碳纳米管
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单层碳纳米管的直径可以通过改变激光脉冲功率来控制，也可以通 过催化剂的选择来控制。 激光脉冲功率的增加会使单层碳纳米管的直径变 小，这与更高脉冲功率将产生更小的片段有关。催化剂的选择在一定程度上 可以影响单层碳纳米管的直径。
燃烧火焰法
利用液体（乙醇、甲醇等）、气体（乙炔、乙烯、甲烷等） 和固体（煤炭、木炭）等产生火焰分解其碳-氢化合物获得游历 碳原子，为合成碳纳米管提供碳源；然后将基板材料做适当处 理，最后将基板的一面向下，面向火焰放入火焰中，燃烧一段 时间后取出。基板上的棕褐（黑）色既是碳纳米管或碳纳米纤 维。
C60的结构
C60属于碳簇（Carbon Cluster）分子， 由20个正六边形和12个正五边形组成的球状32面体，直径
0.71nm，其60个顶角各有一个碳原子。 C60分子中碳原子价都是饱和的，每个碳原子与相邻的3个碳 原子形成两个单键和一个双键。五边形的边为单键，键长为 0.1455nm，而六边形所共有的边为双键，健长为0.1391nm 。整个球状分子就是一个三维的大π键，其反应活性相当高 。C60分子对称性很高。每个顶点存在5次对称轴。 除了C60外，还有C50、C70、C84、直至C960等，其中C70有 25个六边形，为椭球状。
产生碳纳米管或碳纳米纤维的过程主要决定于基板的性质。 基板的选择和处理、燃料的选择等是本方法的关键技术。
优点有：合成过程无需真空、保护气氛；无需催化剂；可以在 大的表面上合成，特别适合于在一个平面上形成一层均匀的碳 纳米管或碳纳米纤维薄膜； 成本较低，对环境的污染也非常 小。 可以实现大批量合成。
高压一氧化碳法(HiPCo)
多层碳纳米管的图例
双层碳纳米管
多层碳纳米管
碳纳米管结构简介
由单层或多层石墨片绕中心按一定角度卷
曲而成的同轴中空无缝管状结构，其管壁 大都是由六边形碳原子网格组成。 根据管壁层数不同，一般分为单层碳纳米 管和多层碳纳米管； 单壁碳纳米管（Single-walled nanotubes, SWNTs）： 由一层石墨烯片组成。单壁 管典型的直径和长度分别为 0.75～3nm和 1～50μm。又称富勒管(Fullerenes tubes 多壁碳纳米管（Multi-walled nanotubes, MWNTs）： 含有多层石墨烯片。形状象 个同轴电缆。其层数从2～50不等，层间距 为0.34±0.01nm，与石墨层间距 (0.34nm) 相当。多壁管的典型直径和长度分别为2～ 30nm和0.1～50μm。
从碳60到碳纳米管（CNT）
C60分子被看作是碳材料的 零维形式
碳纳米管是碳材料的一维形式
碳纳米管（CNTs） C60及富勒烯化合物
1985年英国Sussex大学的 Kroto教授和美国Slice大学的 Smalley教授发现 1991年，日本科学家饭岛 （Iijima）发现，在《Nature》 发表 文章公布了他的发现成果，这 是碳的又一同素异型体。
AFM测量力学性能
3) 热学性能 一维管具有非常大的长径比，因而大量热是沿着长度方向 传递的，通过合适的取向，这种管子可以合成高各向异性材料。 虽然在管轴平行方向的热交换性能很高，但在其垂直方向的热 交换性能较低。纳米管的横向尺寸比多数在室温至150oC电介 质的品格振动波长大一个量级，这使得弥散的纳米管在散布声 子界面的形成中是有效的，同时降低了导热性能。适当排列碳 纳米管可得到非常高的各向异性热传导材料。
二维石墨片层按不同方向卷曲形成的 不同结构的碳纳米管
单层碳纳米管的图例
Armchair (n,n)
Zig-Zag (n,0)
Chiral (n,m) nm
SWNTs的顶端相当于半个富勒烯球组成的封闭管帽， 是由适当数目和位置的五边形和六边形构成
碳纳米管的制备
传统的制备方法: 直流电弧放电法 更多制备方法: 有机气体的催化热解法(CVD)、 激光蒸发石墨法、 有机气体等离子体喷射法、 准自由条件生长法、 凝聚相电解生成法 燃烧火焰法
CNT的性能：电学性能
当单壁碳纳米管 (n,m)满足(2n＋m)/3为整数时单壁碳纳米管表
