基于aspen模拟的亚硫酸钠法烟气脱硫工艺研究

基于aspen 模拟的亚硫酸钠法烟气脱硫工艺研究
侯向俊王剑锋郭佳
（神华榆林能源化工有限公司，陕西
榆林，719302）
摘要：亚硫酸钠法烟气脱硫工艺是一种完全回收型的SO 2脱除工艺。

基于aspen 流程模拟软件，
对工艺过程进行了基础研究和讨论。

吸收过程适宜的pH 值为6.0；空塔喷淋满足烟气降温和除尘要求；导向浮阀板式塔作为吸收塔，满足50mg/m 3的烟气脱硫精度要求；采用强制循环蒸发结晶过程，防止换热管的结晶；再生得到SO 2与蒸汽的混合气体通过真空汽提，可以得到89.3%浓度的SO 2原料气。

关键词：烟气脱硫亚硫酸钠法SO 2回收中图分类号：X701.3文献标识码：B 文章编号：2096-7691（2021）01-068-06
作者简介：侯向俊（1982-）男，工程师，2006年毕业于中国石油大学（华东），现任神华榆林能源化工有限公司技术质量部工艺主管。

Tel：181****6067，E-mail：**********************.cn
1研究背景
我国是一个燃煤大国，煤炭燃烧产生的SO 2是大
气污染的重要源头。

随着工业经济的迅速发展，大气中SO 2的排放量急剧增加，而烟气脱硫是控制SO 2排放的有效工艺技术手段，同时国家也在不断的提升大气污染物排放标准。

烟气脱硫技术，是指利用各种吸收剂或吸附剂，捕集烟气中的SO 2，并将其转化为较为稳定且易于机械分离的硫化合物或单质硫，从而达到脱硫的目的［1］。

煤炭和石油燃烧排放的烟气通常含有较低浓度的SO 2，由于燃料硫含量的不同，燃烧设施直接排放的烟气中SO 2浓度范围大约为10-4~10-3数量级［2］。

特点是SO 2的浓度低，烟气流量大，因此烟气脱硫设施的建设和运行费用通常十分昂贵。

烟气脱硫的方法按应用脱硫剂形态的不同分为湿法、干法和半干法，目前应用最多的是湿法脱硫。

按脱硫产物是否回收可以分为回收法和抛弃法。

抛弃法是将脱硫生成物当作固体废物抛弃掉，其处理方法简单、处理成本低，但不可避免地会出现二次污染问题，还会浪费大量土地来堆放固体废物。

回收法则是采用一定的方法将废气中的硫加以回收，转变为有实际应用价值的副产物。

按净化原理可以分为吸收法、吸附法和催化转化法，吸收法是目前烟气脱硫的最主要
方法。

湿法烟气脱硫技术为气液反应，用湿态吸收剂来洗涤烟气以吸收其中的SO 2，脱硫产物为湿态。

优点是脱硫反应速度快、脱硫效率高（一般均高于90％）、吸收剂利用率高、技术成熟、适用面广。

当前世界上已开发的湿法烟气脱硫技术，主要有石灰石/石灰洗涤法、双碱法、韦尔曼一洛德法、氧化镁法及氨法等。

据国际能源机构煤炭研究组织调查表明，湿式脱硫占世界安装烟气脱硫的机组总容量的85％，其中石灰石—石膏法占36.7％，其他湿法脱硫技术还有间接的石灰石—石灰法、亚硫酸钠循环吸收法、金属氧化物法、海水脱硫法、磷铵复肥法、液相催化法等，总共约占48.3％［3］。

