结晶氮化碳光催化二氧化碳还原-概述说明以及解释

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光催化二氧化碳还原产物检测-概述说明以及解释

光催化二氧化碳还原产物检测-概述说明以及解释1.引言1.1 概述在当前全球变暖和能源危机的背景下，减少二氧化碳（CO2）排放和开发可再生能源成为了全球关注的焦点。

而光催化二氧化碳还原技术作为一种具有潜力的可持续能源解决方案，引起了广泛的研究兴趣。

光催化二氧化碳还原是指利用光催化剂通过吸收光能将CO2转化为高附加值化学品的过程。

通过该技术，可以将CO2转化为一些有用的有机物，如甲酸、甲醇、乙醇等，同时减少不可再生资源的使用。

然而，尽管光催化二氧化碳还原技术具有广阔的应用前景，但目前仍面临着一个重要的挑战，即如何准确检测和表征产物。

由于产物产生的多样性和复杂性，传统的检测方法往往存在着准确度低、灵敏度不高等问题。

因此，开发一种高效、准确、便捷的检测方法成为了当前研究的热点之一。

本文将从光催化二氧化碳还原的原理出发，探讨二氧化碳还原产物的重要性，并重点介绍光催化二氧化碳还原产物的检测方法。

通过深入研究和分析，旨在为该领域的研究者提供有关光催化二氧化碳还原产物检测的信息，并展望其在环境保护、能源开发等方面的应用前景。

综上所述，通过本文的研究，我们将对光催化二氧化碳还原产物的检测方法进行全面的总结与分析，为进一步推动光催化二氧化碳还原技术的研究和应用提供理论与实践的指导。

文章结构是指文章的整体框架和组织方式，有助于读者更好地理解和阅读文章。

本文将以以下结构展开探讨光催化二氧化碳还原产物的检测问题：1.2 文章结构本文将按照以下方式组织和呈现信息：第一部分：引言引言部分将提供对光催化二氧化碳还原产物检测问题的全面概述，并解释该问题的重要性和意义。

我们将介绍该领域的研究背景，并概述光催化二氧化碳还原的原理和应用前景。

第二部分：正文正文部分将详细介绍光催化二氧化碳还原的原理和机制。

我们将解释光催化反应中的关键步骤，并探讨二氧化碳还原产物的重要性。

此外，我们还将讨论目前存在的一些方法和技术，用于检测和分析二氧化碳还原产物。

光电催化条件下催化还原二氧化碳的优势张潮曾宇航张银忠徐国皓

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氮化碳共价连接光催化co2

氮化碳共价连接光催化co2
共价连接氮化碳用于光催化CO2还原是一种新兴的技术。

通过将Rh复合物共价接枝到氮化碳上，结合FDH，构建了一个人工光酶催化体系，该光催化剂实现了光敏单元和电子传递单元的集成，可以有效再生NADH，进一步与固定在疏水膜上的FDH偶联，可提高HCOOH 产量。

此外，还有研究通过酰胺键将Co吡啶分子络合物共价连接到半导电介孔石墨氮化碳上，制备了该杂化催化材料，并发现该材料在模拟太阳光下、乙腈溶液中光催化CO2还原，生成CO的选择性可高达98%，且该催化剂非常耐用，在照射4天后未观察到活性的衰退。

总的来说，共价连接氮化碳用于光催化CO2还原是一种具有前景的技术，有望为实现CO2减排和环境保护提供新的解决方案。

毕业设计(论文)-光催化还原二氧化碳的进展[管理资料]

目录摘要 ......................................................... I II ABSTRACT ....................................................... I V 第一章绪论 (1)引言 (1)二氧化碳的应用 (2)光催化的反应机理 (3)光催化还原二氧化碳的应用 (4)光催化的发展 (4)光催化的应用 (4)第二章光还原CO2催化剂的研究进展 (5)光催化方法 (6)光催化的原理 (6)光催化还原二氧化碳的研究 (7) (8)金属修饰的TiO2 (9)有机光敏化剂修饰TiO2 (10)含铁化合物 (11)复合半导体材料催化剂 (12)TiO2负载催化剂 (12)TiO2/沸石、分子筛催化剂 (12)光催化剂常用的制备方法 (14)浸渍法 (15)共沉淀法 (15)TiO2光催化技术存在的主要问题 (16)TiO2光催化剂改性及研究 (17)光催化CO2研究进展 (19)第三章结论 (20)参考文献 (21)致谢 (22)光催化还原二氧化碳的进展摘要温室气体CO2是全球变暖的一个主要原因，利用太阳能将CO2还原为烃类等有用资源将对环境保护和人类生活带来巨大的好处。

本文总结了近年来发现的一些可用于CO2光催化还原反应的新型催化剂,主要涉及钙钛矿复合氧化物光催化剂、隧道结构光催化剂、分子筛光催化剂、有机物光催化剂和生物酶催化剂。

从结构特点出发，解释了它们作为还原CO2的光催化剂具有的优势。

另外，对光催化还原CO2涉及的机理也作了相应介绍。

CO2既是一种温室效应气体，又是地球的重要碳源，其合理利用具有重要意义。

介绍了多种将CO2转化为化工产品的光催化还原体系，包括TiO2体系、金属修饰的TiO2体系、有机光敏化剂修饰的TiO2体系和其他光敏半导体材料体系。

评述了不同光催化体系的特点及其催化性能。

光催化CO2还原技术及催化剂的研究进展

光催化CO2还原技术及催化剂的研究进展1. 引言1.1 光催化CO2还原技术的重要性光催化CO2还原技术是一种绿色环保的技术，可以将二氧化碳转化为有用的化学品和燃料，有助于缓解全球变暖和温室气体排放的问题。

