不同酸度降水对某铀矿废石中铀钍核素释放迁移的影响
南方某矿石微生物浸铀不同酸度试验研究
南方某矿石微生物浸铀不同酸度试验研究摘要:采用20g/L、30g/L、40g/L、50g/L起始酸度对南方某铀矿石进行微生物柱浸试验,获得该矿石微生物浸出的经济酸度。
为该矿石堆浸工业生产提供经济技术指标和科学可靠的依据。
试验结果表明40g/L起始酸度为该矿石浸出的经济酸度。
关键词:铀矿石酸度微生物浸铀浸出率我国南方某矿在进行堆浸工艺生产前期,进行该铀矿石不同酸度微生物浸出试验。
以获得淋浸液的经济酸度,提高浸出率,缩短浸出周期,达到提高生产效率和综合经济效益的目的。
1 矿石特征试验矿样为南方某矿130m区段混合矿石,矿石粒度为-10mm,铀品位0.281%。
矿石中的矿物由热液矿物和围岩残留矿物组成,钛含量较高,伴生矿物有黄铁矿、二氧化钛矿物、伊利石、沥青铀矿等。
矿样化学全分析。
2 试验装置及条件试验装置主要如下。
(1)浸出柱:Φ100mm×2000mm的有机玻璃柱。
(2)离子交换柱:Φ50mm×1000mm的有机玻璃柱。
(3)D201离子交换树脂。
(4)BT100-2J蠕动泵。
试验设置ZQ1、ZQ2、ZQ3、ZQ4实验对比柱,装柱矿石重量均为20kg,矿层高度为150cm左右。
试验起始溶浸液喷淋酸度分别为:20g/L、30g/L、40g/L、50g/L。
溶浸液采用蠕动泵单点滴灌方式进行10%喷淋量,喷停比为1∶1喷淋。
实验周期122d。
3 试验结果与讨论四柱对应的渣计浸出率分别为88.23%、89.87%、94.01%、93.81%;耗酸率分别为8.86%、9.92%、10.27%、10.73%。
40g/L酸度条件下该矿石的渣计浸出率最高,20g/L条件下耗酸率最低。
3.1 浸出率与耗酸关系浸出率与耗酸率对指导工业生产有极为重要的作用。
浸出率与耗酸结果如图1。
由图1可以看出,溶浸液酸度在20~40g/L时,随着酸度的增高浸出率越高。
当溶浸液酸度在42~50g/L时浸出率有降低趋势,原因是溶浸液酸度大于45g/L时对该矿石的破坏作用强烈,产生大量细粒级矿物,堵塞矿石裂隙使试验后期溶浸液与矿石接触不完全。
某地浸采铀矿山采区井场地下水中铀迁移预测
钻孔 采 用梅 花状 布 置 , 与孔 之 间 的 间 距 为 孔
2 5m。为 了将 地 下 浸 出 液 控 制 在 地 下 浸 出单 元 的一定 范 围内 , 防止地 下浸 出液 的流散 , 生产 过 在 程 中 , 设 计 要 求 尽 量 控 制 抽 液 量 大 于 注 液 量 按 5 , 样不 仅减 少 了铀 的流 失 , 且严 格 控 制 了 这 而
降 至 1 . 、2 0mg L。利 用 监 测 结 果 对 模 型 进 行 检 验 , 验 结 果 表 明模 型 比较 合 理 。 60 1. / 检 关 键 词 :地 浸 采 铀 ;井 场 ;地 下 水 ;铀 迁 移
中图 分 类 号 :O 2 2 1P 6 12 文 献 标 识 码 :A 4 . ; 4 . 文 章 编 号 :1 0 — 0 3 2 0 ) 2 0 4— 6 0 0 8 6 (0 7 0 —0 8 0
矿层 东西 走 向 , 为 4k 倾 向 北 , 角 4 1 。 长 m, 倾 ~ 9。
பைடு நூலகம்
该 矿是 我 国第 一个采 用地 浸方 法规 模生 产铀
的矿 山 , 我 国“ 五” 间 的 重点 工 程 。采 用 硫 是 九 期
地 下水 的受 污范 围 。 1 2 井 场 的地质 条件 .
下水 污染 物 的迁 移 状况及 发展 趋势 。而解决 这 一
问题 的最 有 效 的途 径 是 地 下 水 溶 质 运 移 数 值 模 拟 。现采 用 Vi a MO f w 模 拟 软件 对 某 地浸 s l u D o l 采铀 矿山 采 区井 场 含矿含 水层 中的铀 的迁移 进行
移 的 数 学 模 型 。采 用 Vi a MOD lw 软 件 模 拟 铀 浓 度 分 布 。 1 、0 4 地 下 水 中铀 最 高 质 量 浓 度 中 心 分 s l u f o O 2 、0a后 别 迁 移 至 距 井 场 中心 约 9 、4 、0 处 ; 最 高 质 量 浓 度 在 1 后 , 本 不 变 ;0 4 后 由 2 . / 3 1 03 2m 而 0a 基 2 、0a 0 0mg L分 别
铀矿尾矿中U 、Th和226Ra浸出特性研究
第40卷第3期2020年5月核电子学与探测技术Nuclear Electronics Detection TechnologyVol. 40 No. 3May.2020铀矿尾矿中U、T h和226R a浸出特性研究谢添,朱君,石云峰,陈超,张艾明(中国辐射防护研究院核环境模拟与评价技术重点实验室,太原030006)摘要:选择中国北方某铀矿作为研究对象,通过静态溶浸实验初步研究了pH、固液比和浸出时间对铀尾矿中1;、丁11、2261?3浸出的影响,分析了不同{^条件下1;(\1)及丁11(]¥)在浸出液中的陚存形态,并 利用收缩核模型分析了不同p H条件下U、T h、m R a的浸出机制。
实验结果表明:溶浸液p H越小越有利于U、T h的浸出;一定范围内固液比越小越有利于U、226R a的浸出,对T h的浸出影响较小;不同浸出 时间下U、T h、m R a的浸出趋势可分为速浸出阶段、缓慢浸出阶段和浸出平衡阶段。
关键词:铀尾矿;U;T h;22SRa;溶浸实验中图分类号:X591 文献标志码:A文章编号:0258 —0934(2020)3 — 0493 —07铀矿尾矿库水冶废渣导致核素进入土壤及 地下水环境,造成的放射性污染地带,已成为主 要的核污染区域。
铀尾矿中30%以上的核素 都为长寿命核素,铀尾矿中226R a及其他短寿命 的衰变子体的放射性水平在9000年内会增长 10〜1000倍[1]。
我国发现和探明的铀矿床有350多个,分布在全国14个省市[2],铀尾矿在 环境中,受阳光、干燥、降雨、冻融、温度湿度变 化影响,其物理化学性质发生改变™。
在地表 径流条件下产生各种核素的溶解、沉淀、吸附解 吸及物理化学过程,长寿命核素U、T h和226Ra 随之浸出,给土壤、地表水与地下水以及生态环 境带来长期放射性危害[4’5],因此了解铀尾矿中放射性核素的释放规律和机理,对铀尾矿库 的管理,评价和预防是十分必要和紧迫的。
铀矿物在环境中的迁移和转化研究
铀矿物在环境中的迁移和转化研究铀矿物作为一种重要的放射性元素,在环境中的迁移和转化一直是许多学者们所关注的热点话题。
在过去的几十年里,以核能为主的科技产业的快速发展,使得铀矿物在地壳和环境系统中的含量逐渐增加,进而对环境和公共健康带来了显著影响。
因此,对铀矿物在环境中的迁移和转化机理进行研究,对于评估和控制放射性元素对环境和公共健康的影响至关重要。
铀矿物的迁移机制铀矿物在地壳中广泛分布,并存在于地壳的不同层次中。
在地下水和岩石的相互作用过程中,铀矿物的溶出、输运和沉积等过程是影响铀矿物在环境中迁移的主要因素之一。
地下水是地下岩石中存储的水,在地表和地下水之间,通过自然渗透或人工开采方式形成相连通的水分析系统。
铀矿物的遗体在水分析系统中的行为受到其物化性质和环境介质的相互作用影响。
水中pH值、离子强度和有机质的含量等因素都对铀的溶解行为产生很大的影响。
在低pH值环境下,铀矿物的溶解度会增加,使得其释放和迁移的速率变得更快,同时,铀也易与水分析系统中的其他元素和氧化物进行复杂的反应,从而影响铀矿物在地下水中的存在形式和行为方式。
岩石是地壳中最基础的构成单元之一,其中含有丰富的铀矿物。
虽然岩石中铀和相应的放射性衰变产物的浓度通常较低,但岩石总量巨大,因此其对环境和公共健康的影响仍然不容忽视。
特别是,当岩石遭受强烈的机械和化学侵蚀作用,从而发生破碎和裂隙,并形成新的水路系统时,铀矿物的迁移就变得更加复杂和难以预测。
铀矿物的转化机制在环境中,铀矿物随时可能发生各种各样的转化。
例如,在被微生物和化学物质所影响的条件下,铀矿物的生物还原和氧化等过程都会发生,从而形成不同的化学形式。
铀矿物的生物还原是一种重要的铀矿物转化形式。
它是由微生物参与的过程,利用有机质和其他元素作为电子供体,将铀还原为更加易溶剂和水相互作用的化学形式。
生物还原的可能性和速率取决于其所生存的环境和微生物的种类,例如在含有亚硝酸盐和硫酸盐等微生物参与的水体环境中,铀的生物还原反应往往更容易发生。
地浸采铀地下水中放射性污染物迁移的模拟
规律 与 迁移趋 势是 一致 . 值模 拟 对分析 地浸 采铀 矿 山地 下水 中污染 物 的迁移 规律 、 数
预 测和控 制 污染物 的迁 移提供 有 效的途 径和依 据 .
