公示材料5
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项目获授权发明专利 22 项（其中国际专利 4 项）、软件著作权 5 项，发表 SCI 论 文 79 篇（其中影响因子大于 5 的 17 篇）。应用项目系列关键技术，参加物质量国际 关键比对，4 项校准和测量能力(CMCs)获国际互认；研制国家标准物质 19 种（其中一 级标准物质 17 种，10 种填补国际空白）。制定国家标准和国家计量技术规范共 3 项。 项目系列关键技术，成功应用于自主研制独特的科学实验装置，在分子-离子反应、 离子-离子反应、单细胞分析、修饰蛋白高通量鉴定等基础前沿领域与多个知名研究 团队（如美国普渡大学、清华大学、北京大学、南京大学、中科院大化所和过程所、 北京蛋白质组研究中心等）合作研究，获得了多项创新性成果。项目成果也为多个企 业提供技术支撑和服务，直接应用于国产质谱仪新产品研发和产品升级换代。研制的 标准物质广泛应用于 30 个省市自治区计量技术机构和食品药品检测机构，为生命科 学和医药卫生等领域超痕量成分的高准确度测量提供溯源标准和技术支撑。项目成果 大幅提升了我国超痕量物质精密测量水平，产生了显著的社会效益，有力地推动了相 关行业和领域的自主创新能力。
项目的主要创新点包括：（1）创建了基于质谱技术的物质量精密测量系统模型， 为物质量的精密测量提供了全链条系统化解决方案。创制了基于超算的多物理场离 子运动模拟仿真系统，为离子精确操控技术提供了具有创新性的数值模拟技术和全 新软件工具。（2）提出并实现了超痕量离子选择性传输与富集的技术原理与方法， 超痕量离子富集倍数达 4 个数量级，发明了多种新场型离子阱质量分析器、离子高 效隔离新技术、离子精准分离新模式。（3）实现了弱极性易降解化合物的高效离子 化技术，建立了纯物质中超痕量杂质的精细分离和选择性高效富集新技术，在纯物 质纯度测量的国际核心关键比对中取得国际等效。（4）提出了基于多层吸附功能的 样品处理新微型装置的蛋白质快速定量新方法；发明了基于溶剂辅助电场诱导解吸 附/离子化的新型离子源；开发了酪氨酸磷酸肽富集和质谱鉴定新方法；研发出复杂 生物质谱数据处理新技术新算法。
公示材料 5
一、项目基本情况
推荐单位
国家质量监督检验检疫总局
项目 名称
项目名称 超痕量物质精密测量关键技术及应用 公布名 超痕量物质精密测量关键技术及应用
主要完成人
方向，熊行创，戴新华，江游，丁传凡，徐伟，刘虎威，秦伟捷， 张伟，徐福兴
主要完成单位
中国计量科学研究院，复旦大学
二、推荐单位意见
我单位认真审阅了该项目申报书及附件材料，确认全部材料真实有效，相关栏目 内容均符合国家科学技术奖励工作办公室的填写要求。
谱的研究》的专家组验收意见（节选） 专家组一致认为该项目取得了如下成果：一、自主研制出了具有离子-离子反应
功能的串联型和并联型线性离子阱系统，成功实现了选择性离子的存储、定向转移 和反应。二、研制成功了离子阱-飞行时间质谱等实验样机 3 台，以及多种新型离子 化装置，在应用方面也取得了一系列的成果。三、该项目发表学术论文 9 篇，其中 SCI 期刊收录论文 7 篇；申请发明专利 14 项；取得了一系列创新成果，促进了我国 质谱技术的发展和进步，为发展具有我国特色的质谱仪器装置做出了贡献。
项目获授权发明专利 22 项（其中国际专利 4 项），软件著作权 5 项；发表 SCI 论文 79 篇（其中影响因子大于 9 的 2 篇，大于 5 的 17 篇）；应用项目系列关键技术， 参加物质量国际关键比对，4 项校准和测量能力(CMCs)获国际互认；研制国家标准物 质 19 种（其中一级标准物质 17 种，10 种填补国际空白），2 种标准物质的定值方法 作为国际参考方法发布。制定国家标准和国家计量技术规范共 3 项。