以石膏为脱硫副产品的石灰石/石灰—石膏湿法脱硫，是世界上应用最广泛的FGD 工艺。

我国现阶段脱硫石膏应用较少，如粉刷石膏、石膏粘结剂，农用、矿山填埋用灰浆及路基材料，这些应用过程技术含量低，且未形成工业规模［4］。

而石膏法脱硫还存在石膏雨二次污染问题［5］。

石灰石/石灰—石膏湿法脱硫效率低液气比极高，吸收系统能耗很高是其主要缺点。

湿式氨法脱硫工艺是以硫酸铵、亚硫酸铵等为脱硫副产品的典型工艺。

硫酸铵是一种常用的化肥，副产品的销售收入能大幅度降低运行成本。

氨法脱硫工艺从实际运行效果看，虽然具有效率高，场地占用少和脱硫副产物可回收利用等优点，但该脱硫过程容易
第1期侯向俊等：基于aspen模拟的亚硫酸钠法烟气脱硫工艺研究
产生大量的气溶胶颗粒，严重危害环境。

氨法脱硫过程气溶胶二次污染的控制己成为氨法脱硫急需解决的问题［6］。

亚硫酸钠循环法最早是20世纪60年代初由美国的wellman-Lord公司开发［7］，也叫威尔曼—罗德法。

该法是以亚硫酸钠为吸收剂，吸收烟气中的SO2生成亚硫酸氢钠，富液在蒸发器中加热再生得到SO2和亚
硫酸钠，从而实现吸收剂的循环利用和SO2的回收。

亚硫酸钠法烟气脱硫工艺不存在上述其他脱硫方法的二次污染问题，回收得到的SO2可以用作制硫原料，对于采用煤气化工艺的煤化工行业而言，均设计有酸性气回收的克劳斯硫回收装置，利用克劳斯装置回收烟气脱硫副产的SO2正好与酸性气克劳斯形成耦合关系，提高硫回收附加值，有很明显的工艺和经济优势，是煤化工行业锅炉烟气脱硫的最理想路线。

从理论上进一步研究亚硫酸钠法烟气脱硫工艺的相关影响因素和流程设计，探讨一种更加环境友好的烟气脱硫工艺，对促进环保技术的进步具有一定的指导意义。

2亚硫酸钠法烟气脱硫工艺原理
亚硫酸钠法烟气脱硫工艺吸收单元利用亚硫酸钠溶液吸收烟气中的SO2，反应生成亚硫酸氢钠。

达到一定吸收容量的吸收液富液送入再生单元，通过加热使亚硫酸氢钠分解为SO2气体和亚硫酸钠，释放SO2后的溶液得到再生，循环返回吸收单元重新进行SO2吸收过程。

再生得到的SO2气体送克劳斯硫磺回收工序进行回收。

吸收过程的主要化学反应为：
Na2SO3+SO2+H2O==2NaHSO3（1）再生过程的主要化学反应为：NaHSO3==Na2SO3+SO2+H2O（2）由于锅炉烟气中含有一定量的氧，一部分亚硫酸钠会在吸收剂循环过程中被氧化为硫酸钠，而失去吸收能力，需要在浆液中补充少量碳酸钠，有碳酸钠与烟气中的SO2反应，生产亚硫酸钠。

此部分反应为：Na2SO3+12O2==SO4（3）亚硫酸钠吸收烟气SO2过程中，溶液中存在以下可逆反应：
SO2-3+H2O==HSO-3+OH-（4）SO2+OH-==HSO-3（5）
在25℃无限稀释条件下，反应（4）和反应（5）的平衡常数K1和K2，分别为：
K1=[HSO-3][OH-]/[SO2-3]=1.61×10-7（6）
K2=[HSO-3]/[SO2][OH-]=1.7×1012
反应（5）反应速度非常快，反应速率估计为109s-1，反应（4）是质子转移反应，其速度比反应（4）更快［8］。

康静伟等人研究结果表明，反应速率不受Na2SO3初始浓度的影响，在30~60℃范围内，温度对反应速度有一定影响，随着温度的增加而减小，但变化较小。

气体中SO2浓度对反应速度影响明显，随着浓度的增加，反应速度显著增加。

实验拟合得出的反应速率方程如下：
R=0.0255e()
1852.15/RTψ()SO21.02（7）由该方程可以看出，反应活化能很小，可以认为该过程是一个受扩散控制的反应过程。

