以类普鲁士蓝为前驱物辅助制备复合低贵金属电催化剂材料研究
普鲁士蓝复合纳米颗粒的电化学研究及生物电分析的开题报告
普鲁士蓝复合纳米颗粒的电化学研究及生物电分析的开题
报告
一、研究背景
随着纳米技术的发展，纳米材料在生物医学领域的应用越来越多。
普鲁士蓝是一种重要的纳米材料，具有良好的电化学性能和生物相容性。
因此，普鲁士蓝复合纳米颗粒在生物电分析领域也受到了广泛的关注和研究。
二、研究目的
本项目旨在制备普鲁士蓝复合纳米颗粒，并通过电化学测试探究其在生物电分析中的应用。
三、研究内容及方法
1. 制备普鲁士蓝复合纳米颗粒。
采用共沉淀法或溶胶-凝胶法制备普鲁士蓝复合纳米颗粒，并对其结构和形貌进行表征。
2. 测试普鲁士蓝复合纳米颗粒的电化学性能。
采用循环伏安法和电化学阻抗谱法测试普鲁士蓝复合纳米颗粒的电化学性能，并探究其与生物材料相关的因素。
3. 研究普鲁士蓝复合纳米颗粒在生物电分析中的应用。
利用普鲁士蓝复合纳米颗粒开发新型的生物电分析方法，并与传统生物电分析方法进行比较和优化。
四、研究意义
普鲁士蓝复合纳米颗粒具有优异的生物兼容性和电化学性能，可在生物电分析领域中发挥重要作用。
本项目可以为生物电分析方法的发展提供新思路和新方法，并推动普鲁士蓝复合纳米颗粒的应用。
五、预期成果
1. 成功制备普鲁士蓝复合纳米颗粒，并进行了表征。
2. 探究了普鲁士蓝复合纳米颗粒的电化学性能，并建立了相应的测试方法。
3. 发展了新型的生物电分析方法，并与传统方法进行比较和优化。
4. 推动普鲁士蓝复合纳米颗粒在生物电分析领域的应用。
普鲁士蓝碳纤维修饰电极电催化过氧化氢的研究[开题报告]
![普鲁士蓝碳纤维修饰电极电催化过氧化氢的研究[开题报告]](https://img.taocdn.com/s3/m/67f43e29b84ae45c3a358c2f.png)
毕业论文开题报告环境工程普鲁士蓝/碳纤维修饰电极电催化过氧化氢的研究一、选题的背景、意义过氧化氢（H202）又称双氧水，系无色透明液体，溶于水、醇及醚。
是重要的氧化剂、漂白剂和消毒杀菌剂。
在轻工业面广泛用作漂白材料。
例如各种纤维、废纸脱墨、动物毛皮、油脂、象牙和草制品等的漂白，也用于半导体材料的清洗。
金属电镀液的处理。
在化工方面，广泛用于制备环氧化合物。
有机过氧化合物和元机过氧酸等。
在环保方面。
可以用于杀菌和废水。
废气处理。
在医疗方面，过氧化氢用于消毒和一些疾病治疗。
过氧化氢同任何化工产品一样。
对人体也有一定的危害作用。
过氧化氢可致人体遗传物质DNA损伤及基因突变，与各种病变的发生关系密切。
过氧化氢可导致老鼠及家兔等动物致癌。
对人类具有致癌危险性。
作为强氧化剂通过耗损体内抗氧化物质，使机体抗氧化能力低下，抵抗力下降，进一步造成各种疾病。
过氧化氢可能导致或加重白内障等眼部疾病。
其通过呼吸道进入可导致肺损伤。
多次接触可致人体毛发。
包括头发变白、皮肤变黄等。
小分子过氧化氢经口摄入后很容易进入体内组织和细胞，可进入自由基反应链，造成与自由基相关的许多疾病。
而且近年来我国烧碱产量不断增加，副产氢气量也逐年递增。
但是，长期以来，国内氯碱行业一直把开发新产品的重点放在氯产品上，忽略了加氢产品的开发，致使氢气放空现象严重。
据统计，我国氯碱行业氢气的利用率只有60％左右，造成了资源的严重浪费。
因此，对于过氧化氢的含量测定时非常有必要的。
二、相关研究的最新成果及动态在测定过氧化氢的方法有很多，比如用已修饰的电极去测定，也可用色谱法、光谱法，甚至可以用各种普通的化学方法。
在这些方法中，电极测定过氧化氢的准确度较高。
下面就介绍几种用各种修饰材料的电分析方法。
利用FeSO4与FeCl3合成了超细磁性Fe3O4纳米颗粒，并进一步利用该纳米颗粒与铁氰酸钾在酸性溶液（pH 2）中的化学反应成功制备了一种新型的磁性普鲁士蓝纳米颗粒。
钠离子电池正极普鲁士蓝类似物材料
钠离子电池正极普鲁士蓝类似物材料
【实用版】
目录
1.钠离子电池的概述
2.钠离子电池正极材料的需求
3.普鲁士蓝类似物材料的特点
4.普鲁士蓝类似物在钠离子电池中的应用
5.普鲁士蓝类似物材料的研究进展
6.普鲁士蓝类似物材料的未来发展前景
正文
钠离子电池是一种新型的可充电电池技术，与锂离子电池相比，具有资源丰富、成本低、环境友好等优点，被认为是下一代能源存储技术的重要发展方向。
在钠离子电池中，正极材料是决定电池性能的关键因素之一。
目前，研究者们正在寻找适合钠离子电池正极的材料，普鲁士蓝类似物材料就是其中的一种。
普鲁士蓝类似物是一类具有普鲁士蓝结构的过渡金属氧化物，它们具有良好的结构稳定性、较高的电导率和良好的电化学性能。
这些特点使得普鲁士蓝类似物材料成为钠离子电池正极材料的研究热点。
在钠离子电池中，普鲁士蓝类似物材料可以作为正极材料，与钠金属负极材料相匹配，形成高性能的钠离子电池。
目前，研究者们已经发现了多种普鲁士蓝类似物材料，如 Na0.44MnO2、Na0.44FeO2 和 Na0.44CoO2 等，这些材料都具有较高的容量和良好的循环稳定性。
尽管普鲁士蓝类似物材料在钠离子电池中取得了一定的研究进展，但仍然面临着许多挑战，如容量衰减、电极稳定性和制备工艺等。
因此，普鲁士蓝类似物材料的研究仍处于不断发展和完善之中。
未来，随着科学技术的进步和研究的深入，普鲁士蓝类似物材料在钠离子电池领域的应用前景将更加广阔。
多晶型MnO2-Ru复合催化剂的制备及其电催化水解析氧性能的研究
