后处理工艺Purex流程计算机模拟研究现状及展望
后处理厂流程仿真国内外发展现状
后处理厂流程仿真国内外发展现状后处理厂是指对工业废水、废气等进行处理的生产基地，是确保环境持续改善和保护生态环境的重要环节。
后处理厂流程仿真是通过建立数学模型，模拟和优化处理过程，为厂房的设计、运行和优化提供支持。
目前，国内外后处理厂流程仿真的发展现状如下。
国外发展现状：1. 美国：美国在后处理厂流程仿真方面较为成熟，已经建立了许多相关的仿真软件。
较早应用的软件有WEST, AQUASIM和SUMO等，其中WEST和AQUASIM主要用于废水处理的仿真，SUMO则用于废气处理的仿真。
近年来，PondSim、ModSim和gPROMS等软件也逐渐流行起来。
2.欧洲：欧洲的后处理厂流程仿真研究主要集中在德国和荷兰等国家。
德国的仿真软件ASIM-WWTP主要用于废水处理，而荷兰的SIMBA软件则适用于气体处理。
除了建立数学模型，欧洲还注重实际案例的研究，以实现仿真结果和实际运行数据的对比分析。
3.日本：日本在后处理厂流程仿真方面也有一定的研究力量，主要集中在大阪大学等高校和研究所。
在废水处理方面，日本研发了一套基于水力学和生物技术的仿真软件，以模拟不同工况下污水处理的效果。
国内发展现状：1.研究机构：国内的后处理厂流程仿真研究主要由大学和科研机构开展。
例如，清华大学、华南理工大学和东南大学等高校，在废水处理方面积累了一定的研究经验。
2.仿真软件：国内也有一些后处理厂流程仿真软件被开发出来，例如，炼大环保科技研发的工业废水处理流程仿真软件ISEP。
该软件能够模拟废水处理过程中的各个环节，帮助分析和优化处理效果。
3.实际应用：国内的后处理厂流程仿真技术已经开始在实际应用中得到推广。
一些大型环保项目，如钢铁、化工和电力等行业的废水处理厂，开始采用仿真软件进行设计和优化，以提高处理效果和节约成本。
总的来说，国内外后处理厂流程仿真的发展都处于不同的阶段，但都在致力于提高处理效率和减少环境污染。
国外在仿真软件的开发和应用方面较为成熟，而国内则还处于起步阶段，但已经取得了一些进展。
PUREX流程钚还原反萃过程的计算机模拟研究进展
PUREX流程钚还原反萃过程的计算机模拟研究进展于婷;叶国安;何辉;陈延鑫;刘金平;张岚【摘要】PUREX流程为当前后处理工业的主流流程,其计算机模拟研究为研究热点.国外一些国家已进行全流程模拟计算,能够开展工艺条件分析和工艺优化工作,具有重要的应用价值.铀钚分离工艺单元(1B)和钚反萃单元(2B)是PUREX流程的重要环节,二者计算机模拟的基础为钚的还原反萃单元模型.本文总结了国外PUREX流程计算模拟程序中的钚还原反萃模型的研究进展,重点对模型的建立和算法做了介绍.%PUREX has been a dominant process in nuclear fuel reprocessing industry.The computer simulation of PUREX has been a research hot spot.In some other countries,computer simulation of complete flow scheme has been realized,and the simulation program can be used in analyzing the influence of input parameter on PUREX and optimizing the input parameter of PUREX.Uranium and plutonium separation unit(1B) and plutonium stripping unit(2B) are critical part of PUREX.The computer simulations of them are based on plutonium stripping chemical reduction model.This paper reviews the recent process of the model of the plutonium stripping by chemical reduction model,focuses on the model and algorithm.【期刊名称】《核化学与放射化学》【年(卷),期】2017(039)004【总页数】11页(P257-267)【关键词】PUREX流程;计算机模拟;反萃;钚还原反应【作者】于婷;叶国安;何辉;陈延鑫;刘金平;张岚【作者单位】中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京 102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京 102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京 102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京 102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京 102413;中国科学院上海应用物理研究所放射化学与工程技术部,上海201800;中国科学院核辐射与核能技术重点实验室,上海201800;中国科学院钍基熔盐堆核能系统卓越创新中心,上海 201800【正文语种】中文【中图分类】TL249核燃料后处理是实现核燃料闭式循环的重要环节，是减少需要长期地质处置的放射性废物的唯一方法和充分利用铀资源的有效途径[1]。
我国核燃料后处理技术的现状与发展_叶国安
嬗变过程可实现核废物的最小化，并有效 降低其放射性毒性的长期危害。乏燃料 若直接进行地质处置，其体积是 2m3/tU， 而经后处理提取铀钚后，需地质处置的 废物体积低于 0.5m3/tU。
地质处置库的装载容量取决于处 置库关闭后巷道内的温度，即残留在玻 璃固化体中的释热核素决定处置库的 容量。以乏燃料直接处置为参照，提高 钚 、次 锕 系 与 高 释 热 核 素 (Sr-90、 Cs-137) 的 回 收 率 ，可 显 著 提 高 处 置 库 的装载容量。
全分离技术的要点是改进 PUREX 流程，除了分离铀、钚外，同时分离镎、 锝、碘，然后进一步分离高放废液中剩 余的铀、钚和次锕系元素以及锶、铯，分 别得到上述元素的单个产品。部分分 离指分别得到铀和铀/钚（或铀/超铀）混 合产品。部分分离由于得到的是锕系 混合物，只能用于均匀嬗变。在干法后 处理中，钚与其他锕系元素一般难以分 开，属于部分分离。
后处理发展的意义
一是通过后处理提取并复用铀、钚， 可提高铀资源利用率。
后处理可极大地提高铀资源的利用 率。回收的铀、钚可用于热堆循环，但钚 最好用于快堆循环。在热堆中铀资源利 用率不足 1%，而在快堆中铀资源利用率 可以提高到 60%以上，理论上可使地球铀 资源使用达到千年，从而确保核能的可 持续发展。
国外改进普雷克斯流程的进展
国外改进普雷克斯流程的进展普雷克斯（PUREX）流程是现今最有效、最成功的乏燃料后处理流程，采用磷酸三丁酯（TBP）和碳氢化合物（稀释剂）的混合物作为萃取剂,通过溶剂萃取分离出铀钚,包括首端处理过程（机械剪切和化学溶解）、溶剂萃取过程（铀钚共去污、铀钚分离及铀钚纯化）和铀钚尾端过程等部分，如图1所示。
为进一步简化后处理流程,降低成本，减少放射性废物产生量，并降低核扩散风险,许多国家正在对普雷克斯流程进行首端、溶剂萃取和镎锝分离等方面的工艺改进研究，或开展基于普雷克斯流程的新溶剂萃取流程研发工作。
图1普雷克斯流程示意图1工艺改进普雷克斯流程的优化改进,主要是针对首端处理工艺、萃取工艺、无盐试剂的使用以及镎锝的分离。
1.1首端处理工艺高温氧化挥发技术是一种首端处理工艺:在空气、氧气或氮氧化物等含氧气氛下,对乏燃料进行煅烧（〉480C）,将UO2陶瓷芯块氧化为易被硝酸溶解的U3O8或者UO3细微粉末。
能够简化燃料与包壳分离工艺,实现高燃料回收率（＞99%）,加快乏燃料溶解，并有效去除挥发性裂变产物（如氚）。
俄罗斯在建的后处理示范中心已采用该技术，美国也开展了相关研究。
1.1.1俄罗斯氧化挥发法处理技术为验证其研发的简化普雷克斯流程，俄罗斯正在建设一座后处理示范中心（将于2021年建成）。