随着全球能源需求的增加和化石能源资源的逐渐枯竭，寻找可持续的替代能源已成为当务之急。

光催化CO2还原技术的重要性在于它可以利用太阳能或人工光源将二氧化碳转化为高附加值的产品，提供了一种可持续发展的能源解决方案。

光催化CO2还原技术还可以促进循环经济的发展，将废弃的二氧化碳资源重新利用，减少对自然资源的依赖，提高资源利用效率。

通过合理设计和优化催化剂，光催化CO2还原技术可以实现高效、经济、环保的CO2转化，为实现碳中和和可持续发展目标做出重要贡献。

光催化CO2还原技术的重要性不仅体现在对环境的积极影响，还体现在对经济和社会的广泛影响。

通过持续的研究和开发，光催化CO2还原技术有望成为未来能源和化工行业的重要技术和发展方向。

1.2 催化剂在光催化CO2还原中的作用在光催化CO2还原过程中，催化剂扮演着至关重要的角色。

作为催化剂的存在，可以降低CO2分子在光催化过程中的活化能，从而加速光催化CO2还原反应的进行速率。

催化剂可以提供活性位点，促进CO2分子的吸附和反应，同时也可以调控反应中间体的形成和转化，进而实现对CO2的高效转化。

催化剂的设计和选择直接影响光催化CO2还原技术的效率和选择性。

不同类型的催化剂具有不同的催化活性和特异性，例如金属纳米颗粒、金属有机骨架材料、半导体纳米材料等，它们在光催化CO2还原中展现出各自独特的催化性能。

深入研究催化剂在光催化CO2还原中的作用机制，探索高效、稳定的催化剂设计方案，是推动该技术快速发展的关键之一。

【字数：203】2. 正文2.1 光催化CO2还原技术的原理光催化CO2还原技术的原理是利用光能激发催化剂表面上的活性位点，将CO2分子与水分子在催化剂表面吸附然后发生催化反应，最终产生有机物质和氧气。

