热电离质谱法测定国际比对氧化铀芯块中的铀同位素比值

[收稿日期] 2018-03-02 [改回日期] 2018-08-01 [作者简介] 张 继 龙 （1976- ) ，男 ，副研究 员 ，从事核安保及质谱分析工作。E-mail: jilong_zhang@snstc.org
第 1期
张 继 龙 ，等 ：热 电 离 质 谱 法 测 定 国 际 比 对 氧 化 铀 芯 块 中 的 铀 同 位 素 比 值
个 铼 带 作 为 电 离 带 。双 带 之 间 的 距 离 约 为
1 mm， 电流
控。
样品烘烤程序！
电流至
A L 0.2〜0.3 下 点 样 ，装 载 1 " 铀 溶 液 ，调节
灯 丝 电 流 至 0.7 A
蒸，
电
流 调 至 1 A 保 持 1 min，调 至 1.5 A 保 持 10 s ，
调 至 2 A 保 持 10 s ，结束 样 品烘 烤 程 序。此过
间过程，这 里 以 “次”代 替 ，从 0 到 $ ; $ ! 样品
耗 尽 的 时 间 ，即 积 分 从 开 始到结束时的时间；
积 分 时 间 （)）；"aO! a 同位素离子流强度的 总量(V); "bO! b V 同位素离子流强度的总量( )。
采 用 了 样 品 全 蒸 发 的 方 法 ，使离子流强
第 35卷 第 1期 2019 年 1 月
铀Uranium矿
DOI：10. 3969/j. issn. 1000-0658. 2019. 01. 07
地 Ge质ology
Vol. 35 1 Jan. 2019
热电离质谱法测定国际比对氧化 铀芯块中的铀同位素比值
张 继 龙 ！， 黎 春 ！， 王 岚 ！， 武 朝 辉 ！， ColeHexel2， 周 志 波 ！， 杨 丽 芳 ！， 李 多 宏 ！， 谭 西 早 1
验 室 和 14个其它实验室。
本实验室为国家核安保技术中心运行的 中美核安保示范中心分析实验室，于 2 016年
初 建 成 ，为 提 升 和 验 证 核 材 料 分 析 的 能 力 和
水 肀 ，我们积极申请参加了 2017 NMR0 R0 国
际比对。
技术测量铀同位素比值是一
项 非 常 经 典 的 分 析 方 法 ，但 测 量
样品位
No.1 No.2 No.3
9 个 法 拉 第 杯 接 收 器 ，1 个带有能量过滤器
No.4
(RPQ) 的 电 子 倍 增 器 。且配置了 8 个 1011!
程以产生 强
的
。
1 以 表 顺 序 将 标 样 、 质 控 样 和 比 对 样 装
度 对 时 间 进 行 了 全 积 分 ，所 以 测 量 结 果 与 各
样品 。
同 位 素 蒸 发 的 优 先 次 序 不 再 有 关 系 ，从 而 克 服了质量分馏效应对测量结果的影响。
表 1 样品盘中标样、质控样和比对样的排布
3 轮 在 2 0 1 7 年 举 办 ，其 比 对 内 容 包 括 ：关于
克级二氧化铀芯块中铀同位素比值和铀含量 测 试 的 实 验室分析能力。本 次 比 对 共 有 3 2 个
实 验 室 参 加 ，其 中 包 括 5 个 IA EA 网络实验
室 ，3 个 候 选 网 络 实 验 室 ，1 0 个 设 施 单 位 实
•3 9 •
式 中 ：！a,b: T E 的 测 量 结 果 （a 同 位 素 与 b 同 a 位 素 的 比 值 ）；/",#:在 时 间 # 时 ， 同位素的 V b 离子流强度( ); /$，# : 在 时 间 # 时 ， 同位素的 V 离子流强度( ); 样 品 开 始 蒸 发 、 电离的时
Table 1 Configuration of standard $ quality control and
comparison sample in sample magazine
2 实验
2 . 1 仪器
赛 默 飞 世 尔 （Thermo Fisher) 公司生产的 Triton P lu s型 热 表 面 电 离 同 位 素 质 谱 仪 ，具有
样品在
中的量分馏效应的
。
wk.baidu.com量分
在
和
，
同位素
、
的
比 同位素
。 测量初
同位素的
。为
克 服 质 量 分 馏 效 应 ，最 早 由 Romkowskim提出
全 蒸 发 技 术 （TE)， 、重同位素离子流自
测量
分别
，
、
， 、 同位素 子 分别 和 ，
“ ”的同位素比值。
1 原理
T E 的原理可用下面公式来表示[2]:
[ ] 关键词 二 氧 化 铀 芯 块 ；国 际 比 对 ；铀 同 位 素 比 ；热 电 离 质 谱 ；全蒸发 [文章编号] 1000-0658(2019)01-038-06 [中图分类号] 0657.63 [文献标志码] A
国 际 原 子 能 机 构 (IAEA)核 保 障 分 析 办 公 室 (SGAS)为 评 估 其 网 络 实 验 室 、候 选 网 络 实
( 1 . 国 家 核 安保 技 术中 心 ，北 京 ，102401; 2 . 核 分 析 化 学 与 同 位 素 实 验 室 ，美 国 能 源 部 橡 树 岭 国 家 实 验 室 ， $ 橡树 岭 美国 田 纳 西 州 37830)
[ ] - 摘 要 采 用 全 蒸 发 热 电 离 质 谱 技 术 测 量 了 国 际 比 对 二 氧 化 铀 样 品 中 的 铀 同 位 素 比 值 。 比对结 果 表 明 ，本 实 验 室 提 交 的 MU/B U、mu / 23” 和 236U/ 238U 值 与 IAEA公 布 的 参 考 值 偏 差 分 别 为 0.02%、 -0.003% 和 0.97% ， 在 实 验 室 间 分 析 测 试 能 力 评 价 中 ，' （或 ！）分 数 分 别 是 0.03( 或 0.05)、-0.05 (或-0.07)和 0.15( 或 0.25) ，均被 评价为满意。
验 室 以 及 其 它 实 验 室 的 核 材 料 分 析 能 力 ，举办
了核材料分析实验室比对的系列性能测试活
动 （Nuclear Material Round Robin， 简 称 NMR0 R0 ) 。在 2 0 1 3 年 和 2 0 1 5 年分别举办了 第 1 轮 和 第 2 轮 NMR0 R0 。该 系 列 活 动 的 第