衬底钝化处理对CsPbBr3量子点薄膜发光稳定性影响
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第 3 9 卷 ，第 6 期 2 0 19 年 6 月
光谱学与光谱分析 Spectroscopy and Spectral Analysis
Vo' 3 " , No. # , p p l 706-1710 June，2019
衬 底 钝 化 处 理 对 CsPbBr3 量 子 点 薄 膜 发 光 稳 定 性 影 响
关 键 词 钝 化 ' 衬 底 ' CsPbBr量子点'稳定性'光致发光
赵 海 霞 ，王 新 伟 " ，李 如 雪 ，王 登 魁 ，方 铉 ，房 丹 ，魏 志 鹏 ，王晓华 长春理工大学髙功率半导体激光国家重点实验室，材料科学与工程学院，吉 林 长 春 130022
wk.baidu.com
摘 要 钙 钛 矿 量 子 点 因 具 有 发 光 谱 线 窄 、发 光 效 率 高 、发 光 波 长 可 调 谐 等 优 异 的 光 学 性 能 ，在 照 明 、显 示 、激 光 和 太 阳 能 电 池 等 领 域 得 到 了 广 泛 研 究 。然 而 ，钙 钛 矿 材 料 的 稳 定 性 问 题 ，一 直 制 约 着 其 在 光 电 器 件 中 的 应 用 。其 中 ，钙 钛 矿 材 料 在 空 气 中 受 潮 易 分 解 的 不 稳 定 性 尤 为 突 出 ，这 将 严 重 影 响 其 发 光 性 质 。为 此 ， 研 究 人 员 采 用 多 种 手 段 来 改 善 钙 钛 矿 材 料 的 稳 定 性 。目 前 ，常 见 的 方 法 是 将 一 些 具 有 疏 水 性 的 聚 合 物 材 料 ( 例 如 P O S S ，P M M A 等 ）引 人 到 钙 钛 矿 纳 米 晶 中 ，或 将 钙 钛 矿 纳 米 晶 嵌 人 到 介 孔 二 氧 化 硅 材 料 中 ，避免钙钛 矿 纳 米 晶 暴 露 于 空 气 中 破 坏 其 结 构 ，以 此 来 增 强 钙 钛 矿 材 料 的 发 光 稳 定 性 。此 外 ，钝 化 处 理 钙 钛 矿 纳 米 晶 表 面 ，也 是 改 善 钙 钛 矿 发 光 稳 定 性 的 一 种 常 用 方 法 。这 些 方 法 虽 然 在 一 定 程 度 上 可 以 改 善 钙 钛 矿 的 发 光 稳 定 性 ，但 是 在 与 有 机 物 合 成 的 过 程 中 不 免 会 引 人 其 他 有 机 官 能 团 ，介 孔 二 氧 化 硅 的 引 人 ，其 处 理 方 式 相 对 复 杂 ，而 对 钙 钛 矿 纳 米 晶 表 面 的 钝 化 处 理 会 破 坏 材 料 的 原 有 结 构 。以 上 问 题 ，都 会 影 响 钙 钛 矿 的 发 光 性 质 ，不 利 于 其 在 光 电 器 件 中 的 应 用 。硅 （S i) 具 有 低 成 本 、大 尺 寸 、高 质 量 、导 电 好 等 优 点 ，常 被 选 作 钙 钛 矿 量 子 点 光 电 器 件 的 衬 底 材 料 。但 是 ，由 于 S i 衬 底 长 时 间 暴 露 于 空 气 ，其 表 面 易 形 成 一 层 具 有 硅 烷 醇 基 团 （S i+ O H ) 的 亲 水 性 薄 膜 ，这 将 对 硅 基 钙 钛 矿 器 件 的 稳 定 性 产 生 影 响 。因 此 ，对 S i 表 面 进 行 钝 化 处 理 ，破 坏 其 表 面 S i— O H 键 ，可 以 降 低 衬 底 表 面 的 亲 水 性 ，增 强 疏 水 性 ，从 而 提 高 钙 钛 矿 材 料 在 器 件 中 的 稳 定 性 。本 研 究 使 用 氢 氟 酸 （H F )对 S i 衬 底 表 面 进 行 钝 化 处 理 ，发 现 钝 化 处 理 后 的 S i 衬 底 表 面 与 水 的 接 触 角 由 5 0 .4 °逐 渐 增 大 至 8 7 .7 °，表 明 . 衬 底 表 面 由 亲 水 性 逐 渐 转 变 为 疏 水 性 。