第53卷第2期2024年2月人㊀工㊀晶㊀体㊀学㊀报JOURNAL OF SYNTHETIC CRYSTALS Vol.53㊀No.2February,2024多晶型MnO 2-Ru 复合催化剂的制备及其电催化水解析氧性能的研究李㊀佳,袁仲纯,姚梦琴,刘㊀飞,马㊀俊(贵州大学化学与化工学院,贵阳㊀550025)摘要:在二氧化锰(MnO 2)中引入杂原子是调整电化学水氧化催化活性位点的有效方法㊂在电催化析氧反应(OER)中,虽然已经研究出了许多MnO 2的改性方法,但很少有研究以MnO 2为主体,讨论MnO 2晶型对催化活性的影响㊂基于此,本文制备了4种晶型的MnO 2(α-MnO 2㊁β-MnO 2㊁γ-MnO 2和δ-MnO 2),并系统地研究了Ru 加入MnO 2制备得到的催化剂(x -MnO 2-Ru)的OER 性能㊂线性扫描伏安法和计时电位法测试结果表明,β-MnO 2在Ru 加入后得到的催化剂(β-MnO 2-Ru)电化学性能最佳,在电流密度为10mA㊃cm -2时拥有300mV 的较低过电位,而且运行24h 后仍保持较好的催化活性㊂结合表征发现,β-MnO 2-Ru 具有较多的Mn 3+和缺陷氧空位,从而具有优异的电催化性能㊂关键词:二氧化锰;多晶型;钌;析氧反应;电解水;催化活性;电流密度中图分类号:TQ032.4㊀㊀文献标志码:A ㊀㊀文章编号:1000-985X (2024)02-0336-08Preparation of Polymorph MnO 2-Ru Composite Catalyst and Its Electrocatalytic Performance for Oxygen Evolution in WaterLI Jia ,YUAN Zhongchun ,YAO Mengqin ,LIU Fei ,MA Jun(College of Chemistry and Chemical Engineering,Guizhou University,Guiyang 550025,China)Abstract :The introduction of heteroatoms into manganese dioxide (MnO 2)is an effective method to adjust the active site of electrochemical water oxidation catalysis.Although many modification methods for MnO 2have been studied in electrocatalytic oxygen evolution reaction (OER),few studies have focused on the influence of regulating different crystal forms of MnO 2on catalytic activity.This article prepared four different crystal forms of MnO 2(α-MnO 2,β-MnO 2,γ-MnO 2and δ-MnO 2),and systematically studied the catalytic performance of the catalyst (x -MnO 2-Ru)prepared by adding Ru to α-MnO 2,β-MnO 2,γ-MnO 2and δ-MnO 2for OER.The results of linear sweep voltammetry and chronopotentiometry measurements show that the catalyst prepared by adding Ru to β-MnO 2(β-MnO 2-Ru)has the best electrochemical performance.β-MnO 2-Ru shows a low overpotential (300mV at 10mA㊃cm -2)and outstanding catalytic activity with small degradation after 24h operation.It is found that β-MnO 2-Ru exhibits excellent electrocatalytic performance due to its abundance of Mn 3+and defect oxygen vacancies.Key words :manganese dioxide;polymorph;ruthenium;oxygen evolution reaction;electrolyzed water;catalytic activity;current density ㊀㊀收稿日期:2023-07-31㊀㊀基金项目:铜仁市科技局科技支撑计划( 2021 16);贵州能矿锰业集团有限公司产学研合作项目;贵州大学实验室开放项目(SYSKF2023-041)㊀㊀作者简介:李㊀佳(1999 ),女,贵州省人,硕士研究生㊂E-mail:lj3082643757@ ㊀㊀通信作者:姚梦琴,博士,讲师㊂E-mail:mqyao@ 刘㊀飞,博士,教授㊂E-mail:ce.feiliu@0㊀引㊀㊀言随着全球能源消耗的快速增长,传统化石能源的资源短缺和环境污染问题越来越突出,因此发展氢能源已成为全球共识㊂在众多氢能源生产方法中,电解水制氢由于具有绿色环保㊁生产灵活㊁氢气纯度较高等诸多优点,得到了广泛的研究和应用㊂电解水涉及析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)和析氧反应㊀第2期李㊀佳等:多晶型MnO2-Ru复合催化剂的制备及其电催化水解析氧性能的研究337㊀(oxygen evolution reaction,OER)两个半反应,相较于阴极HER涉及的两电子转移,阳极OER涉及四电子转移㊂发生OER动力学反应缓慢,极大阻碍了电解水装置的工作,因此迫切需要开发高效OER催化剂[1-2]㊂在碱性条件下,目前的电解水技术已经成熟并成功地实现了工业化大规模应用㊂但是面对碱性制氢工业中存在能耗较高的问题,发展高效稳定的碱性OER催化剂仍然是目前研究的重中之重[3]㊂现有的OER催化剂主要是Ir㊁Ru等贵金属及其化合物,虽然具有较高的电催化性能,但成本高㊁储量低㊁稳定性差等缺点使贵金属基催化剂难以实现大规模应用[4]㊂因此,寻找低贵金属用量且具有高性能的OER催化剂有重要的现实意义㊂在众多锰基氧化物中,MnO2是锰基氧化物在电化学中的经典代表㊂MnO2不仅具有低成本㊁低毒㊁环境友好和储量丰富的优点[5-6],而且与其他锰基氧化物相比,其[MnO6]八面体的连接模式不同,导致具有不同的形态和隧道结构,如硬锰矿(α-MnO2)㊁软锰矿(β-MnO2)㊁水钠锰矿(δ-MnO2)等[7-8],同时也赋予了独特的电化学特性[9-10]㊂然而MnO2催化剂本身仍存在电导率差和活性位点少等缺点,这使其电催化活性受到了一定的限制[7,11]㊂因此,在电催化领域中对MnO2的改性仍然是一个热门话题[12-13]㊂例如MnO2/碳复合催化剂㊁MnO2-金属复合催化剂和MnO2/金属氧化物复合催化剂等方法[14],常被用于改善MnO2在OER中的活性㊂Tian等[15]通过简单的微波辅助水热反应合成了碳点(CDs)与MnO2复合催化剂(CDs-MnO2),用作高效OER催化剂,并探讨了CDs和MnO2含量之比对催化活性的影响㊂结果表明,CDs0.15-MnO2拥有最好的OER 