光催化还原二氧化碳综述

光催化还原二氧化碳综述引言：随着全球气候变化问题日益突出，减少二氧化碳的排放以及寻找可持续的能源来源成为全球关注的焦点。

光催化技术作为一种有潜力的方法，可以利用太阳能将二氧化碳转化为有用的化学品或燃料。

本综述将介绍光催化还原二氧化碳的原理、材料选择和性能提升方法。

一、光催化还原二氧化碳的原理光催化还原二氧化碳是一种利用光照射下的半导体材料催化二氧化碳转化为有机物的过程。

当光照射到半导体表面时，光子激发了半导体的电子，形成电子-空穴对。

二氧化碳分子吸附在半导体表面，通过光生电子和空穴参与的反应，转化为有机物。

这一过程可以通过调控半导体的能带结构和表面反应活性位点来实现。

二、材料选择在光催化还原二氧化碳的研究中，选择合适的半导体材料对于提高催化性能至关重要。

常用的半导体材料包括二氧化钛、氧化锌、氮化硼等。

二氧化钛是一种广泛研究的材料，具有良好的光催化性能和化学稳定性。

氮化硼是一种新兴的材料，具有较大的带隙和高光吸收能力，因此在光催化还原二氧化碳中具有潜在的应用价值。

三、性能提升方法为了提高光催化还原二氧化碳的效率，研究人员提出了一系列的性能提升方法。

其中之一是半导体材料的表面修饰。

通过改变半导体表面的结构和组成，可以调控其吸附性能和电子传输效率，从而提高光催化性能。

另一种方法是构建复合材料。

将半导体材料与其他材料如金属纳米粒子、碳材料等进行复合，可以增强光吸收能力和电子传输效率，进一步提高光催化性能。

四、应用前景与挑战光催化还原二氧化碳作为一种可持续的能源转化技术，具有广阔的应用前景。

通过将二氧化碳转化为有机物或燃料，不仅可以减少二氧化碳的排放，还可以实现二氧化碳的资源化利用。

然而，目前光催化还原二氧化碳仍面临一些挑战。

首先，光催化反应的效率仍然较低，需要进一步提高。

其次，催化剂的稳定性和寿命问题亟待解决。

此外，实际应用中的规模化生产和经济性也是需要考虑的因素。

结论：光催化还原二氧化碳是一种有潜力的技术，可以将二氧化碳转化为有用的化学品或燃料。

氮化碳基光催化材料的制备及性能

氮化碳基光催化材料的制备及性能一、本文概述随着全球能源危机和环境问题的日益严峻，寻找高效、清洁的能源转换和存储技术已成为科学研究的重点。

光催化技术作为一种能够利用太阳能进行化学反应的绿色环保技术，受到了广泛的关注。

氮化碳（C3N4）作为一种新型的非金属半导体光催化材料，因其独特的电子结构和良好的化学稳定性，在光催化领域展现出了巨大的应用潜力。

本文旨在深入探讨氮化碳基光催化材料的制备方法、表征手段以及其在光催化反应中的性能表现。

我们将首先介绍氮化碳的基本性质和研究背景，然后详细阐述各种制备氮化碳基光催化材料的方法，包括物理法、化学法以及新兴的模板法等。

随后，我们将通过一系列的实验数据和表征结果，分析氮化碳基光催化材料的结构、光学性质以及光催化性能。

我们将讨论氮化碳基光催化材料在实际应用中的前景和挑战，以期为未来光催化技术的发展提供有益的参考。

二、氮化碳基光催化材料的制备氮化碳（C3N4）作为一种非金属半导体光催化材料，在光催化领域展现出了巨大的应用潜力。

其独特的电子结构和稳定性使其成为光催化反应的理想选择。

氮化碳基光催化材料的制备过程通常包括前驱体的选择、热缩聚反应以及后续的改性处理等步骤。

选择合适的前驱体是制备氮化碳基光催化材料的关键。

常用的前驱体包括尿素、硫脲、三聚氰胺等富含碳、氮元素的有机物。

这些前驱体在热缩聚过程中能够发生缩聚反应，形成氮化碳的基本结构。

接下来，通过热缩聚反应将前驱体转化为氮化碳基光催化材料。

这一过程中，前驱体在高温下发生热解和缩聚，形成氮化碳的纳米结构。

通常，热缩聚反应需要在惰性气体保护下进行，以防止材料在制备过程中被氧化。

反应温度、时间和气氛等参数对氮化碳的结构和性能具有重要影响，因此需要进行精确控制。

为了进一步提高氮化碳基光催化材料的性能，还需要进行后续的改性处理。

常见的改性方法包括元素掺杂、表面修饰和构建复合结构等。

元素掺杂可以通过引入其他元素来调节氮化碳的电子结构和能带结构，从而提高其光催化活性。

g-C3N4基催化剂光催化还原CO2的研究进展

g-C3N4基催化剂光催化还原C O2的研究进展蔡天凤,徐誌谦,魏文诗,李会鹏,张杰,孟祥祺(辽宁石油化工大学,辽宁抚顺113001)摘要:以光催化还原C O2为出发点,介绍了石墨相氮化碳(g-C3N4)形貌调控㊁元素掺杂㊁p型半导体与g-C3N4形成p-n异质结等方法改性g-C3N4㊂相比较体相g-C3N4,改性后的g-C3N4具有更多的反应活性位点,能够显著降低光生电子空穴的复合几率,提高光催化还原C O2性能㊂给出了可能的反应机理,对未来g-C3N4基催化剂还原C O2的前景进行了展望㊂关键词:石墨相氮化碳光催化还原二氧化碳反应机理中图分类号:O643.36文献标识码:A目前,将C O2转变为高附加值的碳氢化合物引起人们极大的关注㊂早在1979年,I n o u e等[1]发现T i O2等半导体可以将C O2还原为C H4㊁C O㊁C H3O H㊁C2H5O H等可燃材料,既能解决C O2过度排放引发的气候变化,又能将太阳能转化为可利用的化学能[2-4]㊂但是,光催化还原C O2,半导体催化剂必须具有比C O2的还原电势更低的导带能级㊂近年来,有大量的半导体催化剂应用于光催化还原C O2领域,如:T i O2㊁Z n S㊁B i2WO6㊁F e2O3等㊂但是,多数光催化剂存在两大瓶颈:1)禁带较宽,对太阳能的利用率较低;2)光生电子-空穴对易复合,量子效率较低㊂针对这些缺点,多种改性方法如形貌调控㊁掺杂法㊁贵金属沉积与其他半导体形成异质结构等被用于提高电子-空穴分离,提高光催化效率㊂石墨相氮化碳(g-C3N4),是一种无污染不含金属的绿色催化剂㊂早在1996年,T e t e r等[5]就对氮化碳的结构进行了严密的计算,提出g-C3N4是最稳定的结构,发现氮化碳可应用于光催化还原C O2㊂g-C3N4表现为二维层状结构,在分子内部层间以N为杂原子进行共轭π键连接,在碳原子与氮原子之间由共价键进行连接,在分子与分子之间存在弱的相互作用[6]㊂由于其组织结构以及电子结构的特殊性,使得其即使在酸碱条件下也能保持很高的稳定性[7]㊂此外,还具有禁带较窄(2.7e V)㊁无毒㊁原料廉价㊁制作简单等优点㊂然而,g-C3N4具有比较明显的缺点,如:比表面积较低,光生载流子易复合,量子效率低㊂本文以g-C3N4基催化剂光催化还原C O2为出发点,介绍了g-C3N4的形貌调控㊁掺杂法㊁与p 型半导体复合等方式提高g-C3N4的电子-空穴分离效率,从而提高C O2的转化率㊂并对g-C3N4基催化剂光催化还原C O2的机理进行了探讨㊂1g-C3N4形貌调控还原C O2煅烧不同的含氨前驱体如:尿素㊁三聚氰胺㊁二氰二胺等,通过发生分子间的自聚合反应即可得到块状的g-C3N4㊂块状的g-C3N4比表面积较低(<10m2/g),大大限制了其应用㊂通过引入纳米可调的孔结构(软模版㊁硬模板)或改变制备工艺,人们已经合成了一系列高比表面积的g-C3N4催化剂,如:0维纳米点[8]㊁2维纳米片[9-10]㊁三维介孔[11]㊁空心球[12]㊁纳米[13]㊁纳米棒[14]㊁双螺旋[15]㊁多层球壳型[16]㊁纳米纤维[17]等(图1)㊂S o n g等[18]通过硬模板法制备了介孔高比表面积g-C3N4用于光催化还原C O2及水解制氢,其H2㊁C O㊁C2H5O H产率分别为2.3㊁0.7㊁4.0μm o l/(g㊃h),分别是块状g-C3N4的1.36㊁7㊁1.74倍,选择性还原从46.5%提高到57.4%㊂光催化反应生成的产物主要依赖于光催化剂的带隙能以及价带和导带的位置㊂如图2所示, C O2产物的还原电位为:C O2/C H4,-0.24e V;C O2/C H3O H,-0.38e V;C O2/C O,-0.53e V; H2O/O2,+0.82e V㊂g-C3N4的导带能和价带收稿日期:20180823;修改稿收到日期:20190119㊂作者简介:蔡天凤(1987),实验师㊂E-m a i l:c t f0215@163.c o m㊂37第36卷第3期2019年5月精　细　石　油　化　工S P E C I A L I T YP E T R O C H E M I C A L S能分别为-1.12e V㊁+1.68e V,所以g-C3N4能够将C O2还原,将H2O氧化㊂图1不同形貌的氮化碳的T E M及S E M图2g-C3N4催化剂光催化还原C O2反应机理2g-C3N4掺杂法还原C O2块状的g-C3N4比表面积较低,并且层状结构限制了光生载流子的表面迁移㊂掺杂法能够将掺杂剂插入到g-C3N4内部,使得g-C3N4产生晶格缺陷,很好发抑制光生-电子空穴对的复合㊂并且掺杂剂的原子轨道能够与g-C3N4的原有的分子轨道发生轨道杂化,引起电子结构的改变,进而导致g-C3N4价带与导带能级位置的变化,实现g-C3N4能级可控㊂2.1金属掺杂g-C3N4还原C O2金属掺杂g-C3N4后电子从金属上转移至邻近的N或C原子上,改变N或C原子的电子密度,进而对g-C3N4的电子结构及能带位置产生影响[19]㊂C u[20]㊁A g[21]㊁A u[22]㊁F e[23]㊁P t[24-25]等金属均可掺杂进入g-C3N4内部,引起晶格缺陷㊂L i等[26]发现C u和M o的掺杂改变了g-C3N4的电子分布和能带结构,同时改变g-C3N4表面的反应路径,促进了C