大气环境化学2.1
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NH3能参与降水中的化学反应，中和降水的 酸度,关于它的人为源近年来已逐渐引起了注 意。
氨在对流层中主要是转化为气溶胶銨盐,而后 经湿沉降和干沉降去除。汇强估计湿沉降为 (38~85)×106t/a(1976年数据),干沉降约 为10×106t/a。近年来,NH3为OH自由基氧 化形成 NOx也被认为是NH3的一个重要的汇。
四、向平流层输送
向平流层输送也是某些气体和气溶胶粒子的汇。
2.2.3含硫化合物
大气中含硫化合物主要有：氧硫化碳(COS)、 二硫化碳(CS2)、二甲基硫((CH3) 2S)、硫化 氢 (H2S)、二氧化硫(SO2)、三氧化硫(SO3)、 硫酸(H2SO4)、亚硫酸盐（SO32-）和硫酸盐 （SO42-）等。
二、天然源 (1) 自然尘(风沙、黄砂、土壤粒子等)； (2) 森林、草原火灾(排放出CO、CO2、SOx、 NOx、HC); (3) 火山活动(排放出SO2、H2O、硫酸盐尘等 颗粒物); (4) 森林排放(主要为萜烯类碳氢化合物) (5) 海浪飞沫(颗粒物主要为硫酸盐与亚硫酸盐)。
当制定某一空气污染地区的控制对策, 进行 模式计算时，必须考虑全部源的相对排放强 度，做出污染源清单（Source Inventory），这里不仅要考虑人为源，而 且要考虑天然源。在有些情况下天然源甚至 比人为源更重要。有人曾对全球的硫氧化物 和氮氧化物的排放作了估计,认为全球氮排 放中93%、硫氧化物排放中60% 来自天然 源。
植物对粒子的去除效率与粒子大小、植物表 面大小、形状以及湿度都有关系。对于气态 污染物，干沉降也是很重要的一种去除途径。 地表吸收的机制尚不十分清楚，看来与许多 因素，如气象条件、地表的物理、化学性质 以及气体本身的性质等有关。
二、湿沉降(湿去除)
大气中的物质通过降水而落到地面的过程，称湿 沉降。被降水湿去除或温沉降对气体和颗粒物都 是最有效的大气净化机制。 湿沉降有两类：雨除（rainout）和冲刷（洗脱） (washout)。
SO2的城市浓度则具有日变化和明显的季节 变化的性质。图2-3为北京地区SO2的小时 平均浓度分布图。
2.2.4 含氮化合物
大气中以气态存在的含氮化合物有：氧化亚氮 （N2O）、一氧化氮（NO）、二氧化氮（NO2）、氨 （NH3）、亚硝酸(HNO2)、硝酸(HNO3)以及少量三氧 化二氮(N2O3)、四氧化二氮(N2O4)、三氧化氮 (NO3)和 五氧化二氮(N2O5)等,后者有时统称为NxOy。在大气化 学研究中往往把 NO+NO2+NO3+N2O5+HNO2+HNO3+HNO4+其他有机硝 酸盐统称为奇氮化合物（odd-nitrogen compounds)。
2.1 大气中重要自由基的来源
大气中存在的重要自由基有：
HO、HO2、R（烷基）、RO（烷氧基）和RO2（过氧 烷基）。 其中以HO、HO2更为重要。
大气中HO、HO2自由基浓度
HO最高浓度出现在热带，因 为那里温度高，太阳辐射强。 在两个半球之间HO分布不对 称。
大气中HO的来源
氮还能以NO3-、NO2-和NH4+的形式存在于气溶胶粒子 和降水中。
N2O3、N2O4、N2O5、NO3、HNO2在大气中很不 稳定，常温下极易转化形成NO和NO2： N2O3 →NO+ NO2 N2O4→2NO2 N2O5→ N2O3 + O2 NO3十hv(0.541μm〉→NO2十O NO3十hv(<10μm)→NO+ O2 NO3 + NO→2NO2 HNO2+ hv(<400nm) → HO+NO
n 2.46 1019 分子 / cm 3 V
即1ppm 相当于2.46×1013分子/cm3。 举例：OH自由基在污染空气中的浓度是0.1ppt = 2.46×106个/cm3