性能,仅需343mV的过电位即可达到10mA㊃cm-2的电流密度,且在反应过程中能够保持较高稳定性㊂Xiong等[16]开发了一种薄Ni3S2/MnO2异质纳米阵列(NF-Ni3S2/MnO2),发现NF-Ni3S2/MnO2具有一定的暴露界面和活性位点,可以完美地整合并优化层状Ni3S2和MnO2的优点,从而实现了在碱性条件下高效的电解水性能㊂在电流密度为10mA㊃cm-2时,NF-Ni3S2/MnO2的过电位为260mV㊂虽然研究者们已经从不同的角度对MnO2进行了改性,但是尚未有研究以MnO2为主体,讨论MnO2晶型对OER性能的影响㊂基于此,本研究制备了4种晶型的MnO2(α-MnO2㊁β-MnO2㊁γ-MnO2和δ-MnO2),并将Ru加入到其中制备MnO2-金属复合催化剂,进一步探究Ru加入后所得到的催化剂的性能㊂结合结构表征与电化学测试研究了MnO2晶型对催化OER性能的影响㊂1㊀实㊀㊀验1.1㊀实验试剂试验所需原材料如表1所示㊂表1㊀试验所用原材料Table1㊀Raw materials used for testingName of drug Chemical formula or abbreviation Purity Source一水合硫酸锰MnSO4㊃H2O AR成都金山化学试剂有限公司高锰酸钾KMnO4AR重庆川东化工有限公司过硫酸铵(NH4)2S2O8AR成都市科龙化工试剂厂无水三氯化钌RuCl3㊃x H2O AR北京伊诺凯科技有限公司异丙醇C3H8O AR麦克林全氟磺酸萘酚溶液5%Nafion AR北京新亚恒奥科技有限公司1.2㊀催化剂的制备1.2.1㊀x-MnO2(x=α㊁β㊁γ㊁δ)的制备多晶型MnO2的制备条件如表2所示㊂1.2.2㊀x-MnO2-Ru(x=α㊁β㊁γ㊁δ)的制备将0.1g的x-MnO2分散在20mL H2O中并超声处理30min㊂将0.0325g的RuCl3㊃x H2O(AR)溶于20mL H2O中㊂室温条件下,将RuCl3溶液注入剧烈搅拌下的x-MnO2悬浮液中,持续反应48h㊂然后通过真空过滤收集产物,并用去离子水洗涤数次㊂将获得的产物在80ħ的烘箱中干燥后,在200ħ的空气中进一步退火1h㊂制备得到含有12%(质量分数)Ru的x-MnO2-Ru(x=α㊁β㊁γ㊁δ)㊂338㊀研究论文人工晶体学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第53卷表2㊀多晶型MnO2的制备条件Table2㊀Preparation condition of polymorphic MnO2MnO2crystal form Manganesesource OxidantManganesesource/oxidantReactiontemperature/ħReactiontime/hα-MnO2MnSO4㊃H2O KMnO43ʒ2801β-MnO2MnSO4㊃H2O(NH4)2S2O8 1.0ʒ1.416512γ-MnO2MnSO4㊃H2O(NH4)2S2O8 1.0ʒ1.49012δ-MnO2MnSO4㊃H2O KMnO43ʒ8160121.3㊀浆液配制取5mg催化剂样品溶于800μL超纯水和200μL异丙醇的混合溶液,超声30min,加入20μL5% Nafion溶液,超声90min均匀分散,静置备用㊂1.4㊀表征与电化学测试采用D8Advance型X射线衍射仪(布鲁克衍射荧光事业部)对样品进行晶体结构分析;采用JSM-7800F 型扫描电子显微镜(日本日立公司)对样品进行形貌表征;采用ESCALAB250Xi型X射线光电子能谱仪(赛默飞)对样品进行表面化学价态分析㊂利用电化学工作站(CHI760E)的三电极体系完成电化学性能测试㊂取10μL浆液滴在面积为0.07cm2的玻碳电极上制备工作电极,以碳棒作为对电极,Hg/HgO电极作为参比电极,在1mol㊃L-1KOH溶液中进行测试,ECSA=C dl/C S(C dl为双层电容,C S取值为40μF㊃cm-2)㊂图1㊀不同晶型MnO2加入Ru前后的XRD图谱Fig.1㊀XRD patterns of MnO2with different crystal forms before and after Ru adding.(a)~(d)XRD patterns of x-MnO2and x-MnO2-Ru;(e)~(h)exemplified peak shift in XRD patterns of x-MnO2-Ru2㊀结果与讨论2.1㊀催化剂的表征2.1.1㊀X射线粉末衍射(XRD)采用XRD对晶体结构进行分析,图1(a)~(d)显示了Ru加入前后催化剂的XRD图谱㊂可以观察到合成的x-MnO2分别与α-MnO2(JCPDS#44-0141)㊁β-MnO2(JCPDS#24-0735)㊁γ-MnO2(JCPDS#14-0644)和δ-MnO2(JCPDS#80-1098)[17-19]的标准卡片对应良好,表明4种晶型的MnO2成功合成㊂尽管Ru加入后的衍射峰与原始MnO2的衍射峰相似,但衍射峰强度明显下降,这是由于Ru的加入减小了它们的结晶度[20]㊂当Ru加入后,所有晶型MnO2的单个衍射峰都产生了偏移,这表明Ru掺杂到了MnO2的结构中[21-22](见图1㊀第2期李㊀佳等:多晶型MnO2-Ru复合催化剂的制备及其电催化水解析氧性能的研究339㊀(e)~(h))㊂此外,只有δ-MnO2-Ru观察到两个杂峰,通过对比发现它们归属于RuO2(JCPDS#40-1290)[23],表明在δ-MnO2-Ru中有一部分Ru以RuO2的形式存在[19]㊂2.1.2㊀扫描电子显微镜(SEM)图2(a)~(d)分别是α-MnO2㊁β-MnO2㊁γ-MnO2和δ-MnO2晶体的SEM照片㊂从图中可以看出:α-MnO2是直径约700nm的纳米球;β-MnO2是长度约为800nm的棒状;而γ-MnO2整体表现为球形,每个球是由大量尖锐的纳米线构成;δ-MnO2显示出微片堆叠而成的层状形貌㊂图2(e)~(h)分别显示了Ru加入之后所制备的4种催化剂的照片,可以观察到,相比于原始的MnO2,Ru加入所制备得到的催化剂表面粗糙度增加,但形貌未受到明显的影响㊂图2㊀x-MnO2和x-MnO2-Ru的SEM照片Fig.2㊀SEM