创新点 2：气相离子/离子反应质谱分析装置 经过检索国内外专利及非专利文献，在所示检索范围内查到相关文献 27 篇，得 出查新结论如下（节选）：综上，国内外虽然已有三重四极杆复合线性离子阱质谱、 四极杆离子阱的相关研究报道，而委托人研制的气相离子/离子反应质谱分析装置， 具备以下特征：两个独立的连续型大气压接口，能够同时对两个大气压离子源的离 子进行实时的捕获、操控和检测。线性离子阱有双极性离子控制功能，实现反应产 物正、负离子同时检测；利用双极性控制功能，可以控制离子反应的过程。和高分 辨的 Orbitrap（轨道阱）质谱仪的真空系统实现了真空内的离子传输连接，上述性能 和功能的气相离子/离子反应质谱分析装置未见公开报道。综合以上所述，目前在所 查国内外文献中，上述工作未见有与之相同报道，项目具有新颖性。 创新点 3：离子阱质谱仪灵敏度、检出限与离子富集性能 经过检索国内外专利及非专利文献，在所示检索范围内查到相关文献 20 余篇， 以检索结果给出的一般相关文献 13 篇为例，得出查新结论如下（节选）：综上所述， 国内外已有不同离子阱质谱仪和技术指标报道，本研究研制的线性离子阱质谱仪在 液相色谱-离子阱质谱联用、单质谱检测测试得到的技术指标：1pg 利血平，信噪比 大于 200000：1；测试样品利血平检出限 0.05fg；富集倍率超过 4 个数量级。经检 索，目前在所查国内外文献中，上述工作未见有与本项目查新点相同报道，具有新 颖性。 （三）国内外同行的公开评价 1、针对项目组在离子运动理论模拟的计算机仿真方法上发表的学术论文 （JASMS 2012,23(10):1799-1807），质谱学术界权威专家——国际质谱学会前主席, 美国科学院院士普渡大学 Cooks 教授的评价（Anal.Chem. 2016,88,2-29）：徐等利用 GPU 加快了离子模拟计算的速度，其利用电脑的显卡作为并行处理单元，相较于单 核 CPU 仿真，空间电荷的计算时间减少了至少 2 个数量级。 2、针对项目组在蛋白质检测技术方面发表的学术论文（Anal. Chem. 2012,84, 3138），中科院张玉奎院士和复旦大学邓春辉教授等分别给予好评（Chem. Rev. 2013, 113, 2343; J. Chromatogr. A. 2014, 1337, 40; Analyst, 2015, 140, 15, 5227; J. Food Sci. Tech. Mys. 2015, 52, 1784; Chem. Soc. Rev. 2013, 42, 8517），他们对本研究评价：“三 维立体式蛋白酶固定，有助于蛋白质底物扩散进入聚合物层内部与固定化酶充分接 触，因此显著提高了酶解效率和鉴定灵敏度”。
本项目围绕超痕量离子精密测量关键技术，开展系统研究，在精密测量模型建 立、离子选择性富集、信号处理和数据分析等方面取得了重要突破，形成了理论、 方法、仿真、核心部件、算法等系列成果，自主研制出独特的科学实验装置，与美 国普渡大学、清华大学、北京大学、南京大学、中科院大化所、北京蛋白质组研究 中心等多个知名团队开展合作研究，在单细胞分析、修饰蛋白高通量鉴定、离子反 应等基础前沿领域获得了多项创新性成果。系列关键技术直接应用于物质量国际关 键比对和系列重要国家一级标准物质研制，得到了检验和优化，并取得国际等效。
项目成果也为多个企业提供技术支撑和服务，直接应用于国产质谱仪新产品研 发和产品升级换代。研制的标准物质广泛应用于 30 个省市自治区计量技术机构和食 品药品检测机构。项目成果大幅提升了我国超痕量物质的精密测量水平，产生了显 著的社会效益，有力地推动了相关行业和领域的自主创新能力。
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四、客观评价
（一）项目验收意见与科技成果鉴定意见 1、国家自然科学基金项目《具有离子反应功能的组合线性离子阱-飞行时间质
2、创新方法工作专项项目《高纯有机材料中有机杂质分析新方法及装置的研发》 的专家组验收意见（节选）
