双光子吸收截面专业知识讲座

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? 缺点: (1)待测介质浓度高时,线性吸收会比较大。 (2)入射光强度很高时,其它机制的吸收会对非
线性吸收过程有贡献。 (3)当受激辐射、放大自发辐射、光散射等过程
有重要影响时, δ比实际值偏小;当激发态吸收 等过程有重要影响时,δ比实际值偏大。
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双光子吸收
? 当光束通过非线性介质 时,介质同时从光束中 吸收两个光子来激发物 质系统,引起光束的衰 减。
? 一种三阶非线性效应过 程,可以出现在具有对 称中心的晶体和各项同 性介质中。
双光子诱导荧光法(上转换荧光法)
? 比较待测样品和标准样品(具有已知δ)的双光子诱 导荧光,求得待测样品的δ。
F ? K ? N? LI 2
2
?2
?
?1
F2 F1
??1 ?2
?c1 c2
1:标准样品 2:待测样品 F:双光子诱导荧光强度 φ :荧光量子效率 c:样品浓度 L:样品通光长度 N:荧光团数密度 K:无量纲常数
通常,双光子吸收的强弱用双光子吸收截面 δ 来表示:
h? ? ? ? N c
Nc为单位体积的分子数
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测量双光子吸收截面的方法
? 非线性透过率法 ? Z-扫描方法 ? 双光子诱导荧光法(上转换荧光法) ? 双光子瞬态吸收光谱法
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双光子诱导荧光法(上转换荧光法)
? 准确度高,但是必须首先测出样品的荧光量子 效率,准确度很大程度上依赖于所选择标准样 品。
? 对实验光学装置要求较高。尤其对荧光收集系 统,必须保证两次测量荧光时的荧光收集效率 是相同的。
Z-扫描方法
? 灵敏度高,单光束测量 ? 缺点与非线性透过率法类似。
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双光子诱导荧光法(上转换荧光法)
对于很多有机染料分子,双光子吸收后将伴随着 荧光辐射过程,其荧光发射波长比激发光的波长 短,并且荧光强度与激发光强度之间的依赖关系 为平方关系。通过测量介质的双光子诱导荧光, 也可以得到双光子吸收截面值。
E2
?2
?1
E1
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当两束光的频率相同或者只有光强为 I的一束 光在介质中传播时,双光子吸收过程的表达 式为:
dI ? ? ? I 2
dz
式中:
?
?
2? ? 0c 2n 2
? ?3???
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非线性透过率法
通过改变入射光强的强度, 得到随入射光强变化的非 线性透过率。用公式对实 验中获得的随入射光强变 化的非线性透过率数据进 行拟合,求得非线性介质 的双光子吸收系数β,并可 进一步求得双光子吸收截 面δ。
? 和双光子诱导荧光法类 似,该方法也是通过比 较待测样品和已知双光 子吸收截面的标准样品 来求得待测样品的δ。
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双光子瞬态吸收光谱法
根据以下公式可得到待 测样品的双光子吸收截 面:
?2
? 难以测出非荧光材料的双光子吸收截面。
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双光子瞬态吸收光谱法
? 由激发态泵浦-探测瞬 态吸收光谱法发展而来, 是唯一能精确测出非荧 光材料双光子吸收截面 的方法。
? 能将直接的双光子吸收 和通过中间实能级实现 的连续分布吸收区分开 来。
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双光子诱导荧光法(上转换荧光法)
可以有效排除其它非线性效应所产生的影响, 准确地测量介质真实的双光子吸收截面:
? 入射光强和溶液浓度比非线性透过率法分别低 1和3个数量级,相对于双光子吸收来说,其它 非线性效应的贡献被大大减小。
TN
?
1n ?1? I0L?
I 0 L?
?
1 TN ? 1 ? I0L?
←均匀光束
TN
?
1n ?1 ? I0 L?
I 0 L?
?
←高斯光束
h?? ? ? Nc
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非线性透过率法
? 优点:实验装置简单,测量方便,处理数据容易。
? 利用单色仪可以把双光子诱导荧光和其它非线 性产生的效应区分开来。
? 由于荧光强度和激发强度之间为平方关系,根 据其偏离程度,可以进一步减小激发光强,以 避免这些效应对测量双光子吸收的影响。
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?
?1
? A2 ? A1
ex
??
1 ex
?2
??
gr 1
? ?
gr 2
?c1 c2
1:标准样品
2:待测样品 ΔA:双光子激发下瞬态吸收为最
大的波长λmax处的吸收变化值 c:样品浓度 σ: λmax处单光子吸收截面
ຫໍສະໝຸດ Baidu
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