O2在催化剂表面的吸附和活化,有效降低了还原过程中的活化能㊂B e e n i s h等[20]以过渡金属C u掺杂棒状g-C3N4考察在不同反应系统中还原C O2的性能及产物分布㊂发现,C u以+2价形式掺杂于g-C3N4中,并且显著影响了g-C3N4的能级结构㊂在不同的反应体系中,还原得到不同的主产物,在C O2-H2O的反应体系中,主要产物为C H4,反应速率是纯g-C3N4的1.84倍;在C O2-C H4的反应体系中,主要产物为C O和H2,反应速率是纯g-C3N4的1.33倍㊂Y u等[24]用P t掺杂g-C3N4还原C O2制备碳氢化合物㊂发现,P t以原子的形式存在于g-C3N4中,但是当发生还原反应后,部分P t以离子形式存在㊂并且P t的不同掺杂量使得C O2的还原产物具有不同的选择性,纯g-C3N4还原C O2的主要产物是C H3O H㊂当P t的掺杂量为5%时,还原C O2的主要产物是C H4和H C HO;当掺杂量为10%时,主要产物为C H4㊂金属掺杂g-C3N4应用于光催化还原C O2的反应机理如图3所示㊂g-C3N4的费米能级靠近C B底部,金属掺杂后使费米能级发生移动,并且掺杂剂轨道与C或N电子轨道发生杂化,形成一条新的电子轨道,这样就有效的提高了催化剂的氧化还原性能,克服光催化还原C O2的能垒㊂当光源照射后,催化剂上的价带电子激发至导带,在导带上发生一系列还原反应,而价带上的空穴发生氧化反应㊂图3金属掺杂g-C3N4光催化还原C O2反应机理C O2+8e-+8H+ңC H4+2H2OC O2+2e-+2H+ңC O+H2OC O2+6e-+6H+ңC H3O H+H2OH2Oң1/2O2+2H++2e-2.2非金属掺杂g-C3N4还原C O2非金属[27-32],如:B㊁S㊁O㊁P㊁F㊁C等的掺杂,能够取代3-s-三嗪结构单元中的C㊁N㊁H元素,产生晶格缺陷的替换,有效抑制电子-空穴的复合,改善g-C3N4的光催化性能㊂翟顺成等[33]应47 精　细　石　油　化　工2019年5月用第一性原理对S㊁O掺杂量子g-C3N4引起的变化进行了研究㊂发现S和O掺杂后能够取代g-C3N4中不同位置的N原子,并引起周围C N 键发生变化,显著降低了HOMO-L UMO能隙㊂对于光学性能的宏观改善表现为拓宽了光的响应范围,增加了光的吸收强度,并且掺杂浓度越高,光学性能的改善越为明显㊂由此可见,非金属掺杂对于提高光催化活性具有重要的意义,在光催化还原C O2等领域具有重要的研究价值㊂L i等[28]用S掺杂g-C3N4对还原C O2的反应机理进行了考察㊂发现,S的掺杂更容易取代g-C3N4边缘的N原子,与C原子形成杂化㊂由于S原子的原子半径(r=100p m)较N原子(r= 65p m)的大,掺杂后晶体结构发生明显的变化,且光激发后自由电子数目增加,费米能级上移,表现出典型的n型掺杂㊂H a n等[29]用P掺杂g-C3N4制备B P@g-C3N4催化剂用于光催化还原C O2㊂P掺杂后易取代g-C3N4中的C原子,显著改变了g-C3N4的晶体结构且表现为n型掺杂㊂掺杂后费米能级发生了明显的位移,在原有能带结构的基础上又产生了新的能带,对于g-C3N4能带结构的调整具有重要的影响㊂C O2的还原速率从2.65μm o l/(g㊃h)提高到6.54μm o l/(g ㊃h),显著提高了光催化性能㊂以O㊁S掺杂(g-C3N4)6为例,表1为不同掺杂位点的HOMO-L UMO能隙结合能㊂由表1可见,当元素掺杂后HOMO-L UMO能隙显著降低,表明O㊁S的掺杂能够显著改善g-C3N4的能级结构以及电子分布㊂此外,不同元素掺杂相同位点以及相同元素掺杂不同位点对于能级的调控均起到不同的作用㊂O㊁S掺杂后光催化还原如图4所示,不同掺杂位点及不同掺杂元素对光吸收性质产生不同的影响,降低了带隙能即能有效提高光的吸收范围,提高光催化活性㊂当C O2分子吸附在催化剂表面时,具有更多的能量用于克服能垒,使得C O2的还原产率得到提高㊂表1O㊁S不同位点掺杂结构的总能量㊁H O M O-L U M O能隙㊁最小频率及杂质形成能结构能量/e V HOMO-L UMO能隙频率/c m-1形成能/e V (g-C3N4)6-793.4811.86333.209(g-C3N4)6-N2-O-790.1490.25617.174-0.682 (g-C3N4)6-N3-O-790.3300.57426.571-0.863 (g-C3N4)6-N8-O-790.2830.37124.827-0.816 (g-C3N4)6-N2-S-787.1220.32623.7481.714 (g-C3N4)6-N3-S-787.4330.68424.8921.403 (g-C3N4)6-N8-S-787.6210.61725.1961.215图4S㊁O掺杂g-C3N4光催化还原C O2反应机理3g-C3N4与其他半导体构成p-n型异质结构光催化还原C O2异质结是由两个具有相似晶体结构的半导体单晶材料组成,具有单独半导体不具备的整流性㊁光伏特性以及光波导效应㊂g-C3N4具有n型半导体的特性,与p型半导体的结合形成p-n型异质结,两种半导体在结合过程中费米能级逐渐靠近且在异质结两端形成电场而促进光生电子-空穴的分离,达到比单一半导体催化剂更好的催化效果㊂Z h o u等[34]应用原位还原法制备了g-C3N4-N-T i O2系列催化剂㊂实验发现,当g-C3N4与T i O2的掺杂量为1ʒ1时催化剂表现出最佳的催化活性,12h光照后还原C O2得到C O和C H4的量分别为5.71μm o l和3.94μm o l,随反应时长的变化催化剂的活性保持不变㊂L i等[35]制备了g-C3N4/B i2WO6型p-n型异质催化剂用于特异性光催化还原C O2制C O㊂发现,g-C3N4与B i2WO6以化学键的形式连接,并由局部H E R-T E M清晰可见异质结构,表明异质结构的形成㊂当B i2WO6的掺杂量为10%时,其光催化还原C O2制C O的反应速率为5.19mm o l/(g㊃h),分别是g-C3N4和B i2WO6的22倍㊁6.4倍,并且光响应范围从460n m拓宽至650n m㊂表明p-n型异质结构的生成显著提高了光催化活性以及光的57第36卷第3期蔡天凤，等.g-C3N4基催化剂光催化还原C O2的研究进展　响应范围㊂图5为g-C3N4与其他半导体构成p-n型异质结构催化剂光催化还原C O2的反应机理㊂g-C3N4为n型半导体,当与P型半导体接触时而形成p-n型异质结㊂由于g-C3N4(费米能级靠近C B的底部)与p型半导体(费米能级靠近V B的顶部)的费米能级不同,且g-C3N4半导体的费米能级高于p型半导体,这样就促进了载流子在两者之间移动,从而调节了g-C3N4的能带结构㊂具体表现为g-C3N4的电子迁移至p型半导体中, p型半导体中的空穴移动至g-C3N4中㊂这样就形成了一个由g-C3N4指向p型半导体的内电场,促进了光生电子空穴的分离,并降低了复合的几率,在g-C3N4的C B上发生一系列的光催化还原C O2的反应㊂图5g-C3N4与p型半导体异质结构催化剂光催化还原C O2反应机理4结束语g-C3N4是一种非金属绿色催化剂,但由于g-C3N4自身的局限性很难将C O2还原,通过提高g-C3N4比表面积,掺杂金属/非金属,与p型半导体形成异质结等方式改善导电性差的缺点,调节能级结构提高氧化还原性能㊂然而,对于g-C3N4基光催化还原C O2的反应中反应机理尚不明确,反应中所需的高活化能以及低选择性一直是限制工业化应用的壁垒㊂随着理论计算与实验研究的不断发展,继续深度开发g-C3N4基催化剂对于光催化领域具有重要的研究意义㊂参考文献[1] T o o r uI n o u e,A k i r a F u j i s h i m a,S a t o s h i K o n i s h i,e ta l.P h o t o e l e c t r o c a t a l y t i c r e d u c t i o no f c a r b o nd i o x i d e i n a q u e o u ss u s p e n s i o n s o f s e m i 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d a m i n eB a n dm e t h y l o r a n g e o v e r b o r o n -d o p e d g -C 3N 4un d e r v i s i b l e l i g h t i r r a d i a t i o n [J ].L a n gm u i r ,2010,26(6):3894-3901.[28] L iW a n l u ,H u Y u p i n g ,E n r i q u eR o d r i gu e z -C a s t e l l o n ,e t a l .A l t e r t i o n s i n t h e s u r f a c e f e s t u r e s o f S -d o p e d c a r b o n a n d g -C 3N 4p h o t o c a t a l y s t s i nt h e p r e s e n c eo fC O 2an d w a t e r u p o nv i s i b l e l i g h t e x po s u r e [J ].JM a t e rC h e m A ,2017,5:16315-16325.