LI Chu g n _ TAN ix n n. ua g '. Ka . ua
( . c ol f ula R suc s n u la u l nier g U i r t o o t C ia 1 S ho o N c r eo re dN c r e E g ei , nv sy f uh hn , e a e F n n e i S
s is o r u wae o t mi ainsf ra i i e c i g u a u mi e A y a c mo e u t fg o nd t rc n a n to o n st l a h n r nim n . d n mi d l u o o tmi n s ta po n g o d tr i SL welfed wa sa ls d. e p o e s s fc n a na t r ns r i un wae n I l l s e t b ihe Th r c se t r i
摘
要: 地浸 采铀 对地 下水 的放射 性 污染是 一 个倍 受关 注的环境 问题 . 文对新 疆 某 本
地 浸采铀 矿 山井场 地 下水 污染的 监 测 结果进 行 了分 析 , 立 了地 浸 采铀 井场 地 下 水 建 中污 染物迁移 的动 力 学模 拟 , 污染物在 地 下水 中的 迁移规 律进 行 了数值 模 拟. 地 对 在 浸 生产期 间, 少量 的放 射 性 污 染物 U和 硫 酸 向 井 场 外 迁移 , 污 染物 : 速 度 和 有 但 迕移
放射性核素在环境中的迁移与迁移规律
放射性核素在环境中的迁移与迁移规律放射性核素是指在自然界中具有放射性的核素,它们的存在会对生态环境和人类健康带来很大的影响。
放射性核素在环境中的迁移是指,它们从产生源地向周围环境扩散的过程。
放射性核素的迁移规律是指,在迁移过程中,它们的扩散和转移的规律。
1.放射性核素在土壤中的迁移规律放射性核素经由大气降落,往往会进入土壤中,所以它们在土壤中的行为非常重要。
土壤中,放射性核素的迁移规律通常可以分为以下几种:1.1 离子交换作用离子交换是指一种化学反应,它可以在离子之间传递原子。
放射性核素在土壤中的交换过程通常省略了放射性核素的化学反应,直接以可与非放射性同位素交换离子的方式实现。
1.2 扩散作用扩散是指溶质的高濃度向低濃度方向慢慢移动。
放射性核素在土壤中的扩散过程通常受限于土壤孔隙的大小和形状、水分和作物根的分布。
1.3 沉降作用沉降是指溶质在含有重物的溶液中向下沉降。
放射性同位素可以通过重力作用向土壤深层沉降,尤其是在土壤中的水分下沉时。
1.4 粘着作用粘着是指物质表面附着物质的作用。
放射性核素在土壤颗粒表面上的粘着作用通常是通过化学吸附和物理吸附来实现的。
2.放射性核素在水中的迁移规律放射性核素在地下或地表水中迁移和转移的方式与在土壤中有很大的不同。
在水中,放射性核素的迁移规律通常可以分为以下几种:2.1 分散作用分散是指微观的运动和混合过程。
放射性核素在流动的水中通过扩散、涟漪、湍流等分散方式扩散到远离源头的地方。
2.2 吸附作用吸附是指物质对所接触到的表面吸附。
放射性核素在水中通常会吸附在悬浮颗粒和沉积物上。
2.3 沉降作用沉降是指溶质在含有重物的溶液中向下沉降。
放射性核素在水中通常会沉降在水底沉积物上,并随着时间的推移向水下深层移动。
3.放射性核素在大气中的迁移规律放射性核素在大气中的迁移通常会受到气溶胶、尘埃、云、雨和风等气象因素的影响。
放射性核素在大气中的迁移规律通常可以分为以下几种:3.1 气溶胶作用气溶胶是指空气中存在的温度和湿度难以评估的沉淀物质。
硫酸根和硝酸根对ZVI—SRB处理铀废水的影响研究
酸 根的质 量浓度低 于 4 0 gL时 , 化效果 明显 , 0m / 0 强 铀
2 实验方法
21 硫 酸根 对 S B体 系和 Z IS B体 系处理 铀废 水 . R V—R 的影 响 ,
收 稿 日期 :0 0 0 — 5 2 1- 6 2
实 验 铀 废 水 用 铀 矿 石 浸 出 液 配 制 , 量 浓 度 为 质 1 g L / ;单质铁 以还原性铁 粉的形式 加入 , 粉粒径 m m 铁
基金项 目: 国家 自 然科学基金资助项 目( 7 4 4) 5 7 o 7; 9 湖南省教育厅重点资助项 H 1A 0 ) ( 13 0 通信作者 : 胡凯光(9 4 ) 16 一, 男湖 南宁乡人, 教授, 研究方 向: 溶浸采矿、 废水处理.— ih ga g0 8 6 . E ma : l u un20 @13c 0
和 Z IS V - RB体 系还原沉淀废液 中的铀的影响. 结果表 明, 2个酸根 离子对 S B体 系和 Z I S B体 系处理铀废水有一定的影 试验 这 R V— R
响. 硫酸根 的质量浓度低 于 4 0 gL对硫酸盐还原茵还原沉淀铀没有影响, 当硫酸根 的质量浓度超过 6 0 g L时, 0m / 0 但 0m / 0 铀的去 除率 会显著下降, 8 %g上 降到 1. ; 从 0  ̄ 41 有硫酸根 时, % 铀的最终除去率 Z I S B联合处理比 S . V —R RB单独处理要 高. 低浓度的硝 酸根有助 于
的变化曲线基本上是重合的, 而当硫酸根的初始质量 浓 度达 到 1 0 / Z I S B的强 化效 果 不 是 000mg L时,V 对 R
胡 凯光 , 河 汪爱 , 强 陶干 , 鹏 李锦 , 馨 丁德
某尾矿库区水环境中放射性核素铀的变化特征及影响因素
某 尾 矿 库 区水 环 境 中放 射 性 核 素 铀 的 变化 特征 及 影 响 因素
廉 欢 , 高柏 , 郭 亚 丹 , 张春 艳 , 丁 小 燕
( 1 . 东 华理 工大 学 水资 源 与环境 工程 学院 , 南昌 3 3 0 0 1 3 ; 2 . 核 资源 与环境 国家重 点 实 验 室培 训 基 地 , 南昌 3 3 0 0 1 3 )
有色金属 ( 冶炼部分) ( h t t p : / / y s y 1 . b g r i mm. c n )
d o i :1 0 . 3 9 6 9 / J . i s s n . 1 0 0 7 - 7 5 4 5 . 2 0 1 7 . 0 5 . 0 1 6
2 0 1 7年 第 5期
( 1 . Sc h o o l o f W a t e r Re s o u r c e s a n d En v i r o n me n t a l En g i n e e r i n g,Ea s t Ch i n a Un i v e r s i t y o f Te c h n o l o g y,Na n c h a n g 3 3 0 0 1 3,Ch i n a 2 .En gi n e e r i n g Re s e a r c h Ce n t e r o f Nu c l e a r Te c h n o l o g y Ap p l i c a t i o n,M i n i s t r y of Ed u c a t i o n,Na n c ha n g 3 3 0 0 1 3,Chi n a )
Nu c l i d e Ur a ni u m i n Ta i l i ng s Ar e a a nd S u r r o u n d i n g Ri v e r S y s t e m
我国北方某地浸采铀矿山采区地下水中∑Fe与SO4 2-迁移预测
监 测孔 , 太靠 近采 场 , 其 作 为 监 测 孔 的 意 义 不 但 把
大 ,6年 在采场 外 10 补 了一个 钻孔 作为监 测孔 。 9 0m 19 9 6年 6月初 停 止 注液 , 只进 行 单 独 的抽 出 , 直 一 到 19 9 7年 1 2月底 。随 即 1 场关 停 , 进行 地 下 采 将
我 国北 方某矿 床是第 一个 具有规 模 生产铀 金 属 (1 1 1产 品) 矿 山, “ 5 期 间 的 重 点 工 程 ,1 9 的 是 9: 92
年 5月开 始 生产 到 1 9 9 8年相 续投入 三个采 区( 、 1 2 1 ) 共 1 2个 孔 , 中 , 孔 4 。、 1 , 1 其 抽 2个 、 孔 6 注 6
维普资讯
第 2 2卷 第 5期 20 0 6年 5月
甘 肃 科 技
Ga u Sc e e a c o og ns inc nd Te hn l y
0 l .2 N o 5 z 2 . M a 2 06 y. 0
我 国北 方 某地 浸 采铀 矿 山采 区地 下 水 中 ∑F e与 S 迁 移预 测 O4 2 一
吕俊 文 , 江 , 凯 旋 刘 谭
( 华 大 学 建 筑 工 程 与 资 源 环 境 学 院 , 南 衡 阳市 4 10 ) 南 湖 2 0 1
摘 要 : 文通过 对我 国北 方某地浸 采铀 矿 山采 区场 址的水 文地质 条件 的分析 , 本 建立 了该 区地 下 水 污染物 迁移的 三维数 学模 型 , 用 Viu l 采 s a MOD lw软 件进 行计 算 污染物 浓度 的 分布 , f o 结果显 示 了
广东某铀矿堆浸尾矿—水相互作用污染物迁移规律实验研究
广东某铀矿堆浸尾矿—水相互作用污染物迁移规律实验研究铀尾矿是矿石中的铀被提取后的贫化矿石。
铀尾矿中大部分铀已被提取(铀的提取率为65%-95%),但是仍有部分铀残留在尾矿中,而且尾矿中还含有其它放射性核素(如226Th、226Ra)。
铀矿山在开发和冶炼过程中产生大量的尾矿堆置在地表,由于尾矿中放射性核素的含量较高,且大多具有较长的半衰期,经过长期风化和雨水作用,核素会迁移至周围的环境中,对生态环境造成严重破坏,构成了铀矿山长期的放射性危害。
因此,探究铀尾矿库中污染物的释放规律,并分析其释放动力学特征,为铀尾矿库的管理提供科学依据,对库区环境污染的治理具有积极意义。
本文以广东北部某铀矿堆浸尾矿为研究对象,采用实验室模拟研究,探讨尾矿—水相互作用污染物释放规律,并分析尾矿释放动力学特征。
通过实验得到以下结论:1、实验结果表明,在尾矿与水相互作用过程中可释放大量的H+、U、SO42-等污染物。
2、随着浸泡时间的延长,浸泡液酸度逐渐增大、污染物的累积释放量逐渐增加;在浸泡15d后,酸度达到最大,pH值为3.30;早期污染物释放速度很快,后期释放速度显著减慢。
3、尾矿粒径越小,污染物的溶出浓度越高。
污染物释放速度和浓度随尾矿粒度减小而增大。
4、尾矿表面对铀酰离子的吸附是导致U释放速度快、并受尾矿粒度影响的主要原因。
5、尾矿中铀的释放过程可用动力学方程1+2(l-xt)-3(1-xt)2/3-kt来描述,其溶出速度主要取决于扩散速度。
粒径过大或过小,都将降低铀的溶出速率。
腐殖酸及酸雨对贫铀在土壤中迁移的影响研究_李娟
86
中国环境科学
31 卷
1cm 土层内的分布密度是 1mg/cm3.测得北京地 区土壤密度为 1.46g/cm3,实验用 DU 粉末 U 含量 为 19.1%,柱子内径为 5cm,则加在柱底 1cm 的贫 铀粉末量及土壤量分别为 102.7mg 和 28.65g. 1.6.2 淋溶液总流量的确定 气象资料[13]表明 我国年均降水量为 500mm 左右,考虑到实验设计 中水流量的限制和实验周期问题,确定淋溶液总 流量为 3500mL,用于模拟 3.5a 降水对贫铀迁移 深度的影响. 1.6.3 淋溶液流向的确定 与现场情况相反,实 验中含有 DU 的土壤是加在柱子最底部的,这样 做主要是考虑到,如果水流从上向下流,会造成大 部分淋溶液沿管壁流下,而真正穿过土壤流下的 水量很少,达不到模拟现实降雨的目的,从而影响 实验结果. 1.6.4 土壤 pH 值的测定 目前,国内对土壤 pH 值测定的主要标准依据是国家林业局[14]、中国 环境监测总站[15]和国家环境保护总局[16]编写的
1 材料与方法
1.1 实验用对照土壤和腐殖酸 对照土壤取自北京市海淀区军事医学科
学院院内地表以下 2m,于干燥箱中 80℃烘干, 经粉碎机粉碎后,再过 80 目筛,用自封袋密封, 备用;腐殖酸购自上海巨枫化学科技有限公司 (水份 5%,灼烧残渣 5%,氯化物 0.05%,硫酸盐 0.05%). 1.2 仪器和装置