现为金属性，否则为半导体性，(n,n)扶手椅型单壁碳纳米管总 是金属性的，而(n,0)锯齿型单壁碳纳米管仅当n是3的整数倍时 是金属性的。 随螺旋矢量（n,m）不同，单壁碳纳米管的能隙宽度可以从接 近零（金属）连续变化至leV（半导体）。 当CNTs的管径大于6mm时，导电性能下降；当管径小于6mm 时，CNTs可以被看成具有良好导电性能的一维量子导线。 电子在碳纳米管的径向运动受到限制，表现出典型的量子限域 效应； 而电子在轴向的运动不受任何限制。金属性的碳纳米管 在低温下表现出典型的库仑阻塞效应。
碳纳米管的发现
1991年，日本NEC公司基础研究实验室的电子 显微镜专家Iijima（饭岛澄男）发现了多 壁碳纳米管（MultiWalled Carbon Nanotubes ，MWNTs），直径为4-30nm，长 度为1um。，最初称之为“Graphite tubular”。 1993年单壁碳纳米管也被发现（SingleWalled Carbon Nanotubes ，SWNTs），直 径从0.4nm到3-4nm，长度可达几微米。
Materials Today, Oct 2004, pages 22-49.
激光蒸发法 (Laser Ablation)
LA制备的SWNT束的TEM照片
激光蒸发法制备碳纳米管的装置
Fra Baidu bibliotek
Science 273 , 483–487(1996)
在加热炉中的石英玻璃管内放一根石墨靶（含或不含金属催化剂），将炉 温控制在850～1200℃，激光束蒸发石墨靶，被蒸发的碳在凝聚时形成单 壁或多壁碳纳米管，同时伴随有其他碳产物的形成。石英管内通常充入 He或Ar，也可以是流动的惰性气体
a) 经典的CVD反应炉
c) 等离子增强CVD炉 b) 偏压增强的CVD炉 （需要金属催化剂）
多壁碳纳米管的制备
基本方法与SWNT相似，
包括：
电弧放电法
激光蒸发法
CVD法 高温分解C-H化合物法
双壁碳纳米管
电弧放电法
Nature 2005 , 433 , 476
SWNT & MWNT by CVD
单电子输送特征
A. 左下图：温度较高时， 关系近似成直线，当 温度低于10K，在直流偏压 =0附近，由于库 仑阻塞效应曲线出现一平台，当直流偏压低 于使一个电子增加到碳纳米管中所需的电压 时，管束将发生单电子输送现象。 B. 右下图是在1.3K时，接触点2和3间管束的电 导G和栅电压之间的关系。电导G随栅电压 变化而出现振荡峰。（注意中间的峰高）
Fe(CO )5 ,high _ pressure ,1100C
化学气相沉积法(CVD)
CVD 方法利用热分解含碳化合物，在金属催化剂作用 下， 合成碳纤维。 常用的碳氢化合物包括甲烷、一氧化碳、 苯 等，而金属催化剂包括过渡金属( Fe 、Co 、Ni 及Mo 等) 以及它们的氧化物。 CVD 法具有设备简单、条件易控、能大规模制备、可 以直接生长在合适的基底上等优点。 与其他方法相同，单层碳纳米管的生长需要金属催 化剂，不同的催化剂也会对单层碳纳米管的生长产生一定影 响。另外，不同的碳源不仅可以改变单层碳纳米管的生长 温度，也可以影响单层碳纳米管的产量及结构。
SWNT
MWNT
按性能分离CNT
当SWNT被制造出来后，其长度、直径和电学性能
都不一样。因此，在使用它们之前，我们要根据性 能将它们分离出来。常见的分离办法有
按长度分离。CNT的长度不一样，其质量也会不一样。 采用离心法可以分离不同长度的的CNT 2. 按直径分离。采用某些方法，如光照法，可以将CNT的 直径分布限制在某个特定范围内 3. 某些硝基盐，如NO2BF4 或者NO2SbF6，它只溶解金属 性CNT。所以利用溶液法也可以分离（但该办法只适合 于直径小于1.1nm的CNT） 4. 2003年，双向电泳法出现，它是一种能捕捉到80%以 上金属性CNT的方法
制备方法特点: 通过各种外加能量，将碳源离解原子或离于形式， 然后在凝聚就可以得到这种碳的一维结构。
电弧放电法（Arc Discharge Methods）
电弧室充惰性气体保护，两石墨棒 电极靠近，拉起电弧，再拉开，以保 持电弧稳定。放电过程中阳极温度相 对阴极较高，所以阳极石墨棒不断被 消耗，同时在石墨阴极上沉积出含有 碳纳米管的产物。 电弧法多采用直流电弧，电弧放电 条件一般为：电极电压20～30V；电 流50～150A；气体压力10～80kPa。 产率50％。Iijima等生产出了半径约1 nm的单层碳管。 传统的电弧放电法只能制备多层纳米 碳管，只有在加入金属催化剂时才可 能得到单层碳纳米管，由此可见催化 剂对于单层碳纳米管的生长是必不可 少的。
1.