[29] L i J i a n g h u a ,S h e nB i a o ,H o n g Z h e n h u a ,e t a l .A f a c i l e a p-p r o a c h t o s y n t h e s i z en o v e l o x y g e n -d o p e d g -C 3N 4w i t hs u -p e r i o rv i s i b l e -l i g h t p h o t o r e a c t i v i t y [J ].C h e m C o mm u n ,2012,48:12017-12019.[30] H a nC h u n q i u ,L i J u e ,M aZ h a o y u ,e t a l .B l a c k p h o s ph o r -u s q u a n t u m d o t /g -C 3N 4c o m p o s i t e sf o r e n h a n c e d C O 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e p h o t o r e d u c t i o no fC O 2toC O [J ].A p p l i e dC a t a l y s i sB E n v i r o n m e n t a l ,2014,158-159:20-29.[35] L iM e n g l i ,Z h a n g L i n g x i a ,F a nX i a n g q i a n ,e t a l .H i g h l ys e l e c t i v eC O 2p h o t o r e d u c t i o n t oC Oo v e r g -C 3N 4/B i 2WO 6c o m p o s i t e s u n d e r v i s i b l e l i gh t [J ].JM a t e r C h e m A ,2015,3(9):5189-5196.P R O G R E S SO NP H O T O C A T A L Y T I CR E D U C T I O NO FC O 2BY g-C 3N 4-B A S E DP H O T O C A T A L Y S T C a iT i a n f e n g ,X u z h i q i a n ,W e iW e n s h i ,L iH u i p e n g ,Z h a n g J i e ,M e n g X i a n g qi (D i v i s i o no f C h e m i s t r y ,C h e m i c a lE n g i n e e r i n g a n dE n v i r o n m e n t ,L i a o n i n g S h i h u aU n i v e r s i t y ,F u s h u n 113001,L i a o n i n g ,C h i n a )A b s t r a c t :T o i m p r o v e t h e p h o t o c a t a l y t i c r e d u c t i o no f C O 2,t h em o d i f i c a t i o n s o f g r a p h i t e p h a s e c a r b o n n i t r i d e (g -C 3N 4)mo r p h o l o g y r e g u l a t i o n ,e l e m e n td o p i n g ,f o r m i n g a p -nh e t e r o j u n c t i o n w i t h p -t y p e s e m i c o n d u c t o rw e r e i n t r o d u c e d .C o m p a r e dw i t h t h eb u l k p h a s e g -C 3N 4,t h em o d i f i e d g -C 3N 4fe a t u r e s m o r e a c t i v e s i t e s ,w h i c h c a n s i g n if i c a n t l y r e d u c e t h e r e c o m b i n a t i o n p r o b a b i l i t y o f p h o t o ge n e r a t e d e l e c -t r o nh o l e sa n di m p r o v et h e p h o t o c a t a l y t i cr e d u c t i o no fC O 2pe rf o r m a n c e .B a s e do nt h e p r e v i o u s r e s e a r c h ,t h e p o s s i b l e r e a c t i o nm e c h a n i s m w a sg i v e n ,a n d th e p o t e n ti a l a p p l i c a t i o n s o f p h o t o c a t a l yt i c 77第36卷第3期蔡天凤，等.g -C 3N 4基催化剂光催化还原C O 2的研究进展　r e d u c t i o no fC O 2b yg -C 3N 4b a s e d c a t a l y s tw e r e d e m o n s t r a t e d .K e y wo r d s :g r a p h i t e p h a s e c a r b o nn i t r i d e ;p h o t o c a t a l y t i c ;r e d u c t i o n ;c a r b o nd i o x i d e ;r e a c t i o nm e c h a -n i s mF l u o l e a d 试剂在有机氟化领域中的应用进展许雯,初晓东,冯柏成*(青岛科技大学化工学院,山东青岛266042)摘要:F l u o l e a d 试剂是一种新型氟化试剂,其制备简单㊁稳定性好㊁活性高㊁应用范围广(能与含有醇㊁醛㊁酮㊁羧酸等基团的物质发生反应合成相应的含氟化合物)㊁易处理㊁安全易操作等优点㊂从F l u o l e a d 对羟基的氟化㊁对羰基(包括醛基)的氟化㊁对羧基的氟化㊁对硫代碳酸酯基(包含硫代羰基)的氟化,F l u o l e a d 用于基团保护,F l u o l e a d 制备五氟化硫方面综述了F l u o l e a d 试剂在有机氟化领域的新进展㊂关键词:F l u o l e a d 氟化试剂有机氟化领域中图分类号:T Q 213 文献标识码:A含氟的天然有机产物少,将氟原子或含氟基团选择性地引入有机分子中一直是有机化学界非常感兴趣的研究领域㊂而将氟原子引入有机化合物的方法分为直接氟化法(亲电氟化㊁亲核氟化)和含氟砌块法㊂直接氟化法就是直接利用亲核或亲电氟化试剂直接向有机分子中引入氟原子或含氟基团㊂含氟砌块法即是制备一些含氟中间体用作含氟砌块,并利用含氟砌块上原有的官能团选择性地与其它分子结合从而合成特定结构的含氟化合物㊂经典的氟化试剂存在着一些缺点,如:高毒性㊁反应不易控制㊁稳定性低等等㊂因此,人们致力于研究低毒性㊁高稳定性㊁使用方便(尤其是在实验室中)的氟化试剂,F l u o l e a d 试剂便是其中之一㊂F l u o l e a d 是一种已商品化的氟化试剂,其化学名称为:4-叔丁基-2,6-二甲基苯基三氟化硫㊂该试剂是一种新型亲核性氟化试剂,其化学性质类似于D A S T (二乙胺基三氟化硫)和S F 4,但S F 4具有高毒性㊁难处理㊁且对反应容器有一定的要求,D A S T 稳定性低(受热易分解㊁易爆炸)㊁应用范围有限;而F l u o l e a d 具有高稳定性㊁高反应活性㊁使用简单㊁应用范围广泛等优点㊂F l u o l e a d 试剂最早是由Um e m o t o 等[1]于2007年合成(图1);而后在2008年又报道了新的合成方法[2](图2),并且这几种方法沿用至今㊂文献[3-4]对该试剂的合成㊁性质㊁反应机制和立体化学进行了评述,本文拟对F l u o l e a d 试剂应用于有机氟化合物合成的进展进行了评述㊂图1 F l u o l e a d 合成图2 F l u o l e a d 新合成路线1 F l u o l e a d 对羟基的氟化2010年,Um e m o t o 等[5-6]报道了一种用简易收稿日期:20180113;修改稿收到日期:20190326㊂作者简介:许雯(1994),硕士在读,主要从事精细化工中间体方向的研究与开发㊂E -m a i l :x w i n g s l l @163.c o m ㊂*通信联系人,E -m a i l :1355816347@q q.c o m ㊂87 精　细　石　油　化　工S P E C I A L I T YP E T R O C H E M I C A L S第36卷第3期2019年5月。