将去离子水暴露在空气中一段时间,使空气 中 CO2 充分溶解在去离子水中,此时 pH=5.6,来 模拟正常降雨;用硫酸调节去离子水的 pH 值,使 之分别达到 pH=4.0 和 pH=3.0,用于模拟酸雨. 1.6.6 分层取样及样品的测量 自有机玻璃柱 顶端开始,依次分层取样,烘干,研磨,取 0.1g 土壤 样品灰化后,加入 6mL 浓硝酸和 2mL 氢氟酸,经 电热板消解,由 ICP-MS 测量每层土壤的铀浓度
铀尾矿库放射性核素迁移研究现状
广 东 化 工 2013年 第1期· 60 · 第40卷 总第243期铀尾矿库放射性核素迁移研究现状周敏,杜洋(东华理工大学,江西 抚州 344000)[摘 要]随着核工业的发展,铀矿冶工业亦得到迅速发展。
由于铀矿水冶的特点,产生了大量的尾矿,而尾矿库是核燃料生产系统中储存放射性废物数量最庞大的场所,尽管人们在尾矿库的设计、建造、运行及退役后的处理方面都充分考虑了其安全性,但是,随着时间的推移以及不可预料的各种地下水文地质等运动,其工程屏障的完整性可能受到破坏,从而导致尾矿中的放射性核素随地下水运动迁移到生物圈,进而影响到周围环境质量状况和附近居民的安全健康。
因此,对尾矿库放射性核素迁移的研究具有重要的意义。
[关键词]铀尾矿库;放射性核;迁移研究[中图分类号]TQ [文献标识码]A [文章编号]1007-1865(2013)01-0060-02The Uranium Tailings Radionuclide Migration ResearchZhou Min, Du Yang(East China Institute of Technology, Fuzhou 344000, China)Abstract: With the development of the nuclear industry, uranium mining and milling industry has also developed rapidly. Due to the uranium hydrometallurgical characteristics, resulting in a large amount of tailings and tailings pond is the storage of radioactive waste in the nuclear fuel production system in the largest number of places and people in the design of tailings, construction, operation and decommissioning after treatment fully considered its security, However, as time goes on, as well as unpredictable geology, groundwater movement, the integrity of the engineered barriers may be damaged, leading to radionuclides in the tailings with the movement of groundwater migration to the biosphere, thereby affecting the quality status of the surrounding environment and the safety and health of nearby residents. Therefore, the tailings pond radionuclide migration study has important implications.Keywords: uranium tailings ;radioactive nuclear ;migration research20世纪50年代后期,美国地质学家提出了科罗拉多高原砂页岩卷状铀矿床的淋积成因理论,引起了人们对铀的水迁移作用的普遍关注。
铀在自然环境中的迁移与转化研究
铀在自然环境中的迁移与转化研究铀是一种具有放射性的元素,在自然界中广泛存在。
它是热核反应中的重要燃料,在核能开发和应用中扮演着重要的角色。
由于铀具有放射性,因此在工业领域和人们的生活中,铀也会成为一种有害物质。
因此,在探索铀在自然环境中的迁移与转化过程中,可以更好地指导我们对于工业铀排放的管理和环境污染的控制。
铀在自然环境中的存在形式很多,可以是固体,也可以是液态,其中,在地质尺度上,铀主要分布在地层和矿物中。
据研究,地球上已知的铀矿床中含有约200万吨的铀,其中绝大部分采自的铀是以氧化铀UO2的形式存在于天然铀矿中。
其次,铀也会在自然环境中形成无机盐和有机盐。
无机铀盐可以溶解在水中,形成可溶性铀化合物,而有机铀盐则可以与天然有机物相结合,形成自然界中一种稳定的有机铀化合物。
此外,铀的化学性质也会受到水、矿物、微生物、土壤和植被等许多因素的影响。
铀在自然环境中的迁移和转化主要受环境因素的影响。
其中最主要的环境因素就是水。
因为铀可以在水溶液中形成可溶性铀化合物,所以当铀遇到水时,会发生溶解。
在自然环境中,水是最常见的介质之一。
地下水和表层水都是铀的重要介质,同时大气降水也是铀迁移的重要载体。
在不同的水体介质中,铀的浓度和形态都会有所不同。
例如,铀在地下水中通常以U(VI)的形式存在,而在河流或湖泊的表面水中,铀会以可溶性的U(IV)形式存在。
这表明,铀的形态和浓度是受到水体介质的影响的。
此外,土壤也是铀迁移的重要介质之一。
典型的自然环境中,土壤中的铀含量普遍较低。
但是,当人类的活动造成土壤改变时,铀的含量有时会增加,并且可能对环境造成负面影响。
例如,人类经常用化学肥料来提高农作物的生产力。
这些肥料中含有化学元素,其中包括铀。
如果使用过量,肥料中的铀就可能会对土壤的铀含量产生影响,并促进铀的迁移和转化。
铀迁移和转化的过程中,微生物也发挥着重要的作用。
微生物是自然界中一种重要的生物。
它们以化学元素为营养来源,并通过吸收和代谢过程来生存和繁殖。
铀矿污染土壤γ_剂量率与核素活度的表征关系
㊀第44卷㊀第2期2024年㊀3月㊀辐㊀射㊀防㊀护Radiation㊀ProtectionVol.44㊀No.2㊀㊀Mar.2024㊃放射性废物管理㊃铀矿污染土壤γ剂量率与核素活度的表征关系杜㊀娟,冀㊀东,刘晓超,侯铁钢(中核第四研究设计工程有限公司,石家庄050021)㊀摘㊀要:为了对铀矿冶退役治理源项调查作出快速㊁准确的判定,解决调查过程中存在的测量周期长㊁检测手段繁琐等问题㊂以某铀矿污染土壤为研究对象,通过分析铀系核素不平衡条件下的衰变特点,采用半无限大体源估算模式计算了不同垂深污染土壤所致表层关注点的γ剂量率,根据铀系核素的剂量率贡献及对不同垂深的影响,推导出土壤表层γ剂量率与核素活度的表征关系㊂结果表明:铀系核素所致关注点γ剂量率主要由234m Pa ㊁214Bi 和214Pb 三个子体贡献,占比为96%;土壤表层(20cm )污染核素所致关注点剂量率占比约为94%;根据铀系核素分段平衡理论及铀镭平衡系数,推导出以238U 和226Ra 为代表核素,与土壤表面γ剂量率的表征关系,经与实际监测结果进行对比,偏差在ʃ5%以内㊂以此为依据可快速识别土壤的污染范围,提高源项调查监测布点的效率,为科学客观的开展污染土壤源项调查提供了新思路㊂关键词:铀矿;污染土壤;剂量率;核素活度;表征关系中图分类号:X53文献标识码:A㊀㊀收稿日期:2023-03-15作者简介:杜娟(1982 ),女,2004年毕业于河北科技大学环境工程专业,2007年毕业于河北科技大学环境工程专业,获硕士学位,高级工程师㊂E -mail:dujuan200402@通信作者:冀东㊂E -mail:jidongtianya@㊀㊀铀矿采冶属于开放型工作场所,其矿石冶炼㊁矿石运输㊁废石堆存㊁尾矿贮存㊁废水排放等均可能通过气态或液态途径污染矿区周围土壤㊂由于我国铀矿山土壤污染范围分散,涉及尾矿库和废石场下游土壤㊁尾矿输送管线两侧土壤㊁废水灌溉农田等,因此在铀矿冶设施退役过程中污染土壤的源项调查难度较大[1-2]㊂其主要面临的难题包括[3-6]:(1)无法快速识别土壤放射性核素的分布;(2)难以准确把握源项调查的监测范围㊂目前铀矿冶设施周围污染土壤的源项调查主要以实验室内应用谱仪分析放射性核素的活度浓度为主,从而判定土壤是否存在污染,这期间存在测试周期长㊁检测手段繁琐等问题,无法通过简单快速的识别方法进行判别㊂本文以某铀矿冶设施周围污染土壤为研究对象,以核素分段平衡理论为研究基础,应用Microshield 软件估算污染土壤表面γ剂量率,探讨污染土壤放射性核素活度浓度与γ剂量率的表征关系,旨在探索应用土壤表面的γ剂量率快速判别土壤是否存在污染㊂1㊀模型构建与估算方法1.1㊀数值模型㊀㊀(1)半无限大体源估算模式[7-9]将污染土壤设定为半无限大体源,对于一个光滑㊁均匀分布半无限大体源所发射的γ射线在空气中的吸收剂量率可用式(1)计算:D a ㊃=ðj Φ㊃(E j )μ(E j )ρéëêêùûúúE j (1)式中,D a ㊃为空气γ吸收剂量率,nGy /h;μ(E j )ρéëêêùûúú为空气对入射能量为E 的第j 种γ光子的质量吸收系数(即光子在介质中穿行单位质量厚度时,其能量在相互作用过程中转移为电子动能的份额),cm 2㊃g -1;E j 为天然放射性核素发射的能量为E 的第j 种γ光子的能量,MeV;ρ为密度,g /cm 3;Φ㊃(E j )为探测点处能量为E 的第j 种γ光子的注量率,cm -2㊃s -1,可用下式计算:Φ㊃(E j )=ðiA ㊃f i2[μ(E j)/ρ](2)杜㊀娟等:铀矿污染土壤γ剂量率与核素活度的表征关系㊀式中,A为核素比活度,Bq/g;f i为放射性核素衰变过程中所发射的能量为E i的第i种射线的发射概率;A㊃f i=A v/ρ,A v为体积活度,Bq/cm3;ρ为样品密度,g/cm3㊂(2)铀镭平衡系数铀矿采冶产生的放射性核素属于铀系核素,在平衡条件下,衰变链中任一子体核素与母体的放射性活度相等㊂据此可以利用衰变链中某一核素的特征射线,通过γ能谱计算出其活度浓度,同时也可计算出其它核素的浓度[10]㊂然而铀矿冶设施周围污染土壤中铀镭平衡已被破坏,各核素之间已经没有固定的关系,但在同一放射性衰变链中,除几个较长寿命核素外,其它核素的半衰期较短,经过较短时间后,长寿命核素与短寿命核素会建立新的平衡㊂根据这一原理,可以将某一衰变链分为几个子平衡系,子平衡系内其各核素活度相等㊂根据铀系核素衰变特点,可将其划分238U ң ң230Th和226Raң ң210Po两段平衡㊂在分段平衡条件下,不同平衡段的子体均可代表母体核素的活度[11-12]㊂两个平衡段母体核素活度的关系可用铀镭平衡系数来表示[13]:K P=(Q Ra/Q U)ˑ[1/(3.4ˑ10-7)](3)式中,Q Ra为样品中镭的含量,mg;Q U为样品中铀的含量,mg;1/(3.4ˑ10-7)为铀镭平衡时,铀镭含量的比值㊂1.2㊀模型构建㊀㊀以我国浙江地区某铀矿山周围污染土壤为例,选取表层垂深0~0.6m㊁范围40mˑ80m㊁密度为1.6g/cm3的污染土壤进行计算,考虑到土壤的自屏蔽因素,为确保计算结果的精确性,将0.6m 厚表层土壤分为3层,由上至下厚度分别为20 cm㊂采用Microshield[14]软件(一种用于屏蔽体设计与屏蔽外参考点剂量率计算软件)构建半无限大体源模型,分别定义各层土壤层厚度㊁密度及土壤成分组成㊁各核素的活度浓度,应用半无限大体源计算模式估算并叠加各核素在距离表层土壤不同距离(0.1m㊁0.3m㊁0.5m㊁0.7m㊁0.9m㊁1m)处的γ剂量率㊂土壤及空气组分输入列于表1, Microshield模拟计算模型如图1所示㊂表1㊀Microshield模拟计算土壤及空气组分输入参数Tab.1㊀Microshield simulation calculation