利 用 场 致 发 射 扫 描 电 子 显 微 镜 （F E - S E M )测 试 发 现 ， 钝 化 处 理 后 的 S i 衬 底 表 面 变 粗 糙 ，并 且 其 表 面 上 的 C s P b B r 量 子 点 （C s P b B r Q D s ) 相 对 于 未 处 理 表 面 的 分 散 性 较 好 。利 用 光 致 发 光 （P D 光 谱 研 究 不 同 钝 化 处 理 时 间 的 S i 衬 底 表 面 上 的 C s P b B r Q D s 薄 膜 的 发 光 性 质 " 其 中 ，处 理 与 未 处 理 的 . 衬 底 表 面 上 C s P b B r Q D s 薄 膜 的 P U 积 分 强 度 随 功 率 变 化 拟 合 值 分 别 为 1.12 和 1.2 0 3 , 表 明 其 发 光 机 制 为 激 子 发 光 。温 度 依 赖 性 的 P U 光 谱 分 析 显 示 ，随 着 温 度 的 升 高 （1 0 〜 3 0 0 K ) ，由 于 晶 格 热 膨 胀 使 C s P b B r Q D s 带 隙 增 大 ，发 光 峰 位 逐 渐 蓝 移 。并 且 ，随 着 衬 底 钝 化 处 理 时 间 的 增 加 ，C sP b B r Q D s 薄 膜 的 发 光 热 稳 定 性 逐 渐 增 强 ，最 佳 热 稳 定 性 可 达 220 K 。而 时 间 依 赖 性 的 P U 光 谱 则 进 一 步 说 明 ， 钝 化 处 理 后 的 S i 衬 底 表 面 C s P b B r Q D s 薄 膜 发 光 的 时 间 稳 定 性 逐 渐 增 强 ，最 高 发 光 时 间 稳 定 性 可 达 1 5 d " 因 此 ，通 过 简 单 而 有 效 的 对 S i 衬 底 表 面 进 行 钝 化 处 理 ，可 以 有 效减少了 S i 表 面 亲 水 基 团 ，提 高 C s P b B r Q D s 薄 膜 的 发 光 稳 定 性 ，为 增 强 钙 钛 矿 量 子 点 在 光 电 器 件 中 的 稳 定 性 应 用 提 供 了 新 的 研 究 思 路 。
光谱学与光谱分析 Spectroscopy and Spectral Analysis
Vo' 3 " , No. # , p p l 706-1710 June，2019
衬 底 钝 化 处 理 对 CsPbBr3 量 子 点 薄 膜 发 光 稳 定 性 影 响
关 键 词 钝 化 ' 衬 底 ' CsPbBr量子点'稳定性'光致发光
赵 海 霞 ，王 新 伟 " ，李 如 雪 ，王 登 魁 ，方 铉 ，房 丹 ，魏 志 鹏 ，王晓华 长春理工大学髙功率半导体激光国家重点实验室，材料科学与工程学院，吉 林 长 春 130022
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摘 要 钙 钛 矿 量 子 点 因 具 有 发 光 谱 线 窄 、发 光 效 率 高 、发 光 波 长 可 调 谐 等 优 异 的 光 学 性 能 ，在 照 明 、显 示 、激 光 和 太 阳 能 电 池 等 领 域 得 到 了 广 泛 研 究 。然 而 ，钙 钛 矿 材 料 的 稳 定 性 问 题 ，一 直 制 约 着 其 在 光 电 器 件 中 的 应 用 。其 中 ，钙 钛 矿 材 料 在 空 气 中 受 潮 易 分 解 的 不 稳 定 性 尤 为 突 出 ，这 将 严 重 影 响 其 发 光 性 质 。为 此 ， 研 究 人 员 采 用 多 种 手 段 来 改 善 钙 钛 矿 材 料 的 稳 定 性 。目 前 ，常 见 的 方 法 是 将 一 些 具 有 疏 水 性 的 聚 合 物 材 料 ( 例 如 P O S S ，P M M A 等 ）引 人 到 钙 钛 矿 纳 米 晶 中 ，或 将 钙 钛 矿 纳 米 晶 嵌 人 到 介 孔 二 氧 化 硅 材 料 中 ，避免钙钛 矿 纳 米 晶 暴 露 于 空 气 中 破 坏 其 结 构 ，以 此 来 增 强 钙 钛 矿 材 料 的 发 光 稳 定 性 。