薄层氮化碳光催化还原CO2性能研究

薄层氮化碳光催化还原CO2性能研究程荧荧;赵震;韦岳长;姜桂元;王雅君【摘要】以氮化碳(g-CN)为原料,采用水蒸汽焙烧剥离法在Ar/H2 O氛围下制备薄层氮化碳(H-g-CN),并对其进行XRD、TEM、FT-IR、BET和UV-Vis DRS等表征.结果表明,进行剥离后,H-g-CN比表面积相比剥离前明显增大.H-g-CN的光催化还原CO2活性大大高于未剥离g-CN的活性,光照反应9 h,H-g-CN光催化还原CO2活性由剥离前的11.4μmol·g-1提高至24.6μmol·g-1,H-g-CN的CO选择性为91.2％,未剥离的g-CN的CO选择性为89.1％,并提出相应的反应机理.【期刊名称】《工业催化》【年(卷),期】2018(026)010【总页数】5页(P97-101)【关键词】催化化学;薄层;氮化碳;光催化还原CO2【作者】程荧荧;赵震;韦岳长;姜桂元;王雅君【作者单位】中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京102249;中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京102249;沈阳师范大学能源与环境催化研究所,辽宁沈阳110034;中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京102249;中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京102249;中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京102249【正文语种】中文【中图分类】O643.36;TQ034化石能源驱动全球经济不断发展，人类对能源的需求也在不断增长。

目前能源消耗的主体仍然是不可再生的化石燃料，化石燃料燃烧向大气中排放大量二氧化碳，是造成温室效应主要气体之一。

减少二氧化碳的途径主要有减排和对二氧化碳后处理。

二氧化碳后处理分为深海掩埋、化学吸附储存和化学转化。

化学转化之一是光催化还原CO2为人类可利用的现实资源，以太阳能为能量，模仿植物光合作用，以人类自身过量排放的温室气体CO2和地球上丰富的水资源为原料，将CO2通过光能量作用，还原生成各种蕴含能量的还原性产物，从而再次被现有的能源利用形式所消耗，最终完成碳循环过程，实现人类发展的能源需求和环境资源可持续利用的平衡发展。