of soil and air composition input parameters图1㊀Microshield模拟计算模型Fig.1㊀Microshield simulation model1.3㊀污染源项㊀㊀根据某铀矿山周围受污染田地1-3田土壤的垂深监测数据[15],不同垂深土壤中U天然含量在24.1~324mg/kg之间,226Ra含量在140~415Bq/ kg㊂参照‘中国环境天然放射性水平“[16]中铀矿山所在地天然本底水平,其中238U为(53.1ʃ19.5) Bq/kg,226Ra为(48.4ʃ19.3)Bq/kg,扣除本底水平后不同垂深土壤中U天然㊁226Ra比活度列于表2㊂2㊀污染土壤所致关注点γ剂量率估算结果㊀㊀依据‘铀矿冶辐射防护和辐射环境保护规定“[17],铀矿采冶设施污染物排放主要控制U系核素的排放,结合国内外学者对铀矿周围土壤和河流沉积物的研究成果[18-19],发现土壤和河流沉积物中主要污染核素为U和226Ra,而Th系核素㊀辐射防护第44卷㊀第2期㊀㊀㊀㊀㊀表2㊀不同垂深土壤中铀同位素和镭的比活度Tab.2㊀Specific activities of uranium isotopes and radium in soils at different depths天然采用激光铀分析仪按照‘土壤㊁岩石等样品中铀的测定激光荧光法“(EJT天然与铀同位素的换算如下:1mgU天然ʈ12.38Bq238Uʈ12.38Bq234Uʈ0.73Bq235U;2)226Ra采用γ能谱仪按照‘土壤中放射性核素的γ能谱分析方法“(GB/T11743 2013)进行测量㊂和40K比活度与对照点监测结果变化很小,因此本研究污染土壤所致关注点γ剂量率主要考虑U系核素㊂2.1㊀污染土壤中铀系和锕系核素所致关注点γ剂量率㊀㊀污染土壤中的初始源项主要为U天然和226Ra,然而不同核素在土壤中随着时间的推移不断衰变产生新的子体,同时释放出γ射线㊂经过不同的时间段,部分子体核素达到相应的平衡㊂U天然同位素中不仅包含铀系的238U和234U,还包括锕系235U,因此污染土壤中不仅需要考虑铀系核素所致关注点的剂量率,同时需要考虑锕系元素所致关注点的剂量率,估算结果如图2所示㊂图2㊀污染土壤核素所致关注点的γ剂量率Fig.2㊀Gamma dose rates of concerns causedby contaminated soil radionuclides从图2中可知,土壤中污染核素所致关注点高度0.1~1m的γ剂量率在365.03~411.64 nGy/h之间,整体随着关注点高度的升高,剂量率水平在不断降低,但在0.3m处出现最大值,这主要是由于不同垂深污染核素剂量率贡献与土壤自屏蔽自吸收效果的交互影响所致㊂其中铀系核素贡献值在355.88~399.95nGy/h之间,占比在97.16%~97.49%之间;锕系核素贡献值在9.15~ 11.69nGy/h之间,占比在2.51%~2.84%之间㊂从上述分析结果可知,锕系核素所致关注点的γ剂量率贡献较小,从而得出铀矿污染土壤所致关注点的γ剂量率仅需考虑铀系核素即可㊂2.2㊀污染土壤核素母体与子体所致关注点γ剂量率㊀㊀污染土壤中放射性核素的初始源项为U天然和226Ra,估算过程中母体主要考虑238U㊁234U㊁235U 和226Ra,子体主要考虑铀系和锕系的子体㊂按照分段平衡理论,假定衰变过程中子体和母体达到平衡,得出衰变母体和衰变子体对关注点剂量率贡献情况如图3所示㊂从图3可以看出,土壤中污染核素的母体所致关注点的γ剂量率贡献远小于子体的贡献,其中污染核素母体所致关注点剂量率在3.32~4.94 nGy/h之间,而子体贡献值在361.71~406.70 nGy/h之间,核素母体贡献仅占子体贡献的0.91%~1.20%㊂从而得出:针对铀矿污染土壤表面γ剂量率应重点关注铀系衰变子体㊂2.3㊀污染土壤中关键核素所致关注点γ剂量率㊀㊀经对铀系中各核素衰变产生γ射线能量汇总分析得出,铀系子体234m Pa㊁214Bi和214Pb三种核素衰变产生的γ射线能量相对较高,按照建立的三维数值模型估算了上述三种核素对不同关注点剂杜㊀娟等:铀矿污染土壤γ剂量率与核素活度的表征关系㊀图3㊀污染核素母体与子体所致关注点γ剂量率Fig.3㊀Concernedγdose rate due to parentand daughter radionuclide contamination量率的贡献,如图4所示㊂根据图4可知,对关注点剂量率贡献最大的核素为214Bi,所致关注点剂量率水平为290.33~ 326.14nGy/h,占总剂量率的79.23%~80.21%;其次为214Pb,所致关注点剂量率水平为43.62~ 50.03nGy/h,占总剂量率的11.95%~12.15%; 234m Pa所致关注点剂量率水平为16.50~18.68 nGy/h,占总剂量率的4.52%~4.58%;其它核素所致关注点γ剂量率总和约占4.0%㊂按照分段平衡理论,234m Pa所致关注点剂量率的贡献可代表238Uң ң230Th平衡段,214Bi和214Pb的贡献可代表226Raң ң210Po平衡段㊂2.4㊀不同垂深的污染土壤所致关注点γ剂量率㊀㊀在污染土壤所致关注点剂量率估算过程中,详细分析了铀衰变系中核素在不同垂深土壤所致关注点的剂量率贡献情况,并对不同垂深的污染土壤所致关注点γ剂量率贡献值进行了估算汇总㊂不同垂深的污染土壤所致关注点的剂量率如图5所示㊂从图5可以看出,-60~-40cm污染土壤所致关注点剂量率贡献在0.46~0.58nGy/h之间,贡献较小,仅占总剂量率的0.12%~0.15%;-40~ -20cm污染土壤所致关注点剂量率贡献在19.04~21.63nGy/h之间,仅占比为5.11%~ 6.03%㊂从而得出污染土壤所致关注点γ剂量率主要贡献为土壤表层20cm内的污染核素,剂量率贡献占比93.82%~94.77%,主要是由于天然放射性核素衰变释放出的γ射线平均能量较低,基于土壤的自屏蔽作用,-60~-20cm垂深土壤中核图4㊀关键核素所致关注点γ剂量率Fig.4㊀Gamma dose rate of concerndue to keyradionuclides图5㊀不同垂深的污染土壤所致关注点的γ剂量率Fig.5㊀Gamma dose rates of concerns caused bycontaminated soil at different vertical depths素衰变产生的γ射线大多已被土壤屏蔽㊂2.5㊀模拟结果与监测结果的对比分析㊀㊀参照‘环境γ辐射剂量率测量技术规范“[20]给出的测量要求,以20mˑ20m划分测量网格,选取1-3田距离污染土壤表面1m处进行测量,γ辐射剂量率监测结果为470nGy/h㊂根据2.1节估算结果,污染核素所致1-3田土壤表面0.1~1m范围内γ剂量率水平在365.03~ 411.64nGy/h之间,其中1m处的γ剂量率水平为365.03nGy/h㊂参照‘中国环境天然放射性水平“[16]和当地环境本底调查结果,本底剂量率水平在108~113nGy/h之间㊂将本次模拟计算结果与本底叠加后,污染核素所致1-3田土壤表面1m 处γ剂量率水平结果约为473~478nGy/h,与监测结果基本处于同一水平,表明本次估算结果基㊀辐射防护第44卷㊀第2期本是可信的㊂3㊀污染土壤核素活度与γ剂量率的表征关系㊀㊀依据第2节计算结果,铀矿20cm 垂深污染土壤所致关注点的γ剂量率占比约为94%;根据铀系核素分段平衡理论,应用关键子体核素表征母体核素的活度,其关键核素所致关注点γ剂量率占比约为96%,因此本次探讨的γ剂量率与污染土壤核素活度的表征关系主要考虑20cm 垂深的污染土壤的铀系关键核素㊂根据上述内容,污染土壤中铀镭含量与γ剂量率关系可用下式计算:D ㊃=(a 1ˑK Ra +a 2ˑK U )ː0.94ː0.96+C(4)式中,D ㊃为γ剂量率,nGy /h;a 1㊁a 2为剂量率转换系数,(nGy /h)/(Bq /kg);K Ra ㊁K U 分别为铀镭的比活度,Bq /kg;C 为环境本底数据,nGy /h;0.94为土壤表层20cm 内核素对γ剂量率的贡献率;0.96为关键核素所致关注点剂量率的占比㊂根据关键核素所致关注点γ剂量率的估算结果,主要贡献核素为234m Pa㊁214Bi 和214Pb,其中234m Pa 的活度会在短期内与238U 达到平衡,214Bi和214Pb 的活度会在短期内与226Ra 达到平衡,因此选用关键核素所致关注点剂量率换算成与238U㊁226Ra 活度的关系式,可以得出:D ㊃=(0.97ˑK Ra +4.48ˑ10-3ˑK U )ː0.94ː0.96+C (5)㊀㊀根据式(3),将铀镭含量的相互关系换算为铀镭活度的关系式:K Ra =1.023ˑK P ˑK U(6)㊀㊀将式(6)代入到式(5)中,得出污染核素所致关注点的附加剂量率与污染核素226Ra 的关系:D ㊃ᶄ=K Ra ˑ(1.07+4.85ˑ10-3/K p )(7)式中,D ㊃ᶄ为污染核素所致关注点的剂量率,即监测值扣除本底数据,nGy /h㊂按照理论推导出的估算公式(7),选用某铀矿周围污染土壤的监测数据进行对比验证,对比结果列于表3㊂由表3可见,本文估算结果与监测结果相对偏差在ʃ5%以内㊂表3㊀对比验证数据汇总表Tab.3㊀Comparison and verification data summary table天然本底为2.1nGy /h,取中间值110nGy /h;3)偏差为(公式估算+本底)与监测数据的差值与监测数据的比值㊂4㊀结论通过分析铀系核素不平衡条件下的衰变特点,结合某铀矿冶设施周围污染土壤特性,应用Microshield 软件模拟了不同垂深污染土壤所致关注点的剂量率水平,得出以下结论:(1)铀矿冶设施周围污染土壤中锕系核素对关注点的剂量率贡献可忽略不计,仅占2.51%~2.84%㊂污染土壤中母体核素所致关注点的剂量率仅占子体贡献的0.91%~1.20%,因此按照分段平衡理论应重点关注铀系子体的贡献㊂(2)污染土壤中铀系核素按照分段平衡的理论,主要关注子体核素234m Pa㊁214Bi 和214Pb,这三种核素对剂量率贡献占比在96%左右㊂(3)根据对不同垂深污染核素所致关注点剂量率估算结果得知,土壤表层0~20cm 污染核素对关注点的剂量率贡献在94%左右,因此在土壤杜㊀娟等:铀矿污染土壤γ剂量率与核素活度的表征关系㊀源项调查中应重点关注土壤表层的核素分布㊂(4)根据估算结果推导的理论公式计算结果与现场监测数据相对偏差在ʃ5%以内,由此可用来表征表层土壤中不同放射性核素的比活度,用于指导铀矿冶设施周围污染土壤现场源项调查监测布点㊂参考文献:[1]㊀李韧杰,潘英杰,周星火,等.铀矿冶设施退役与环境治理[M].北京:原子能出版社,2001.LI Renjie,PAN Yingjie,ZHOU Xinghuo,et al.Decommissioning of uranium mining and metallurgical facilities and environmental treatment[M].Beijing:Atomic Energy Press,2001.[2]㊀UNSCEAR.Sources and effects of ionizing radiation:UNSCEAR2000Report to the General Assembly,with scientificannexes[M].United Nations,New York,2000.[3]㊀Abdelouas A.Uranium mill tailings:Geochemistry,mineralogy,and environmental impact[J].Elements,2005,2(6):335-341.[4]㊀Yin M L,Zhou Y T,Tsang D C W,et al.Emergent thallium exposure from uranium mill tailings[J].Journal of HazardousMaterials,2021,407:124402.