3主要工艺影响因素研究
3.1吸收液pH值
吸收液控制合适的pH值，对吸收效果影响很大，为了考察和研究合适的pH值，考虑利用ASPEN软件的敏感度分析功能对不同钠硫比下溶液的pH值和溶液组成进行分析。

首先建立一个简单的模拟模型，如图1所示。

气相物流“SO2”和包含Na2SO3溶液的液相流股“Na2SO3”，在混合器“mixer”中混合后，形成包含气液平衡、离子平衡的混合物流“S3”，在闪蒸罐“flash”中进行闪蒸操作，分离成气相“S4”和液相“S5”两股物流。

即可分析平衡体系液相（即“S5”）中pH值随Na2SO3和NaHSO3组成变化（对流股“SO2”的摩尔流量进行调整变化，从而改变平衡体系组成）时的变化规律。

MIXER FLASH
图1pH值和溶液组分析模拟
运行aspen模拟流程后，得到如图2所示pH值变化曲线：
·
·69
第1
期
Sensitivity Results Curve
9.08.58.07.57.06.56.05.55.04.54.0p H
4.03.53.02.52.01.51.00.50.0
N a S O K M O L /H R
N a H S O K M O L /H R
VARY 1SO MXED TOTAL MPLEFLOW KMOL/HR
0.00.10.20.30.40.50.60.70.80.91.01.11.21.31.41.51.61.71.81.92.02.12.22.32.42.52.62.72.82.93.03.13.23.33.43.53.63.73.83.94.0
8.0
7.5
7.0
6.55.55.04.54.03.53.02.52.01.51.00.50.0
pH Na SO KMOL/HR NAHSO KMOL/HR
图2亚硫酸钠/亚硫酸氢钠溶液平衡态pH 值关系
由上面的曲线可以看出，当吸收达到平衡时，亚硫酸钠全部转化为亚硫酸氢钠，此时溶液的pH 值为4.29。

模拟研究发现，如果继续增加SO 2量，此时由于溶液中没有亚硫酸钠，不再具有吸收能力，溶液的pH 值保持在4.29，不再下降。

从图2中还可以看出，随着吸收的进行，亚硫酸氢钠浓度上升，亚硫酸钠浓度下降，pH 值逐步下降，pH 值在7.5~5.5之间，变化较平缓，和吸收SO 2量几乎呈线性关系，吸收量大的85%是pH 值降到5.5，溶液吸收能力大幅度下降，经济上是不划算的。

因此，吸收液的pH 值不易低于5.5，由于工业上是循环吸收，所以pH 值最高控制在6.5即可，此时浆液具有50%的吸收能力。

浆液中只有亚硫酸钠时，溶液pH 值为8.8。

3.2Na 2SO 3-NaHSO 3溶液体系浓度与气相SO 2分压关系
碱金属亚硫酸盐溶液SO 2分压计算公式John-stone 方程同样适用于Na 2SO 3-NaHSO 3溶液体系。

即：
P SO 2
=M ()2S -C 2
/()
C -S =MC ()2S/C -12
/()1-S/C x133.32
（8）
LogM=4.519-1987/T （9）
式中，P SO 2
为溶液上方气相SO 2分压，Pa ；S 为溶
液中每100mol 水的SO 2总摩尔数，molSO 2/100molH 2O ；C 为溶液中每100mol 水的Na +总摩尔数，molNa +/100molH 2O ；M 为离子的温度和种类系数；T 为温度，K 。

由于工业装置中需避免吸收过程中产生盐份结晶，同时需要尽可能提高吸收液浓度，以提高吸收强度，降低设备投资，溶液的C 值不能太低，也不能过高，一般生产中取C=8。

利用式（8）计算的Na 2SO 3-NaHSO 3溶液体系浓度与气相SO 2分压关系如图3所示。

2602502402302202102001901801701601501401301201101009080706050403020100pa Na SO -NaHSO 溶液体系浓度与气相SO 分压
40℃45℃50℃55℃60℃
0.48
0.50
0.520.520.520.520.520.520.52
图3
Na 2SO 3-NaHSO 3溶液体系浓度与气相SO 2分压
烟气中SO 2排放浓度执行国家标准GB13223—
2011《火电厂大气污染物排放标准》中的特别限制，即不大于50mg/Nm 3。