碳纳米管性质简介
碳纳米管的物理性质与它的结构(如管直径、碳原子排列的螺旋度等) 密切相关
碳纳米管的导电性可随其螺旋度的不同而异，可以是金属性的， 也可以是半导体性的。 碳纳米管还有很独特的热学性质。它具有比普通材料更高的比热、更 大的热导。 碳纳米管的热学性质也与其结构密切相关。其比热主要 依赖于管的直径和管的长度。 碳纳米管还有非凡的力学性质，表现出很好的柔韧性。可以承受很大 的拉伸应变。 随着碳纳米管的粒径减小,比表面积增大，作为电极活性材料， 表面增大会降低极化，增大放电容量，因而具有良好的电化学活性。
碳纳米管结构形态
普通封口型 变径型
洋葱型
海胆型
竹节型
念珠型
纺锤型
螺旋型
其他异型
碳纳米管的分类
根据碳纳米管中碳六边形网格 沿轴向的不同取向，可将其分 为扶手椅型，锯齿型和螺旋型 三种(如图所示)。
Armchair (n,n) Zig-Zag (n,0) Chiral (n,m) nm (n,n) (n,0)
碳纳米管的结构研究
内容概述
碳纳米管的制备简介；
碳纳米管的性质和应用简介； 碳纳米管结构和生长机制简介；
碳纳米管能量的连续化模型；
单层碳纳米管束的优化结构； 单个独立的环形单层碳纳米管的
优化结构； 环形单层碳纳米管束的优化结构
碳的四种同素异形体
diamond
fullerene
graphite
nanotube
富勒烯 (C60)
1985年英国Sussex大学化学家Kroto和美国Rice大学化学
物理学家Smalley及Curl等人发表文章，宣布笼形分子C60的 发现。 Smalley和Kroto等分析认为C60分子是个足球的样子，由12 个五元环和20个六元环组成的球状分子，其60个顶点由碳原 子占据。为了纪念美国建筑师Buckminster Fuller设计圆穹 屋顶，感谢他在为解开C60分子结构之谜提供的帮助，他们 决定命名C60为Buckminster Fullerene简称fullerene,俗称 Buckyballs。但此后几年，由于不能制备出足够多的C60， 通过实验来确定C60存在的问题还没有解决。 1990年，德国科学家Huffman和Kratshmer通过在氦气中使 石墨电弧放电蒸发制备出了足够多的C60从而证实了C60分子 的存在。1996年，英国人Kroto、美国人Smalley和Kurl因 此荣获了诺贝尔化学奖。
Physical World, June, 2000, 31-36; Science 275, 1922–1925 (1997)
力学性能
碳纳米管还有非凡的力学性质，表现出很好
的柔韧性。可以承受很大的拉伸应变。 碳纳米管的弹性模量在1TPa左右以上，约为 钢的5倍，与金刚石的弹性模量几乎相同 碳纳米管的弹性应变约为5％，其断裂过程不 是脆性断裂，具有一定的塑性，能承受大于 40％的应变，理论计算的泊松比在0.15～ 0.28之间
由于碳氢化合物在 700°C下容易形 成无定型碳，给后 期分离出CNT带来 一定的困难。因为， 用CO代替H-C化合 物，用Fe(CO)5做 催化剂的反应就诞 生了
2CO CO2 C(CNT )
J. Vac. Sci. Technol. A 19 , 1800 – 1805 (2001)
燃烧火焰法
利用液体（乙醇、甲醇等）、气体（乙炔、乙烯、甲烷等） 和固体（煤炭、木炭）等产生火焰分解其碳-氢化合物获得游历 碳原子，为合成碳纳米管提供碳源；然后将基板材料做适当处 理，最后将基板的一面向下，面向火焰放入火焰中，燃烧一段 时间后取出。基板上的棕褐（黑）色既是碳纳米管或碳纳米纤 维。
C60的结构
C60属于碳簇（Carbon Cluster）分子， 由20个正六边形和12个正五边形组成的球状32面体，直径