该中心采用热化学脱壳（1000C的氮气-氧气环境中）和氧化挥发法（500C）进行乏燃料首端处理，取替了原来的机械剪切过程，将致密的乏燃料芯块转化为疏松的细粉状态，使99%以上的氚从芯块释放出来,避免了后续工艺的含氚废水问题,并使设备布置更紧凑,降低了首端处理成本。
22细粉状高价铀氧化物更易溶解，在硝酸浓度较低（1.5〜1.8moSL）的情况下，料液的铀浓度可达到较高水平（超过500y/L）o1.1.2美国干法预处理工艺美国研究了用于除氚的干法高温化学技术。
该工艺段位于剪切工艺段和溶解工艺段之间，一般是在480-800C的空气或氧气中将乏燃料煅烧4小时，使U02发生氧化反应，生成细粉状：。
计算机仿真的发展方向
计算机仿真的发展方向
计算机仿真可以被定义为在特定计算机模拟环境中，使用特定程序，以模拟实际情况的过程。
目前，随着计算机技术的发展，计算机仿真已经成功应用于各种行业和领域，正在发挥重要作用，不断推动着科学技术的发展。
今天，计算机仿真已经成为研究领域中不可或缺的工具，其发展方向也在不断地演变。
首先，加强硬件仿真技术的研究。
目前的计算机仿真技术已经普及到不同的行业和领域，但由于硬件仿真的处理器体系结构受到计算机性能的限制，其效率不能得到满足。
因此，需要对硬件仿真技术进行进一步的研究，提高其处理器体系结构的效能，以满足实际应用的要求。
其次，更好地利用虚拟现实技术。
虚拟现实技术是新一代信息技术，可以真实地呈现计算机模拟的环境。
借助虚拟现实技术，可以获得更深入的视角，更好地理解计算机仿真的过程和模拟结果。
因此，在计算机仿真发展方面，虚拟现实技术将是重要的工具。
此外，也需要加强大数据技术的研究。
目前，计算机仿真已经发展到能够处理大量数据，并基于这些数据做出更准确、更可靠的模拟结果。
加工工艺发展现状及未来趋势分析
加工工艺发展现状及未来趋势分析随着科技的不断发展和全球化的加速推进，加工工艺也在不断演变和进步。
本文将对加工工艺的现状进行总结，并展望未来的发展趋势。
1. 加工工艺的现状当前，加工工艺在各个领域都有着广泛的应用，包括制造业、医疗、航空航天、汽车工业等。
加工工艺的技术水平不断提高，效率不断提升，同时也呈现出以下几个特点：1.1 数字化趋势随着信息技术的发展，加工工艺正朝着数字化方向发展。
传统的机械加工逐渐被数字化控制系统所取代，提高了生产的精度和效率。
数字化加工工艺还可以与虚拟现实、人工智能等技术结合，实现智能化生产。
1.2 自动化和智能化趋势自动化是当前加工工艺的发展趋势之一。
自动化加工设备可以减少人力投入，提高生产效率和质量稳定性。
智能化则是自动化的进一步发展，通过感知、计算和决策来实现高度自适应的生产过程。
1.3 精细化和高效化趋势在加工工艺中，越来越注重产品的精细化制造和高效化生产。
先进的加工技术和设备能够实现高精度加工，提高产品质量。
同时，通过优化流程和减少浪费，实现资源的最大化利用和生产的高效化。
2. 加工工艺的未来趋势2.1 个性化定制生产随着消费者需求的多样化和个性化，加工工艺将更加注重个性化定制生产。
通过先进的加工技术和智能化生产系统，可以快速响应市场需求，满足消费者的个性化要求。
2.2 轻量化和材料创新在追求高效能和环保的同时，加工工艺将更加注重产品的轻量化和材料创新。
应用先进的材料和加工工艺，可以减少产品的重量和能耗，提高资源利用率和环境友好性。
2.3 网络化和协同化生产随着物联网和云计算等技术的发展，加工工艺将更加注重网络化和协同化生产。
通过实时数据采集和分析，可以实现生产过程的监控和优化。
同时，协同化生产可以促进不同企业之间的合作，提高整个产业链的效率。
2.4 环保和可持续发展环保和可持续发展已成为全球的共识，也是加工工艺未来发展的方向之一。
减少能源消耗、优化工艺流程、提高废弃物回收利用率等措施将成为加工工艺发展的重要课题。
Purex流程中铀、钚、锆、钌混合溶液界面污物的成因研究
收稿日期:2020-10-27作者简介:支冬安(1994 ),男,陕西渭南人,硕士,现主要从事核能与核技术工程方面研究通讯作者:夏良树,E -m a i l :x l s 1966@h o t m a i l .c o m第41卷 第2期核科学与工程V o l .41 N o .22021年4月N u c l e a r S c i e n c e a n d E n g i n e e r i n gA pr .2021P u r e x 流程中铀㊁钚㊁锆㊁钌混合溶液界面污物的成因研究支冬安1,张志成1,王 辉2,夏良树1,*(1.南华大学核科学技术学院,湖南衡阳421001;2.中国原子能科学研究院 放射化学研究所,北京102413)摘要:本文采用C e 模拟P u ,以U ㊁C e ㊁Z r ㊁R u 混合溶液模拟乏燃料溶解液,磷酸二丁酯(H D B P)模拟降解产物,采取单级萃取方式研究乏燃料溶解液中界面污物的生成情况,定性分析了界面污物的基本组成,探讨了界面污物的成因㊂结果表明,铀㊁锆㊁铈会都会参与界面污物的生成;铀㊁锆对界面污物的生成有促进作用,铈对界面污物生成的影响不大,而硝酸浓度对界面污物的生成起逆向作用㊂关键词:界面污物;磷酸二丁酯;锆;钌;铈;铀中图分类号:T L 24文章标志码:A文章编号:0258-0918(2021)02-0427-06S t u d y on t h e F o r m a t i o n o f I n t e r f a c i a l C r u d e i n t h e M i x e d S o l u t i o n o f U r a n i u m ,P l u t o n i u m ,Z i r c o n i u m a n d R u t h e n i u m i n t h e P u r e x P r o c e s sZ H I D o n g a n 1,Z H A N G Z h i c h e n g 1,WA N G H u i 2,X I A L i a n gs h u 1,*(1.U n i v e r s i t y o f S o u t h C h i n a ,I n s t i t u t e o f N u c l e a r S c i e n c e a n d T e c h n o l o g y ,H e n g y a n g of H u n a n P r o v .421001,C h i n a ;2.I n s t i t u t e o f R a d i a t i o n C h e m i s t r y ,C h i n a I n s t i t u t e o f A t o m i c E n e rg y ,B e i j i n g 102413,C h i n a )A b s t r a c t :C e w a s u s e d t o s i m u l a t e P u ,t h e m i x e d s o l u t i o n o f U ,C e ,Z r a n d R u w a su s e d t o s i m u l a t e t h e s p e n t n u c l e a r f u e l s o l v e n t ,a n d d i b u t y l p h o s ph a t e (H D B P )w a s u s e d t o s i m u l a t e t h e d e g r a d a t i o n p r o d u c t s .T h e f o r m a t i o n o f i n t e r f a c i a l d i r t i n t h e s pe n t n u c l e a rf u e l s o l v e n t w a s s t u d i e d b y s i ng l e -s t a g e e x t r a c t i o n ,th e b a si c c o m po s i t i o n o f t h e i n t e r f a c i a l c r u d e w a s q u a l i t a t i v e l y a n a l yz e d ,a n d t h e c a u s e s o f t h e i n t e r f a c i a l c r u d e w e r e d i s c u s s e d .T h e r e s u l t s s h o w t h a t u r a n i u m ,z i r c o n i u m a n