专家组形成如下验收意见：一、设计并成功搭建了离子阱-飞行时间串联质谱实 验平台，并开展了应用研究。该平台在高纯有机杂质分析中具有很好的应用前景。 二、研发出实验平台所需的测控系统、小信号放大、高压电源和软件等关键模块， 攻克了相关的关键技术。三、建立了二维色谱分离、质谱再分离和富集的新方法， 该方法应用于国际物质量咨询委员会组织的纯物质关键比对：CCQM-K55b，并成功 应用于 6 种国家一级标准物质的研制。
3、《四极离子阱关键部件和技术研究与应用》成果（中测协鉴字[2015]第 6 号） 的专家组鉴定意见（节选）
以杨学明院士为组长的鉴定委员会形成如下鉴定意见：成果内容包括：国内授 权发明专利 10 项，申请发明专利 22 项，学术论文 25 篇（SCI）。...... “专家组认为 研发成果的技术创新性强百度文库所发明的 PCB 离子阱和离子阱阵列技术国际领先，四极 离子阱的质谱性能达到国际先进水平”。
创新点 1：气相分子-离子反应质谱分析装置 经过检索国内外专利及非专利文献，得出查新结论如下（节选）：综上，国内外 已有液相色谱质谱联用技术、离子阱等相关研究报道，而本项目发明的装置是基于
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具有大容量离子存储和分析能力的双曲线性离子阱和离子精确操控技术，利用加热、 定量且同步注入分子试剂进入线性离子阱的方法，实现分子-离子的精确反应控制和 在线快速检测；基于组合线性离子阱技术，实现了反应产物无污染和无干扰的富集 和检测操作；实现了活性中间体离子与中性分子的反应中间产物和最终产物的分析； 用四极杆-线性离子阱组合质量分析器选择性高效富集离子源中的某种离子，反应时 间可从 1 毫秒~24 小时大范围调控；离子解离级数达到五级。经检索，目前在所查国 内外文献中，上述工作未见有与之相同报道，具有新颖性。
同意推荐该项目申报 2017 年度国家科学技术进步奖一等奖。
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三、项目简介
在众多的分析测试技术中，质谱分析由于同时具备高选择性和高灵敏度特性而 成为最广泛应用的普适性方法，特别是化学计量、生命科学等重点领域最核心的分 析技术，更是复杂基质中痕量物质离子精密测量的权威技术，具有不可替代的地位。 随着科技进步和人们对环境以及健康的日益重视，现代分析测试所面临的样品越来 越复杂，被分析物的含量越来越低，由痕量（低于 10-6g/g）向超痕量(低于 10-9g/g) 发展。因此，攻克超痕量离子精密测量关键技术，满足单细胞分析、肿瘤标记物发 现、精确医疗、蛋白组学、代谢组学等生命科学前沿研究和化学计量纯物质核心测 量能力的迫切需求，是占领化学计量领域制高点和计量科技支撑社会经济协调发展 的新机遇。
该项目以超痕量物质分析和物质量准确测量为主要目标，依托自然基金委和科技 部科技计划开展研究，通过原始创新和集成创新，攻克了基于质谱理论的超痕量离子 精确操控与物质量精密测量系列关键技术，填补多项空白。依据鉴定意见，项目成果 整体达到国际先进水平。超痕量离子精密测量关键技术，包括基于质谱技术的物质量 精密测量系统模型、基于超算的多物理场大规模离子运动模拟仿真系统；痕量物质分 子选择性分离富集与高效离子化新技术；离子选择性传输与高效富集、精确分离模式 和离子阱新场型调控等新技术。
4、《超痕量离子精确操控技术》成果（中测协鉴字[2016]第 4 号）的专家组鉴定 意见（节选）
以沈建忠院士为组长的鉴定委员会形成如下鉴定意见：研制的 Q-Hyper LIT 装置 现场测试得到的技术指标：1fg 利血平，测量得到的信噪比 454，离子富集倍率超 4 个数量级。......解决了线性离子阱质谱用于超低含量、高准确度定量的理论和实践问 题。项目组自主研制出 3 套质谱科研装置；发表 SCI 论文 27 篇；获得授权发明专利 5 项，其中国际专利 1 项；获得软件著作权 4 项；研究制定的 2 种标准物质定值方法 已作为国际参考方法发布。成果整体达到国际先进水平，其中灵敏度、离子选择性 富集效率等关键技术指标居国际领先水平，分子-离子反应和离子-离子反应装置属 于国内外首创。 （二）科技查新