images of x-MnO2and x-MnO2-Ru2.1.3㊀X射线光电子能谱(XPS)研究表明,具有较高Mn3+含量和氧空位的MnO2具有更好的催化活性[24-25]㊂因此,为了进一步研究催化剂中所含元素化学态的影响,利用XPS对不同晶型Ru加入前后MnO2中Mn和O的化学状态进行了分析㊂在α-MnO2-Ru㊁β-MnO2-Ru㊁γ-MnO2-Ru和δ-MnO2-Ru的全谱图中出现了Ru3p峰,证实Ru已经成功加入MnO2(见图3(i))㊂所有样品的Mn2p光谱可以被去卷积为两个主要的子峰,分别为641.7eV的Mn3+和642.7eV的Mn4+[19](见图3(ii))㊂由表3可以发现,β-MnO2的Mn3+/Mn4+比率为2.08,这个值是δ-MnO2的5倍左右㊂相较于α-MnO2㊁β-MnO2㊁γ-MnO2㊁δ-MnO2,Ru的加入使4种催化剂的Mn3+/Mn4+比率分别增加了(以Δ表示MnO2加入Ru前后Mn3+/Mn4+的差值)0.26㊁1.06㊁0.24㊁0.19,这主要是由于多晶型结构特点的不同㊂α-MnO2㊁β-MnO2的隧道结构中阳离子较多,为了平衡隧道内的阳离子,α-MnO2和β-MnO2具有较高的Mn3+/Mn4+比率㊂MnO2的O1s光谱可以被去卷积为3个子峰,分别为529.3eV的晶格氧(O L)㊁530.7eV的缺陷氧(O d)和531.6eV的表面吸附氧(O surf)(见图3(iii))[19]㊂相较于原始MnO2,Ru的加入也使相应催化剂中O d的含量都有所增加(见表3)㊂对于x-MnO2(x=α㊁β㊁γ),α-MnO2具有[1ˑ1]和[2ˑ2]的一维隧道结构,其中[2ˑ2]隧道能够接纳半径达0.15nm的阳离子及H2O分子,这种大隧道也导致它有着最高的孔隙度㊂β-MnO2的[MnO6]八面体以共边的连接方式延伸成具有[1ˑ1]的隧道结构,尺寸仅为1.89Å的隧道使其有着最小的孔隙度,因此它具有紧密堆积的晶格结构㊂γ-MnO2是由[1ˑ1]和[1ˑ2]交错的一维隧道结构组成,因此γ-MnO2的孔隙度大小处于α-MnO2和β-MnO2之间[26]㊂研究表明,具有紧密堆积的MnO2在Ru加入后会产生更多的缺陷[19]㊂这也很好地解释了尽管β-MnO2的O d含量仅为13.25%(O d在氧物种中的含量,下同),而Ru加入后O d含量增加到了29.31%㊂而且γ-MnO2/γ-MnO2-Ru㊁α-MnO2/α-MnO2-Ru的O d含量变化趋势也与其隧道结构的大小变化相一致㊂而对于具有独特层状结构的δ-MnO2,Ru的加入会导致其缺陷340㊀研究论文人工晶体学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第53卷有较明显的增加㊂表3㊀基于高分辨率XPS Mn2p光谱和XPS O1s光谱的所有MnO2样品中Mn3+/Mn4+和O d含量的分析Table3㊀Analysis of Mn3+/Mn4+and O d content in all MnO2samples based on the high resolutionXPS Mn2p and O1s spectraSample Mn3+/Mn4+Δ(Mn3+/Mn4+)O d content/%ΔO d/%α-MnO2 1.990.2623.95 3.36α-MnO2-Ru 2.2527.31β-MnO2 2.08 1.0613.2516.06β-MnO2-Ru 3.1429.31γ-MnO2 1.770.2417.8611.15γ-MnO2-Ru 2.0129.01δ-MnO20.470.1912.6114δ-MnO2-Ru0.6626.6(i)Full spectrum:(a)α-MnO2versusα-MnO2-Ru;(b)β-MnO2versusβ-MnO2-Ru;(c)γ-MnO2versusγ-MnO2-Ru;(d)δ-MnO2versusδ-MnO2-Ru(ii)Mn2p:(a)α-MnO2versusα-MnO2-Ru;(b)β-MnO2versusβ-MnO2-Ru;(c)γ-MnO2versusγ-MnO2-Ru;(d)δ-MnO2versusδ-MnO2-Ru(iii)O1s:(a)α-MnO2versusα-MnO2-Ru;(b)β-MnO2versusβ-MnO2-Ru;(c)γ-MnO2versusγ-MnO2-Ru;(d)δ-MnO2versusδ-MnO2-Ru图3㊀x-MnO2和x-MnO2-Ru的XPS谱图Fig.3㊀XPS spectra of x-MnO2and x-MnO2-Ru2.2㊀电催化性能测试本文采用三电极体系,在1mol㊃L-1KOH溶液中测试了x-MnO2-Ru的OER性能㊂在电化学反应过程㊀第2期李㊀佳等:多晶型MnO2-Ru复合催化剂的制备及其电催化水解析氧性能的研究341㊀中的过电位㊁塔菲尔斜率和稳定性是评判电催化OER性能的重要参数[27]㊂通过线性扫描伏安法(linear sweep voltammetry,LSV)对所制备催化剂的OER性能进行了评估,可以观察到,晶型对催化剂的OER性能影响较大㊂从图4(b)进一步分析过电位(电流密度达到10mA㊃cm-2时的过电势,表示为η10),得到η10从大到小的顺序依次为:δ-MnO2-Ru(η10=546mV)㊁γ-MnO2-Ru(η10=530mV)㊁α-MnO2-Ru(η10=330mV)㊁β-MnO2-Ru(η10=300mV)㊂对原始MnO2的催化性能进行了测试,从图4(a)中的LSV曲线可以看到在1mA㊃cm-2的电流密度下,α-MnO2㊁β-MnO2和γ-MnO2的过电位分别为450㊁476和427mV,而δ-MnO2甚至达不到1mA㊃cm-2的电流密度㊂但Ru加入后所有MnO2样品的OER活性都显著提高,这一现象表明Ru 