d c e r i u m w i l l a l l b e i n v o l v e d i nt h e f o r m a t i o n o f t h e i n t e r f a c e c r u d e ;u r a n i u m a n d z i r c o n i u m c o u l d p r o m o t e t h e g e n e r a -t i o n o f i n t e r f a c i a l c r u d e ,w h i l e c e r i u m h a d l i t t l e e f f e c t o n t h e g e n e r a t i o n o f t h e i n t e r f a c i a lc r ude ,w h i l e a c i d i t y p l a ye d a r e v e r s e r o l e o n t h e g e n e r a t i o n of t h e i n t e r f a c i a l c r u d e .K e y wo r d s :I n t e r f a c i a l c r u d e ;H D B P ;Z i r c o n i u m ;R u t h e n i u m ;C e r i u m ;U r a n i u m 724随着核能的发展,乏燃料的处理处置越来越受到重视㊂湿法工艺中的P u r e x流程由于其对铀㊁钚回收率高,废物量小,20世纪50年代,美国开始大规模使用P u r e x流程进行核燃料后处理,之后该工艺被认为是世界上最有效㊁最成功的乏燃料后处理工艺[1,2]㊂P u r e x流程是通过萃取的方式用磷酸三丁脂(T B P)从乏燃料中提取铀㊁钚并净化裂片元素的一种化学工艺[3]㊂由于乏燃料的放射性会导致T B P裂解生成磷酸二丁酯(H D B P)和磷酸一丁酯(H2M B P)[4],这些降解产物容易与后处理过程中的裂变产物尤其是锆生成界面污物存在于两相中间,而界面污物的生成会使得有机相接受的辐照剂量更大,萃取剂的去污效率降低,甚至在严重时会影响液体的流动,影响萃取设备正常运行㊂针对这种情况,各国学者进行了多种研究,解决方案主要集中在两点:一种是研发新的萃取剂,从而减少或者消除界面污物的影响,例如酰胺类萃取剂[5,6],亚砜类萃取剂[7],大环化合物[8,9]等新型萃取剂,这些萃取剂或是不易降解,或是易于除去降解产物,或是降解产物对裂变元素的萃取能力极弱;但是这些新型萃取剂存在对U的萃取效率低等问题并不能完全取代T B P作为P u r e x流程中的萃取剂㊂因此就出现了界面污物的另外一个研究方向,那就是研究如何减少或者消除界面污物㊂由于影响界面污物形成的条件比较复杂,国内外这方面的报道较少,主流的研究方向分为两个方面,一是通过寻找与研发合适的化学试剂减少或者避免界面污物的生成,例如叶安国等提出的利用乙羟肟酸来消除锆界面污物[10,11];二是通过改变P u r e x流程的工艺条件来减少界面污物的生成㊂而他们大多集中于以锆等为单元素形成界面污物研究上㊂如在文献[12,13]中以锆为研究对象,研究了H D B P㊁H2M B P㊁锆浓度㊁硝酸浓度对界面污物生成量的影响,并对界面污物的基本组成进行了分析㊂但以多元素混合溶液模拟乏燃料溶解液研究界面污物的报道较少㊂本文在U㊁P u㊁Z r㊁R u混合溶液中,用C e模拟P u,用U㊁C e㊁Z r㊁R u混合溶液模拟乏燃料溶解液,探究H D B P作为降解产物时乏燃料溶解液中界面污物的生成情况,并对界面污物的基本组成㊁官能团结构和晶型结构进行探讨,以期为P u r e x流程共去污过程提供参考,减少界面污物对萃取过程的影响㊂1实验部分1.1仪器与试剂1.1.1仪器I R P r e s t i g e-21型红外光谱仪(日本岛津S h i m a d z u公司);3014-z2型X射线衍射分析仪(日本理学株式会社理学公司);O X F O R D X-M a X型能谱分析仪(捷克泰思肯公司);B P H-6123真空干燥箱(上海丙林电子科技有限公司);H J-4多头加热磁力搅拌器(常州润华电器有限公司);L D Z-08医用离心机(北京医用离心机厂);IC A P6300D u o+M F C型电感耦合等离子体光谱仪(T h e r m o S c i e n t i f i c)㊂1.1.2试剂煤油(洛阳三诺,A R);T B P(苏州文益,A R);H D B P(翁江试剂,A R);五水合硝酸锆(国药集团化学试剂有限公司,A R);二氧化铀(中核二七二铀业责任有限公司);六水合硝酸铈(阿拉丁,99.5%);亚硝酰基硝酸合钌(Ⅲ)(上海笛柏,A R);硝酸(湖南汇虹,A R)㊂1.2料液的配制与标定1.2.1硝酸锆溶液的配制与标定称取适量的五水合硝酸锆固体,用3m o l/L硝酸溶解,过滤后转移到500m L容量瓶中,再用3m o l/L硝酸定容,使锆浓度约为10g/L,用I C P-A E S进行标定㊂1.2.2硝酸铈溶液的配制与标定称取适量的硝酸铈固体,用蒸馏水溶解,过滤后转移到500m L容量瓶中,再用蒸馏水定容,使铈浓度约为20g/L,用I C P-A E S进行标定㊂1.2.3铀溶液的配制与标定称量一定量的二氧化铀固体,向反应器中加入定量的6m o l/L硝酸,加热至70ħ,缓慢加入二氧化铀粉末,至溶液呈透亮的黄色,待溶液冷却后过滤,用三氯化钛还原,重铬酸钾滴定法标定其浓度,用以草酸铵作为缓冲824剂,用氢氧化钠滴定其硝酸浓度㊂1.2.4水相溶液的配制按照所需浓度向100m L容量瓶中加入适量的硝酸锆溶液,硝酸铈溶液,硝酸铀酰溶液,摇匀,测其硝酸浓度,用15m o l/L硝酸调整其硝酸浓度㊂1.2.5 T B P的洗涤用5%的碳酸钠溶液按照1ʒ1的比例与T B P混合,充分震荡或搅拌15分钟,然后静置,去掉水相,重复操作三次,然后用0.1m o l/L的硝酸和蒸馏水分别重复上述操作一次㊂1.2.6有机相溶液的配制取T B P,H D B P,煤油按照一定体积比例(见2.1.1)进行混合㊂1.3界面污物的生成与收集1.3.1界面污物的生成与观察在300m L烧杯中分别加入50m L配置好的水相料液和有机相料液,充分搅拌30分钟,将其转移到离心管中,离心5分钟,观察界面污物生成情况㊂界面污物的生成量的描述,可以在相同离心条件下,观察本次离心后界面污物生成情况并记录㊂1.3.2界面污物的收集在U㊁Z r㊁R u㊁C e体系的界面污物的收集中,由于界面污物的粘稠性太高,过滤法收集界面污物较难,所以采用洗涤法收集界面污物㊂具体操作是小心地将离心管中的清液用滴管吸出,向离心管中分别加入5m L蒸馏水和5m L石油醚进行洗涤3次,然后用5m L石油醚洗涤三次,洗涤结束后将界面污物转移到表面皿中,在50ħ条件下烘干㊂1.4界面污物的分析与表征1.4.1 E D S分析在样品托上粘上导电胶,取适量样品粘在导电胶上,粘好之后用洗耳球吹洗导电胶上面的样品,保证样品托上样品的稳定性㊂样品粘好之后在样品及样品托表面同时镀一层金属膜,保证导电性,此处选用的是离子溅射镀膜法镀一层金膜㊂调整S E M的图像,并将图像输入到E D S进行采集分析㊂1.4.2 F T-I R分析取足够压片的量的溴化钾,研磨成粉末状后加入一定量的待测样(约为溴化钾粉末体积的0.5%),充分研磨碾碎,置于压片机中进行压片制样㊂将制好的样放入样品室进行测试,得到界面污物的官能团结构㊂1.4.3 X R D分析将烘干的样品充分研磨至粉末状,装入样品槽中,将样品槽中的样品表面整理平整㊂将处理好的样品放入样品室使用C u射线检测,观察X R D图像,得到界面污物晶型结构㊂2结果与讨论2.1混合溶液中界面污物生成量的研究2.1.1 H D B P对界面污物生成的影响以H D B P-30%T B P-煤油作为萃取剂,U㊁Z r㊁C e㊁R u混合溶液作为待萃取溶液,在铀浓度为250g/L㊁铈浓度为1g/L㊁锆浓度为1g/L㊁钌浓度为1g/L时改变H D B P浓度,观察界面污物生成量,结果如表1㊂表1H B D P对界面污物生成量的影响T a b l e1T h e i n f l u e n c e o f H B D P o n t h ef o r m a t i o n o f t h e i n t e r f a c i a l c r u d eH D B P浓度/(m o