0.71nm，其60个顶角各有一个碳原子。 C60分子中碳原子价都是饱和的，每个碳原子与相邻的3个碳 原子形成两个单键和一个双键。五边形的边为单键，键长为 0.1455nm，而六边形所共有的边为双键，健长为0.1391nm 。整个球状分子就是一个三维的大π键，其反应活性相当高 。C60分子对称性很高。每个顶点存在5次对称轴。 除了C60外，还有C50、C70、C84、直至C960等，其中C70有 25个六边形，为椭球状。
产生碳纳米管或碳纳米纤维的过程主要决定于基板的性质。 基板的选择和处理、燃料的选择等是本方法的关键技术。
优点有：合成过程无需真空、保护气氛；无需催化剂；可以在 大的表面上合成，特别适合于在一个平面上形成一层均匀的碳 纳米管或碳纳米纤维薄膜； 成本较低，对环境的污染也非常 小。 可以实现大批量合成。
高压一氧化碳法(HiPCo)
多层碳纳米管的图例
双层碳纳米管
多层碳纳米管
碳纳米管结构简介
由单层或多层石墨片绕中心按一定角度卷
曲而成的同轴中空无缝管状结构，其管壁 大都是由六边形碳原子网格组成。 根据管壁层数不同，一般分为单层碳纳米 管和多层碳纳米管； 单壁碳纳米管（Single-walled nanotubes, SWNTs）： 由一层石墨烯片组成。单壁 管典型的直径和长度分别为 0.75～3nm和 1～50μm。又称富勒管(Fullerenes tubes 多壁碳纳米管（Multi-walled nanotubes, MWNTs）： 含有多层石墨烯片。形状象 个同轴电缆。其层数从2～50不等，层间距 为0.34±0.01nm，与石墨层间距 (0.34nm) 相当。多壁管的典型直径和长度分别为2～ 30nm和0.1～50μm。
从碳60到碳纳米管（CNT）
C60分子被看作是碳材料的 零维形式
碳纳米管是碳材料的一维形式
碳纳米管（CNTs） C60及富勒烯化合物
1985年英国Sussex大学的 Kroto教授和美国Slice大学的 Smalley教授发现 1991年，日本科学家饭岛 （Iijima）发现，在《Nature》 发表 文章公布了他的发现成果，这 是碳的又一同素异型体。
AFM测量力学性能
3) 热学性能 一维管具有非常大的长径比，因而大量热是沿着长度方向 传递的，通过合适的取向，这种管子可以合成高各向异性材料。 虽然在管轴平行方向的热交换性能很高，但在其垂直方向的热 交换性能较低。纳米管的横向尺寸比多数在室温至150oC电介 质的品格振动波长大一个量级，这使得弥散的纳米管在散布声 子界面的形成中是有效的，同时降低了导热性能。适当排列碳 纳米管可得到非常高的各向异性热传导材料。
二维石墨片层按不同方向卷曲形成的 不同结构的碳纳米管
单层碳纳米管的图例
Armchair (n,n)
Zig-Zag (n,0)
Chiral (n,m) nm
SWNTs的顶端相当于半个富勒烯球组成的封闭管帽， 是由适当数目和位置的五边形和六边形构成
碳纳米管的制备
传统的制备方法: 直流电弧放电法 更多制备方法: 有机气体的催化热解法(CVD)、 激光蒸发石墨法、 有机气体等离子体喷射法、 准自由条件生长法、 凝聚相电解生成法 燃烧火焰法
CNT的性能：电学性能
当单壁碳纳米管 (n,m)满足(2n＋m)/3为整数时单壁碳纳米管表
现为金属性，否则为半导体性，(n,n)扶手椅型单壁碳纳米管总 是金属性的，而(n,0)锯齿型单壁碳纳米管仅当n是3的整数倍时 是金属性的。 随螺旋矢量（n,m）不同，单壁碳纳米管的能隙宽度可以从接 近零（金属）连续变化至leV（半导体）。 当CNTs的管径大于6mm时，导电性能下降；当管径小于6mm 时，CNTs可以被看成具有良好导电性能的一维量子导线。 电子在碳纳米管的径向运动受到限制，表现出典型的量子限域 效应； 而电子在轴向的运动不受任何限制。金属性的碳纳米管 在低温下表现出典型的库仑阻塞效应。
碳纳米管的发现
