Fenton法在水处理中的发展趋势
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1 光 Fenton 法的发展历程与趋势
普通 Fenton 法在黑暗中就能破坏有机物，具有 设备投资省的优点。但其存在两个缺点：一是不能 充分矿化有机物，初始物质部分转化为某些中间产 物，这些中间产物或与 Fe3 + 形成络合物，或与·OH 的生成路线发生竞争，并可能对环境的危害更大； 二 是 H2O2 的 利 用 率 不 高。 为 此 人 们 把 紫 外 线 引 入 Fenton 体 系 ，形 成 了 UV / Fenton 法 。UV / Fenton 法实际上是 Fe2 + / H2O2 与 UV / H2O2 两种系 统的结合，该系统具有明显的优点是：
而且 H2O2 的投入量也会增加，同时·OH 易被高浓 度 H2O2 所清除。因此有必要在 UV / Fenton 体系中 引入光化学活性较高的物质。
水中含 F（e !）的草酸盐［2］和柠檬酸盐［3］络合 物具有很高的光化学活性。把草酸盐和柠檬酸盐引
入 UV / Fenton 体系可有效提高对紫外线和可见光
大，二是对氧气生成 H202 的反应起催化作用。
3结语
综上所述，光 Fenton 法的主要优点是有机物矿 化程 度 好，电 Fenton 法 的 主 要 优 点 是 自 动 产 生 H202 的 机 制 较 完 善。与 其 它 高 级 氧 化 工 艺 一 样， Fenton 法的发展方向应该是提高有机 物 的 矿 化 程 度，以及降低运行成本。
效率低，H2O2 产量不高，因而限制了它的广泛应 用。电 Fenton 法的发展方向应该是：
（l）合理设计电解池结构，加强对三维电极的 研究，以利于提高电流效率、降低能耗；
（2）加强对 EF - H2O2 体系中阴极材料的研制， 新阴极材料应具有的特点：一是与氧气接触面积要
! !""# 年第 #! 期 化工进展
络合 物 是 光 活 性 物 质，可 在 紫 外 线 照 射 下 继 续
降解；
（4）有机物在紫外线作用下可部分降解。
UV / Fenton 法具有很强的氧化能力，能有效地
分解有机物，且矿化程度较好，但其利用太阳能的
能力不强，处理设备费用也较高，能耗大。另外，
UV / Fenton 法 只 适 宜 于 处 理 中 低 浓 度 的 有 机 废 水［1］。这是由于有机物浓度高时，被 F（e !）络合 物所吸收的光量子数很少，并需较长的辐射时间，
1996，56（5）；439 ~ 443 ［ 7 ］ 黄 君 礼， 张 乃 东 . 哈 尔 滨 建 筑 大 学 学 报， 1999， 32（3）：
48 ~ 51 ［ 8 ］ 陈卫国，朱锡海 . 中国环境科学，1998，1（8 2）：148 ~ 150 ［ 9 ］ 陈震，郑曦，陈日耀 . 环境化学，2001，2（0 3）：275 ~ 280
4 参考文献
［ 1 ］ 刘勇弟，徐寿昌 . 环境化学，1994，1（3 4）：302 ~ 306 ［ 2 ］ AIi S， James R B， Stephen R C. Water Res，1997，31（4）：
787 ~ 798 ［ 3 ］ Zepp R G， Faust B C， Hoigne J. Environ Sci TechnoI， 1992，
目前 研 究 较 多 的 电 Fenton 法 是 阴 极 电 Fenton 法，其基本原理是把氧气喷到电解池的阴极上，使 之还原为 H2O2，H2O2 与加入的 Fe2 + 发生 Fenton 反 应。电 Fenton 体系中的氧气可通过曝气的方式加 入，也 可 通 过 H2O 在 阳 极 的 氧 化 产 生。 阴 极 电 Fenton 法不用加 H2O2，有机物降解得很彻底，不易 产生中间毒害物。陈卫国［8］等用电催化法处理了苯 酚、苯胺、邻苯二甲酸二甲酯废水，证实了在电催 化过程中活性物种 H2O2 和·OH 的存在，有机物的 去除率 关 键 在 于 体 系 中 产 生 活 性 物 种 的 量， H2 O2 的产量受槽电压和 pH 值的因素的影响，碱性条件 下更有利于 H2O2 的生成。陈震等［9］用多孔石墨作 阴极，金 属 铁 作 阳 极，以 Na2SO4 为 支 持 电 解 质， 对酸性铬蓝模拟水样进行降解，COD 去除率大于 80% ，脱色率达 l00% 。由于目前所用的阴极材料 多是石墨、玻璃碳棒和活性碳纤维，这些材料电流