2.2大气污染物
2.2.1大气污染物的来源 大气污染物具有天然的和人为的两种源,即所谓 的天然源和人为源。 一、人为源 燃料燃烧 工业排放 固体废弃物的焚烧 农业活动排放
空燃比与NO的排放量关系如图2-6所示,由 图可见,空燃比低时,尾气中HC、CO含量高, 而NO含量低；空燃比逐渐增高,NO含量增 加；空燃比等于化学计量时,NO达到最大值; 当空燃比超过化学计量时,由于大量空气使 火焰冷却,NO又降低。
图2-6碳氢化合物、一氧化碳和NOx的排放量与空燃比的关系
2.2.2 大气污染物的汇机制
各种污染物质由源输入大气，在源附近浓度 较大，随着与越来越多空气的混合浓度逐渐 稀释。这个稀释过程可被一系列所谓的“汇 机制”加速。如重力沉降、降水清除、地表 吸收以及大气中的化学转化等，这些过程亦 被称为污染物的去除过程。
去除过程基本上可分为以下几类：
一、干沉降（干去除） 重力沉降,与植物、建筑物或地面（土壤） 相碰撞而被表面吸附或吸收)的过程,统称为 干沉降。 重力沉降仅对直径大于10μm的颗粒物是有 效的。过小的粒子由于其降落速度对比大气 的垂直运动来说是不重要的,因此,与植物相 碰撞可能是它们在近地画处较有效的去除过 程。
一、氧化亚氮(N2O)
氧化亚氮(N2O)是无色气体,是低层大气中含 量最高的含氮化合物,其主要来自天然源、 即由土壤中硝酸盐NO3-经细菌的脱氮作用产 生： NO3- + 2H2 +H+→1/2N2O+2.5H2O
自图可以看出不同的田地有明显的季节区别 （N2O除人为源主要有两个：燃烧和含氮化 肥的施用）。 在空气中N2O的教度有所增加，见图2-5,大 气环境中 N2O的浓度已达到304土2ppbV (美国NASA 1986报警),并且正以每年 0.2%的速率增加。
燃料燃烧生成的NOx可分为以下两种： (1)燃料型NO x(Fuel NOx)：燃料中含有的氮的 化合物在燃烧过程中氧化生成NOx (2)温度型NOx (Thermal NOx):：燃烧时空气中 的N2在高温(〉2100℃)下氧化生成 NOx 。燃 料燃烧生成的NOx可分为以下两种：
燃烧过程中,NOx形成的机理为链反应机制： O2→O +O （极快） O+N2→NO+N （极快） N十O2→NO十O （极快） N十OH→NO十H （极快） NO+1/2O2→NO2 (慢)
二、一氧化氮和二氧化氮(氮氧化物NOx)
NO及NO2是大气中主要的含氮污染物,它们的人为 源主要是燃料的燃烧。燃烧源可分为流动燃烧源和 固定燃烧源。城市大气中的NOx（NO、NO2）一 般2/3来自汽车等流动源的排放,1/3来自固定源的 排放。无论是流动源还是固定源,燃烧产生的NOx 主要是NO,只有很少一部分(视温度等情况不同,含 量从0.5%到10%)被氧化为NO2。
在大气压为101325Pa（标准气压）、温度为25℃（298K）时，
ppm mg / m3 22.4 M
2.1.3 单位体积内物质的数量表示法
用于比ppt还要低的浓度水平，例如自由基浓度等，表示 每立方厘米空气中有多少个分子、原子或自由基。可 以由ppm换算过来。 在 大 气 压 为 101325Pa （ 标 准 气 压 ） 、 温 度 为 25℃ （298K）时，每立方厘米的分子数为
对于清洁大气而言，O3的光离解是大气中HO的重 要来源： O3 ＋ hv O + O2 O + H2O 2HO 对于污染大气，如有HNO2和H2O2存在，它们的光 离解也可产生HO HNO2 + hv HO + NO H2O2 + hv 2HO
大气中HO2的来源
大气中HO2主要来源于醛的光解，尤其是甲 醛的光解： H2CO + hv H + HCO H + O2 + M HO2 + M HCO + O2 HO2 + CO