l/L)00.0150.030.0450.060.075界面污物生成量*************注:界面污物的生成量较难以定量的形式呈现,因此对于界面污物的生成量,采用观察的形式,以*代表界面污物的生成量,*越多界面污物生成量越多,无*代表无界面污物的生成,下同㊂由表1可知,H D B P浓度在0.015~ 0.075m o l/L范围内随着其浓度的升高,界面污物生成量逐渐上升㊂这是因为锆和H D B P 的结合是生成界面污物的主要原因,因此随着H D B P浓度的升高,界面污物的生成量会逐渐升高㊂2.1.2锆浓度对界面污物生成的影响以H D B P-30%T B P-煤油作为萃取剂,U㊁Z r㊁C e㊁R u混合溶液作为待萃取溶液,在铀浓度为250g/L㊁铈浓度为1g/L㊁钌浓度为9241g/L时,改变锆浓度,观察界面污物生成量,结果如表2㊂表2锆浓度对界面污物生成量的影响T a b l e2T h e i n f l u e n c e o f t h e Z r c o n c e n t r a t i o n o n t h e f o r m a t i o n o f t h e i n t e r f a c i a l c r u d eZ r浓度/(g/L)0.30.5123界面污物生成量************由表2可知,H D B P浓度为0.075m o l/L 时,Z r浓度在0.3~3g/L范围内随着Z r浓度的升高,界面污物生成量逐渐上升㊂这是因为锆与H D B P的结合是生成界面污物的主要原因,因此随着锆浓度的升高,界面污物的生成量逐渐升高㊂2.1.3铈浓度对界面污物生成的影响以H D B P-30%T B P-煤油作为萃取剂, U㊁Z r㊁C e㊁R u混合溶液作为待萃取溶液,在铀浓度为250g/L㊁锆浓度为1g/L㊁钌浓度为1g/L㊁H D B P浓度为0.075m o l/L 时,改变铈浓度,观察界面污物生成量,结果如表3㊂表3铈浓度对界面污物生成量的影响T a b l e3T h e i n f l u e n c e o f t h e C e c o n c e n t r a t i o n o n t h e f o r m a t i o n o f t h e i n t e r f a c i a l c r u d eC e浓度/(g/L)12345界面污物生成量*****由表3可知,C e浓度在1~5g/L范围内,界面污物生成量无明显变化㊂这是因为H D B P和锆的结合能力远高于铈,且铀浓度远高于铈,导致铈进入界面污物的量非常少,同时2.2.2中能谱的数据也表现出在界面污物中铈的存在极其少,因此界面污物的变化无法用肉眼观察到,所以随着铈浓度的变改变界面污物的生成量并无明显变化㊂2.1.4铀浓度对界面污物生成的影响以H D B P-30%T B P-煤油作为萃取剂,U㊁Z r㊁C e㊁R u混合溶液作为待萃取溶液,在锆浓度为1g/L㊁H D B P浓度为0.075m o l/L 时㊁铈浓度为1g/L㊁钌浓度为1g/L时,改变铀浓度,观察界面污物生成量,结果如表4㊂表4铀浓度对界面污物生成量的影响T a b l e4T h e i n f l u e n c e o f t h e U c o n c e n t r a t i o n o n t h ef o r m a t i o n o f t h e i n t e r f a c i a l c r u d eU浓度/(g/L)050100150200250界面污物生成量****************由表4可知,随着铀浓度的升高,界面污物生成量逐渐上升,但是铀浓度为0g/L时的界面污物生成量明显大于50~250g/L时的生成量,与250g/L时的生成量大致相同㊂在铀浓度0~250g/L范围内,界面污物的生成量先出现明显的降低再升高现象,这主要是因为在铀存在的情况下,有机相中的H D B P会大量与铀络合,使得H D B P有效剂量减少,且铀会与锆争夺H D B P上的络合位置,导致界面污物的生成量陡然减少;但随着铀浓度的持续升高,界面污物的生成量会随着铀浓度的升高而升高㊂这是因为,随着铀浓度的升高,铀逐渐进入界面污物;另外硝酸铀酰被萃入到有机相中,Z r与H D B P萃合物上的H D B P会因氢键的断裂而脱落生成Z r-D B P,作为界面污物的形式存在[12]㊂2.1.5硝酸浓度对界面污物生成的影响以H D B P-30%T B P-煤油作为萃取剂,U㊁Z r㊁C e㊁R u混合溶液作为待萃取溶液,在铀浓度为250g/L㊁铈浓度为1g/L㊁锆浓度为1g/L㊁钌浓度为1g/L㊁H D B P浓度为0.075m o l/L时,改变硝酸浓度,观察界面污物生成量,结果如表5㊂表5硝酸浓度对界面污物生成量的影响T a b l e5T h e i n f l u e n c e o f t h e a c i d i t y o n t h ef o r m a t i o n o f t h e i n t e r f a c i a l c r u d eH+浓度/(g/L)11.522.53界面污物生成量***************由表5可知,在1~3m o l/L的硝酸浓度范围内,随着硝酸浓度的升高,界面污物的生成量逐渐减少㊂这是因为H D B P参与界面污物生成时,随着界面污物的生成会析出氢离子,因此高酸条件不利于该反应的进行,从而使得界面污物的生成量减少㊂0342.2 界面污物的组成及结构分析2.2.1 界面污物晶型结构分析用X R D 对界面污物进行晶型结构分析,结果如图1所示㊂图1 界面污物的X R D 分析图谱F i g .1 T h e X R D s pe c t r u m of t h e i n t e r f a c e c r u d e 由图1可知,谱图中无尖锐的峰形成,可判断该界面污物没有无定型状态的非晶体㊂2.2.2 界面污物组分分析用E D S 对界面污物进行能谱分析,结果如图2所示㊂图2 界面污物的E D S 分析图谱F i g .2 T h e E D S a n a l ys i s o f t h e i n t e r f a c e c r u d e 由图2可知,U 浓度在50~250g /L 范围内,界面污物中含有较多的C ㊁O ㊁P ㊁U ㊁Z r ㊁C e 元素㊂根据实验,T B P 不会和U ㊁Z r ㊁C e 络合产生界面污物,因此C ㊁P 元素极大可能性是来自于H D B P ㊂界面污物中还含有部分Z r ㊁U ㊁C e 元素,表明界面污物是由U ㊁Z r ㊁C e 和H D B P 相互作用而成的㊂2.2.3 界面污物官能团分析用红外光谱分析界面污物官能团结构,结果如图3所示㊂图3 界面污物的红外光谱图谱U 1 不含铀;U 6含铀F i g .3 T h e i n f r a r e d s pe c t r u m of t h e i n t e r f a c i a l c r u d e U 1 w i t h o u t u r a n i u m ;U 6 c o n t a i n i ng ur a n i u m 由图3可知,在不含U 的情况下,界面污物中无羟基峰的出现,而通过文献[13]对H D B P 的红外光谱研究并结合H D B P 的结构,H D B P 中存在羟基,这说明不含U 的溶液中,界面污物可能是由H D B P 上羟基的H +离解后与金属离子结合形成的,但是在含U 的界面污物中,有羟基峰的生成,可能是因为可能有水分子通过氢键与铀酰离子与H D B P 的络合进入了界面污物中㊂2.3 界面污物的成因分析用硝酸浓度为2m o l /L ㊁锆浓度为1g /L的锆溶液分别与H D B P 浓度为0.075m o l /L的H D B P -30%T B P -煤油和H D B P 浓度为0.075m o l /L 的H D B P -煤油进行等量混合并充分萃取,两次萃取后两相中间都有不溶物出现,可知H D B P 极易与Z r 络合成存在于两相的界面污物㊂用硝酸浓度为2m o l /L ㊁钌浓度为1g /L的钌溶液分别与H D B P 浓度为0.075m o l /L的H D B P -30%T B P -煤油和H D B P 浓度为0.075m o l /L 的H D B P -煤油进行等量混合并充分萃取,两次萃取分相后两相皆呈现为红色透明液体,且容器中无固体或其他不溶于两相的存在,可知H D B P 会和钌发生络合反应,但络合产物不会形成第三相㊂用硝酸浓度为0m o l /L ㊁铈浓度为1g /L的铈溶液分别与H D B P 浓度为0.075m o l /L134的H D B P-30%T B P-煤油和H D B P浓度为0.075m o l/L的H D B P-煤油进行等量混合并充分萃取,两次萃取后两相中间都有不溶物出现,用硝酸浓度为1m o l/L铈浓度为1g/L的铈溶液与H D B P浓度为0.075m o l/L的H D B P-30%T B P-煤油进行等量混合并充分萃取,萃取过后两相为澄清溶液,可知铈在无硝酸浓度的情况下可与H D B P络合成为界面污物,但是在有硝酸存在的情况下,界面污物会消失㊂用硝酸浓度为2m o l/L㊁铀浓度为250g/L 的铀溶液分别与H D B P浓度为0.075m o l/L 的H D B P-30%T B P-煤油和H D B P浓度为0.075m o l/L的H D B P-煤油进行等量混合并充分萃取,不含T B P的混合液中存在沉于水相底部的胶体状物质,但该胶装物质容易溶于T B P中㊂在文献中有关于该物质的报道,在不同硝酸浓度下它有两种呈现方式,不溶的粉末和不溶的胶体[14]㊂根据上述情况,U和C e不能单独与H D-B P结合生成界面污物㊂但能谱和红外光谱分析却发现界面污物中含有U㊁Z r㊁C e,这可能是因为界面污物中U和C e并非是单独与H B D P进行络合,而是同时络合在Z r-H D B P 的多聚体分子上㊂3结论(1)含H D B P-30%T B P-煤油萃取U㊁Z r㊁R u㊁C e混合溶液时,会有界面污物生成㊂保持其他物料浓度相同,改变其中一个物料的浓度,界面污物的生成情况如下:锆浓度在0.3~3g/L范围内,界面污物的生成量随着锆浓度的升高而升高;H D B P浓度在0.015~ 0.075m o l/L范围内,界面污物随着H D B P 浓度的升高而升高;铀浓度在50~250g/L范围内,界面污物随着铀浓度的升高而升高;硝酸浓度在1~3m o l/L范围内,随着硝酸浓度的升高,界面污物的生成量逐渐减少㊂(2)U㊁Z r㊁R u㊁C e混合溶液产生的界面污物是由U㊁Z r㊁C e与H D B P和Z r-H D B P 的多聚体相互作用而成的㊂(3)对提取出来的界面污物进行红外光谱分析,发现不含铀的混合溶液与H D B P生成的界面污物没有羟基的存在,而含铀的混合溶液与H D B P生成的界面污物中有羟基的存在㊂参考文献[1]张晓霞,王婧,徐建华,等.核燃料后处理设施物项分级现状及建议[J].核科学与技术,2020,8(1):7. [2]叶国安,蒋云清.我国核燃料后处理技术的现状与发展[J].中国核工业,2015,54(012):26-30.[3]王辉,刘方.国外乏燃料后处理P U R E X流程简析[A].中国核学会.中国核科学技术进展报告(第五卷)中国核学会2017年学术年会论文集第6册(核化工分卷㊁核化学与放射化学分卷㊁辐射物理分卷)[C].中国核学会:中国核学会,2017:9.[4] A n d e r s o n T L,B r a a t z A,E l l i s R J,e t a l.S y n e r g i s t i c E x-t r a c t i o n o f D y s p r o s i u m a n d A g g r e g a t e F o r m a t i o n i n S o l v e n tE x t r a c t i o n S y s t e m s C o m b i n i n g T B P a n d H D B P[J].S o l v e n tE x t r a c t i o n&I o n E x c h a n g e,2013,31(6):617-633.[5]张荣锁,陈文浚,黄忠良,等.酰胺化合物对U(Ⅵ),E u(Ⅲ),S r(Ⅱ)和F e(Ⅲ)的萃取[J].核化学与放射化学, 2001,23(02):24-28+50.[6]周今,毛国淑,杨素亮,等.N,N'-二甲基-N,N'-二辛基-3-氧戊二酰胺对N p(Ⅳ)的萃取性能研究[J].中国原子能科学研究院年报,2017:145-146.[7]杨延钊,杨永会,孙思修,等.亚砜类萃取剂萃取铀(Ⅵ)的研究[J].山东大学学报:理学版,1998,33(03): 309-313.[8]彭静,俞初红,崔振鹏,等.用于90S r萃取分离的冠醚试剂的辐射化学研究进展[J].同位素,2011,024(B12): 29-35.[9]王成,彭国文,肖方竹,等.新型杯[4]芳烃磷酸酯衍生物的合成及其对U(Ⅵ)的萃取性能[J].中国有色金属学报,2019,029(003):659-664.[10] B a r o c a s A,B a r o n c e l l i F,B i o n d i G B,e t a l.T h e c o m-p l e x i n g p o w e r o f h y d r o x a m i c a c i d s a n d i t s e f f e c t o n b e-h a v i o u r o f o r g a n i c e x t r a c t a n t s i n t h e r e p r o c e s s i n g o f i r-r a d i a t e d f u e l s I I:T h e c o m p l e x e s b e t w e e n b e n z o-h y d r o x a m i c a c i d a n d t h o r i u m,u r a n i u m(I V)a n d p l u t o-n i u m(I V)[J].J o u r n a l o f I n o r g a n i c&N u c l e a r C h e m i s-t r y,1966,28(12):2961-2967.[11]张崇海,林灿生,郭景儒,等.锆与H D B P形成萃取界面污物的行为研究[J].核化学与放射化学,1995,17(03):153-158.[12]林灿生,张崇海,王效英,等.P u r e x流程中界面物的形成和机理研究[J].中国核科技报告,1998:553-569.[13]张崇海,林灿生,王效英,等.锆与H_2M B P生成萃取界面污物的行为研究[J].核化学与放射化学,1996,18(02):84-88.[14] P o w e l l B A,N a v r a t i l J D,T h o m p s o n M C.C o m p o u n d s o fH e x a v a l e n t U r a n i u m a n d D i b u t y l p h o s p h a t e i n N i t r i c A c i dS y s t e m s[J].S o l v e n t E x t r a c t i o n&I o n E x c h a n g e,2003,21(3):347-368.234。
我国乏燃料贮存以及后处理的现状
科学技术Science technology2021年10月26日国务院发布《2030年前碳达峰行动方案的通知》，即中国承诺在2030年前，二氧化碳的排放不再增长，达到峰值后再慢慢减下去。
为了实现“碳达峰、碳中和”战略目标，我国将致力于发展清洁能源，而其中核电将成为电力中重要的“发展对象”。
但是随着核电站数量以及发电量的增加，核电站里有核反应产生的乏燃料也会随之累积增加。
针对这一现象本文系统地归纳了我国对于乏燃料的贮存以及后处理的现状。
分析了我国对乏燃料以及后处理所采取措施的发展趋势，并对此提出了相应的研究思路以及选择，为这两方面的发展提供指导。
核电作为一种清洁能源，对满足电力的需求、优化能源结构、保障能源的安全以及促进经济发展等方面的优点使核能得到了广泛的认可。
但是，在核电站的运行过程中，会有一部分燃料不能反应彻底，这部分未燃尽的燃料我们称之为乏燃料[1]。
因为取出后的乏燃料具有很强的放射性，如果对其处理不妥当将会对生态环境以及周边的人类身体健康造成不利的影响，故我们在取出乏燃料后先需要将乏燃料放入冷水池中进行冷却，然后乏燃料冷却到一定程度以后再将乏燃料送往后处理，因为我国的乏燃料处理手段和国际上一些其他国家相比稍有不足，所以我们大量的乏燃料是需要进行贮存的。
目前，乏燃料的处理方法主要有以下两种，开式燃料循环和闭式燃料循环。