Fenton 法是难降解有机物处理过程中研究较多 的一 种 高 级 氧 化 工 艺（Advanced Oxidation Process， AOPs），可有效处理酚类、芳胺类、芳烃类、农药 及核废料等难降解有机废水，与其他高级氧化工艺 相比，因其简单、快速、可产生絮凝等优点而倍受 人们的青睐。Fenton 试剂是 Fe2 + 和 H2O2 的结合， 二者反 应 生 成 具 有 高 反 应 活 性 的 羟 自 由 基·OH， ·OH可与大多数有机物作用使其降解以至矿化。随 着环境科学技术的发展，近三十年来 Fenton 法派生 出许多分支，如 UV / Fenton 法、UV / H2O2 法、铁 屑 / H2O2 法和电 Fenton 法等。从广义上说，可以把 通过 H2O2 产生的羟自由基·OH 处理有机物的技术 统称 为 Fenton 法，Fenton 法 就 是 强 化 的 过 氧 化 氢 法。从发展历程来看，Fenton 法基本上是沿着光化 学和电化学两条路线向前发展的。
的利用效果。一般说来，pH 值在 3 ~ 4 . 9 时，草酸
铁络合物效果好；pH 值在 4 . 0 ~ 8 . 0 时，F（e !）柠 檬酸盐络合物的效果好。但 UV - vis / 草酸铁络合
物 / H2O2 法更具发展前途，因为草酸铁络合物具有
化工进展 2001 年第 12 期 "
F（e !）的其它络合物所不具备的光谱特性，有极强 的吸收紫外线的能力，不仅对波长大于 200 nm 的 紫外光有较大的吸收系数，甚至在可见光照射的情 况下就可产生 F（e "）、C2O4 -·和 CO2 -·，在 250 ~ 450 nm 范围内实测 F（e "）的量子产率为l . 0 ~ l . 2， C2O4 -·和 CO2 - ·在 溶 解 氧 作 用 下 进 一 步 转 化 成 H2 O2，这就为Fenton试剂提供了来源。可以说UV vis / 草酸铁络合物 / H2O2 法是对 UV / Fenton 法的 发展。该方法的优越性主要表现在 3 个方面：具有 利用太阳能的应用潜力、可处理高浓度有机废水以
2（6 2）：313 ~ 319 ［ 4 ］ 李太友，刘琼玉 . 中国环境科学，1999，1（9 6）：526 ~ 529 ［ 5 ］ 钟 妮 华， 许 嘉 琳， 薛 纪 渝 . 太 阳 能 学 报， 1999， 20（1）：
1~7 ［ 6 ］ Safarzadeh - Amiri A， BoIton J R， Cater S R. SoIar Energy，
Fenton 法 在 光 化 学 方 面 大 致 经 历 了 从 普 通
Fenton法到 UV / Fenton 法，再由 UV / Fenton 法到 UV - vis / 草酸铁络合物 / H2O2 法的历程。由于紫 外线仅占太阳光总能量的 4% 左右，使 UV - vis / 草酸铁络合物 / H2O2 法对可见光的利用能力并不 是很强，所以光 Fenton 法下一步的发展方向应是加 强对聚光式反应器的研制，以便提高照射到体系中 的紫外线总量，达到降低运行成本的目的。
及可节约 H2O2 用量。 目前，国内外应用 UV-vis / H2O2 / 草酸铁络合
物法 已 成 功 降 解 了 氯 仿、 偶 氮 染 料、 甲 苯、 三 氯
乙烯、苯胺等，并且同其他方法进行了比较，UV vis / H2O2 / 草酸铁络合物法处理效率较其他方法要 高。李太友等［4］以 400 W 高压汞灯为紫外光源，以 H2O2 - 草酸铁络合物为光氧化剂，对氯仿水溶液进 行光降解实验研究。结果表明，UV / H2O2 / 草酸 铁络合物法可迅速使氯仿光解脱氯，氯仿在该体系
Monograph and Review 专专论论与与综综述述
Fenton 法在水处理中的发展趋势
张乃东1，2 郑 威1 （1 哈尔滨工业大学市政与环境工程学院，哈尔滨，150090；
2 黑龙江大学化学化工学院，哈尔滨，150080）
提 要 回顾了 Fenton 法在光化学与电化学两个方面的发展历程，并对其今后的发展趋势进行了阐述。 关键词 Fenton 试剂，过氧化氢，光降解，电催化
（1）可降低 Fe2 + 的用量，保持 H2O2 较高的利 用率；
（2）紫外光和亚铁离子对 H2O2 催化分解存在
Βιβλιοθήκη Baidu
协同效应，即 H2O2 的分解速率远大于 Fe2 + 或紫外 光催化 H2O2 分解速率的简单加和，这主要是由于 铁的某些 羟 基 络 合 物 可 发 生 光 敏 化 反 应 生 成·OH
所致，如
F（e OH）2+
!!
