性等进行了系统地研究,并且证实了其光生电子-空穴依照Z型机制进行传递转移。
通过
CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>光催化降解RhB,表明Z型复合光催化剂具有良好的光催化活性。
当CdS和CQDs掺杂比分别为0.25 wt%和0.5 wt%时,Z型
CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>复合光催化剂具有最佳的光催化活性,可见光照射20min后,RhB的降解率为100%;10 min光催化降解速率常数
(K<sub>obs</sub>)约为单体g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的3.5倍、CdS (0.25%)/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的2倍和CQDs(0.5%)
/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的2.6倍。
经过4次循环实验后,RhB的降解率依然能达到93%,这表明Z型CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>复合光催
化剂显示较高的稳定性。
值得注意的是,在近红外光照射120 min后,Z型
CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>复合光催化剂对RhB的降解率可达到62%,表明CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>可实现近红外光响应,提高其对太阳能的利用率。
结合以上表征测试和活性物种捕获实验结果,揭示了CQDs 在Z型CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结体系中的作用机制和Z 型复合光催化剂对染料有机污染物的光催化降解机理,为
g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>基复合光催化剂降解废水中的染料有机污染物
奠定了理论价值。
与Z型CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结光催化剂相比,以上构建的传统Ⅱ型CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结光催化剂虽然可
以有效降低g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>光生电子-空穴的复合率,提高其光
催化活性。
但是基于传统异质结光催化剂光生电子-空穴的转移路
径,CdS/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>具有较低价带电势和较高的导带电势,
致使其氧化还原能力较弱。
而Z型CdS/CQDs/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>异质结光催化剂,其光生电子-空穴依照Z型路径转移,使导带电势更负,价带电势更正,进而增强其氧化
还原能力。