空燃比定义为空气的质量除以燃料的质量。当 燃烧完全时，即无过量的O2时，空气与燃料的 混合物就称为化学计量混合物,此时的空气质量 与燃料的比例为化学计量空燃比。对于典型的 汽油,其化学计量空燃比为14.60。假若空气与 燃料的混合物中空气的量少于化学计量的量,那 么此燃料混合物"富"燃料;而空气的量过量时, 称为"贫"燃料。
大气中的物质通过降水而落到地面的过程，称 湿沉降。被降水湿去除或温沉降对气体和颗 粒物都是最有效的大气净化机制。
湿沉降有两类：雨除（rainout）和冲刷（气中通过化学反应生成其他气体 或粒子而使原污染物在大气中消失的过程， 称为化学去除。对于某些气体污染物，如 SO2，此过程是重要的汇机制，不过这种机 制也可能产生新的污染物，因而又有新污染 物的去除问题。
大气污染物主要有以下八类：
① ② ③ ④ ⑤ ⑥ ⑦ 含硫化合物(SO2、H2S、（CH3）2S和H2SO4等)； 含氮化合物(NO、NO2、NH3、HNO3和N2O等)； 一氧化碳与二氧化碳； 碳氢化合物和碳、氢、氧化合物(烃类,醛，酮等)； 光化学氧化剂(O3、PAN、H2O2等)； 含卤素化合物(HF、HCl和CFCs等) 颗粒物〔H2SO4、SO4-2、NO3、多环芳烃及重金 属元素等〕； ⑧ 放射性物质。
有数据表明，北半球N2O浓度的增长速率 （0.25~0.7%）要比南半球(0.1~0.2%)大。从 它在大气中的停留时间约150年来估算，其源强要 比汇强大40%； N2O虽然因对人体无毒害不被看你为污染物，但由 于它不易溶于水,寿命又长,可传输至平流层,经以下 反应： N2O+hv（≤315nm）一一〉 N2+O N2O + O一一〉2NO 产生NO，进而引起臭氧层的破坏。因此，近年来， 人们对N2O的人为源愈来愈关注.
含硫化合物的环境浓度和停留时间
二氧化硫作为主要气态污染物，人们对它的浓 度特征研究较多：SO2的本底浓度具有明显的地 区变化和高度变化。
在世界不同地区测得的本底浓度具有较大的差 别（见表2-7)；在空间不同高度,SO2浓度的差异 也很明显。例如，在自由大气层,即距地平面 500～1000米高度上,SO2的浓度为：南太平洋上 空为0.04~0.12ppb,美国加拿大陆地上空为0.1~几 个ppb。
2.1.1 混合比单位表示法（体积、质量）
ppm（百万分之一）等。这种浓度表示法主要用于气 态污染物，对于大气中低浓度物质是合适的。当表示 浓度相对较高的物质时，比如源排放的物质浓度时， 可直接用百分数表示。 例：大气中O3的本底浓度是0.03ppm； CO2的本底浓度是350ppm。
部分 V W 106 , 全部 V W 部分 x( ppb) 109 全部 x( ppm) x( pphm) 部分 108 全部 部分 x( ppt) 1012 全部
大气中的NOx最终转化为硝酸HNO3和硝酸 盐微粒经湿沉降和干沉降从大气中去除。 NOx湿沉降的强度据1976年估计约为 (18~46)×106t/a；干沉降的汇强目前尚 有争议,1970年估算约(25~70)×106t/a ， 而1978年估算仅为(0.3~3)×106t/a。
三、氨（NH3）
2.1.2 单位体积内物质的质量数表示法A
一般对气体常用g/m3，颗粒物则用g/m3或个数/cm3。
污染物的质量 ( g ) 10 3 空气的取样体积 ( m 3 ) 污染物的质量 ( g ) x ( g / m 3 ) 10 6 空气的取样体积 ( m 3 ) x ( mg / m 3 )
2.1环境大气中的重要污染物
什么是大气污染？
当大气中某种物质的浓度超过了正常水平而 对人类、生态、材料或其它环境要素(如大 气性质、水体水质、气候等)产生不良效应 时,就构成了大气污染。
大气污染物种类
按物理状态可分为气态污染物和颗粒物两大 类; 按形成过程则可分为一次污染物和二次 污 染物。所谓一次污染物是指直接从污染源排 放的污染物质,如CO、SO2、NO等。而二次 污染物是指由一次污染物经化学反应或光化 学反应形成的污染物质,如光化学氧化剂Ox、 臭氧(O3)、硫酸盐颗粒物等。