氮化碳光催化光降解详情解析

以三聚氰氯（C3Cl3N3）与叠氮钠（NaN3）为反应物，以四氯化碳为溶剂，容积率为50%，控制1.0℃·min-1的升温速率升至250℃，在水热合成釜中保温12h的工艺条件下，所制备的氮化碳（g-C3N4）
晶型较好，对紫外可见光吸收较好，降解苯酚能力较强。

光催化降解：通过紫外光或者其他光对光催化材料提供能量，受到光激发，价带上的电子获得光子的能量后跃迁至导带形成光生电子（e-），同时价带中形成相应的光生空穴（h+），e-、h+与反应体系中的O2和H2O2发生反应生成氧化性极强的氧负离子和羟基自由基，进攻苯酚的苯环，生成对苯二酚、邻苯二酚等，继续氧化，碳链断裂，直至被氧化为水、二氧化碳，达到降解的目的。

g-C3N4-250有更好的晶型，更高的结晶度，对苯酚的降解效果较好。

因为升高反应温度，1有利于提高晶粒结晶度，即衍射峰变尖，强度增大。

2有利于增大晶粒平均尺寸，即衍射峰强度增强，半峰宽减小。

一般的颗粒粒径越大，表面能越小，对紫外可见光吸收越差；结晶度越高对紫外可见光吸收越好。

在200-250℃范围内粒径变化较小，所以结晶状况是影响对紫外可见光吸收的主要因素。

升温速率越大，反应活性越大，晶体生长时间越短，晶体越小。

g-C3N4-0.1的降解能力最强，可能是由于，在较小的晶体中，光生电子和空穴迁移到表面的路径较短，发生光生电子和空穴复合的几率就会越小，进而讲解能力增强。

碳纳米管氮化碳二氧化碳还原-概述说明以及解释

碳纳米管氮化碳二氧化碳还原-概述说明以及解释1.引言1.1 概述碳纳米管、氮化碳和二氧化碳还原是当前热门的研究领域，它们在材料科学、纳米技术和环境领域都具有广泛的应用潜力。

首先，碳纳米管是由碳原子以特定的晶格排列方式组成的一维纳米结构。

它们具有优异的力学性能、热导性能和电导性能等独特的物理化学特性。

由于这些独特的特性，碳纳米管在电子器件、催化剂、传感器和复合材料等方面具有广泛的应用前景。

其次，氮化碳是一种碳和氮原子相互交替排列形成的二维材料。

它具有类似石墨烯的层状结构，但相比石墨烯而言，氮化碳中的一些碳原子被氮原子取代。

氮化碳具有良好的化学稳定性、优异的光学性能和电学性能，因此被广泛应用于光催化、电催化、传感器和能源存储等领域。

最后，二氧化碳还原是一种将二氧化碳转化为有用化学品或燃料的技术。

随着全球能源需求和环境问题的日益严重，二氧化碳还原技术备受关注。

通过利用催化剂和适当的方法，可以将二氧化碳转化为甲烷、乙烷等有机燃料，或者转化为一些重要的化学品，如甲酸和乙醇等。

这项技术对于减轻二氧化碳排放和开发可再生能源具有重要意义。

综上所述，碳纳米管、氮化碳和二氧化碳还原技术是当前研究热点，它们在各自的领域中具有重要的应用潜力和研究价值。

随着相关领域的不断发展和技术的成熟，我们相信碳纳米管、氮化碳和二氧化碳还原技术将为未来的材料科学和环境保护做出更大的贡献。

1.2 文章结构文章结构部分：本文分为引言、正文和结论三个主要部分。

引言部分主要概述了碳纳米管、氮化碳以及二氧化碳还原的研究背景和意义，并说明了本文的目的。

正文部分则分为三个小节，分别介绍了碳纳米管的特性和应用、氮化碳的特性和应用，以及二氧化碳还原的原理和方法。

最后，结论部分对全文进行总结，并对未来相关研究进行展望。

通过上述的结构，本文将全面介绍碳纳米管、氮化碳和二氧化碳还原的相关知识。

首先，我们将介绍碳纳米管的特性，包括其结构、机械性质和导电性等方面的特点，并探讨其在电子器件、能源存储等领域的应用。

光催化二氧化碳还原

光催化二氧化碳还原一般半导体光催化剂上的光催化二氧化碳还原的典型过程由五个步骤组成：光吸收，电荷分离，CO2吸附，表面氧化还原反应和产物解吸。

第一步是吸收光子产生电子和空穴对。

用入射光照射光催化剂，激发电子从价带（VB）到导带（CB），在VB中留下相等数量的空穴。

为了使这些光生电子或空穴在能够还原CO2或氧化水，光催化剂应具有合适的带结构。

它们的CB边缘必须比CO2还原的氧化还原电位更负（表1中），并且VB边缘应该比水氧化的氧化还原电位（0.817V vs. SCE pH=7.0的水溶液中）更正。

一方面，因为需要考虑与这两个电化学反应相关的超电势，所以带隙必须更大。

另一方面，光催化剂的带隙不能太大，因为这将限制其对太阳光谱的有效利用。

例如，研究最为深入的半导体——TiO2具有3.2eV的带隙。

它仅吸收紫外线（<400nm）的光子，其占全部太阳光谱的5％以下。

鉴于这两个标准，理想带隙估计为1.8-2.0eV。

第二步是光电子和空穴的空间分离。

这个过程与电荷复合直接竞争。

电荷分离是否优于复合取决于光生载流子的寿命与复合速率之间的相对快慢，并且通过材料结晶度，尺寸，表面性质和许多其它结构因素之间的复杂相互作用来确定。

电荷复合将导致游离载流子的损失并作为热量释放。

因此，为了提高整体的光催化效率，需要提高光生载体的分离效率并抑制它们的复合。

可以通过适当的材料结构改性来实现，如选择性表面处理。

第三步是CO2吸附。

这是从光催化剂到CO2分子的电子转移的前提条件。

通常，具有高表面积的光催化剂可以为CO2吸附提供更多的活性位点。

改善二氧化碳吸附的另一个可能途径是光催化剂表面的碱改性，由于二氧化碳分子的路易斯酸性，二氧化碳和碱性光催化剂表面之间的反应将导致形成中间体如双齿碳酸酯，有利于CO2分子的活化和随后的还原。