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五、推广应用情况
项目组将技术研发和应用需求紧密结合，不断优化创新技术成果，与国内外知名 大学和科研院所，以及相关企业开展密切合作，在物质量精密测量技术、离子反应 过程控制与测量技术、单细胞、蛋白修饰等生命科学研究和支撑质谱仪新产品研发 和产品升级换代等方面推广项目组科技成果的广泛应用，取得了显著的经济和社会 效益。主要应用单位情况详见下表。
项目的主要创新点包括：（1）创建了基于质谱技术的物质量精密测量系统模型， 为物质量的精密测量提供了全链条系统化解决方案。创制了基于超算的多物理场离 子运动模拟仿真系统，为离子精确操控技术提供了具有创新性的数值模拟技术和全 新软件工具。（2）提出并实现了超痕量离子选择性传输与富集的技术原理与方法， 超痕量离子富集倍数达 4 个数量级，发明了多种新场型离子阱质量分析器、离子高 效隔离新技术、离子精准分离新模式。（3）实现了弱极性易降解化合物的高效离子 化技术，建立了纯物质中超痕量杂质的精细分离和选择性高效富集新技术，在纯物 质纯度测量的国际核心关键比对中取得国际等效。（4）提出了基于多层吸附功能的 样品处理新微型装置的蛋白质快速定量新方法；发明了基于溶剂辅助电场诱导解吸 附/离子化的新型离子源；开发了酪氨酸磷酸肽富集和质谱鉴定新方法；研发出复杂 生物质谱数据处理新技术新算法。
公示材料 5
一、项目基本情况
推荐单位
国家质量监督检验检疫总局
项目 名称
项目名称 超痕量物质精密测量关键技术及应用 公布名 超痕量物质精密测量关键技术及应用
主要完成人
方向，熊行创，戴新华，江游，丁传凡，徐伟，刘虎威，秦伟捷， 张伟，徐福兴
主要完成单位
中国计量科学研究院，复旦大学
二、推荐单位意见
我单位认真审阅了该项目申报书及附件材料，确认全部材料真实有效，相关栏目 内容均符合国家科学技术奖励工作办公室的填写要求。
谱的研究》的专家组验收意见（节选） 专家组一致认为该项目取得了如下成果：一、自主研制出了具有离子-离子反应
功能的串联型和并联型线性离子阱系统，成功实现了选择性离子的存储、定向转移 和反应。二、研制成功了离子阱-飞行时间质谱等实验样机 3 台，以及多种新型离子 化装置，在应用方面也取得了一系列的成果。三、该项目发表学术论文 9 篇，其中 SCI 期刊收录论文 7 篇；申请发明专利 14 项；取得了一系列创新成果，促进了我国 质谱技术的发展和进步，为发展具有我国特色的质谱仪器装置做出了贡献。
项目获授权发明专利 22 项（其中国际专利 4 项），软件著作权 5 项；发表 SCI 论文 79 篇（其中影响因子大于 9 的 2 篇，大于 5 的 17 篇）；应用项目系列关键技术， 参加物质量国际关键比对，4 项校准和测量能力(CMCs)获国际互认；研制国家标准物 质 19 种（其中一级标准物质 17 种，10 种填补国际空白），2 种标准物质的定值方法 作为国际参考方法发布。制定国家标准和国家计量技术规范共 3 项。
创新点 2：气相离子/离子反应质谱分析装置 经过检索国内外专利及非专利文献，在所示检索范围内查到相关文献 27 篇，得 出查新结论如下（节选）：综上，国内外虽然已有三重四极杆复合线性离子阱质谱、 四极杆离子阱的相关研究报道，而委托人研制的气相离子/离子反应质谱分析装置， 具备以下特征：两个独立的连续型大气压接口，能够同时对两个大气压离子源的离 子进行实时的捕获、操控和检测。线性离子阱有双极性离子控制功能，实现反应产 物正、负离子同时检测；利用双极性控制功能，可以控制离子反应的过程。和高分 辨的 Orbitrap（轨道阱）质谱仪的真空系统实现了真空内的离子传输连接，上述性能 和功能的气相离子/离子反应质谱分析装置未见公开报道。综合以上所述，目前在所 查国内外文献中，上述工作未见有与之相同报道，项目具有新颖性。 