氨在对流层中主要是转化为气溶胶銨盐,而后 经湿沉降和干沉降去除。汇强估计湿沉降为 (38~85)×106t/a(1976年数据),干沉降约 为10×106t/a。近年来,NH3为OH自由基氧 化形成 NOx也被认为是NH3的一个重要的汇。
四、向平流层输送
向平流层输送也是某些气体和气溶胶粒子的汇。
2.2.3含硫化合物
大气中含硫化合物主要有：氧硫化碳(COS)、 二硫化碳(CS2)、二甲基硫((CH3) 2S)、硫化 氢 (H2S)、二氧化硫(SO2)、三氧化硫(SO3)、 硫酸(H2SO4)、亚硫酸盐（SO32-）和硫酸盐 （SO42-）等。
二、天然源 (1) 自然尘(风沙、黄砂、土壤粒子等)； (2) 森林、草原火灾(排放出CO、CO2、SOx、 NOx、HC); (3) 火山活动(排放出SO2、H2O、硫酸盐尘等 颗粒物); (4) 森林排放(主要为萜烯类碳氢化合物) (5) 海浪飞沫(颗粒物主要为硫酸盐与亚硫酸盐)。
当制定某一空气污染地区的控制对策, 进行 模式计算时，必须考虑全部源的相对排放强 度，做出污染源清单（Source Inventory），这里不仅要考虑人为源，而 且要考虑天然源。在有些情况下天然源甚至 比人为源更重要。有人曾对全球的硫氧化物 和氮氧化物的排放作了估计,认为全球氮排 放中93%、硫氧化物排放中60% 来自天然 源。
植物对粒子的去除效率与粒子大小、植物表 面大小、形状以及湿度都有关系。对于气态 污染物，干沉降也是很重要的一种去除途径。 地表吸收的机制尚不十分清楚，看来与许多 因素，如气象条件、地表的物理、化学性质 以及气体本身的性质等有关。
二、湿沉降(湿去除)
大气中的物质通过降水而落到地面的过程，称湿 沉降。被降水湿去除或温沉降对气体和颗粒物都 是最有效的大气净化机制。 湿沉降有两类：雨除（rainout）和冲刷（洗脱） (washout)。
SO2的城市浓度则具有日变化和明显的季节 变化的性质。图2-3为北京地区SO2的小时 平均浓度分布图。
2.2.4 含氮化合物
大气中以气态存在的含氮化合物有：氧化亚氮 （N2O）、一氧化氮（NO）、二氧化氮（NO2）、氨 （NH3）、亚硝酸(HNO2)、硝酸(HNO3)以及少量三氧 化二氮(N2O3)、四氧化二氮(N2O4)、三氧化氮 (NO3)和 五氧化二氮(N2O5)等,后者有时统称为NxOy。在大气化 学研究中往往把 NO+NO2+NO3+N2O5+HNO2+HNO3+HNO4+其他有机硝 酸盐统称为奇氮化合物（odd-nitrogen compounds)。
2.1 大气中重要自由基的来源
大气中存在的重要自由基有：
HO、HO2、R（烷基）、RO（烷氧基）和RO2（过氧 烷基）。 其中以HO、HO2更为重要。
大气中HO、HO2自由基浓度
HO最高浓度出现在热带，因 为那里温度高，太阳辐射强。 在两个半球之间HO分布不对 称。
大气中HO的来源
氮还能以NO3-、NO2-和NH4+的形式存在于气溶胶粒子 和降水中。
N2O3、N2O4、N2O5、NO3、HNO2在大气中很不 稳定，常温下极易转化形成NO和NO2： N2O3 →NO+ NO2 N2O4→2NO2 N2O5→ N2O3 + O2 NO3十hv(0.541μm〉→NO2十O NO3十hv(<10μm)→NO+ O2 NO3 + NO→2NO2 HNO2+ hv(<400nm) → HO+NO
n 2.46 1019 分子 / cm 3 V
即1ppm 相当于2.46×1013分子/cm3。 举例：OH自由基在污染空气中的浓度是0.1ppt = 2.46×106个/cm3
2.2大气污染物
2.2.1大气污染物的来源 大气污染物具有天然的和人为的两种源,即所谓 的天然源和人为源。 一、人为源 燃料燃烧 工业排放 固体废弃物的焚烧 农业活动排放