[5]㊀蒋文波,高柏,张海阳,等.某铀矿区周边土壤238U和226Ra分布特征及污染评价[J].中国环境科学,2021,41(4):1799-1805.JIANG W B,GAO B,ZHANG H Y,et al.Distribution characteristics and pollution assessment of238U and226Ra in soils surrouding a uranium ore area[J].China Environmental Science,2021,41(4):1799-1805.[6]㊀薛清泼,魏浩,张国瑞,等.某铀矿区周边土壤典型重金属污染特征及植物筛选[J].中国矿业,2019,28(6):81-88.XUE Qingpo,WEI Hao,ZHANG Guorui,et al.Pollution characterisatics of typical heavy metals in soil and plant screening around a uranium mine[J].China Minine Magazine,2019,28(6):81-88.[7]㊀Lamarsh J R,Baratta A J.Introduction to Nuclear Engineering[M].New York:Prentice Hall,2001:511-515.[8]㊀International Atomic Energy Agency./nudat2/re Cenrer.jsp?n=143&z=91.[9]㊀李德平,潘自强.辐射防护手册(第一分册)辐射源与屏蔽[M].北京:原子能出版社,1987:158-160.LI Deping,PAN Ziqiang.Radiation protection handbook(Volume1)radiation sources and shielding[M].Beijing: Atomic Energy Press,1987:158-160.[10]㊀卢希庭.原子核物理[M].北京:原子能出版社,2008:27-35.LU Xiting.Nuclear physics[M].Beijing:Atomic Energy Press,2008:27-35.[11]㊀张建,张庆贤,胡建伟,等.稀土废渣现场γ射线剂量率分段计算方法[J].同位素,2020,33(3):156-162.ZHANG Jian,ZHANG Qingxian,HU Jianwei,et al.The on-site gamma-ray dose rate piecewise calculation method for rare earth tailings[J].Journal of Isotopes,2020,33(3):156-162.[12]㊀陆志仁.不平衡铀系和锕铀系的放射性活度计算[J].辐射防护,1984,4(5):366-376.LU Zhiren.Calculation of radioactivity of non-equilibrium uranium and actinium-uranium series[J].Radiation Protection, 1984,4(5):366-376.[13]㊀章晔,华荣洲.放射性方法勘查[M].北京:原子能出版社,1990.ZHANG Ye,HUA Rongzhou.Radioactive method survey[M].Beijing:Atomic Energy Press,1990.[14]㊀Grove Software,Inc.Microshield User s Manual[Z].2020.https://.[15]㊀中核浙江衢州铀业有限责任公司.771军工核设施退役治理Ⅰ期工程源项调查报告[R].2009.[16]㊀国家环境保护局.中国环境天然放射性水平[M].北京:国家环境保护局,2015.State Environmental Protection Administration.Environmental natural radioactivity levels in China[M].Beijing:State Environmental Protection Administration,2015.[17]㊀生态环境部,国家市场监督管理总局.铀矿冶辐射防护和辐射环境保护规定:GB23727 2020[S].北京:中国标准出版社,2021.Ministry of Ecology and Environment,PRC,State Administration for Market Regulation.Regulations for radiation protection and radiation environment protection in uranium mining and milling:GB23727 2020[S].Beijing:China㊀辐射防护第44卷㊀第2期Standard Press,2021.[18]㊀施宸皓,梁婕,曾光明,等.某废弃铀矿周围农田土壤重金属和放射性元素的风险分析和修复措施[J].环境工程学报,2018,12(1):213-218.SHI Chenhao,LIANG Jie,ZENG Guangming,et al.Assessment of heavy metal and radionuclide pollution risk in farmland around an abandoned uranium mine and its related remediation measures[J].Chinese Journal of Environmental Engineering,2018,12(1):213-218.[19]㊀郑立莉,周仲魁,饶苗苗,等.华东某铀矿区周围河流表层沉积物的天然放射性评价[J].生态毒理学报,2020,15(2):260-267.ZHENG Lili,ZHOU Zhongkui,RAO Miaomiao,et al.Natural radioactivity evaluation of surface sediments of rivers around a uranium minging area in east China[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2020,15(2):260-267. [20]㊀生态环境部.环境γ辐射剂量率测量技术规范:HJ1157 2021[S].北京:中国标准出版社,2021.Ministry of Ecology and Environment,PRC.Technical specification for the measurement of environmental gamma radiation dose rate:HJ1157 2021[S].Beijing:China Standard Press,2021.Characterization relationship between gamma dose rate andradionuclide activity in uranium-contaminated soilDU Juan,JI Dong,LIU Xiaochao,HOU Tiegang(The Fourth Research and Design Engineering Corporation,CNNC,Shijiazhuang050021) Abstract:In order to quickly and accurately determine the pollution source terms for the decommissioning of uranium mines,and to solve the problems of long test cycle and cumbersome detection methods in the investigation process,the contaminated soil from uranium mines was used as research object in this paper.The decay characteristics under unbalanced conditions was analyzed,and the semi-infinite general source estimation model was used to calculate theγdose rate of the surface concern points caused by the contaminated soil at different vertical depths.According to the dose rate contribution of uranium-series radionuclides and the effect on different vertical depths,the relationship betweenγdose rate and radionuclide activity in soil surface layer was deduced.The results showed that theγdose rate of the concern point caused by uranium series radionuclides is mainly contributed by the three daughters234m Pa,214Bi and214Pb,which accounted for96%. The dose rate of concern points caused by polluted radionuclides in the soil surface layer(20cm)accounts for about94%.According to the segmental equilibrium theory and the uranium-radium equilibrium coefficient,the characterization relationship between238U and226Ra as the representative radionuclides and theγdose rate on the soil surface is deduced,compared with the actual monitoring results,the error was withinʃ5%.Based on this,the scope of the polluted soil could be quickly identified,the efficiency of source item investigation and monitoring distribution could be improved,and new ideas for scientific and objective in source item investigation of polluted soil could be provided.Key words:uranium mine;contaminated soil;dose rate;radionuclide activity;characterization relationship。
酸性煤矿排水中硫酸盐的迁移转化及其对重金属分布的影响
酸性煤矿排水中硫酸盐的迁移转化及其对重金属分布的影响矿产开采在为人们提供社会发展所需要的必需资源的同时也会产生大量污染物,从而引起严重的环境问题,特别是酸性矿山废水(AMD)的排放问题越来越严重。