创新点 3：离子阱质谱仪灵敏度、检出限与离子富集性能 经过检索国内外专利及非专利文献，在所示检索范围内查到相关文献 20 余篇， 以检索结果给出的一般相关文献 13 篇为例，得出查新结论如下（节选）：综上所述， 国内外已有不同离子阱质谱仪和技术指标报道，本研究研制的线性离子阱质谱仪在 液相色谱-离子阱质谱联用、单质谱检测测试得到的技术指标：1pg 利血平，信噪比 大于 200000：1；测试样品利血平检出限 0.05fg；富集倍率超过 4 个数量级。经检 索，目前在所查国内外文献中，上述工作未见有与本项目查新点相同报道，具有新 颖性。 （三）国内外同行的公开评价 1、针对项目组在离子运动理论模拟的计算机仿真方法上发表的学术论文 （JASMS 2012,23(10):1799-1807），质谱学术界权威专家——国际质谱学会前主席, 美国科学院院士普渡大学 Cooks 教授的评价（Anal.Chem. 2016,88,2-29）：徐等利用 GPU 加快了离子模拟计算的速度，其利用电脑的显卡作为并行处理单元，相较于单 核 CPU 仿真，空间电荷的计算时间减少了至少 2 个数量级。 2、针对项目组在蛋白质检测技术方面发表的学术论文（Anal. Chem. 2012,84, 3138），中科院张玉奎院士和复旦大学邓春辉教授等分别给予好评（Chem. Rev. 2013, 113, 2343; J. Chromatogr. A. 2014, 1337, 40; Analyst, 2015, 140, 15, 5227; J. Food Sci. Tech. Mys. 2015, 52, 1784; Chem. Soc. Rev. 2013, 42, 8517），他们对本研究评价：“三 维立体式蛋白酶固定，有助于蛋白质底物扩散进入聚合物层内部与固定化酶充分接 触，因此显著提高了酶解效率和鉴定灵敏度”。
本项目围绕超痕量离子精密测量关键技术，开展系统研究，在精密测量模型建 立、离子选择性富集、信号处理和数据分析等方面取得了重要突破，形成了理论、 方法、仿真、核心部件、算法等系列成果，自主研制出独特的科学实验装置，与美 国普渡大学、清华大学、北京大学、南京大学、中科院大化所、北京蛋白质组研究 中心等多个知名团队开展合作研究，在单细胞分析、修饰蛋白高通量鉴定、离子反 应等基础前沿领域获得了多项创新性成果。系列关键技术直接应用于物质量国际关 键比对和系列重要国家一级标准物质研制，得到了检验和优化，并取得国际等效。
项目成果也为多个企业提供技术支撑和服务，直接应用于国产质谱仪新产品研 发和产品升级换代。研制的标准物质广泛应用于 30 个省市自治区计量技术机构和食 品药品检测机构。项目成果大幅提升了我国超痕量物质的精密测量水平，产生了显 著的社会效益，有力地推动了相关行业和领域的自主创新能力。
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四、客观评价
（一）项目验收意见与科技成果鉴定意见 1、国家自然科学基金项目《具有离子反应功能的组合线性离子阱-飞行时间质
2、创新方法工作专项项目《高纯有机材料中有机杂质分析新方法及装置的研发》 的专家组验收意见（节选）
专家组形成如下验收意见：一、设计并成功搭建了离子阱-飞行时间串联质谱实 验平台，并开展了应用研究。该平台在高纯有机杂质分析中具有很好的应用前景。 二、研发出实验平台所需的测控系统、小信号放大、高压电源和软件等关键模块， 攻克了相关的关键技术。三、建立了二维色谱分离、质谱再分离和富集的新方法， 该方法应用于国际物质量咨询委员会组织的纯物质关键比对：CCQM-K55b，并成功 应用于 6 种国家一级标准物质的研制。
3、《四极离子阱关键部件和技术研究与应用》成果（中测协鉴字[2015]第 6 号） 的专家组鉴定意见（节选）