空燃比与NO的排放量关系如图2-6所示,由 图可见,空燃比低时,尾气中HC、CO含量高, 而NO含量低；空燃比逐渐增高,NO含量增 加；空燃比等于化学计量时,NO达到最大值; 当空燃比超过化学计量时,由于大量空气使 火焰冷却,NO又降低。
图2-6碳氢化合物、一氧化碳和NOx的排放量与空燃比的关系
2.2.2 大气污染物的汇机制
各种污染物质由源输入大气，在源附近浓度 较大，随着与越来越多空气的混合浓度逐渐 稀释。这个稀释过程可被一系列所谓的“汇 机制”加速。如重力沉降、降水清除、地表 吸收以及大气中的化学转化等，这些过程亦 被称为污染物的去除过程。
去除过程基本上可分为以下几类：
一、干沉降（干去除） 重力沉降,与植物、建筑物或地面（土壤） 相碰撞而被表面吸附或吸收)的过程,统称为 干沉降。 重力沉降仅对直径大于10μm的颗粒物是有 效的。过小的粒子由于其降落速度对比大气 的垂直运动来说是不重要的,因此,与植物相 碰撞可能是它们在近地画处较有效的去除过 程。
一、氧化亚氮(N2O)
氧化亚氮(N2O)是无色气体,是低层大气中含 量最高的含氮化合物,其主要来自天然源、 即由土壤中硝酸盐NO3-经细菌的脱氮作用产 生： NO3- + 2H2 +H+→1/2N2O+2.5H2O
自图可以看出不同的田地有明显的季节区别 （N2O除人为源主要有两个：燃烧和含氮化 肥的施用）。 在空气中N2O的教度有所增加，见图2-5,大 气环境中 N2O的浓度已达到304土2ppbV (美国NASA 1986报警),并且正以每年 0.2%的速率增加。
燃料燃烧生成的NOx可分为以下两种： (1)燃料型NO x(Fuel NOx)：燃料中含有的氮的 化合物在燃烧过程中氧化生成NOx (2)温度型NOx (Thermal NOx):：燃烧时空气中 的N2在高温(〉2100℃)下氧化生成 NOx 。燃 料燃烧生成的NOx可分为以下两种：
燃烧过程中,NOx形成的机理为链反应机制： O2→O +O （极快） O+N2→NO+N （极快） N十O2→NO十O （极快） N十OH→NO十H （极快） NO+1/2O2→NO2 (慢)
二、一氧化氮和二氧化氮(氮氧化物NOx)
NO及NO2是大气中主要的含氮污染物,它们的人为 源主要是燃料的燃烧。燃烧源可分为流动燃烧源和 固定燃烧源。城市大气中的NOx（NO、NO2）一 般2/3来自汽车等流动源的排放,1/3来自固定源的 排放。无论是流动源还是固定源,燃烧产生的NOx 主要是NO,只有很少一部分(视温度等情况不同,含 量从0.5%到10%)被氧化为NO2。
在大气压为101325Pa（标准气压）、温度为25℃（298K）时，
ppm mg / m3 22.4 M
2.1.3 单位体积内物质的数量表示法
用于比ppt还要低的浓度水平，例如自由基浓度等，表示 每立方厘米空气中有多少个分子、原子或自由基。可 以由ppm换算过来。 在 大 气 压 为 101325Pa （ 标 准 气 压 ） 、 温 度 为 25℃ （298K）时，每立方厘米的分子数为
对于清洁大气而言，O3的光离解是大气中HO的重 要来源： O3 ＋ hv O + O2 O + H2O 2HO 对于污染大气，如有HNO2和H2O2存在，它们的光 离解也可产生HO HNO2 + hv HO + NO H2O2 + hv 2HO
大气中HO2的来源
大气中HO2主要来源于醛的光解，尤其是甲 醛的光解： H2CO + hv H + HCO H + O2 + M HO2 + M HCO + O2 HO2 + CO
空燃比定义为空气的质量除以燃料的质量。当 燃烧完全时，即无过量的O2时，空气与燃料的 混合物就称为化学计量混合物,此时的空气质量 与燃料的比例为化学计量空燃比。对于典型的 汽油,其化学计量空燃比为14.60。假若空气与 燃料的混合物中空气的量少于化学计量的量,那 么此燃料混合物"富"燃料;而空气的量过量时, 称为"贫"燃料。