!
Fe2+
+·OH
（1）
此反应与波长有关，随波长增加，·OH 的量
子产率降低，例如在 313 nm 处·OH 的量子产率为
0 . 14，在 360 nm 处为 0 . 017；
（3）此系统可使有机物矿化程度更充分，是因 为 Fe3 + 与有机物降解过程中产生的中间产物形成
2 电 Fenton 法的发展趋势
前面已经提到，普通 Fenton 法除具有有机物矿 化程度 不 高 的 缺 点 外， 由 于 其 运 行 时 需 消 耗 大 量 H2O2，而使成本升高，难以实用化。光 Fenton 法虽 可提高有机物的矿化程度，但还存在光量子效率低 和自动产生 H2O2 的机制不完善的缺点。而电Fenton 法的实质是把用电化学法产生的 Fe2 + 与 H2O2 作为 Fenton 试剂的持续来源。它与光 Fenton 法相比有以 下优点：# 自动产生 H2O2 的机制较完善；$ 导致 有机物降解的因素较多，除羟自由基·OH 的氧化 作用外，还有阳极氧化，电吸附等。由于 H2O2 的 成本远高于 Fe2 + ，所以研究把自动产生 H2O2 的机 制引入 Fenton 体系更具有实际应用意义。
中的 降 解 速 率 明 显 快 于 在 UV / H2O2 / TiO2 和 H2O2 / 草酸铁络合物体系中的降解速率。钟妮华 等［5］在自然光源下，应用草酸铁 / 过氧化氢法对偶 氮染料（刚果红，甲基橙）降解过程进行试验研究，
并且同 TiO2 和 WO3 法进行了对比。以刚果红为目 标 物，l1后，TiO2法的降解率为24 % ，WO3法的降解 率为l0% ，而草酸铁 / 过氧化氢法的降解率为98 . 3% 。 Safarzade1 - Amiri等［6］对沉淀池底部水中的苯、甲苯 等进行了降解试验研究。此受污染水在 UV 区和近 UV 区 有 显 著 吸 收，无 论 是 UV / H2O2 法 还 是 用 UV / Fenton 法 均 不 能 有 效 地 对 其 处 理。 而 UV / H2O2 / 草酸铁络合物法却能有效地处理，其 EE / O （电 能 / 级）值 为 l . 6kW·1 （/ 级·m3 ）。 Safarzade1 Amiri 等［6］还用日光 / 草酸铁 / 过氧化氢法对三氯乙 烯等进行了处理。该法的降解效率比日光 / H2O2 / TiO2 法 至 少 高 出 25 ~ 45 倍。黄 君 礼 等［7］用 UV / F（e C2O4）33 - / H2O2 法成功地降解了水中的苯胺并确 定了最佳反应条件。苯胺浓度为 30 ~ 40 mg / L 时， 最佳条件为 pH 值为 3 . 0 ~ 4 . 0、Fe2 + 为 3 mmoI / L、 H2O2 为 l3 . 8 mmoI / L、C2O24 - 为 20 mmoI / L，反 应 l0 min时，苯胺去除率达 99% 以上；而用 Fenton 法 苯胺去除率为 94 . 6% ，UV / F（e C2O4）33 - 法苯胺去 除率为 79 . 9% 。
普通 Fenton 法在黑暗中就能破坏有机物，具有 设备投资省的优点。但其存在两个缺点：一是不能 充分矿化有机物，初始物质部分转化为某些中间产 物，这些中间产物或与 Fe3 + 形成络合物，或与·OH 的生成路线发生竞争，并可能对环境的危害更大； 二 是 H2O2 的 利 用 率 不 高。 为 此 人 们 把 紫 外 线 引 入 Fenton 体 系 ，形 成 了 UV / Fenton 法 。UV / Fenton 法实际上是 Fe2 + / H2O2 与 UV / H2O2 两种系 统的结合，该系统具有明显的优点是：
而且 H2O2 的投入量也会增加，同时·OH 易被高浓 度 H2O2 所清除。因此有必要在 UV / Fenton 体系中 引入光化学活性较高的物质。
水中含 F（e !）的草酸盐［2］和柠檬酸盐［3］络合 物具有很高的光化学活性。把草酸盐和柠檬酸盐引