在操作温度范围内，溶液的S/C 必须控制在0.58以下，适宜范围为0.52~0.56。

3.3钠盐溶解度对吸收和解析过程的影响
已知亚硫酸氢钠只存在于溶液中，饱和结晶物是焦亚硫酸钠。

图4是Na 2SO 3-NaHSO 3溶液溶解度曲线图［13］，从图中可以看到，亚硫酸钠溶解度远低于亚硫酸氢钠，吸收过程中，亚硫酸钠不停被消耗，生成亚硫酸氢钠，不易产生结晶而堵塞塔盘或喷嘴、管道。

解析过程中，随着加热时NaHSO 3不断分解生成Na 2SO 3并被结晶出来，有利于解析，从而保持再生后贫也恢复较高的pH 值而具有良好的吸收能力。

图4Na 2333.4副反应的影响和控制
3.4.1亚硫酸钠的氧化及控制分析
由于工业锅炉烟气中过剩氧的存在，以及烟气带出的粉尘的影响，吸收过程中一部分亚硫酸钠会被氧化成硫酸钠而使吸收液中的有效组分—亚硫酸钠不断减少，直至失去吸收能力。

被迫置换吸收液，一方面使处理后的烟气不能达标排放，另一方面也造成环保成本增加。

粉尘中的金属离子会加剧此氧化过程速度［9］。

吸收过程中O 2的吸收原理与SO 2类似，只是前者
·
·70
第1期
的吸收速率更缓慢SO32-/HSO-与O2的反应速度很快，特别是吸收液中有溶解的Mn2+和Fe3+时更快，因为Mn2+和Fe3+具有催化氧化作用。

一旦O2穿过液膜，很快就会与SO32-/HSO-反应，但O2在吸收液中的溶解度非常有限，因此，氧化速度受O2在液膜中的扩散速度所限。

亚硫酸盐的氧化受氧浓度、pH值、催化物质（Cu2+，Mn2+和Fe3+等）、氧化抑制剂、液体循环率、吸收
塔结构等因素影响［10］。

（1）烟气中氧浓度。

亚硫酸钠的氧化率与烟气氧浓度成正比。

因此，生产中需减少锅炉系统漏风量，降低烟气中氧浓度。

（2）pH值。

减小吸收液pH值有利于降低氧化速度，这是因为HSO-比SO22-氧化速度相对较慢。

但吸收液pH值低于6时，吸收能力会大幅度降低。

吸收液
pH值应控制在合适范围内兼顾吸收能力和氧化抑制。

（3）过渡金属类物质。

实践证明，过渡金属离子具有催化作用，其中Mn2+的催化作用最强。

因此，必须提高预洗塔的净化效率，减少烟尘和催化物质带人吸收塔。

在不影响系统压力及水平衡的情况下，需要提高预洗塔喷淋量，确保除尘效率，减少金属粉尘对后续工艺的影响。

工业上还可以通过增加预洗塔降低烟气含尘量，控制循环喷淋液粉尘含量在0.05g/l以下，有效地减少了亚硫酸钠的氧化［11］。

综上所述，要保持溶液具有良好的吸收能力，抑制吸收过程中的氧化进程，至关重要，一般采取向溶液中添加抗氧化剂的方式控制氧化程度。

常用的抗氧化剂为对苯二胺和对苯二酚，加入量为0.025%~0.05%［12］。

3.4.2亚硫酸钠、亚硫酸氢钠的歧化反应及控制
吸收过程中还会发生亚硫酸钠、亚硫酸氢钠的歧化反应：
2NaHSO3+2NaSO3=2Na2SO4+Na2S2O3+H2O（10）此反应的产物之一Na2S2O3同时也是该反应过程的催化剂，会加速上述副反应，而溶液温度高于45℃时速度显著提高［13］。