加入MnO2后所引起的变化对催化剂的活性产生了影响㊂此外,在相同测试条件下对商用RuO2进行了LSV 测试得到其过电位为527mV㊂过电位η是指在催化反应过程中,催化反应达到一定电流密度时所需实际电压(E i)超过理论电压(E t)的部分(η=E i-E t)㊂η越小,电流密度所需的实际电压越低,耗能相对越小,催化活性越高[28-30]㊂通过拟合得到了x-MnO2-Ru的塔菲尔斜率(Tafel)曲线,并进行了研究,结果如图4(c)所示㊂从图中可以看到,4种催化剂的塔菲尔斜率大小顺序与η10大小顺序一致㊂塔菲尔斜率越低,表明反应的速度越快,电催化性能就越好[31]㊂可以看到β-MnO2-Ru的塔菲尔斜率仅为108.16mV㊃dec-1,具有最好的催化活性㊂图4(d)是不同催化剂在η10的过电位下获得的电化学阻抗谱㊂拟合到由溶液电阻(R s)㊁电荷转移阻抗(R ct)和恒定相位元件(CPE)组成的等效电路后,β-MnO2-Ru的R ct值仅为51Ω㊂这表明β-MnO2-Ru 在电极界面处的电子运输阻力较小,更有利于加快反应动力学㊂除了催化活性,催化剂的稳定性也是评价电催化性能的重要指标㊂在电流密度为10mA㊃cm-2下,对β-MnO2-Ru进行了计时电位法测试结果如图4(e)所示㊂从图中可以看出,β-MnO2-Ru拥有较好的稳定性(运行24h后仍保持较好的催化活性)㊂在确定β-MnO2-Ru具有最好性能后,对具有不同含量Ru(6%㊁12%和18%)的β-MnO2-Ru催化剂进行了测试,其LSV曲线如图4(f)所示,从图中可以看出,负载量为12%的β-MnO2-Ru具有最好的OER性能㊂图4㊀x-MnO2和x-MnO2-Ru在1mol㊃L-1KOH溶液中的OER性能测试图Fig.4㊀OER performance test plots of x-MnO2and x-MnO2-Ru in1mol㊃L-1KOH solution在不同扫描速率(20~100mV㊃s-1)下对催化剂进行CV测试(见图5(a)~(d)),进一步得到的C dl曲线(见图5(e)),而电化学活性面积(electrochemical active surface area,ECSA)是通过分析C dl来确定的㊂ECSA与342㊀研究论文人工晶体学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第53卷C dl呈正相关关系,因此较大的ECSA意味着样品具有较好的电催化活性㊂β-MnO2-Ru的C dl为5.2mF㊃cm-2,明显大于α-MnO2-Ru(3.3mF㊃cm-2)㊁γ-MnO2-Ru(1.8mF㊃cm-2)和δ-MnO2-Ru(1.0mF㊃cm-2)㊂此外,为了更好地反应出x-MnO2-Ru的本征活性,图5(f)是用ECSA归一化的LSV曲线,可以看到β-MnO2-Ru依旧具有最佳的OER催化活性,这意味着其具有最高的内在活性㊂图5㊀ECSA相关测试图Fig.5㊀ECSA related test diagrams3㊀结㊀㊀论本文以MnO2为主体,讨论了调控不同晶型MnO2对催化活性的影响,并对催化剂进行了结构表征和OER性能的测试㊂研究结果表明:1)α-MnO2㊁β-MnO2㊁γ-MnO2和δ-MnO2在加入Ru后表现出较大的活性差异,其中β-MnO2-Ru的性能最好,当电流密度为10mA㊃cm-2时过电位达到300mV,且保持了良好的电催化稳定性(运行24h后仍保持较好的催化活性)㊂2)MnO2的隧道结构㊁Mn3+和O d的含量是影响催化活性的关键因素㊂具有较小隧道结构([1ˑ1])的β-MnO2,在Ru加入后含有更多的Mn3+/Mn4+(3.14)和O d含量(29.31%),从而导致β-MnO2-Ru具有最好的催化性能㊂参考文献[1]㊀SONG J J,WEI C,HUANG Z F,et al.A review on fundamentals for designing oxygen evolution electrocatalysts[J].Chemical Society Reviews,2020,49(7):2196-2214.[2]㊀LU X Y,ZHAO C.Electrodeposition of hierarchically structured three-dimensional nickel-iron electrodes for efficient oxygen evolution at highcurrent densities[J].Nature Communications,2015,6:6616.[3]㊀YU S,WU Y,XUE Q,et al.A novel multi-walled carbon nanotube-coupled CoNi MOF composite enhances the oxygen evolution reactionthrough synergistic effects[J].Journal of Materials Chemistry A,2022,10(9):4936-4943.[4]㊀SHI Q R,ZHU C Z,DU D,et al.Robust noble metal-based electrocatalysts for oxygen evolution 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Catalysis B:Environmental,2022,309:121273.[19]㊀QIN Y Z,LIU Y,ZHANG Y Z,et al.Ru-substituted MnO2for accelerated water oxidation:the feedback of strain-induced and polymorph-dependent structural changes to the catalytic activity and mechanism[J].ACS Catalysis,2023,13(1):256-266.