1991年，日本NEC公司基础研究实验室的电子 显微镜专家Iijima（饭岛澄男）发现了多 壁碳纳米管（MultiWalled Carbon Nanotubes ，MWNTs），直径为4-30nm，长 度为1um。，最初称之为“Graphite tubular”。 1993年单壁碳纳米管也被发现（SingleWalled Carbon Nanotubes ，SWNTs），直 径从0.4nm到3-4nm，长度可达几微米。
Materials Today, Oct 2004, pages 22-49.
激光蒸发法 (Laser Ablation)
LA制备的SWNT束的TEM照片
激光蒸发法制备碳纳米管的装置
Fra Baidu bibliotek
Science 273 , 483–487(1996)
在加热炉中的石英玻璃管内放一根石墨靶（含或不含金属催化剂），将炉 温控制在850～1200℃，激光束蒸发石墨靶，被蒸发的碳在凝聚时形成单 壁或多壁碳纳米管，同时伴随有其他碳产物的形成。石英管内通常充入 He或Ar，也可以是流动的惰性气体
a) 经典的CVD反应炉
c) 等离子增强CVD炉 b) 偏压增强的CVD炉 （需要金属催化剂）
多壁碳纳米管的制备
基本方法与SWNT相似，
包括：
电弧放电法
激光蒸发法
CVD法 高温分解C-H化合物法
双壁碳纳米管
电弧放电法
Nature 2005 , 433 , 476
SWNT & MWNT by CVD
单电子输送特征
A. 左下图：温度较高时， 关系近似成直线，当 温度低于10K，在直流偏压 =0附近，由于库 仑阻塞效应曲线出现一平台，当直流偏压低 于使一个电子增加到碳纳米管中所需的电压 时，管束将发生单电子输送现象。 B. 右下图是在1.3K时，接触点2和3间管束的电 导G和栅电压之间的关系。电导G随栅电压 变化而出现振荡峰。（注意中间的峰高）
Fe(CO )5 ,high _ pressure ,1100C
化学气相沉积法(CVD)
CVD 方法利用热分解含碳化合物，在金属催化剂作用 下， 合成碳纤维。 常用的碳氢化合物包括甲烷、一氧化碳、 苯 等，而金属催化剂包括过渡金属( Fe 、Co 、Ni 及Mo 等) 以及它们的氧化物。 CVD 法具有设备简单、条件易控、能大规模制备、可 以直接生长在合适的基底上等优点。 与其他方法相同，单层碳纳米管的生长需要金属催 化剂，不同的催化剂也会对单层碳纳米管的生长产生一定影 响。另外，不同的碳源不仅可以改变单层碳纳米管的生长 温度，也可以影响单层碳纳米管的产量及结构。
SWNT
MWNT
按性能分离CNT
当SWNT被制造出来后，其长度、直径和电学性能
都不一样。因此，在使用它们之前，我们要根据性 能将它们分离出来。常见的分离办法有
按长度分离。CNT的长度不一样，其质量也会不一样。 采用离心法可以分离不同长度的的CNT 2. 按直径分离。采用某些方法，如光照法，可以将CNT的 直径分布限制在某个特定范围内 3. 某些硝基盐，如NO2BF4 或者NO2SbF6，它只溶解金属 性CNT。所以利用溶液法也可以分离（但该办法只适合 于直径小于1.1nm的CNT） 4. 2003年，双向电泳法出现，它是一种能捕捉到80%以 上金属性CNT的方法
制备方法特点: 通过各种外加能量，将碳源离解原子或离于形式， 然后在凝聚就可以得到这种碳的一维结构。
电弧放电法（Arc Discharge Methods）
电弧室充惰性气体保护，两石墨棒 电极靠近，拉起电弧，再拉开，以保 持电弧稳定。放电过程中阳极温度相 对阴极较高，所以阳极石墨棒不断被 消耗，同时在石墨阴极上沉积出含有 碳纳米管的产物。 电弧法多采用直流电弧，电弧放电 条件一般为：电极电压20～30V；电 流50～150A；气体压力10～80kPa。 产率50％。Iijima等生产出了半径约1 nm的单层碳管。 传统的电弧放电法只能制备多层纳米 碳管，只有在加入金属催化剂时才可 能得到单层碳纳米管，由此可见催化 剂对于单层碳纳米管的生长是必不可 少的。
1.