所以应对吸收液温度进行控制，最好不超过45℃。

再生过程需要加热溶液，此时Na2S2O3在一定浓度下，会使歧化反应进行的更猛烈，温度超过130℃时就会生成单质硫：
Na2S2O3+2NaHSO3==2Na2SO4+2S+H2O（11）图5是Na2S2O3生成量与温度关系［13］：
温度
116
N
a
S
O
生
成
量
（
%
）
图5Na2S2O3生成量与温度关系
考虑到应尽可能降低此歧化反应的发生，再生过程应选择较高的真空度和较低的温度进行，一般控制再生温度小于120℃。

3.5工艺参数对吸收效果的影响
为进一步研究工艺参数对吸收过程的影响因素，利用aspen软件建立脱硫系统模拟，系统包括烟气冷却除尘、SO2吸收、吸收液再生3个单元。

模拟工况采用工厂锅炉实际烟气数据，组分见表1。

表1烟气组分
烟气流量
O2，干基
CO2实际含氧量，干基
H2O
N2
SO2实际含氧量，干基
Nm3/h
vol.%
vol.%
vol.%
vol.%
mg/Nm3
210000
8
13.6
1.3
75
629为了简化模拟过程，对吸收过程进行了合理假设：
（1）假定烟气中不存在其他可溶解性气体。

（2）参与吸收的仅为SO2和CO2，不考虑SO3、HCL 和烟尘的影响。

根据工艺流程在aspen软件中规划好模拟模块，如图6所示。

B15
B5B1
B3
B2B4
B6B7
B8B10
B11
B12
B9
COOLINGT
图6亚硫酸钠法烟气脱硫工艺模拟流程
侯向俊等：基于aspen模拟的亚硫酸钠法烟气脱硫工艺研究·
·71
第1期
图6中，模块coolingT 为烟气冷却塔，B2为吸收塔，B9为汽提再生塔。

烟气冷却和吸收过程选用radFrac 模块，不带冷凝器和再沸器，汽提塔选用带冷凝器的radFrac 模块。

烟气数据输入按照表1条件进行输入，由于存在离子反应，热力学方法选择ELECNRTL ，设定好各模块数据规定后运行，程序收敛。

3.5.1液气比（L/G ）
液气比是指吸收塔中单位体积烟气所接触的吸收液的体积数，以L 计。

液气比对吸收效果影响显著，一般情况下液气比越高，吸收效率越高，但能耗也显著增加，气液夹带也会大幅度上升。

设计中必须选择适宜的液气比作为操作参数。

针对吸收塔模块B2，利用aspen 软件的modelanalysistools 项目下的sensitiviIy 工具进行不同吸收液量出口烟气SO 2浓度变化分析发现，流量越大，吸收效果越好，考虑到吸收塔经济型，能稳定达标的液气比控制在1~2L/m 3即可。

3.5.2空塔气速
当处理的烟气量一定时，烟气在塔内的流动速度增大，所需的塔径减小，有利于降低设备投资，但气速的增大受脱硫效率和除雾要求的制约。

分析表明，气速增大，气液接触时间变短，影响SO 2溶解和反应的程度，脱硫效率可能下降；但另一方面，随气速的增大，气液相对运动速度增大，传质系数提高，脱硫效率有可能提高。

因此，气速对脱硫效率的影响较为复杂。

试验表明，在保证良好的吸收效果的前提下，空塔气速在1~1.5m/s 之间，气液传质时间是足够的。

3.5.3吸收液初始浓度
吸收液中亚硫酸钠的初始浓度直接影响吸收效果，通过aspen 软件中sensitiviIy 工具，研究不同吸收浓度下的净化烟气中SO 2浓度变化发现，气浓度越高，吸收效果越高，当浓度大于0.5mol/L 之后，烟气中SO 2浓度已经降低到2ppm 以下，再提高浓度已经失去意义。