酸性矿山废水具有较低的pH,高浓度的SO<sub>4</sub><sup>2-</sup>、Fe<sup>2+</sup>及富含各种重金属(如Cd、Pb、As、Cu、Zn、Ni)等特点。
研究煤矿开采对环境影响程度的原因及其变化规律,对于环境的保护和污染防治十分重要。
高浓度硫酸盐废水排到水体环境中会产生一系列污染及环境效应,如加速流域碳酸盐岩侵蚀,导致建筑材料腐蚀,甚至可以改变水体原有的生态调节功能,进而危害人体健康。
本研究选择贵州省织金县珠藏镇酸性煤矿排水集中区为研究对象,分别在枯水期(2017年1月)和丰水期(2017年8月),对水体和沉积物硫形态、Fe及其他重金属分布特征进行分析,探讨硫酸盐在喀斯特地质背景下酸性煤矿山排水中的迁移转化特征。
主要研究结果如下:(1)研究河段pH基本稳定在3左右,随水流方向呈缓慢降低趋势;水体电导率(EC)值较高,枯水期平均值为2.43 ms/cm,丰水期平均值为3.27 ms/cm,说明水中离子含量较高;水体氧化还原电位(ORP)值较高,丰枯两季平均值均为464.33 mV,且呈逐渐上升趋势。
丰水期降水量的增加对Ca浓度影响较大;在枯水期酸性煤矿排水沿溪流向下过程中不断溶蚀碳酸盐岩基岩,从而增加水体中Ca离子浓度。
(2)研究区水体SO<sub>4</sub><sup>2-</sup>含量很高,枯水期最高达3886 mg/L,丰水期最高达3630mg/L,随水流方向含量有所下降,说明存在一定程度的自净作用。
该流域水体溶解态硫主要以SO<sub>4</sub><sup>2-</sup>形态存在,亚稳态硫在这种高氧化状态的AMD中的含量极低。
模拟降雨对铀在土壤中的迁移转化影响研究
Abstract:Rainfall will affect the migration and transformation of uranium in soil. In this paperꎬ the
Key words:uraniumꎻ soil uranium morphologyꎻ rainfallꎻ migration and transformationꎻ soil column
leaching experiment
0 引言
随着核能的发展ꎬ重要的核燃料铀也被大量
开采ꎬ铀污染问题日益严重ꎮ 土壤作为最基本和
leaching with different leaching capacityꎬ the soil can be exchangeable ( water - soluble) uraniumꎬ
carbonate - bound uranium and organic matter bound state decrease with increasing leachingꎬ capac ̄
(1. 东华理工大学省部共建核资源与环境国家重点实验室ꎬ330013ꎬ南昌ꎻ
2. 东华理工大学水资源与环境工程学院ꎬ330013ꎬ南昌)
摘要:运用室内土柱淋滤模拟实验ꎬ研究降雨量及其 pH 对土壤中不同形态铀迁移转化的影响ꎮ 研究结果表
明:1) 土壤中总铀随淋滤量增大而降低ꎻ2) 土壤中总铀浓度随着淋滤液 pH 降低而降低ꎻ3) 经不同淋滤量淋滤
Study on the Effect of Simulated Rainfall
铀同位素迁移规律及环境效应研究
铀同位素迁移规律及环境效应研究铀是一种广泛存在于自然界中的化学元素,其同位素在地球化学研究和核能工业中具有重要应用价值。
然而,铀同位素的迁移过程及其对环境的影响一直是人们关注的焦点和研究热点,对铀同位素的迁移规律及环境效应研究可以帮助我们更好地掌握相关的物理化学知识,保障人类健康和生态环境安全。
一、铀同位素的迁移规律铀同位素在自然界中的存在形式主要有三种:铀-238、铀-235以及铀-234。
其中铀-238是自然界中最常见的铀同位素,占自然界中铀总量的99.284%。
铀同位素迁移规律主要受到以下因素的影响:1. 地下水和土壤pH值地下水和土壤pH值是影响铀同位素迁移规律的重要因素。
当pH值高于7.5时,铀同位素会以非离子形式存在于土壤和地下水中,与其它物质发生化学反应的概率大大降低,迁移速度也会减缓。
而当pH值低于7.5时,铀同位素会以离子的形式存在,迁移速度也会加快。
2. 土壤类型和组成铀同位素在不同的土壤类型中迁移规律不同。
在含有较高有机质的土壤中,铀同位素的吸附量会减少,迁移速度较快。
而在含有氧化铁及氧化铝等矿物的土壤中,铀同位素往往会被这些矿物吸附,迁移速度较慢。
3. 地下水流动速度地下水流动速度是影响铀同位素迁移规律的一个重要因素。
在地下水流动速度较快的地区,铀同位素的迁移速度也会比较快,容易被带走。
而在地下水流动速度较慢的地区,铀同位素会被土壤和岩石中的矿物质物质吸附,迁移的距离也会变短。
4. 温度、压力、光照等因素温度、压力、光照等因素也会影响铀同位素迁移规律。
在高温环境下,铀同位素的迁移速度会加快。
压力的影响主要表现在地层的水力压力和地质应力的作用。
光照的影响则因地域和环境的不同而异。
二、铀同位素的环境效应铀同位素的迁移会对人类和生态环境产生一定的影响。
对此,科学家们进行了深入的研究,主要表现在以下几个方面:1. 对人类健康的影响铀同位素的长期接触会对人类健康产生潜在影响。
肺部吸入铀的颗粒物可以沉积在肺泡和支气管的黏膜上,导致呼吸系统的问题,同时也会诱发肺癌等恶性肿瘤。
雨水作用下铀尾矿中主要污染物的释放特征
雨水作用下铀尾矿中主要污染物的释放特征周新尧;谭凯旋;刘泽华;李咏梅;谭婉玉;李春光;周泉宇;胡佩【摘要】以广东某铀矿的堆浸尾矿为研究对象,通过静态和动态淋浸实验,研究了雨水作用下铀尾矿中主要污染物的溶出特征和机制.结果表明,尾矿—水作用过程中有大量H+、铀( U)和硫酸根离子( SO42-)等污染物释放,静态淋浸的浸出液pH变化范围为3.3~3.71,U和SO42-的最大浓度分别为124 mg/L、5.28 g/L;动态淋浸的浸出液pH变化范围为3.34~4.08,U和SO42-的最大浓度分别为438.95 mg/L、7.9 g/L. U和SO42-的释放前期迅速,后期较缓慢.尾矿表面吸附的铀酰络合物的溶解是导致U快速释放的主要原因.%Static and dynamic leaching experiment were conducted for the heap leaching tailings from Some UraniumMine,Guangdong,to study the leaching characteristics of the main contaminants from uranium tailings contacted with rain. The results show that quanti-ties of H+,uranium( U) and sulfate ion ( SO4 2-) were releasedin the process of tailings-water interaction. In the case of static leaching experiment,the pH of leachate ranges from 3. 3 to 3. 71,the maximum concentration of U and SO42-are 124 mg/L and 5. 28 g/L re-spectively. In dynamic leaching test,the pH of leachate ranges from 3. 34 to 4. 08,the max-imum concentration of U and SO42-are 438. 95 mg/L and 7. 9 g/L respectively. The re-lease of U and SO4 2-were fast in the initial stage and then became slow. It indicates that the fast release of U is mainly due tothe dissolution of uranyl complex absorbed on the tail-ings surface.【期刊名称】《南华大学学报(自然科学版)》【年(卷),期】2015(000)002【总页数】5页(P20-24)【关键词】铀尾矿;污染物释放;淋浸【作者】周新尧;谭凯旋;刘泽华;李咏梅;谭婉玉;李春光;周泉宇;胡佩【作者单位】南华大学核资源工程学院,湖南衡阳421001;南华大学核资源工程学院,湖南衡阳421001;南华大学城市建设学院,湖南衡阳421001;南华大学核资源工程学院,湖南衡阳421001;南华大学核资源工程学院,湖南衡阳421001;南华大学核资源工程学院,湖南衡阳421001;南华大学核资源工程学院,湖南衡阳421001;南华大学核资源工程学院,湖南衡阳421001【正文语种】中文【中图分类】X591key words:uranium tailings;contaminants release;leaching铀矿开采、加工和水冶过程中产生了大量的尾矿,这些尾矿常被集中堆置在地表的特定地方形成了尾矿库[1].虽然尾矿中绝大部分的铀已被提取,但仍有一定量的铀残留在尾矿中,原矿石中的铀系子体除了氡及其短寿命子体在矿石的破碎、磨细和浸出过程中释放外,其余大部分残留在尾矿内[2].在长期的自然风化、水—岩反应等地球化学作用下,尾矿中的放射性核素,非放射性元素将被释放[3-5],这些污染物会随库区水系向地下或周边区域扩散,对环境造成污染,进而危害人类健康.因此,研究水存在条件下尾矿中铀等污染物的释放尤为重要[6].目前国内外许多科研人员利用静态和半动态淋浸实验研究固体废物长期缓慢的环境行为,淋浸过程中元素的释放规律可以反映地球化学作用下固体—水的相互作用机制.Dutta等采用静态淋浸的方法研究了粉煤灰中有毒元素的长期浸出行为以评估粉煤灰作为回填材料的环境效应[7];Abdel等以水泥和粘土合成材料为基质采用静态实验研究137Cs、60Co和152Eu等放射性核素的长期释放规律,认为这些核素主要通过扩散作用而释放进入淋浸液中[8].Moon和Dermatas对受铅污染的人工合成土壤进行半动态淋浸实验,以探究粘土对铅释放的影响以及铅的浸出机制[9-10].Chakrabarty等对铀矿和铜矿冶炼行业产生的固体废物进行了为期142 d的半动态淋浸实验,研究表明控制铀从这些废物中释放的过程为颗粒表面可溶性物质的溶解和通过尾矿孔隙的扩散[11].朱莉等用半动态淋浸实验模拟了铀尾矿中铀、钍及部分金属的释放规律,发现淋浸剂的酸度、尾矿粒度及浸泡时间不同程度地影响了元素的迁移释放量 [12].我国南方铀矿众多,经过50余年的开采(主要采用硫酸提铀)产生了大量尾矿,且这些尾矿的堆置区域地处热带、亚热带,降雨量大、周期长、气温高,这些铀尾矿库的地球化学作用可能与国外的铀尾矿库存在差异,但是针对我国南方铀尾矿库核素迁移规律的研究还较少,而这些是进行铀尾矿库修复和管理的基础.因此,本文以广东韶关某铀矿的堆浸尾矿为研究对象,采用该地区雨期的天然降雨对尾矿同时开展了静态和动态淋浸实验,探究了铀尾矿中铀及其他污染物在雨水淋溶下的释放行为和机理,对该库区的污染控制和环境治理有重要的指导意义,还能够对尾矿中资源回收提供参考.1.1 实验样品样品取自广东某铀矿的尾矿库,该铀矿为花岗岩型,与铀矿化紧密伴生的蚀变主要是硅化、赤铁矿化、黄铁矿化及紫黑色萤石化,脉石矿物有微晶石英、萤石、方解石和少量绿泥石、绢云母等,金属矿物以沥青铀矿为主,另有少量的铀黑、硅钙铀矿等铀的次生矿物,与沥青铀矿伴生的金属矿物主要是黄铁矿,其次为赤铁矿和少量的方铅矿等.该铀矿近十多年采用地表酸法(H2SO4)堆浸提取铀,堆浸后的尾渣经石灰中和处理后排放至尾矿库.尾矿样品的筛分分析表明堆浸尾矿粒度较大,分布范围主要在0.1~10 mm之间,占93%左右,其中1~10 mm的粒度占70%左右.采集的铀尾矿经风干、掺和、缩分后制备成实验样品.