此 外 ，钝 化 处 理 钙 钛 矿 纳 米 晶 表 面 ，也 是 改 善 钙 钛 矿 发 光 稳 定 性 的 一 种 常 用 方 法 。这 些 方 法 虽 然 在 一 定 程 度 上 可 以 改 善 钙 钛 矿 的 发 光 稳 定 性 ，但 是 在 与 有 机 物 合 成 的 过 程 中 不 免 会 引 人 其 他 有 机 官 能 团 ，介 孔 二 氧 化 硅 的 引 人 ，其 处 理 方 式 相 对 复 杂 ，而 对 钙 钛 矿 纳 米 晶 表 面 的 钝 化 处 理 会 破 坏 材 料 的 原 有 结 构 。以 上 问 题 ，都 会 影 响 钙 钛 矿 的 发 光 性 质 ，不 利 于 其 在 光 电 器 件 中 的 应 用 。硅 （S i) 具 有 低 成 本 、大 尺 寸 、高 质 量 、导 电 好 等 优 点 ，常 被 选 作 钙 钛 矿 量 子 点 光 电 器 件 的 衬 底 材 料 。但 是 ，由 于 S i 衬 底 长 时 间 暴 露 于 空 气 ，其 表 面 易 形 成 一 层 具 有 硅 烷 醇 基 团 （S i+ O H ) 的 亲 水 性 薄 膜 ，这 将 对 硅 基 钙 钛 矿 器 件 的 稳 定 性 产 生 影 响 。因 此 ，对 S i 表 面 进 行 钝 化 处 理 ，破 坏 其 表 面 S i— O H 键 ，可 以 降 低 衬 底 表 面 的 亲 水 性 ，增 强 疏 水 性 ，从 而 提 高 钙 钛 矿 材 料 在 器 件 中 的 稳 定 性 。本 研 究 使 用 氢 氟 酸 （H F )对 S i 衬 底 表 面 进 行 钝 化 处 理 ，发 现 钝 化 处 理 后 的 S i 衬 底 表 面 与 水 的 接 触 角 由 5 0 .4 °逐 渐 增 大 至 8 7 .7 °，表 明 . 衬 底 表 面 由 亲 水 性 逐 渐 转 变 为 疏 水 性 。利 用 场 致 发 射 扫 描 电 子 显 微 镜 （F E - S E M )测 试 发 现 ， 钝 化 处 理 后 的 S i 衬 底 表 面 变 粗 糙 ，并 且 其 表 面 上 的 C s P b B r 量 子 点 （C s P b B r Q D s ) 相 对 于 未 处 理 表 面 的 分 散 性 较 好 。利 用 光 致 发 光 （P D 光 谱 研 究 不 同 钝 化 处 理 时 间 的 S i 衬 底 表 面 上 的 C s P b B r Q D s 薄 膜 的 发 光 性 质 " 其 中 ，处 理 与 未 处 理 的 . 衬 底 表 面 上 C s P b B r Q D s 薄 膜 的 P U 积 分 强 度 随 功 率 变 化 拟 合 值 分 别 为 1.12 和 1.2 0 3 , 表 明 其 发 光 机 制 为 激 子 发 光 。温 度 依 赖 性 的 P U 光 谱 分 析 显 示 ，随 着 温 度 的 升 高 （1 0 〜 3 0 0 K ) ，由 于 晶 格 热 膨 胀 使 C s P b B r Q D s 带 隙 增 大 ，发 光 峰 位 逐 渐 蓝 移 。并 且 ，随 着 衬 底 钝 化 处 理 时 间 的 增 加 ，C sP b B r Q D s 薄 膜 的 发 光 热 稳 定 性 逐 渐 增 强 ，最 佳 热 稳 定 性 可 达 220 K 。而 时 间 依 赖 性 的 P U 光 谱 则 进 一 步 说 明 ， 钝 化 处 理 后 的 S i 衬 底 表 面 C s P b B r Q D s 薄 膜 发 光 的 时 间 稳 定 性 逐 渐 增 强 ，最 高 发 光 时 间 稳 定 性 可 达 1 5 d " 因 此 ，通 过 简 单 而 有 效 的 对 S i 衬 底 表 面 进 行 钝 化 处 理 ，可 以 有 效减少了 S i 表 面 亲 水 基 团 ，提 高 C s P b B r Q D s 薄 膜 的 发 光 稳 定 性 ，为 增 强 钙 钛 矿 量 子 点 在 光 电 器 件 中 的 稳 定 性 应 用 提 供 了 新 的 研 究 思 路 。