开式燃料循环是指将乏燃料通过装在密闭性、吸收放射性的罐后进行长期的地质深埋存储；而闭式循环是指通过化学以及物理的方式将乏燃料中未燃烧充分的部分乏燃料进行提取以及分离，经过一定处理后再加入反应堆内利用。
然而，因为核电站对于乏燃料后处理的效率远远低于其产生的效率，故我们需要对剩余的乏燃料采取贮存的手段，由于核电站能用来贮存的空间十分有限，所以一般采用离堆贮存的手段[2]。
本文总结了我国当前乏燃料后处理以及贮存的现状，根据我国核电目前的发展现状，分析了我国对乏燃料的后处理以及贮存的需求存在的问题，为我国的核电的发展提出一些展望。
我国核燃料后处理技术的现状与发展_叶国安
次循环的物料衔接角度考虑，全分离流 程适应性更强。
需要指出的是，俄、法、日、印、韩等 国均规划了快堆的发展计划，积极开发 先进后处理-快堆嬗变（也可增殖）核燃 料循环技术。2008 年至 2012 年欧洲 12 个国家发起了由 34 个研究机构参与的 ACSEPT（分离-嬗变使锕系再循环）计 划，主要开展水法和干法先进分离技术 研究。在新萃取剂合成、组分离、锕/镧 分离和锶/铯分离流程开发以及干法分 离等方面均取得了阶段进展。韩国在 干法后处理研究中也取得了较大成绩， 2012 年完成了干法后处理示范设施的 建设（PRIDE），目前正在开展干法流程 铀试验；日、法等则在快堆嬗变次锕系 的元件制造和干法后处理等方面开展 大量研究。
3.后处理科技项目研究进程 自上世纪开始，国内即开展先进 无盐 PUREX 两循环流程、高放废液 分离等研究。在此基础上，提出了具 有自主知识产权、具有第三代后处理 技术特点的先进无盐全分离流程。 该流程中的先进无盐两循环 APOR 流程，进行了十多次全流程台 架 温 试 验 验 证 与 改 进 ，结 果 表 明 ， APOR 流程具有良好的适应性，适宜 高燃耗乏燃料处理。铀钚分离使用 的二甲基羟胺还原剂和单甲基肼支 持还原剂具有良好稳定性。
全分离技术的要点是改进 PUREX 流程，除了分离铀、钚外，同时分离镎、 锝、碘，然后进一步分离高放废液中剩 余的铀、钚和次锕系元素以及锶、铯，分 别得到上述元素的单个产品。部分分 离指分别得到铀和铀/钚（或铀/超铀）混 合产品。部分分离由于得到的是锕系 混合物，只能用于均匀嬗变。在干法后 处理中，钚与其他锕系元素一般难以分 开，属于部分分离。
后处理Purex流程洗锝工艺的计算机模拟I.计算机模拟及工艺参数分析
ｗｅ ｒ ｅ ａ ｎ ａ ｌ ｙ ｚ ｅ ｄ ｂ ｙ ｔ ｈ ｉ ｓ ｐ ｒ ｏ ｇ ｒ ａ ｍ．Ｉ ｔ ｉ ｓ ｆ ｏ ｕ ｎ ｄ ｔ ｈ ａ ｔ ｔ ｈ ｅ ｄ ｅ ｃ ｏ ｎ ｔ ａ ｍｉ ｎ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｆ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ（ ＤＦ（ Ｔｃ ／ Ｕ） ）ｉ ｎ
Ｉ ． 计 算 机 模 拟 及 工 艺 参 数 分 析
陈延鑫， 何 辉， 张春龙 ， 常 利， 李瑞雪， 唐洪彬 ， 于 婷
中 国原 子 能 科 学 研 究 院 放 射 化 学 研 究 所 ， 北 京 １ ０ ２ ４ １ ３
摘要： 在 串级 萃 取 理 论 的 基 础 上 ， 编写了洗锝工艺段计算机模拟 程序 ， 程 序 可 考 察 ＨＮＯ ｓ 、 Ｕ、 Ｐ ｕ和 Ｔｃ 体 系 的 萃 取 行 为 。通 过 串级 实 验 对 该 程 序 的 可 靠 性 进 行 了验 证 。结 果 表 明 ， 该 程 序 的计 算 值 与 串级 实 验 的实 验 结 果 吻合 很 好 ， 两者 间的相对偏差大部分小于 １ ０ 。在此基础上 ， 利 用 该 程 序 对 洗 锝 工 艺 段 工 艺 参 数 进 行 了 计 算 分析， 结果表 明 ： 洗 锝 工 艺 段 洗 锝效 果 与 该 工 艺 段 所 使 用 的硝 酸 总量 （ 摩 尔 浓 度 乘 以体 积 流量 ） 有关 ， 提 高硝 酸 总 使 用 量有 利 于 提 高 锝 的净 化 系数 ； 在硝酸总用量不变 前提下 ， 仅 靠 改 变 硝 酸 浓 度 和 流 比 的 组 合 无 法 显 著 改
ｔ ｈ ｅ ｓ ｔ ｅ ａ ｄ ｙ — ｓ ｔ ａ ｔ ｅ ｂ ｅ ｈ ａ ｖ ｉ ｏ ｒ ｏ ｆ ＨＮ０３ ，Ｕ ，Ｐｕ ａ ｎ ｄ Ｔｃ ｉ ｎ Ｔｃ Ｓ ． Ｔｈ ｅ ｒ ｅ ｌ ｉ ａ ｂ ｉ ｌ ｉ ｔ ｙ ｏ ｆ ｔ ｈ ｅ ｐ ｒ ｏ ｇ ｒ ａ ｍ ｗａ ｓ
Purex流程共去污工艺计算机稳态模拟
ＨＥ Ｈ ｕ ，ＬＩＧａ —ｉ ｎ ｉ ｏ ｌ ｇ，ＣＨ ＥＮ ｉ Ｊ ＡＮＧ — ｉ ｎ ａ Ｈｕ ， Ｉ Ｄｅ ｘ ａ ｇ，ＴＡＮＧ Ｈｏ ｇ ｂ ｎ ｎ — ｉ （ ｐ ｒｍ ｎ ａ ｉ ｈ ｍ ｓ ｙ， ｈｎ ｎｔ ｕｅ ｆ Ａ ｏ ｃＥ ｅｇ ， ｅ ｉｇ １ ２ １ ， ｈｎ ） Ｄｅ ａ ｔ ｅｔ ｆＲ ｄｏ ｅ ｉ ｒ Ｃ ｉ Ｉ ｓ ｔｔ ｏ ｔ ｎｒ ｙ Ｂ ｉ ｎ ０ ４ ３ Ｃ ｉ ｏ ｃ ｔ ａ ｉ ｍｉ ｊ ａ
维普资讯 http://wFra 第 ４ 卷第 ９ ２ 期
２ ０年９ ０８ 月
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子
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科
学
技
术
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核燃料循环答案整理
核燃料循环复习资料1-2 核燃料后处理的任务及其产品形式是什么？后处理厂的产品形式，取决于乏燃料中易裂变核素的种类和数量、还取决于产品的用途。
钚是后处理厂最主要的产品。
1-3 核燃料后处理厂的特点（书P12）1-4核燃料后处理工艺的发展简史给你什么启发？（P14）1-5 简述轻水堆铀燃料循环的主要工艺流程2-3 理解并会应用描述磷酸三丁酯萃取铀钚效果的三个概念：分配系数、分离系数、净化系数。
（会计算） ● 分配系数α：某物质在互不相溶的两相间达到萃取平衡时，它在有机相和水相中浓度的比值。
aC C O =α O C ——某物质在有机相中的平衡浓度a C ——某物质在水相中的平衡浓度分配系数越大，平衡时，该物质进入有机相的量越多，而在水相中的量越少。
● 分离系数β——铀钚彼此间的分离效果铀中去钚的分离系数βPu/U：钚中去铀的分离系数βU/Pu：净化系数DF——用于表示铀、钚中对裂片元素的去除程度。
2-4 理解、记忆影响磷酸三丁酯萃取铀钚的因素答：影响TBP 萃取铀的因素：水相中UO2(NO3)2浓度；有机相铀饱和度；硝酸浓度；TBP 浓度；共存的络合剂；温度影响TBP 萃取钚的因素：硝酸浓度；TBP 中的铀饱和度；TBP 浓度；温度；TBP 降解产物的影响2-5 磷酸三丁酯对裂变元素的萃取性能。
P522-6 有机溶剂的降解产物及其对萃取工艺的影响(PPT)降解产物：磷酸二丁酯、磷酸一丁酯、磷酸、其它。
磷酸二丁酯产额最高。
降解产物对萃取工艺的影响：1）形成DBP·TBP萃取络合物，增大有机相粘度。
2）钚的萃取物很难反萃，降低了钚回收率。
3）增加界面乳化，增加分离难度。
3-1简述不同类型反应堆乏燃料元件对后处理工艺的影响（轻水堆+快中子堆,见P70）1.轻水堆乏燃料后处理重点研究领域2.重水堆乏燃料铀-235、钚的含量较低，后处理在经济上部值得。
可回收氚。
3.高温气冷堆燃耗深，后处理困难，处于研究阶段。
核燃料后处理技术发展
第三代后处理技术
以动力堆元件氧化铀和MOX乏燃料为处理对象， 在回收分离铀钚的同时，分离次锕系元素、长 寿命裂变产物元素（LLFP）的水法工艺。
第一类是带有一体化特征的全分离流程研发，对 传统PUREX流程进行较大改变，统一考虑铀钚、 次锕系核素、LLFP的走向与分离，同时使用多 种方法和试剂。
Urex流程；NEXT流程；ERIX流程；法国的GANEX 流程
对氧化物快堆乏燃料元件则除钠脱壳、粉 碎溶解，在LiCl+KCl熔盐中用金属锂还 原，电解得到铀产品与铀钚、次锕系混 合物。
第四代后处理技术
俄罗斯金属氧化物电沉积流程主要工艺：
MOX元件脱壳粉碎
氯化还原为三氯化物
在Li(K, Na)Cl熔盐中溶解
在一定电位下，向
阴极喷射Cl2+O2，使铀钚在阴极以氧化物形式沉淀
第三代后处理技术
第二类是改进的Purex流程作为主流程附加 其它分离流程。
目前已研究了众多的分离流程，但尚未达 到中试阶段。
研发中的分离流程一般先对HLLW中相关组 分进行组分离，然后分别进行阿系镧系 分离和锶铯提取。