入 UV / Fenton 体系可有效提高对紫外线和可见光
大，二是对氧气生成 H202 的反应起催化作用。
3结语
综上所述，光 Fenton 法的主要优点是有机物矿 化程 度 好，电 Fenton 法 的 主 要 优 点 是 自 动 产 生 H202 的 机 制 较 完 善。与 其 它 高 级 氧 化 工 艺 一 样， Fenton 法的发展方向应该是提高有机 物 的 矿 化 程 度，以及降低运行成本。
效率低，H2O2 产量不高，因而限制了它的广泛应 用。电 Fenton 法的发展方向应该是：
（l）合理设计电解池结构，加强对三维电极的 研究，以利于提高电流效率、降低能耗；
（2）加强对 EF - H2O2 体系中阴极材料的研制， 新阴极材料应具有的特点：一是与氧气接触面积要
! !""# 年第 #! 期 化工进展
络合 物 是 光 活 性 物 质，可 在 紫 外 线 照 射 下 继 续
降解；
（4）有机物在紫外线作用下可部分降解。
UV / Fenton 法具有很强的氧化能力，能有效地
分解有机物，且矿化程度较好，但其利用太阳能的
能力不强，处理设备费用也较高，能耗大。另外，
UV / Fenton 法 只 适 宜 于 处 理 中 低 浓 度 的 有 机 废 水［1］。这是由于有机物浓度高时，被 F（e !）络合 物所吸收的光量子数很少，并需较长的辐射时间，
1996，56（5）；439 ~ 443 ［ 7 ］ 黄 君 礼， 张 乃 东 . 哈 尔 滨 建 筑 大 学 学 报， 1999， 32（3）：
48 ~ 51 ［ 8 ］ 陈卫国，朱锡海 . 中国环境科学，1998，1（8 2）：148 ~ 150 ［ 9 ］ 陈震，郑曦，陈日耀 . 环境化学，2001，2（0 3）：275 ~ 280
4 参考文献
［ 1 ］ 刘勇弟，徐寿昌 . 环境化学，1994，1（3 4）：302 ~ 306 ［ 2 ］ AIi S， James R B， Stephen R C. Water Res，1997，31（4）：
787 ~ 798 ［ 3 ］ Zepp R G， Faust B C， Hoigne J. Environ Sci TechnoI， 1992，
目前 研 究 较 多 的 电 Fenton 法 是 阴 极 电 Fenton 法，其基本原理是把氧气喷到电解池的阴极上，使 之还原为 H2O2，H2O2 与加入的 Fe2 + 发生 Fenton 反 应。电 Fenton 体系中的氧气可通过曝气的方式加 入，也 可 通 过 H2O 在 阳 极 的 氧 化 产 生。 阴 极 电 Fenton 法不用加 H2O2，有机物降解得很彻底，不易 产生中间毒害物。陈卫国［8］等用电催化法处理了苯 酚、苯胺、邻苯二甲酸二甲酯废水，证实了在电催 化过程中活性物种 H2O2 和·OH 的存在，有机物的 去除率 关 键 在 于 体 系 中 产 生 活 性 物 种 的 量， H2 O2 的产量受槽电压和 pH 值的因素的影响，碱性条件 下更有利于 H2O2 的生成。陈震等［9］用多孔石墨作 阴极，金 属 铁 作 阳 极，以 Na2SO4 为 支 持 电 解 质， 对酸性铬蓝模拟水样进行降解，COD 去除率大于 80% ，脱色率达 l00% 。由于目前所用的阴极材料 多是石墨、玻璃碳棒和活性碳纤维，这些材料电流
Fenton 法是难降解有机物处理过程中研究较多 的一 种 高 级 氧 化 工 艺（Advanced Oxidation Process， AOPs），可有效处理酚类、芳胺类、芳烃类、农药 及核废料等难降解有机废水，与其他高级氧化工艺 相比，因其简单、快速、可产生絮凝等优点而倍受 人们的青睐。Fenton 试剂是 Fe2 + 和 H2O2 的结合， 二者反 应 生 成 具 有 高 反 应 活 性 的 羟 自 由 基·OH， ·OH可与大多数有机物作用使其降解以至矿化。随 着环境科学技术的发展，近三十年来 Fenton 法派生 出许多分支，如 UV / Fenton 法、UV / H2O2 法、铁 屑 / H2O2 法和电 Fenton 法等。从广义上说，可以把 通过 H2O2 产生的羟自由基·OH 处理有机物的技术 统称 为 Fenton 法，Fenton 法 就 是 强 化 的 过 氧 化 氢 法。从发展历程来看，Fenton 法基本上是沿着光化 学和电化学两条路线向前发展的。