此外,称取3份磨至200目的尾矿样品,每份0.5 g,用TiCl3还原—NH4VO3氧化滴定法(一部全溶)[13]测定尾矿样品中的铀含量.1.2 实验方法1.2.1 实验所用试剂采用天然雨水(pH=5.2)作为淋浸剂.分析铀浓度及SO42-浓度所用主要试剂有磷酸、硫酸亚铁铵、三氯化钛、亚硝酸钠、尿素、二苯胺磺酸钠、钒酸铵、浓硫酸、盐酸联苯胺,以上所用试剂均为分析纯,实验用水为去离子水.1.2.2 静态实验取1 kg全尾矿样,置于容积为5 L的聚乙烯塑料桶内,按固液比1∶1加入天然雨水1 L,连续浸泡60 d.为避免浸泡液蒸发损失,塑料桶加盖封口.浸泡过程中,按设定的时间间隔量取30 mL上清液,分别测定pH值、U及SO42-浓度.每次取样前将浸泡液和尾矿样轻轻摇动,以保证浸泡液的均匀性,取样后立即向桶里补加30 mL雨水,以保证固液比不变.1.2.3 动态淋浸实验以开放体系进行持续动态淋浸实验,使得尾矿处于风化、氧化状态.将10 kg左右的铀尾矿样品装入有机玻璃柱中,柱的内外径分别为100、110 mm,高为1 000 mm,柱的上端铺一层滤纸以保证淋滤均匀,下端填装50 mm左右石英砂作为过滤层.控制每天的淋滤量在1 000 mL左右.按设定的时间间隔定时收集滤液,准确量取淋滤液体积并马上测定pH、U及SO42-的浓度.pH值及电位采用pH-3C型酸度计(上海雷磁公司)测定,浸出液中的U浓度采用TiCl3还原—NH4VO3氧化滴定法测定,SO42-浓度采用盐酸联苯胺滴定法测定.2.1 铀尾矿pH值及其铀含量经测定铀尾矿的初始pH为3.95,测定方法参照文献[12],尾矿中U的平均含量为303 mg/kg,对比我国普通土壤铀含量为0.1~4.5 mg/kg[14],可知该尾矿中铀含量明显高于我国普通土壤铀含量水平.Fernandes 认为铀尾矿和原铀矿的成分几乎一致,虽然经过H2SO4的淋浸,尾矿中还是存在黄铁矿[5],而且石灰只是在短期内中和尾矿中的酸性物质,使尾矿呈碱性并固定镭等放射性核素,但在长期的地球化学作用下,尾矿中残留的硫化物将氧化产酸.由于本实验所用铀尾矿取自尾矿库表层,且其原矿以沥青铀矿为主,而与该沥青铀矿伴生的金属矿物主要是黄铁矿,堆浸后的尾矿中可能残留有黄铁矿,尾矿堆置在地表,在氧气、水及微生物的作用下黄铁矿发生氧化,产生硫酸.但尾矿中硫化物含量毕竟较少,产酸量有限,而尾矿的酸性较强,这也可能是因为该铀尾矿入库前虽然经石灰中和处理,但石灰对铀尾矿中的余酸处理不完全.2.2 浸出液酸度及U和SO42-的释放特征铀尾矿—水相互作用时pH、U及SO42-的浓度随时间变化的趋势如图1所示.由图可见尾矿与水相互作用过程中有大量H+、U和SO42-释放进入水中.静态淋浸的浸出液pH值位于3.3~3.71之间,变化幅度较小,动态淋浸的浸出液pH值变化幅度比静态淋浸的大,位于3.34~4.08之间.从尾矿与水作用0.5 h到384 h时间间隔内,pH随时间总体降低,水与尾矿作用0.5 h时,静态和动态实验浸出液的pH分别降至3.71,3.75,小于尾矿初始pH=3.95,经过384 h的淋浸,pH分别降至最低值3.33,3.34.这是由于雨水中的Na+、Mg2+等金属阳离子置换了吸附在尾矿颗粒表面的可交换的H+,从而降低了淋滤液的pH值.但随着尾矿中H+不断被雨水带走,后期浸出液的pH值均缓慢增大.淋浸初期,两种实验的浸出液中U浓度均有急剧上升的趋势,动态淋浸中,经过24 h淋洗U浓度达到最大值438.95 mg/L,随后铀浓度大幅降低,最后几乎处于稳定状态,这与朱莉及Chakrabarty等人的铀尾矿淋浸结果较为一致.静态实验中,U浓度增加到最大值124 mg/L后变化很小,U的最大浓度小于动态淋浸实验的最大浓度,这可能是由于固液比较低(1∶1),致使释放的铀重新吸附到尾矿上[11].由于实验所用铀尾矿样品是堆浸后的尾渣,且堆浸的浸出剂为硫酸,堆浸过程中铀矿物发生的反应主要为:UO3(s)+2H+(aq)→UO22+(aq)+H2OUO2(s)+1/2O2+2H+(aq)→UO 22+ (aq)+H 2OUO2(s)+2Fe 3+ (aq)→UO 22+ (aq)+2Fe 2+ (aq)UO22+(aq)+SO42-→[UO 2SO4][UO2SO4]0+SO 42-↔[UO 2(SO 4)2]2-[UO2(SO4)2]2-+SO42-↔[UO2(SO4)3]4-由以上各式可知,溶解的U主要以硫酸铀酰络离子存在.堆浸结束后,仍有一些已溶解的铀酰络合物会被矿石表面吸附而残留在尾矿中,同时也有少量难溶铀矿物未被反应留在矿石中.因此,铀尾矿与水作用过程中会不断向水中释放U.动态和静态淋浸实验浸出液中SO42-的浓度均很高,最大浓度分别为7.90 g/L,5.28 g/L.这是由于该铀矿山以硫酸作为淋浸剂提铀,一方面,堆浸过程中SO42-与U以硫酸铀酰络合物的形式结合,堆浸结束后部分该络合物残留在尾渣中;另一方面,浸矿过程中硫酸还会与矿石中的其他金属氧化物(如MgO、CaO、K2O等)反应形成硫酸盐,这些硫酸盐遇水溶解而释放SO42-.因此,尾矿与水作用后铀酰硫酸络合物和硫酸盐的溶解是导致大量SO42-不断被释放出来的主要原因.静态淋浸浸出液中U和SO42-的浓度最终都高于动态淋浸浸出液中二者的浓度,这与静态实验取样方法有关,每次只取出30 mL,因此留在浸出液中的U和SO42-较多,而动态淋浸实验中U和SO42-不断被水带走.2.3 U的释放机制许多研究表明固体材料(土壤、各种尾矿、粉煤灰等)中各种浸出现象大体上可以用扩散和溶解作用解释[8-11].污染物浸出分为三个阶段,首先,污染物的浸出受吸附在材料表面的物质快速释放控制,常被称为表面洗脱;之后,污染物主要通过基质材料的孔隙向外扩散而被释放出来;最后一个阶段受材料表层物质的缓慢溶解控制.尾矿中U的累积释放量随时间的变化如图2所示.不论是静态还是动态淋浸,总体上U的释放前期非常快,后期较慢.铀矿石经硫酸堆浸后,溶解的铀主要以硫酸铀酰络合物存在,虽然大部分铀被提取出来,但仍有一些铀酰络合物被矿石表面吸附而残留在尾矿中,同时也有少量未与硫酸反应的原生铀矿物留在尾矿中.在尾矿与水作用的过程中,吸附在颗粒表面的铀经表面洗脱,以六价态的形式迅速溶入水中,而残留的原生铀矿物只能通过溶解扩散缓慢释放出来,因此,尾矿表面吸附的铀酰络合物的溶解是导致U快速释放的主要原因.经过2个月的淋浸,静态淋浸实验铀的累积释放量为158.47 mg/kg,低于动态淋洗的铀累积释放量182.62 mg/kg.这种结果差异可能是由于封闭系统和开放系统所处的化学条件有所不同.淋滤体系的氧化还原电位会影响铀释放到水环境中的浓度,氧化条件下,铀主要以UO22+的形式存在,而U6+的移动性大于U4+,因而氧化条件下铀的活动性增强[15].动态淋浸实验是一个富氧的过程,这促使铀尾矿中的铀处于风化氧化状态,铀的存在形式发生转化,残渣态的铀会部分转移为可交换态,从而使铀尾矿在后期还能缓慢地释放一定量的铀,而且淋洗过程中释放的铀不断地被带走,使雨水和尾矿之间存在较大的浓度梯度,也有利于铀的释放.而静态淋浸实验,由于铀尾矿一直浸泡在雨水中,处于缺氧状态,只有表面已被活化的铀能释放出来,而且当铀在尾矿和水中达到溶解平衡后,铀很难进一步释放.因而动态淋浸的铀的释放量更大.静态和动态淋浸结果均表明,浸出液中铀浓度较高,最大浓度分别达到124 mg/L、438.5 mg/L,已达到树脂吸附回收的要求.以历时2个月的动态淋浸的铀累积浸出量182.6 mg/kg为参考,假设一个堆浸矿堆为5×104 t,则一个堆可以回收近9 t铀,并且只需雨水进行淋浸,成本较低.因此,应重视尾矿中铀回收的研究.通过静态和动态淋浸实验模拟了天然条件下尾矿—水相互作用过程中污染物H+、U和SO42-的释放.可初步得出以下结论:1)尾矿—水作用后有大量H+、U和SO42-等污染物释放,且这些污染物前期释放速度很快,后期较缓慢.2)SO42-的大量释放是由于尾矿中硫酸铀酰络合物和硫酸盐的溶解.3)吸附在铀尾矿表面的铀酰络合物的溶解是导致铀尾矿—水相互作用过程中U快速释放的主要原因.4)静态和动态淋浸结果的差异是两种实验所处的化学条件差异所致,两种淋浸方式在研究尾矿中污染物释放规律时可以相互补充.5)铀尾矿中的铀达到了回收水平,应重视铀回收的研究.[1] Abdelouas A.Uranium mill tailings:Geochemistry,mineralogy,and enviro nmental impact[J].Elements,2006,2(6):335-341.[2] Landa E R.Geochemical and biogeochemical controls on element mobili ty in and around uranium mill tailings[J].Reviews in Economic Geology,199 9,6B:527-538.[3] Lottermoser B G.Mine wastes:characterization,treatment,environmental impacts[M].3rd Edition.Berlin:Springer,2010.[4] Landa E R.Uranium mill tailings:nuclear waste and natural laboratory for geochemical and radioecological investigations[J].Journal of Environmenta l Radioactivity,2004,77(1):1-27.[5] Fernandes H M,Franklin M R,Veiga L H S,et al.Management of uranium mill tailings:Geochemical processes and radiological risk assessment[J].Jour nal of Environmental Radioactivity,1996,30(1):69-95.[6] IAEA.Environmental Migration of Radium and Other Contaminants Pres ent in Lquid and Solid Wastes from the Mining and Milling of Uranium[R].I AEA-TECDOC-370,Vienna,1986.[7] Dutta B K,Khanra S,Mallick D,et al.Leaching of elements from coal fly as h:assessment of its potential for use in filling abandoned coal mines[J].Fuel ,2009,88(7):1314-1323.[8] Rahman R O A,Zaki A A,Kamash A M.Modeling the long-term leaching behavior of137Cs,60Co,152,154Eu radionuclides from cement-clay matrices[J].Hazardous Materials,2007,145(3):372-380.[9] Moon D,Dermatas D.Arsenic and lead release from fly ash stabilized/sol idified soils under modified semi-dynamic leaching conditions[J].Hazardous Materials,2007,141(2):388-394.[10] Moon D,Dermatas D.An evaluation of lead leachability from stabilized/ solidified soils under modified semi-dynamic leaching conditions[J].Engineering Geology,2006,85(1/2):67-74.[11] Patra A C,Sumesh C G,Mohapatra S,et al.Long-term leaching of uranium from different waste matrices[J].Journal of Enviro nmental Management,2011,92(3):919-925.[12] 朱莉,王津,刘娟,等.铀尾矿中铀、钍及部分金属的模拟淋浸实验初探[J].环境化学,2013,32(4):678-685.[13] EJ 267.3—84 铀矿石中铀的测定:三氯化钛还原—钒酸铵氧化滴定法[S].中华人民共和国核工业部,1984.[14] 中国环境监测总站.中国土壤元素背景值[M].北京:中国环境科学出版社,1990.[15] Zhu C,Anderson G M,Burden D S.Natural attenuation reactions at a ura nium mill tailings site,Western U.S.A.[J].Ground Water,2002,40(1):5-13。