大气中的物质通过降水而落到地面的过程，称 湿沉降。被降水湿去除或温沉降对气体和颗 粒物都是最有效的大气净化机制。
湿沉降有两类：雨除（rainout）和冲刷（气中通过化学反应生成其他气体 或粒子而使原污染物在大气中消失的过程， 称为化学去除。对于某些气体污染物，如 SO2，此过程是重要的汇机制，不过这种机 制也可能产生新的污染物，因而又有新污染 物的去除问题。
大气污染物主要有以下八类：
① ② ③ ④ ⑤ ⑥ ⑦ 含硫化合物(SO2、H2S、（CH3）2S和H2SO4等)； 含氮化合物(NO、NO2、NH3、HNO3和N2O等)； 一氧化碳与二氧化碳； 碳氢化合物和碳、氢、氧化合物(烃类,醛，酮等)； 光化学氧化剂(O3、PAN、H2O2等)； 含卤素化合物(HF、HCl和CFCs等) 颗粒物〔H2SO4、SO4-2、NO3、多环芳烃及重金 属元素等〕； ⑧ 放射性物质。
有数据表明，北半球N2O浓度的增长速率 （0.25~0.7%）要比南半球(0.1~0.2%)大。从 它在大气中的停留时间约150年来估算，其源强要 比汇强大40%； N2O虽然因对人体无毒害不被看你为污染物，但由 于它不易溶于水,寿命又长,可传输至平流层,经以下 反应： N2O+hv（≤315nm）一一〉 N2+O N2O + O一一〉2NO 产生NO，进而引起臭氧层的破坏。因此，近年来， 人们对N2O的人为源愈来愈关注.
含硫化合物的环境浓度和停留时间
二氧化硫作为主要气态污染物，人们对它的浓 度特征研究较多：SO2的本底浓度具有明显的地 区变化和高度变化。
在世界不同地区测得的本底浓度具有较大的差 别（见表2-7)；在空间不同高度,SO2浓度的差异 也很明显。例如，在自由大气层,即距地平面 500～1000米高度上,SO2的浓度为：南太平洋上 空为0.04~0.12ppb,美国加拿大陆地上空为0.1~几 个ppb。
2.1.1 混合比单位表示法（体积、质量）
ppm（百万分之一）等。这种浓度表示法主要用于气 态污染物，对于大气中低浓度物质是合适的。当表示 浓度相对较高的物质时，比如源排放的物质浓度时， 可直接用百分数表示。 例：大气中O3的本底浓度是0.03ppm； CO2的本底浓度是350ppm。
部分 V W 106 , 全部 V W 部分 x( ppb) 109 全部 x( ppm) x( pphm) 部分 108 全部 部分 x( ppt) 1012 全部
大气中的NOx最终转化为硝酸HNO3和硝酸 盐微粒经湿沉降和干沉降从大气中去除。 NOx湿沉降的强度据1976年估计约为 (18~46)×106t/a；干沉降的汇强目前尚 有争议,1970年估算约(25~70)×106t/a ， 而1978年估算仅为(0.3~3)×106t/a。
三、氨（NH3）
2.1.2 单位体积内物质的质量数表示法A
一般对气体常用g/m3，颗粒物则用g/m3或个数/cm3。
污染物的质量 ( g ) 10 3 空气的取样体积 ( m 3 ) 污染物的质量 ( g ) x ( g / m 3 ) 10 6 空气的取样体积 ( m 3 ) x ( mg / m 3 )
2.1环境大气中的重要污染物
什么是大气污染？
当大气中某种物质的浓度超过了正常水平而 对人类、生态、材料或其它环境要素(如大 气性质、水体水质、气候等)产生不良效应 时,就构成了大气污染。
大气污染物种类
按物理状态可分为气态污染物和颗粒物两大 类; 按形成过程则可分为一次污染物和二次 污 染物。所谓一次污染物是指直接从污染源排 放的污染物质,如CO、SO2、NO等。而二次 污染物是指由一次污染物经化学反应或光化 学反应形成的污染物质,如光化学氧化剂Ox、 臭氧(O3)、硫酸盐颗粒物等。