以杨学明院士为组长的鉴定委员会形成如下鉴定意见：成果内容包括：国内授 权发明专利 10 项，申请发明专利 22 项，学术论文 25 篇（SCI）。...... “专家组认为 研发成果的技术创新性强百度文库所发明的 PCB 离子阱和离子阱阵列技术国际领先，四极 离子阱的质谱性能达到国际先进水平”。
创新点 1：气相分子-离子反应质谱分析装置 经过检索国内外专利及非专利文献，得出查新结论如下（节选）：综上，国内外 已有液相色谱质谱联用技术、离子阱等相关研究报道，而本项目发明的装置是基于
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具有大容量离子存储和分析能力的双曲线性离子阱和离子精确操控技术，利用加热、 定量且同步注入分子试剂进入线性离子阱的方法，实现分子-离子的精确反应控制和 在线快速检测；基于组合线性离子阱技术，实现了反应产物无污染和无干扰的富集 和检测操作；实现了活性中间体离子与中性分子的反应中间产物和最终产物的分析； 用四极杆-线性离子阱组合质量分析器选择性高效富集离子源中的某种离子，反应时 间可从 1 毫秒~24 小时大范围调控；离子解离级数达到五级。经检索，目前在所查国 内外文献中，上述工作未见有与之相同报道，具有新颖性。
同意推荐该项目申报 2017 年度国家科学技术进步奖一等奖。
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三、项目简介
在众多的分析测试技术中，质谱分析由于同时具备高选择性和高灵敏度特性而 成为最广泛应用的普适性方法，特别是化学计量、生命科学等重点领域最核心的分 析技术，更是复杂基质中痕量物质离子精密测量的权威技术，具有不可替代的地位。 随着科技进步和人们对环境以及健康的日益重视，现代分析测试所面临的样品越来 越复杂，被分析物的含量越来越低，由痕量（低于 10-6g/g）向超痕量(低于 10-9g/g) 发展。因此，攻克超痕量离子精密测量关键技术，满足单细胞分析、肿瘤标记物发 现、精确医疗、蛋白组学、代谢组学等生命科学前沿研究和化学计量纯物质核心测 量能力的迫切需求，是占领化学计量领域制高点和计量科技支撑社会经济协调发展 的新机遇。
该项目以超痕量物质分析和物质量准确测量为主要目标，依托自然基金委和科技 部科技计划开展研究，通过原始创新和集成创新，攻克了基于质谱理论的超痕量离子 精确操控与物质量精密测量系列关键技术，填补多项空白。依据鉴定意见，项目成果 整体达到国际先进水平。超痕量离子精密测量关键技术，包括基于质谱技术的物质量 精密测量系统模型、基于超算的多物理场大规模离子运动模拟仿真系统；痕量物质分 子选择性分离富集与高效离子化新技术；离子选择性传输与高效富集、精确分离模式 和离子阱新场型调控等新技术。
4、《超痕量离子精确操控技术》成果（中测协鉴字[2016]第 4 号）的专家组鉴定 意见（节选）
以沈建忠院士为组长的鉴定委员会形成如下鉴定意见：研制的 Q-Hyper LIT 装置 现场测试得到的技术指标：1fg 利血平，测量得到的信噪比 454，离子富集倍率超 4 个数量级。......解决了线性离子阱质谱用于超低含量、高准确度定量的理论和实践问 题。项目组自主研制出 3 套质谱科研装置；发表 SCI 论文 27 篇；获得授权发明专利 5 项，其中国际专利 1 项；获得软件著作权 4 项；研究制定的 2 种标准物质定值方法 已作为国际参考方法发布。成果整体达到国际先进水平，其中灵敏度、离子选择性 富集效率等关键技术指标居国际领先水平，分子-离子反应和离子-离子反应装置属 于国内外首创。 （二）科技查新
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五、推广应用情况
项目组将技术研发和应用需求紧密结合，不断优化创新技术成果，与国内外知名 大学和科研院所，以及相关企业开展密切合作，在物质量精密测量技术、离子反应 过程控制与测量技术、单细胞、蛋白修饰等生命科学研究和支撑质谱仪新产品研发 和产品升级换代等方面推广项目组科技成果的广泛应用，取得了显著的经济和社会 效益。主要应用单位情况详见下表。