第三代后处理技术
用于组分离的流程有：
含磷类的TRUEX流程; TRPO流程; DIDPA流程。 含氮类的ARTIST流程; DIAMEX流程。
经过多年发展和运行，成为较为成熟的 后处理流程。
第二代后处理技术
采用改进的PUREX流程，处理动力堆氧化物乏燃料的后处 理技术。
主要改进有： 1.改进首端和铀钚化学分离方法以适应动力堆乏燃料后
处理带来的问题 2.减少废物量和对环境的影响 以上改进使得PUREX流程成为唯一商业化的后处理流程。
后处理技术从第一代向第二代发展过程中，化学分离中 所用还原剂的改进是关键，即以氨基磺酸亚铁或硝酸 亚铁还原Pu（Ⅳ）改为U（Ⅳ）+肼为还原剂。
动力堆乏燃料后处理PUREX流程仿真
动力堆乏燃料后处理PUREX流程仿真动力堆乏燃料后处理PUREX流程仿真引言：动力堆是一种利用核裂变产生的热能，转化为电能的设备，广泛应用于核能发电站。
在核能发电过程中，长期运行的动力堆会产生大量的乏燃料。
为了安全可靠地处理这些乏燃料，需要采用一系列的后处理措施。
PUREX（Plutonium Uranium Redox EXtraction）流程是其中一种被广泛采用的后处理技术。
本文将重点对动力堆乏燃料后处理PUREX流程进行仿真研究。
1. PUREX流程简介PUREX流程是一种基于溶剂萃取技术，用于回收和分离乏燃料中的铀和钚的工艺流程。
该流程包括溶解乏燃料、溶液处理和萃取纯化等步骤。
在PUREX流程中，乏燃料首先被溶解在强酸中，然后通过有机相与稀硝酸铀相互作用，实现钚和铀的分离纯化，最后得到纯度较高的铀产品和钚产品。
2. 动力堆乏燃料后处理仿真模型建立为了研究PUREX流程在动力堆乏燃料后处理中的应用，需要建立相应的仿真模型。
该模型需要考虑流程的物理化学特性、动力学特性和传热传质特性等。
根据已有的实验数据和工艺参数，可以通过建立质量守恒、能量守恒和动量守恒等基本方程，结合各类流程设备的特性方程，建立动力堆乏燃料后处理PUREX流程的数学模型。
3. 模型求解与优化通过数值计算的方法，可以求解建立的动力堆乏燃料后处理PUREX流程仿真模型，并得到各处理阶段的物质浓度分布、流速分布、温度分布等。
通过对仿真结果的分析和优化，可以得到PUREX流程在动力堆乏燃料后处理中的最佳操作参数和工艺条件，以提高钚和铀回收的效率，降低能源消耗和废弃物生成量。
4. 仿真结果分析分析仿真结果可以得到PUREX流程在动力堆乏燃料后处理中的关键性能指标，如：回收率、纯度、处理效率等。
仿真结果可以用来比较不同操作参数下PUREX流程的性能差异，并选取最佳的参数组合。
此外，还可以通过敏感性分析，研究不同因素对PUREX流程性能的影响程度。
核燃料后处理工学 PUREX
当1AF料液中锆铌含量比钌多时
• •
优点：
由于采用较高铀浓度的料液而提高了设备的生产能力； 降低了强放废液1AW的硝酸浓度。
•
缺点： 增加了铀/钚净化循环除钌的负担。
16
5.2 共去污-分离循环
• • • • •
(1) 共萃取共去污(1A) ③ TBP浓度 所处理对象
高加浓铀燃料元件 2%-15%(体积)TBP浓度 天然铀及低加浓铀燃料元件 30% (20%-40%) (体积)TBP浓度 生产能力 水力学性能 铀/钚和裂片元素分配系数
(一) 工艺过程 (二) 2DF料液制备 (三) 选择工艺条件 (1) 2D槽工艺条件 (2) 2E槽工艺条件
46
25
5.2 共去污-分离循环
(2) 铀、钚分离（1B槽）
• • • • • •
③ 补充萃取剂用量
增大补充萃取剂的用量
显然有利于铀/钚的分离， 但是，1BS用量太大将使有机相耗量过多， 使反萃段的流比(有机物/水)增大， 有机相铀饱和度下降， 反而使铀中钚分离效果变差。 因此其用量的选择以能达到良好的补充萃取为宜。
•
32
5.2 共去污-分离循环
(4) 污溶剂的净化与复用 ③ 溶剂的补充和更换
•
• • •
更换方式 定期分批更换 一次性更换 处理方法 放到大罐中贮存或烧掉 再生(真空急骤蒸馏法)
33
(4) 污溶剂的净化与复用
真空急骤蒸馏法再生污TBP-煤油 原理
沸点不同，可通过精馏的方法达到彼此的净化分离。 TBP的沸点和煤油的沸点不同 污溶剂中得一些杂质、污物和降解产物的沸点与TBP不同 低碳链的烷烃和烯烃的沸点比煤油的沸点低 TBP是一种热敏性物质，在温度高于150℃时就开始分解。煤油 在较高的温度下也会发生裂解。 因此，必须采用真空急骤气化和真空精馏的方法，以便降低TBP、 煤油的沸点，缩短他们在气化过程的受热时间，减少它们的热分 解损失，从而达到净化和再生的目的。
purex流程1af料液中调节钚价态的研究ⅰ
purex流程1af料液中调节钚价态的研究ⅰ.二步法调价研究钚价态调节Purex流程1af料液中的二步法：
一、基本原理
1．Purex流程：Purex是现代核产品处理中最常用的水溶性提取技术，它能有效地将四价铀以质量比提取到取油溶液中。
Purex流程是指将原料液加入到取油溶液中发生反应，从而使钚价格或其他大离子价态调节，最终形成混合物。
2．调价用盐：在Purex流程中，当取油溶液中的强酸度超出一定范围时，采用钠或锂离子作为稳定剂或调价剂（统称为调价用盐），以维持适当的pH值，保持系统稳定。
利用调价用盐使钚价态发生转变，有益于沉淀原料液中的铀离子，以达到有效调节钚价态的目的。
二、三步法调价
1．首先加入调价用盐：Purex流程1af料液中加入调价用盐，将料液中的钚价态由E(0V)调节至高价态P(-2V)，从而提升钚离子沉淀效率。
2．其次添加醇类：为了提高料液pH值，可添加苯乙醇、叔二醇、丙三醇等合适的稳定剂，进而使料液中沉淀钚时的反应速率加快，得到更高的沉淀效率。
3．最后采用催化剂：对欲调节的钚价态离子，使用适当的催化剂加速
其反应，有助于进一步提高料液中的沉淀效率，有利于钚价格的调节。
三、实验结论
本文采用Purex流程1af料液中二步法进行钚价态调节，在料液中加入
调价用盐、添加醇类以及采用适当的催化剂，可以有效提高料液中沉
淀钚的反应速率、提高沉淀效率，从而有效调节料液中的钚价态。
热室内Purex 流程共去污循环模块化萃取台架装置研制
热室内Purex 流程共去污循环模块化萃取台架装置研制作者：魏艳王辉周常新来源：《中国军转民》 2020年第10期魏艳王辉周常新摘要：根据核燃料后处理Purex 流程共去污循环实验需求，研制了模块化萃取台架装置用于安装工艺设备及其控制系统。
该装置由若干个安装了萃取器和电控系统的萃取模块构成，每个萃取模块具备独立的萃取功能，能适应工艺流程变化对设备的要求。
该装置在设施内进行了安装调试，调试结果表明，该设备可满足不同工艺设备安装要求，可通过机械手进行拆卸操作、维修和退役操作，通过吊车和台架转运箱进行设备在热室间的转移。
关键词：台架装置；模块化；Purex流程CRARL 是目前我国最主要的后处理实验平台[1-2]。
该设施热室已用于开展真实乏燃料后处理Purex 流程共去污循环热实验。
Purex 流程热实验所使用的核心设备是萃取设备。
若干个萃取器安装在一个萃取台架装置上，台架装置具备与热室管路和电路连接、萃取运行、取样操作等基本功能。
CRARL 设施中现有的热实验设备是一个整体式的装置，无法对其中单个环节进行更换，要改变工艺设备，只能整体更换萃取台架，由此会产生大量的放射性废物。
同时，在热实验装置退役时，需要将其拆解后装桶进行整备，整体式的萃取台架在热室内拆解的难度和工作量都非常大。
因此，有必要根据CRARL 热室特点，设计模块化的热室萃取台架装置。
萃取装置模块满足装桶整备的要求，并可以在热室通过机械手和吊车的简单遥控操作实现组装和拆解。
该模块化的萃取设备有利于提高热室萃取装置对于不同工艺流程的适应性，并减少放射性废物、降低装置退役的难度和工作量。
一、萃取台架装置萃取台架装置由台架框架、瞬时样品采集系统、各级样品采集系统、管道系统、电气系统及控制系统组成，用于安装萃取设备，并配备相应的管路、电气、照明等辅助系统，在工艺流程运行过程中可进行瞬时样品采集，工艺流程运行后可采集各级样品。
二、设计方案（一）CRARL 热室萃取设备基本要求萃取台架装置是整个工艺装置系统中最主要的设备，也是体积最大的设备，在进行设计时必须考虑以下要求：（1）满足台架转运箱操作要求；（2）满足机械手操作要求；（3）满足废物整备要求；（4）满足热室吊运要求。
后处理Purex流程洗锝工艺的计算机模拟Ⅰ.计算机模拟及工艺参数分析