的利用效果。一般说来，pH 值在 3 ~ 4 . 9 时，草酸
铁络合物效果好；pH 值在 4 . 0 ~ 8 . 0 时，F（e !）柠 檬酸盐络合物的效果好。但 UV - vis / 草酸铁络合
物 / H2O2 法更具发展前途，因为草酸铁络合物具有
化工进展 2001 年第 12 期 "
F（e !）的其它络合物所不具备的光谱特性，有极强 的吸收紫外线的能力，不仅对波长大于 200 nm 的 紫外光有较大的吸收系数，甚至在可见光照射的情 况下就可产生 F（e "）、C2O4 -·和 CO2 -·，在 250 ~ 450 nm 范围内实测 F（e "）的量子产率为l . 0 ~ l . 2， C2O4 -·和 CO2 - ·在 溶 解 氧 作 用 下 进 一 步 转 化 成 H2 O2，这就为Fenton试剂提供了来源。可以说UV vis / 草酸铁络合物 / H2O2 法是对 UV / Fenton 法的 发展。该方法的优越性主要表现在 3 个方面：具有 利用太阳能的应用潜力、可处理高浓度有机废水以
2（6 2）：313 ~ 319 ［ 4 ］ 李太友，刘琼玉 . 中国环境科学，1999，1（9 6）：526 ~ 529 ［ 5 ］ 钟 妮 华， 许 嘉 琳， 薛 纪 渝 . 太 阳 能 学 报， 1999， 20（1）：
1~7 ［ 6 ］ Safarzadeh - Amiri A， BoIton J R， Cater S R. SoIar Energy，
Fenton 法 在 光 化 学 方 面 大 致 经 历 了 从 普 通
Fenton法到 UV / Fenton 法，再由 UV / Fenton 法到 UV - vis / 草酸铁络合物 / H2O2 法的历程。由于紫 外线仅占太阳光总能量的 4% 左右，使 UV - vis / 草酸铁络合物 / H2O2 法对可见光的利用能力并不 是很强，所以光 Fenton 法下一步的发展方向应是加 强对聚光式反应器的研制，以便提高照射到体系中 的紫外线总量，达到降低运行成本的目的。
及可节约 H2O2 用量。 目前，国内外应用 UV-vis / H2O2 / 草酸铁络合
物法 已 成 功 降 解 了 氯 仿、 偶 氮 染 料、 甲 苯、 三 氯
乙烯、苯胺等，并且同其他方法进行了比较，UV vis / H2O2 / 草酸铁络合物法处理效率较其他方法要 高。李太友等［4］以 400 W 高压汞灯为紫外光源，以 H2O2 - 草酸铁络合物为光氧化剂，对氯仿水溶液进 行光降解实验研究。结果表明，UV / H2O2 / 草酸 铁络合物法可迅速使氯仿光解脱氯，氯仿在该体系
Monograph and Review 专专论论与与综综述述
Fenton 法在水处理中的发展趋势
张乃东1，2 郑 威1 （1 哈尔滨工业大学市政与环境工程学院，哈尔滨，150090；
2 黑龙江大学化学化工学院，哈尔滨，150080）
提 要 回顾了 Fenton 法在光化学与电化学两个方面的发展历程，并对其今后的发展趋势进行了阐述。 关键词 Fenton 试剂，过氧化氢，光降解，电催化
（1）可降低 Fe2 + 的用量，保持 H2O2 较高的利 用率；
（2）紫外光和亚铁离子对 H2O2 催化分解存在
Βιβλιοθήκη Baidu
协同效应，即 H2O2 的分解速率远大于 Fe2 + 或紫外 光催化 H2O2 分解速率的简单加和，这主要是由于 铁的某些 羟 基 络 合 物 可 发 生 光 敏 化 反 应 生 成·OH
所致，如
F（e OH）2+
!!