从分析中也可以看出，过低的浓度，烟气吸收效果变得很差。

因此，吸收一般所用吸收剂浓度为［Na +］
（0.10~0.35mol/L ）［14］。

Na 2SO 3初始浓度愈高，其吸收SO 2能力越大，根据亨利定律，吸收液吸收SO 2的能力取决于液面上SO 2的平衡分压的大小，平衡分压越小，吸收能力越大。

Na 2SO 3初始浓度在0.3~0.5mol/L 有较好的脱硫
效果，过稀的初始吸收液脱硫率降低较快，不宜采用。

4结束语
利用aspen 软件对亚硫酸钠法烟气脱硫工艺建模并进行工艺参数灵敏度分析，初步验证：
（1）亚硫酸法脱硫工艺中，吸收液的pH 值的控制很关键，最适宜的pH 值应当在5.5~6.5之间。

（2）吸收过程液气比需要控制合适的值，液气比在0.8~1.25时，脱硫效率大于95%。

（3）该工艺吸收的有效组分为亚硫酸钠，其浓度越高，吸收效果越好，适宜的初始浓度为0.3~0.5mol/L 。

（4）吸收液的S/C 比必须控制在0.58以下，适宜范围为0.52~0.56，在此控制条件下，净化烟气中SO 2小于50mg/m 3。

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·
·72
第1期Research on Sodium Sulfite FGD Process Based on Aspen Simulation
Hou Xiangjun ，Wang Jianfeng ，Guo Jia
（Shenhua Yulin Energy &Chemical Co.，Ltd.，Yulin ，Shanxi ，719302）
Abstract ：Sodium sulfite flue gas desulfurization （FGD ）process is a SO 2removal process with complete re⁃
covery.Based on the aspen process simulation software ，the basic research and discussion of the process are carried out.The results show that the suitable pH value during absorption process is 6.0；hollow-spraying-tower meets the requirements of flue gas cooling and dust removal ；plate tower with guide float valve as the absorption tower meets the requirements of flue gas desulfurization （FGD ）accuracy of 50mg/m 3；the forced circulation evaporation crystallization process is adopted to prevent crystallization in heat exchange tube ；the mixed gas of regenerated SO 2and steam can get SO 2raw gas with a concentration of 89.3%by vacuum steam stripping.
Key Words ：FGD ；sodium sulfite method ；SO 2recovery
（收稿日期：2020-12-20责任编辑：徐慧）侯向俊等：基于aspen 模拟的亚硫酸钠法烟气脱硫工艺研究
控制床层厚度，通过以上综合治理，切实在降低床温、
减少石灰石和尿素用量及提高主蒸汽温度等方面取得了明显的效果。

在今后的机组运行中，相关人员应及时分析引起床温偏高的各种因素，发现问题所在，采取相应对症措施，确保锅炉床温在长期最佳状态，保障机组安全经济运行。

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京：中国电力出版社，2013.
（上接第55页）
Cause Analysis and Treatment of High Bed Temperature of
Circulating Fluidized Bed Boiler
Song Hui
（CHN Energy Shenhua CHN Energy Shangwan Thermal Power Plant ，Shangwan ，Inner Mongolia ，017209）
Abstract ：The high bed temperature at high load of TDG520/13.7-II 1circulating fluidized bed boiler of the power plant causes superheater wall overtemperature from time to time ，low desulfurization efficiency with large limestone consumption ，and high fume temperature,etc,which reduces boiler efficiency.By adjust⁃ing the coal spreading air volume and pressure of the coal dropping pipe in the boiler ，the average bed tem⁃perature in the boiler can decrease effectively ，and in particular ，the temperature of boiler back wall de⁃creases obviously ，which improves the boiler efficiency ，reduces the risk of exceeding criterion in terms of limestone consumption and environmental protection parameters ，effectively avoids wall overtemperature of the heating surface ，improves safe operation reliability of the equipment ，and provides reference for similar circu⁃lating fluidized bed boilers to solve similar problems.
Key Words ：circulating fluidized bed boiler ；bed temperature ；hood transformation ；coal spreading air vol⁃
ume ；primary air flow rate
（收稿日期：2020-08-31责任编辑：马小军）·
·73。