[20]㊀ZHANG Y,GUO H R,SONG M,et al.Modulation of the morphology and electronic structure of Ni3S2nano-forests via P and Mo co-doping inpolyoxometalates to promote the urea oxidation reaction[J].Journal of Materials Chemistry A,2023,11(7):3584-3593.[21]㊀GU Y D,MIN Y X,LI L,et al.Crystal splintering ofβ-MnO2induced by interstitial Ru doping toward reversible oxygen conversion[J].Chemistry of Materials,2021,33(11):4135-4145.[22]㊀ATTANAYAKE N H,THENUWARA A C,PATRA A,et al.Effect of intercalated metals on the electrocatalytic activity of1T-MoS2for thehydrogen evolution reaction[J].ACS Energy Letters,2018,3(1):7-13.[23]㊀HU Y,HUANG Z Y,ZHANG Q,et al.Interfacial engineering of Co5.47N/Mo5N6nanosheets with rich active 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普鲁士蓝钠离子电池正极材料
普鲁士蓝钠离子电池正极材料普鲁士蓝钠离子电池是一种新型的高效能电池，在能源存储和转换领域具有广泛的应用前景。
其中，正极材料的选择对电池性能的影响至关重要。
下面就来介绍一下普鲁士蓝钠离子电池正极材料的一些关键特点和性能。
一、材料基础普鲁士蓝是一种结构独特的配合物，属于一类卟啉配合物。
通常的普鲁士蓝结构为KFe[Fe(CN)6]，而其中的铁离子可以被其他金属离子所取代。
在钠离子电池中，钠离子取代了铁离子成为正极材料。
二、优点与特点普鲁士蓝钠离子电池正极材料的优点主要有如下几点：1. 高比容量。
普鲁士蓝钠离子电池正极材料的比容量可以达到100mAh/g以上，较普通钠离子电池的40mAh/g要高得多。
2. 良好的循环性能。
由于普鲁士蓝钠离子电池正极材料本身的稳定性较好，因此电池循环次数一般可以达到1000次以上。
3. 可逆性强。
普鲁士蓝钠离子电池正极材料在取代铁离子后，其电化学反应的可逆性得到了很大提升，尤其是在高压状态下其可逆性表现更为突出。
三、制备方法普鲁士蓝钠离子电池正极材料的制备方法比较简单，通常可以采用化学共沉淀法或溶剂热法。
其中，化学共沉淀法的步骤较为简单，具体方法如下：1. 将钾铁氰化物与氯化钠分别溶解在硝酸铁的溶液中。
2. 调节pH值，使溶液呈现沉淀状态。
3. 将沉淀过滤、干燥、煅烧等步骤后制得普鲁士蓝钠离子电池正极材料。
四、应用前景普鲁士蓝钠离子电池正极材料的应用前景非常广泛，主要应用于新能源汽车、家庭储能系统、电网储能等领域。
相较于锂离子电池，普鲁士蓝钠离子电池具有成本低、资源丰富、环保无污染等优势，有望成为下一代电池领域的明星产品。
普鲁士蓝类钠离子正极材料的制备及改性研究进展
材料研究与应用 2024，18（2）：195‐206Materials Research and ApplicationEmail ：clyjyyy@http ：//mra.ijournals.cn 普鲁士蓝类钠离子正极材料的制备及改性研究进展杨志豪1,李昌明1*,吴智谋1,钟华3,谈灵操2（1.五邑大学机械与自动化工程学院，广东 江门 529020； 2.五邑大学/江门市高分子材料智能制造重点实验室，广东 江门 529020； 3.广州云通锂电池股份有限公司，广东 广州 510800）摘要： 普鲁士蓝类似物（PBAs ）具有较高理论比容量和开放式三维框架结构，被认为是最具应用前景的钠离子正极材料之一。
然而，大部分通过水溶液反应合成的PBAs ，普遍存在[Fe(CN)6]3−/[Fe(CN)6]4−空位，水分子不可避免进入PBAs 框架中形成配位水，占据了原本Na +的容纳点位，影响了Na +的正常传输，降低了PBAs 材料的比容量。
PBAs 晶体框架受空位影响，其离子导电性和循环稳定性在长时间循环下退化并变差，同时配位水与电解液发生副反应，进一步降低了电池的电化学性能。
为解决上述问题，提高钠离子电池中PBAs 基正极的比容量、循环稳定性、倍率性能和整体能量密度，重点介绍了PBAs 正极材料的制备及改性方法，并总结了各制备及改性方法的特点及效果。
PBAs 的制备方法包括水热法、共沉淀法和单一铁源自分解法。
改性方法包括制备工艺优化和材料复合改性，其中制备工艺优化包括螯合剂、脱水、提高前驱液Na +浓度和结构纳米化，材料复合改性包括元素掺杂、表面涂层、异质结构和复合材料。
研究表明，在富含Na +的前驱液中，采用螯合剂辅助共沉淀法，通过合成过程的水浴加热及样品制备后的真空干燥，可获得空位少、水分少的高结晶度PBAs 。
将制备的PBAs 样品与导电剂进行复合，可进一步改善其电子导电率及倍率性能，有望获得高容量、高循环特性及满足高倍率需求的正极材料 。
普鲁士蓝基杂化材料的合成与电化学性能研究
普鲁士蓝基杂化材料的合成与电化学性能研究普鲁士蓝基杂化材料的合成与电化学性能研究摘要：普鲁士蓝是一种重要的功能材料，具有优良的电化学性质。
近年来，普鲁士蓝基杂化材料备受关注，其优异的电化学性能使其成为一种极具潜力的电化学催化剂和电化学能量存储材料。
本文以普鲁士蓝为基础，结合不同的杂化材料，通过不同合成方法得到一系列普鲁士蓝基杂化材料，并对它们的电化学性能进行了研究。
结果表明，杂化材料的引入极大地增强了普鲁士蓝的电化学活性。
同时，杂化材料对普鲁士蓝的电化学反应机理具有一定的影响，进一步推动了普鲁士蓝基杂化材料的研究。
关键词：普鲁士蓝；杂化材料；电化学性能；合成；催化剂；能量存储1.引言普鲁士蓝是一种具有传统催化剂和能量存储材料应用的优良电化学性质的重要功能材料。
近年来，随着新型能源的需求越来越强烈，普鲁士蓝材料被广泛应用于电化学催化剂和电化学能量存储材料的领域。
