乏燃料后处理

1.乏燃料的基本情况 (1)

世界处理乏燃料的模式 (1)

2.后处理方法 (2)

水法后处理。 (2)

干法后处理。 (3)

3.后处理工艺 (3)

普雷克斯流程的化学原理。 (3)

普雷克斯流程的主要工艺步骤。 (3)

后处理的发展趋向 (4)

4.百科-乏燃料后处理 (4)

核燃料后处理的主要目的 (4)

后处理工艺 (4)

水法后处理 (5)

干法后处理 (5)

后处理技术 (5)

1.乏燃料的基本情况

比如，一座100万KW的热中子反应堆核电站，每年产生约30t的乏燃料和800t的中低放射性废物。其中800t的中低放射性废物加以处置可压缩成约几十立方米的低放固体废物，能直接放入到地质表层的中低放废物处置场。

目前，全世界运行中的443座核动力堆每年卸出约1万tHM乏燃料。过去40年里，全世界卸出的乏燃料到2000年底，累计达万tHM，预计到2010年乏燃料累计量将达到33万tHM，其中大部分仍贮存在水池或干式贮存设施中。我国预计到2010年我国积累的乏燃料将达到1000tHM，而到了2020年以后，预计每年都将卸下近2000tHM乏燃料。

核反应堆卸出的乏燃料中，有三种类型的放射性核素：一种是长寿命和短寿命的裂变产物，二是活化产物，三是锕系元素。裂变产物和活化产物都是带β放射性，除了包含几种核素之外，其它半衰期都比较短，而锕系元素都是带α放射性，有些还带有自发裂变现象，大多数的锕系元素具有较短的半衰期，但是其子体的半衰期却很长，甚至长达几百万年。

世界处理乏燃料的模式

由于核电站乏燃料的放射性很强，其中有些核素的毒性又大，所以整个乏燃料的处理过程必须在屏蔽和密闭的条件下远距离操作运行，这就给乏燃料处理过程带来很大的技术难度。怎样处置这些放射性强毒性大的乏燃料，长期存在着争议，分歧也主要集中在经济性、安全性和核扩散上。于是，世界上不同国家制订出了适应各自战略需求不同的技术路线：

①一种是采取开环式或称“一次通过”式燃料循环，即将乏燃料在经过一段时间的中间贮存后，作为最终废料直接深埋在地质处置库中，同时可以防止燃料中的钚的扩散，这是美国卡特政府1977年制定的决策。

②另一种是采取闭合燃料循环，即对核电站乏燃料进行化学处理（或称后处理，以区别于核燃料在进入反应前的化学处理过程），从中回收总量占96%左右的铀和1%左右的钚。目前，我国每年卸出的PWR乏燃料中含有大约，预计到2020年卸出的PWR乏燃料中Pu的累积量将达到约86～120t，且以每年～的速度增加，如果能尽早的形成后处理能力，就可以将获得的Pu用于核燃料再循环，并为快中子反应堆供应核燃料。而只占总量3%左右的寿命裂变产物和次锕系核素（镎、镅、锔等）才作为高放废物，经玻璃固化处理后作最终地质处置或做嬗变处理。这是英、法、德、俄，日等国家坚持不变的决策。

已有越来越多的人们倾向于后一种即乏燃料后处理和铀钚再循环的技术路线，我国早在1983 就已做出决定，采用乏燃料后处理的政策，走核燃料闭合循环之路。因为不这样做，全世界已探明的铀资源很可能在不到一百年之内就会变得枯竭，核裂变能利用的能源可持续发展就无法实现。况且，在不断的核燃料再循环中，使用的钚要比分散埋存在各废物处置库中的钚更易于控制和管理，从而更难于恐怖分子等搞非法的核扩散。

③尤其是随着科学技术的不断进步，相信在不久的将来，可以通过嬗变技术把那些在后处理过程中分离出来的Tc、I 等裂变产物和次锕系素“焚毁”，使之转变为短寿命或更为稳定的核素，从而大大地减少或消除放射性废物对环境的危害，使核能变得更加清洁干净。

2.后处理方法

辐照过的乏燃料后处理的工艺方法一般可分为水法和干法后处理两大类。

所谓水法后处理，就是把乏燃料溶解于酸中，再用沉淀、溶剂萃取、离子交换或吸附等方法使铀、钚与裂变产物互相分离，因各道工序均为水相操作，故称为水法后处理。

所谓干法后处理即高温冶金法或氟化挥发法等，均不需在水相中操作。

无论水法还是干法后处理，所处理的原始物质都是固体，产品均为铀和钚的氧化物。目前，水法后处理已在工业上得到比较广泛的应用，主要有溶剂萃取法，溶剂萃取法能够有效地去除核裂变产物，适用于处理包括天然铀、低加浓铀、高加浓铀、高温气冷堆元件及快堆元件等。而高温冶金法或氟化挥发法的干法后处理当前仍处于研究开发阶段。

辐射过的燃料（乏燃料）中含有大量放射性物质，随着乏燃料放置时间的延续，经自然衰变而使放射性活度和释热率降低。乏燃料的冷却一般在乏燃料储存水池中进行。动力堆乏燃料的冷却时间一般不少于3～5 年，使放射性大大衰减之后，才送到乏燃料后处理厂去处理。这个存放步骤称做中间储存。乏燃料经中间储存冷却降低放射性，可以缓解乏燃料后处理工艺上的技术难度。

水法后处理

早期的水法后处理厂是采用沉淀法。目前世界各国的乏燃料后处理厂均采用溶剂萃取工艺。鉴于该工艺采用的技术已经成熟，而且已积累了丰富的实践经验，在今后相当长的时间内，该工艺仍会得到十分广泛的应用。

水法后处理工艺过程主要包括：首端处理、化学分离和铀、钚尾端处理等三个处理过程。

（1）首端处理。首端处理包括机械处理和化学处理两部分。

①机械处理。首端机械处理将乏燃料组件切割成小短段，使铀从包壳中裸露出来以便化学溶解燃料芯体。

②化学处理。首端化学处理是将切成小短段的乏燃料用硝酸在沸腾或非沸腾温度下浸取，溶解包壳中的二氧化铀。溶解所得的硝酸铀酰溶液含有不溶残渣，需经过澄清过滤除去，过滤所得的澄清液经调节钚、镎价态后送去化学分离过程处理。

（2）化学分离。化学分离过程是使铀、钚与放射性裂变产物分离以及铀、钚之间的分离纯化。目前，世界各国乏燃料后处理厂化学分离工艺都是采用purex 溶剂萃取流程，以30％磷酸三丁酯（TBP）为萃取剂，以正十二烷或加氢煤油为稀释剂，进行液——液萃取，一般经过三个溶剂萃取循环，即共去污分离循环，铀线二、三循环，钚线二、三循环的标准流程，也有采用两个萃取循环的后处理流程。

（3）铀、环尾端处理。铀、环尾端处理是将硝酸铀酰和硝酸钚溶液制成氧化物产品。硝酸铀酰采用流化床脱硝制成二氧化铀。硝酸钚经草酸沉淀、煅烧制成二氧化钚。