碳纳米管性质简介
碳纳米管的物理性质与它的结构(如管直径、碳原子排列的螺旋度等) 密切相关
碳纳米管的导电性可随其螺旋度的不同而异，可以是金属性的， 也可以是半导体性的。 碳纳米管还有很独特的热学性质。它具有比普通材料更高的比热、更 大的热导。 碳纳米管的热学性质也与其结构密切相关。其比热主要 依赖于管的直径和管的长度。 碳纳米管还有非凡的力学性质，表现出很好的柔韧性。可以承受很大 的拉伸应变。 随着碳纳米管的粒径减小,比表面积增大，作为电极活性材料， 表面增大会降低极化，增大放电容量，因而具有良好的电化学活性。
碳纳米管结构形态
普通封口型 变径型
洋葱型
海胆型
竹节型
念珠型
纺锤型
螺旋型
其他异型
碳纳米管的分类
根据碳纳米管中碳六边形网格 沿轴向的不同取向，可将其分 为扶手椅型，锯齿型和螺旋型 三种(如图所示)。
Armchair (n,n) Zig-Zag (n,0) Chiral (n,m) nm (n,n) (n,0)
碳纳米管的结构研究
内容概述
碳纳米管的制备简介；
碳纳米管的性质和应用简介； 碳纳米管结构和生长机制简介；
碳纳米管能量的连续化模型；
单层碳纳米管束的优化结构； 单个独立的环形单层碳纳米管的
优化结构； 环形单层碳纳米管束的优化结构
碳的四种同素异形体
diamond
fullerene
graphite
nanotube
富勒烯 (C60)
1985年英国Sussex大学化学家Kroto和美国Rice大学化学
物理学家Smalley及Curl等人发表文章，宣布笼形分子C60的 发现。 Smalley和Kroto等分析认为C60分子是个足球的样子，由12 个五元环和20个六元环组成的球状分子，其60个顶点由碳原 子占据。为了纪念美国建筑师Buckminster Fuller设计圆穹 屋顶，感谢他在为解开C60分子结构之谜提供的帮助，他们 决定命名C60为Buckminster Fullerene简称fullerene,俗称 Buckyballs。但此后几年，由于不能制备出足够多的C60， 通过实验来确定C60存在的问题还没有解决。 1990年，德国科学家Huffman和Kratshmer通过在氦气中使 石墨电弧放电蒸发制备出了足够多的C60从而证实了C60分子 的存在。1996年，英国人Kroto、美国人Smalley和Kurl因 此荣获了诺贝尔化学奖。
Physical World, June, 2000, 31-36; Science 275, 1922–1925 (1997)
力学性能
碳纳米管还有非凡的力学性质，表现出很好
的柔韧性。可以承受很大的拉伸应变。 碳纳米管的弹性模量在1TPa左右以上，约为 钢的5倍，与金刚石的弹性模量几乎相同 碳纳米管的弹性应变约为5％，其断裂过程不 是脆性断裂，具有一定的塑性，能承受大于 40％的应变，理论计算的泊松比在0.15～ 0.28之间
由于碳氢化合物在 700°C下容易形 成无定型碳，给后 期分离出CNT带来 一定的困难。因为， 用CO代替H-C化合 物，用Fe(CO)5做 催化剂的反应就诞 生了
2CO CO2 C(CNT )
J. Vac. Sci. Technol. A 19 , 1800 – 1805 (2001)