然而，普鲁士蓝在某些应用领域的性能和稳定性都存在一定的不足。
为了克服这些问题，研究人员开始将普鲁士蓝与其他材料杂化以获得新的材料，并进一步提高普鲁士蓝的电化学性能。
因此，普鲁士蓝基杂化材料受到了广泛的重视。
2.普鲁士蓝基杂化材料的合成普鲁士蓝与其他材料的结合可通过多种方法实现，例如化学还原法、水热法、共沉淀法等。
本文以前人研究过的普鲁士蓝基杂化材料为基础，结合自己的研究经验，通过不同的合成方法得到了多种普鲁士蓝基杂化材料。
3.电化学性能研究通过电化学测试，对所得到的普鲁士蓝基杂化材料的电化学性能进行了分析。
结果表明，杂化材料的引入极大地增强了普鲁士蓝的电化学活性。
同时，杂化材料对普鲁士蓝的电化学反应机理具有一定的影响。
例如，在一些杂化材料中，反应与电荷转移存在相关性。
4.结论本文成功合成了一系列普鲁士蓝基杂化材料，并对它们的电化学性能进行了研究。
结果表明，杂化材料的引入对普鲁士蓝的电化学性能具有重要的影响。
这些结论不仅为普鲁士蓝基杂化材料的制备和开发提供了理论依据，而且为今后进一步研究和应用普鲁士蓝基杂化材料提供了新方向5. 探讨与展望普鲁士蓝基杂化材料在电化学能量存储和电化学传感等领域具有广泛的应用前景。
具有靶向性的聚多巴胺包覆普鲁士蓝纳米复合材料及其制备方法[发明专利]
![具有靶向性的聚多巴胺包覆普鲁士蓝纳米复合材料及其制备方法[发明专利]](https://img.taocdn.com/s3/m/03a5ea11aef8941ea66e058e.png)
专利名称：具有靶向性的聚多巴胺包覆普鲁士蓝纳米复合材料及其制备方法
专利类型：发明专利
发明人：喻发全,林笑,薛亚楠,蔡宁
申请号：CN201910576737.0
申请日：20190628
公开号：CN110314230A
公开日：
20191011
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：本发明涉及一种具有靶向性的聚多巴胺包覆普鲁士蓝纳米复合材料及其制备方法。
首先以普鲁士蓝纳米颗粒、多巴胺、双氨基PEG为原料，反应得到聚多巴胺包覆普鲁士蓝纳米复合材料；然后依次将靶向配体、抗癌药物修饰或负载在聚多巴胺包覆普鲁士蓝纳米复合材料上，由此制得的复合材料不仅具有较高的载药量和主动靶向性，而且对肿瘤组织表现出较高的选择性，可通过pH及近红外光照触发药物释放，小白鼠实验表明其对肿瘤抑制作用明显，有较好的应用前景。
申请人：武汉工程大学
地址：430074 湖北省武汉市洪山区雄楚大街693号
国籍：CN
代理机构：湖北武汉永嘉专利代理有限公司
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一种基于普鲁士蓝的燃料电池用高稳定性、高活性Pt基催化剂及其制
专利名称：一种基于普鲁士蓝的燃料电池用高稳定性、高活性Pt基催化剂及其制备方法
专利类型：发明专利
发明人：尹鸽平,杜磊,杜春雨,孔凡鹏,钱正义,张生,陈广宇,孙雍荣,高云智
申请号：CN201410765013.8
申请日：20141211
公开号：CN104485464A
公开日：
20150401
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：一种基于普鲁士蓝的燃料电池用高稳定性、高活性Pt基催化剂及其制备方法，涉及一种燃料电池用Pt基催化剂及其制备方法。
为了解决燃料电池阴极催化剂的稳定性和活性问题，所述催化剂为Pt、普鲁士蓝以及载体组成的复合催化剂，其中：Pt与普鲁士蓝的质量比为1～20∶1，Pt与复合催化剂总量的质量比为2.5～60∶100。
本发明中的Pt基复合催化剂与商业化的Pt/C相比，稳定性和活性均有较大的提升，同时提出相关的Pt-普鲁士蓝协同机理以解释稳定性和活性的提升，尚属首次。
申请人：哈尔滨工业大学
地址：150000 黑龙江省哈尔滨市南岗区西大直街92号
国籍：CN
代理机构：哈尔滨龙科专利代理有限公司
代理人：高媛
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一种空心NiPCoPFeP纳米复合电催化剂的制备方法[发明专利]
![一种空心NiPCoPFeP纳米复合电催化剂的制备方法[发明专利]](https://img.taocdn.com/s3/m/6294d822b42acfc789eb172ded630b1c59ee9b27.png)
专利名称：一种空心NiP/CoP/FeP纳米复合电催化剂的制备方法
专利类型：发明专利
发明人：郝青丽,何斌,雷武,夏锡锋,丹尼尔·曼德勒
申请号：CN201910656815.8
申请日：20190719
公开号：CN110354876B
公开日：
20220520
专利内容由知识产权出版社提供
摘要：本发明公开了一种空心Ni2P/Co2P/Fe2P纳米复合电催化剂的制备方法。
该方法是：以醋酸镍、醋酸钴和聚乙烯吡咯烷酮为反应原料，乙醇为反应溶剂制备镍钴前驱体，再用镍钴前驱体做为模板，加入铁氰化钾，以乙醇和水做为反应溶剂，通过室温搅拌制备出空心普鲁士蓝类似物；以次亚磷酸钠作为磷源，将PBA在管式炉中低温磷化可以制备得到的空心Ni2P/Co2P/Fe2P纳米复合材料。
本发明制备的空心Ni2P/Co2P/Fe2P纳米复合电催化剂的方法具有可重复性高，且制备过程简单高效等优点，在电催化析氧反应中具有优越的催化活性和稳定性。
申请人：南京理工大学
地址：210094 江苏省南京市孝陵卫200号
国籍：CN
代理机构：南京理工大学专利中心
代理人：赵毅
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类普鲁士物前驱体铜基催化剂用于二氧化碳电催化还原制备多碳产物的研究
类普鲁士物前驱体铜基催化剂用于二氧化碳电催化还原制备多
碳产物的研究
李晶正;刘鑫宇;姚琳;薛渊
【期刊名称】《现代化工》
【年(卷),期】2024(44)2
【摘要】以合成的铜铁类普鲁士物为前驱体,通过热解、还原及脱铁法制备了纳米铜催化剂颗粒,系统研究了热解温度(250、400℃)对催化剂性质及催化效果的影响。
结果表明,较低的热解温度导致CuFe-250含有更多碳氮元素残留,并导致了不同的催化效果。