后处理Purex流程洗锝工艺的计算机模拟Ⅰ.计算机模拟及工艺参数分析陈延鑫;何辉;张春龙;常利;李瑞雪;唐洪彬;于婷【摘要】在串级萃取理论的基础上,编写了洗锝工艺段计算机模拟程序,程序可考察HNO3、U、Pu和Tc体系的萃取行为.通过串级实验对该程序的可靠性进行了验证.结果表明,该程序的计算值与串级实验的实验结果吻合很好,两者间的相对偏差大部分小于10％.在此基础上,利用该程序对洗锝工艺段工艺参数进行了计算分析,结果表明:洗锝工艺段洗锝效果与该工艺段所使用的硝酸总量(摩尔浓度乘以体积流量)有关,提高硝酸总使用量有利于提高锝的净化系数；在硝酸总用量不变前提下,仅靠改变硝酸浓度和流比的组合无法显著改善洗锝工艺段洗锝效果,同时,洗涤效果并非随着硝酸浓度改变而单调递变,存在拐点,该拐点处对应的酸度和流比就是该硝酸使用量下洗锝效果最好的组合.%A computer program was developed to simulate technetium scrubbing section (TcS) in Purex process based on the theory of cascade extraction. The program can simulate the steady-state behavior of HNO3, U, Pu and Tc in TcS. The reliability of the program was verified by cascade extraction experiment, the relative error between calculation value and experiment value was 10% more or less except few spots. The technical parameters of TcS were analyzed by this program. It is found that the decontamination factor (DF(Tc/U)) in TcS is remarkably affected by the overall consumption (the product of molarity and volume flux) of HNO3, DF(Tc/U) is increase with the increase of the over consumption of HNO3. Changing the combination of HNO3 concentration and flow ratio can not remarkably improve the DF(Tc/U) in TcS if theoverall consumption of HNO3 is fixed. An inflection point exists whenDF(Tc/U) changed with HNO3 contraction, the optimum combination of HNO3 concentration and flow ratio is given by this point.【期刊名称】《核化学与放射化学》【年(卷),期】2013(035)001【总页数】5页(P19-23)【关键词】计算机模拟;TcS工艺段;净化系数【作者】陈延鑫;何辉;张春龙;常利;李瑞雪;唐洪彬;于婷【作者单位】中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京102413;中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京102413【正文语种】中文【中图分类】TL243锝是核燃料在反应堆使用过程中产生的一种重要的人工放射性元素，其含量随着燃耗的升高而升高。
PUREX流程主要组分分配比模型及台架实验的模拟
PUREX流程主要组分分配比模型及台架实验的模拟核燃料后处理一直以来都是核燃料循环中十分重要的一个环节。
目前普雷克斯(PUREX)流程是国际上主流的后处理工艺流程,自从上个世纪五十年代投入工
业应用以来,如何选择理想的工艺条件和如何优化工艺参数一直是一个研究热点。
随着计算机模拟技术的进步,普雷克斯流程模拟仿真已经在后处理领域中发挥越来越重要的作用。
一套准确可靠的模拟仿真软件可以帮助研发人员高效、安全、低成本地设计和优化流程的工艺。
本文在对普雷克斯流程仿真模型研究成果广泛调研的基础上,建立并优化了铀、钚、硝酸、亚硝酸、锆、钌的分配比模型,对铀、钚、硝酸的改进模型进行了验证,与实验值的平均偏差分别为6.22%、6.43%和2.85%。
根据普雷克斯流程设计经验建立了混合澄清槽萃取模型,在模型中引入了级效率概念,使用不动点
迭代法建立了稳态萃取模型的求解算法,并借助MATLAB计算平台开发了计算程序。
并在模块化的理念下编写程序,保证了其可维护性与可拓展性。
最后参考国内外发表的普雷克斯流程台架实验数据,使用开发的计算程序进行计算,通过对
计算结果与实验数据的分析比对,三组拟合优度值为98%,94%和71%。
模拟结果总体可靠,并对拟合优度较低的实验组进行了分析,归纳了偏差形
成的原因。
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ｔ ｅ ｒ ｔｃ ｌｍｏ ｅ ａ ｅ ｃ ａ ｄ ｏ ｏ ｅ ｓ ｆ ｒ ｄ ａ ｈ ｅ ｒ ｓ ｎ ａ ｉ ｅ ｏ ｈ ｉｔ ｉ ｕ ｈ ｏ ｅ ｉａ ｄ ｌ ｍ ｄ Ｒｉｈ ｒ ｓ ｎ ｍ ｄ １ｗａ ｏ ｍｅ ｓ ｔ ｅ ｒ ｐ ｅ ｅ ｔ ｔ ｆｔ ｅ ｄ ｓ ｒｂ — ｎ ｖ
混 合 澄 清 槽 模 拟 方 面 开展 了部 分 研 究 工 作 ， 国 外 存 在 较 大 的差 距 。 与
关 键 词 ： ｕｅ Ｐ ｒｘ流 程 ； 算 机 模 拟 ； 学 模 型 计 数 中 图分 类 号 ： Ｌ ４ Ｔ ２９ 文献标志码 ： Ａ
Ａｐ ｉ ａ ｉ ｎ Ｓ ａ ｕ ｎｄ Ｐｒ ｓ ｃ ｆＣｏ ｐｕ ｅ ｉ ｕ ａ ｉ ｎ ｏ ｒ ｘ ｐｌｃ ｔｏ ｔ ｔ ｓ ａ ｏ ｐｅ ｔ ｏ ｍ ｔ ｒ Ｓ ｍ ｌ ｔｏ ｆ Ｐｕ ｅ
后 ห้องสมุดไป่ตู้ 理 工 艺 Ｐ ｒｘ流 程 计 算 机模 拟 ｕｅ
研 究 现 状 及 展 望
陈延鑫， 辉 ， 何 唐洪彬， 张春龙， 婷 于
中 国原 子 能 科 学 研 究 院 放 射 化 学研 究 所 ， 北京 １２ １ ０４３
摘要 ： 利用 与 Ｐ ｒｘ流程 相关 的 基 础 数 据 ， 展 Ｐ ｒｘ流程 计 算 机模 拟 研究 并 形 成 模 拟 程 序 ， 够开 展 工 艺 条 ｕｅ 开 ｕｅ 能 件 分 析 和 工 艺 优 化 工 作 ， 有 重 要 的应 用 价 值 。国 外 对 于 此 类 研 究 开 展 的 较 早 ， 分 配 比模 型 研 究 上形 成 了 具 在
第３ ４卷 第 ４期
２ １ 年 ８月 ０２
核
化
学
与
放
射
化
学
Ｖｏ． ４ ＮＯ ４ １３ ．
Ｊ ｕ ｎ ｌ ｏ Ｎｕ ｌａ ａ ｄ Ｒａ ｉｃ ｅ ｉｔｙ ｏ ｒ ａ ｆ ｃｅ ｒ ｎ ｄｏ ｈ ｍ ｓｒ
Ａｕ ． ２ １ ｇ ０２
文 章 编 号 ：２３９ ５ （ ０ ２０ — １３０ ０ ５ — ９ ０ ２ １ ） ４０ ９ — ８
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以 Ｒｉ ａｄｏ ｃ ｒ ｓｎ模 型 为 代 表 的半 理 论 模 型 ； 合 澄 清 槽 和 脉 冲 萃 取 柱 的计 算 机 模 拟 也 分 别 在 全 混 模 型 和 扩 散 ｈ 混
模 型 的 基 础 上 开 展 了 大量 的研 究 工 作 ， 成 了 较 多 的 模 拟 程 序 。我 国 开 展 此 类 研 究 稍 晚 ， 在 分 配 比模 型 和 形 仅
国内从20世纪70年代开始也开展了类似的研究中3b工艺段中羟胺还原艺流程进行了计算机模拟研究通过27次的模拟计算探索研究了个重要因子对3b和分离系数影响的定量关系从而节省了大量的人力和时间为后期的计算机模21世纪初中国原子能科学研究院的何辉27采用新型还原剂n二甲基羟胺作为还原剂开展了相关的计算机模拟工作同时采用稳态趋近模型对1a工艺段开展了计算机模拟工作以典型的1a工艺流程作为输入条件考察了流量变化对铀钚收率的影响获得了流量的边界条件为工艺运行提供了参考
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