!
Fe2+
+·OH
（1）
此反应与波长有关，随波长增加，·OH 的量
子产率降低，例如在 313 nm 处·OH 的量子产率为
0 . 14，在 360 nm 处为 0 . 017；
（3）此系统可使有机物矿化程度更充分，是因 为 Fe3 + 与有机物降解过程中产生的中间产物形成
2 电 Fenton 法的发展趋势
前面已经提到，普通 Fenton 法除具有有机物矿 化程度 不 高 的 缺 点 外， 由 于 其 运 行 时 需 消 耗 大 量 H2O2，而使成本升高，难以实用化。光 Fenton 法虽 可提高有机物的矿化程度，但还存在光量子效率低 和自动产生 H2O2 的机制不完善的缺点。而电Fenton 法的实质是把用电化学法产生的 Fe2 + 与 H2O2 作为 Fenton 试剂的持续来源。它与光 Fenton 法相比有以 下优点：# 自动产生 H2O2 的机制较完善；$ 导致 有机物降解的因素较多，除羟自由基·OH 的氧化 作用外，还有阳极氧化，电吸附等。由于 H2O2 的 成本远高于 Fe2 + ，所以研究把自动产生 H2O2 的机 制引入 Fenton 体系更具有实际应用意义。
中的 降 解 速 率 明 显 快 于 在 UV / H2O2 / TiO2 和 H2O2 / 草酸铁络合物体系中的降解速率。钟妮华 等［5］在自然光源下，应用草酸铁 / 过氧化氢法对偶 氮染料（刚果红，甲基橙）降解过程进行试验研究，
并且同 TiO2 和 WO3 法进行了对比。以刚果红为目 标 物，l1后，TiO2法的降解率为24 % ，WO3法的降解 率为l0% ，而草酸铁 / 过氧化氢法的降解率为98 . 3% 。 Safarzade1 - Amiri等［6］对沉淀池底部水中的苯、甲苯 等进行了降解试验研究。此受污染水在 UV 区和近 UV 区 有 显 著 吸 收，无 论 是 UV / H2O2 法 还 是 用 UV / Fenton 法 均 不 能 有 效 地 对 其 处 理。 而 UV / H2O2 / 草酸铁络合物法却能有效地处理，其 EE / O （电 能 / 级）值 为 l . 6kW·1 （/ 级·m3 ）。 Safarzade1 Amiri 等［6］还用日光 / 草酸铁 / 过氧化氢法对三氯乙 烯等进行了处理。该法的降解效率比日光 / H2O2 / TiO2 法 至 少 高 出 25 ~ 45 倍。黄 君 礼 等［7］用 UV / F（e C2O4）33 - / H2O2 法成功地降解了水中的苯胺并确 定了最佳反应条件。苯胺浓度为 30 ~ 40 mg / L 时， 最佳条件为 pH 值为 3 . 0 ~ 4 . 0、Fe2 + 为 3 mmoI / L、 H2O2 为 l3 . 8 mmoI / L、C2O24 - 为 20 mmoI / L，反 应 l0 min时，苯胺去除率达 99% 以上；而用 Fenton 法 苯胺去除率为 94 . 6% ，UV / F（e C2O4）33 - 法苯胺去 除率为 79 . 9% 。