第四步是表面氧化还原反应。

光催化反应完成后，最后一步是产物解吸。

如果产品不能及时从催化剂表面释放，则终止反应，催化剂变成“中毒”。

一种光催化还原二氧化碳的方法[发明专利]

(10)申请公布号(43)申请公布日 (21)申请号 201510506839.7(22)申请日 2015.08.18B01D 53/86(2006.01)B01D 53/62(2006.01)C07C 1/02(2006.01)B01J 23/10(2006.01)(71)申请人广西大学地址530004 广西壮族自治区南宁市西乡塘区大学路100号(72)发明人秦祖赠吴彩莹覃桂英龚俊杰王浅朱陈韦方田会苏通明(74)专利代理机构广西南宁公平专利事务所有限责任公司 45104代理人王素娥(54)发明名称一种光催化还原二氧化碳的方法(57)摘要本发明公开了一种光催化还原二氧化碳的方法，该方法主要包括Y 掺杂TiO 2光催化剂的制备及光催化还原二氧化碳两个过程。

该方法使用的催化剂由溶胶-凝胶法制备，经300～800℃焙烧的掺杂量为0.1％～8％的Y 掺杂TiO 2光催化剂。

在光催化还原二氧化碳的过程中，在内照式光催化反应器中，加入200mL Na 2CO 3或Na 2SO 3水溶液为反应液，并加入Y 掺杂的TiO 2光催化剂，以500W 汞灯或氙为光源，通入二氧化碳，常温下进行光催化二氧化碳还原反应1～6h，得到二氧化碳还原产物甲酸。

本发明的优点是：工艺简单，操作便捷，过程绿色化，可对造成温室效应气体二氧化碳转换成有用的化工产品。

(51)Int.Cl.(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请权利要求书1页说明书3页CN 105126609 A 2015.12.09C N 105126609A1.一种光催化还原二氧化碳的方法，其特征在于：以CO2为原料，以Y掺杂TiO2为光催化剂，在光照条件下进行CO2还原，得到产物甲酸，操作步骤如下：(1)Y掺杂TiO2光催化剂的制备：用5mL无水乙醇、10mL冰醋酸、5mL去离子水，按Ti摩尔量的0.1％～8％加入硝酸钇，制成硝酸钇溶液，在搅拌状态下，将40mL体积浓度为45％钛酸四丁酯乙醇溶液缓慢滴入硝酸钇溶液中，形成溶胶，滴完后静置3h，形成凝胶，将凝胶在100℃干燥12h，取出冷却、研磨后，放入马弗炉以300～800℃煅烧3h，即得Y掺杂TiO2光催化剂；(2)光催化还原二氧化碳：在内照式光催化反应器中，加入200mL 0.25mol/L Na2CO3或0.08mol/L Na2SO3水溶液为反应液，按0.5～10g/L的用量加入Y掺杂TiO2光催化剂，以50～500mL/min流速通入二氧化碳，以500W汞灯或氙灯为光源，常温下进行光催化二氧化碳还原反应1～6h，得到二氧化碳还原产物为甲酸。

氮化碳元素掺杂光催化二氧化碳还原

氮化碳元素掺杂光催化二氧化碳还原下载温馨提示：该文档是我店铺精心编制而成，希望大家下载以后，能够帮助大家解决实际的问题。

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氮化碳共价连接光催化co2 -回复

氮化碳共价连接光催化co2 -回复氮化碳共价连接光催化CO2转化是一种前沿研究领域，旨在开发出一种高效可持续的方法，将二氧化碳转化为有用的化学品和燃料。

本文将从基本概念，反应机制，实验方法，存在的挑战以及未来发展方向等多个方面进行一步一步的阐述。

在过去的几十年里，气候变化和能源短缺等环境和能源问题一直是人类面临的重要挑战。

因此，将二氧化碳转化为有用的化学品和燃料被认为是一种重要而可持续的解决方案。

光催化CO2转化就是利用可见光或紫外光的能量，使CO2分子激发到足够高能级，发生化学反应。

氮化碳是一种典型的二维材料，由碳和氮原子组成，具有良好的导电性和光吸收性能。

为了增强其光催化性能，研究人员通常将氮化碳与共价连接的辅助配体相结合，形成复合材料。

CO2的光催化转化主要包括两个步骤：光激发和反应。

在光激发阶段，氮化碳吸收光能，产生激发态电子和空穴。

这些激发态电子和空穴可以进一步参与多种反应，如还原、氧化、羰基化等。

因此，制备高效的光催化剂需要考虑提高光吸收和载流子分离效率的方法。

实验方法是研究光催化CO2转化的关键之一。

通常，研究人员使用一种称为光催化反应器的装置来模拟真实环境中的反应条件。

这些反应器通常由光源、反应室、催化剂和试样组成。

光催化反应的关键参数包括催化剂的类型和浓度、光源的波长和强度以及反应温度和压力等。

然而，尽管氮化碳共价连接光催化CO2转化具有许多潜在优势，但它仍面临着一些挑战。

首先，氮化碳的吸光能力有限，只能吸收可见光和紫外光一小部分波长。

其次，激发态电子和空穴的重组速率较快，限制了光生载流子的利用率。

此外，缺乏高效的催化剂也是一个问题，因为当前的催化剂通常表现出较低的反应活性和选择性。

未来的研究方向有望解决上述挑战并进一步推动氮化碳共价连接光催化CO2转化的发展。

例如，可以通过设计新型氮化碳材料来提高吸光能力和载流子分离效率。

此外，通过结合其他催化剂材料，如金属纳米颗粒，以提高反应活性和选择性也是一个重要的研究方向。