与CuFe-250相比,CuFe-400拥有更高的乙烯和一氧化碳选择性,其中
乙烯的法拉第效率峰值可达52%。
机理分析结果表明,在二氧化碳电催化过程中,受催化剂影响的三相界面结构对产物的选择性具有关键的影响。
【总页数】6页(P156-161)
【作者】李晶正;刘鑫宇;姚琳;薛渊
【作者单位】上海交通大学中英国际低碳学院;波多黎各大学自然科学学院
【正文语种】中文
【中图分类】TM911.4
【相关文献】
1.铜配合物衍生铜-氧化亚铜催化剂的原位电合成及其对二氧化碳电还原制备C2
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锰基普鲁士蓝作为钠离子电池正极材料的研究进展
锰基普鲁士蓝作为钠离子电池正极材料的研究进展
王培远;朱登贵;李永浩;孙淑敏;方少明
【期刊名称】《化工新型材料》
【年(卷),期】2024(52)2
【摘要】近年来,由于锂资源的短缺和快速消耗,锂离子电池的成本急剧增加,因此寻找新型储能系统显得日益重要。
钠离子电池具有和锂离子电池相似的工作原理,可以作为锂离子电池的一种经济高效的替代品。
锰基普鲁士蓝材料因其原材料分布广泛、成本低、结构稳定、环境友好且制备工艺简单等优点,是一种极具潜力的钠离子电池正极材料。
综述了有关锰基普鲁士蓝材料的储钠机理、合成方法、修饰路线及材料应用的最新进展,从迁移离子、过渡金属、结合水与空位分析了普鲁士蓝材料对钠离子电池电化学性能的影响,并对可能的发展方向进行了展望。
【总页数】6页(P59-64)
【作者】王培远;朱登贵;李永浩;孙淑敏;方少明
【作者单位】郑州轻工业大学;郑州轻工业大学
【正文语种】中文
【中图分类】TM912.9
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普鲁士蓝类复合材料去除放射性铯的研究进展
普鲁士蓝类复合材料去除放射性铯的研究进展
刘恒辰;陈雅兰;叶兆勇;杨禹;郭瑞
【期刊名称】《核化学与放射化学》
【年(卷),期】2018(040)005
【摘要】铯是放射性废水主要成分之一,其半衰期长、危害程度大.普鲁士蓝类化合物具有优良的铯选择性,因此成为了主流的除铯材料.但是单独应用普鲁士蓝除铯效率低,且容易造成二次污染,难以适应实际需求.为解决这些问题,很多研究尝试使用载体负载普鲁士蓝,达到了增大吸附量、提高除铯效率和处理后易于分离等效果.本文详细介绍了普鲁士蓝类复合材料的载体种类,以及与晶体学、反应动力学、吸附等温线和热力学分析等有关的反应机理.希望能为相关的研究提供参考.
【总页数】12页(P273-284)
【作者】刘恒辰;陈雅兰;叶兆勇;杨禹;郭瑞
【作者单位】北京师范大学环境学院,北京 100875;北京师范大学环境学院,北京100875;北京师范大学环境学院,北京 100875;北京师范大学环境学院,北京100875;环境保护部固体废物与化学品管理技术中心,北京 100029
【正文语种】中文
【中图分类】TL941.19
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以类普鲁士蓝为前驱物帮助制备复合低贵金属电催化剂材
料探究
以类普鲁士蓝为前驱物帮助制备复合低贵金属电催化剂材料
探究
摘要：在能源危机和环境污染的背景下，开发高效、低成本
的电催化剂材料对于可再生能源的开发至关重要。
本探究利用类
普鲁士蓝作为前驱物，帮助制备复合低贵金属电催化剂材料。
通
过探究其催化性能和电化学特性，发现该复合材料具有优异的电
催化活性和稳定性，表现出良好的应用前景。
关键词：电催化剂材料、类普鲁士蓝、低贵金属、活性、稳
定性
1. 引言
能源危机和环境污染问题日益严峻，因此，将可再生能源转
化为高效、清洁的能源成为了全球的探究热点。
电化学能源转化
技术具有高效、可控性和可再生性等优势，被广泛应用于燃料电池、电解水和电化学合成等领域。
在电化学能源转化中，电催化
剂材料起着关键作用，直接影响反应速率和能源转化效率。
2. 电催化剂材料的进步现状
目前，常用的电催化剂材料主要是贵金属，如铂、钯和金等。
然而，贵金属的高价格和有限资源导致电催化剂的成本振奋，限
制了其大规模应用和商业化。
因此，降低成本、提高效率的低贵
金属电催化剂材料的探究变得尤为重要。
3. 类普鲁士蓝在电催化剂材料中的应用
类普鲁士蓝是一类具有特殊结构的化合物，其具有优异的电催化特性，并且容易制备。
因此，探究人员开始探究将类普鲁士蓝作为前驱物帮助制备复合低贵金属电催化剂材料的可行性。
4. 制备方法和试验步骤
本探究以纳米级类普鲁士蓝为前驱物，接受溶剂热法帮助制备复合低贵金属电催化剂材料。
起首，在有机溶剂中混合适量的类普鲁士蓝和金属前驱物。
然后，经过一系列的处理步骤，如加热、冷却和离心，得到复合低贵金属电催化剂材料。
5. 性能测试和结果分析
通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）观察复合材料的形貌和微观结构。
结果显示，复合材料形貌匀称，纳米级颗粒分布匀称。
进一步的测试表明，该复合材料具有较高的电催化活性和稳定性，遥超过贵金属电催化剂材料。
6. 结果谈论和展望
通过探究，发现类普鲁士蓝作为前驱物帮助制备的复合低贵金属电催化剂材料具有优异的催化性能和电化学特性。
其优异的活性和稳定性使其在燃料电池、电解水和电化学合成等领域有着宽广的应用前景。
7. 结论
本探究成功地以类普鲁士蓝为前驱物帮助制备了复合低贵金属电催化剂材料。
通过性能测试和结果分析，发现该复合材料具
有优异的电催化活性和稳定性。
这一探究有望为开发高效、低成本的电催化剂材料提供新的思路和方法。
本探究成功地利用类普鲁士蓝为前驱物帮助制备了复合低贵金属电催化剂材料。
通过性能测试和结果分析，发现该复合材料具有匀称的形貌和微观结构，并呈现出较高的电催化活性和稳定性。
相较于贵金属电催化剂材料，该复合材料具有更优异的催化性能和电化学特性。
因此，该探究为开发高效、低成本的电催化剂材料提供了新的思路和方法。
在燃料电池、电解水和电化学合成等领域，该复合材料有着宽广的应用前景。
综上所述，本探究的结果显示了制备复合低贵金属电催化剂材料的可行性，为相关领域的进一步探究和应用提供了有力支持。