核燃料后处理工程题
• • •
• •
一、填空题
• 11. 除碘是工艺废气净化的重点,大多数后处理 厂采用 的干法吸附技术,它的除碘效果更 好。 • 12. 放射性气溶胶可采用 等方法来净化处 理。 • 13.在溶芯过程中向溶解器通往适量的氧气作用 是: • 14.在溶芯结束时出料温度一般控制在50~60℃ ,这是为了 • 15.铀钚共萃取料液的制备包括:
• 13.用化学试剂还原法实现铀钚分离的方法中,被称为“无盐分还原剂 ”的是…( ) • A.氨基磺酸亚铁 B.硝酸亚铁-肼 C. 铀( Ⅳ ) D. 硝酸羟氨 • 14. 将硝酸钚转化为沉淀物的方法有多种,其中以( )最好( ) • A.H2O2 B.H2C2O4 C. HF D.NaOH • 15. 在下列提高UO3活性的措施中,哪一项不合理…………( ) • A. 提高反应速率 B. 加入硫酸根 C.增加停留时间 D. 机械研磨 • 16. 对盐分含量较高的中低放废液比较广泛采用的方法是:…( ) • A.凝聚沉淀浓缩法.B.膜分离浓缩法C. 蒸发浓缩法D. 离子交换分离浓 缩法 • 17. 高温、高酸条件有利于对( )的去除。……………( ) • A.Zr B.Nb C.Ru D.Np • 18.溶解草酸钚沉淀反应器上的草酸钚结疤和溶解不合格的草酸钚沉淀 产品。经常使用的沉淀的试剂为……………………( ) • A.HNO3-HF B. (NH4)2C03 C. Na2C03 D.NaOH
• • • • • • • • • • •
19. 混合澄清槽的相口有……………………………( ) A. 两个 B.三个 C. 四个 D.五个 20. 在下列固化方法中,浸出率最高的是……………………( ) A.沥青固化B.水泥固化C.玻璃固化D.陶瓷固化 21.在Purex工艺中常利用下列效应来提高铀钚的回收率并强化对裂片 元素的去除,其中不正确的是: A.利用盐析效应来提高铀和钚的回收率; B.利用饱和效应提高对裂片元素的净化系数; C.利用添加F-等络合剂来提高对95Zr的去除; D.利用稀释效应来提高TBP的萃取能力; 22..生产堆燃料元件包壳为铝包壳,采用以下方法去壳: A.氢氧化钠;B. 6mol/L H2S04 ; C. 4~6mol/L 热硫酸; D. NaOH+NaNO3
不同因素对某核废物处理场地下水中U元素迁移影响研究
摘要:通过对研究区地下水中U元素迁移的各个影响因素的分析可以知道,在该研究区内pH值、弥散度、扩散系数都是影响U元素在地下水中迁移的主要因素,通过调整这些因素,可为研究区地球化学工程屏障的设计提供技术支撑。
关键词:pH值;弥散度;扩散系数;U元素;迁移;主要因素中图分类号:C35文献标识码: A地下水中U元素迁移一般是在研究区的特定条件下进行的,但在条件改变的情况下,各个不同的因素对迁移本身带来的影响是不可忽略的。
因此,有必要分析各因素对研究区中U 元素的迁移影响。
1场区水文地质特征1.1场区地下水补给场区为一洪积扇,该洪积扇扇顶以上的茶园沟上游峡谷段,两岸山体的地下水补给河水,其主要含水层是震旦系的岩溶水,以岩溶泉的形式补给河水。
河流从狭谷过渡为宽谷,进入茶园沟洪积扇顶部,河水即开始渗漏,在枯水季节,河流从扇顶向下游约300m河水全部漏失(在枯季测得河水流量Q=20.4L/s)。
漏失的河水成伏流潜入河床下,补给Q4冲、洪积层和Q3洪积层,扇顶一带地下水位低于河水位约为1.5m。
在洪积扇扇顶一带,地形坡度较大,洪积物以大漂砾、卵石、砾石和砂土为主,结构疏松,透水性能良好,为洪积扇地下水的主要补给区。
除茶园沟河水漏失外,在钻孔ZK3边,发源于东侧山区的小冲沟水在流入洪积扇时也很快漏失补给地下水(枯季流量为Q=0.027L/s)。
茶园沟洪积扇除接受地表水补给外,东侧山坡的基岩裂隙水也是其补给源之一,终年有水,动态变化小。
茶园沟洪积扇的另一补给源为大气降水入渗补给,由于洪积扇在垂直剖面上或多或少存在粘性土透镜体夹层,加之东侧山坡片流带来的粘性土对洪积扇表层孔隙有一定的堵塞作用,对大气降水入渗带来不利影响。
因此,大气降水入渗量对洪积扇地下水所占比例较小。
1.2场区地下水排泄场区地下水一部份在洪积扇前缘(溢出带),以泉的形式出露地表,一部份在茶园沟下游与河床Q4冲、洪积层中地下水汇合后在茶园沟河床溢出带出露成为地表水。
- 1、下载文档前请自行甄别文档内容的完整性,平台不提供额外的编辑、内容补充、找答案等附加服务。
- 2、"仅部分预览"的文档,不可在线预览部分如存在完整性等问题,可反馈申请退款(可完整预览的文档不适用该条件!)。
- 3、如文档侵犯您的权益,请联系客服反馈,我们会尽快为您处理(人工客服工作时间:9:00-18:30)。
染。当前,国内对 核 素 释 放 及 迁 移 规 律 的 研 究 仍 集 中在放射性辐射剂量的调查和环境水平的评价以及 治理方法,对铀尾 矿 中 放 射 性 核 素 在 周 围 环 境 中 的 扩散迁移规 律 的 研 究 相 对 较 少 。 [2-3] 国 内 学 者 主 要 通 过 实 验 室 模 拟 来 研 究 核 素 所 处 环 境 和 条 件 (pH、微 生物环境、土壤粒度等)与吸 附、滞 留、扩散 等 作 用之 间的关系。赖捷[4]以内 蒙 阿 拉 善 地 区 黏 土 岩 为 研 究
difficult to be leached than uranium under the same environmental conditions.The maximum release amount of uranium and thorium with particle sizes of -0.45 mm is 8.42 mg/L and 0.151 mg/L,
respectively. Key words:uranium tailings;static soaking;particle size;U;Th;pH
我国硬岩型铀 矿 山 大 多 分 布 于 东 南 地 区,区 内 降水充足,河流众多,人口密集 。 [1] 这些铀矿山 目 前 大 多 处 于 关 闭 状 态 ,但 之 前 开 采 过 程 中 生 产 的 废 石 、 尾矿多数都露 天 堆 放 在 地 表,且 数 量 较 大。 由 于 堆 放尾矿区域长期降 水,尾 矿 中 放 射 性 核 素 被 淋 滤 释 放 ,通 过 河 流 和 降 雨 入 渗 到 当 地 的 土 壤 和 地 下 水 中 , 且不断发生迁移,造 成 周 围 环 境 受 到 不 同 程 度 的 污
2019 年 第 10 期 有 色 金 属 (冶 炼 部 分 )(http:??ysyl.bgrimm.cn)
· 47 ·
对象,采用静态试验方法,结果表明,pH 对 U(Ⅵ)的 吸附效果影响显著,同 时 吸 附 过 程 受 离 子 种 类 影 响 较大。冯涌等 通 [5] 过 BCR 提取和富集系数、转 移 系 数 计 算 ,探 讨 铀 尾 矿 — 植 物 体 系 中 铀 、钍 的 迁 移 。 吴 晓艳等 以 [6] 放 射 性 核 素 铀 为 研 究 对 象,应 用 GMS 进 行 核 素 迁 移 模 拟 ,模 拟 枯 水 期 、丰 水 期 铀 的 迁 移 扩 散 情 况 ,结 果 表 明 ,尾 矿 库 中 铀 元 素 在 地 下 水 中 的 迁 移扩散受降雨影响 显 著,且 丰 水 期 的 铀 元 素 在 地 下 水 中 的 迁 移 速 度 约 为 枯 水 期 的 11.4 倍 。
收 稿 日 期 :2019-04-12 基 金 项 目 :国 家 自 然 科 学 基 金 资 助 项 目 (41662015,U1501231) 作 者 简 介 :王 文 凤 (1995-),女 ,江 西 赣 州 人 ,硕 士 研 究 生 ;通 信 作 者 :陈 功 新 (1975-),男 ,教 授 ,硕 士 生 导 师 .
· 46 ·
有 色 金 属 (冶 炼 部 分 )(http:??ysyl.bgrimm.cn) 2019 年 第 10 期
doi:10.3969/j.issn.1007-7545.2019.010.010
不同酸度降水对某铀矿废石中铀钍核素 释放迁移的影响
王文凤,陈功新,曾文淇,李稳
(东华理工大学 水资源与环境工程学院,南昌 330013)
摘要:以南方某铀尾矿石为研究对象,探究 pH、粒径、浸泡时间等因素对尾矿中铀、钍放射性元素释 放 的 影响 。将待测铀尾矿样分为-பைடு நூலகம்.45mm、0.45~8mm、+8mm 三个粒度区间,设置三组pH 分别为4.0、 5.0、6.0的淋浸液,连续浸泡42d。结果表明:三组粒度,在相 同 试 验 条 件 下,钍 元 素 比 铀 元 素 更 难 从 尾 矿中酸泡浸出,其中粒度越小 的 尾 矿,放 射 性 元 素 (U、Th)的 释 放 量 越 大。 粒 度 -0.45 mm 组 中,U 和 Th最大释放量分别为8.42mg/L 和0.151mg/L。 关 键 词 :铀 尾 矿 ;静 态 浸 泡 ;粒 径 ;U;Th;pH 中 图 分 类 号 :TL212.1+2 文 献 标 志 码 :A 文 章 编 号 :1007-7545(2019)10-0046-04
(School of Water Resources and Environmental Engineering,East China University of Technology,Nanchang 330013,China)
Abstract:Effects of pH values,particle sizes and soaking time on release of uranium and thorium radioactive elements in waste uranium tailings were investigated.Tailings samples to be tested were divided into three particle size ranges,i.e.,-0.45 mm,0.45-8 mm and +8 mm,and continuously soaked for 42days with pH values of 4.0,5.0and 6.0respectively.The results show that the smaller the size of tailings is,the greater the release amount of radioactive uranium and thorium is.Thorium is more
Effect of Rainfall with Different Acidity on Release and Migration of Uranium and Thorium from Uranium Tailings
WANG Wen-feng,CHEN Gong-xin,ZENG Wen-qi,LI Wen