长江口沙洲表层沉积物磷的赋存形态及生物有效性

第26卷第3期2006年3月环 境 科 学 学 报 A cta Scientiae C ircu m stantiaeV o.l 26,N o .3M ar .,2006基金项目:国家自然科学基金项目(No .40131020,No .49801018);上海市科委重大攻关项目(No .04DZ12049);中国博士后基金项目(No .2005037135);上海市博士后基金项目(No .04R214122)Supported by the Nati onal NaturalS ci ence Foundati on ofC hi n a (No .40131020,No .49801018);theK ey Foundati on of S cience&Tec hnology C o mm i tt ee of Shanghai (No .04DZ12049);t h e Ch i na Post doctoral Foundati on (No .2005037135);t he Shanghai Postdoctoral Foundation (No .04R214122)作者简介:侯立军(1975)),男,博士,E-m ai:l L j unhou @yahoo .co m;*通讯作者(责任作者)Biography :HOU Lij un (1975)),m al e ,doctor ,E-m ai:l Ljunhou @yahoo .co m;*Corres pond i ng aut hor侯立军,陆健健,刘 敏,等.2006.长江口沙洲表层沉积物磷的赋存形态及生物有效性[J].环境科学学报,26(3):488-494H ou L J ,Lu J J ,L i u M,e t a l .2006.Sp eci es and b i oavailab ility of phosphor u s i n surf ace sed i m ents fro m the s hoal s i n t h e Yangtze E st uary[J].Acta Scienti ae C ircum stan tiae ,26(3):488-494长江口沙洲表层沉积物磷的赋存形态及生物有效性侯立军1,*,陆健健1,刘 敏2,许世远21.华东师范大学河口海岸国家重点实验室,上海2000622.华东师范大学地理系地理信息科学教育部重点实验室,上海200062收稿日期:2005-07-14 修回日期:2006-01-16 录用日期:2006-01-23摘要:利用磷的连续分级提取方法,研究了长江口沙洲沉积物中磷的赋存形态分布特征,并探讨了沉积物中磷的生物有效性.结果表明,沙洲沉积物中总磷的含量为43716~1103.7L g #g -1,其中79.5%以无机磷的形式存在,而无机磷中以碎屑态磷灰石磷为主;有机磷约占总磷的2015%.磷的生物有效性分析结果显示,潜在的生物有效性磷主要包括弱吸附态磷、铁结合态磷和有机磷等3种赋存形态,而长江口沙洲沉积物中潜在的生物有效性磷含量较少,约为60.5~510.9L g #g -1,平均仅占沉积物总磷的28.86%.关键词:磷;赋存形态;生物有效性;沉积物;长江口文章编号:0253-2468(2006)03-0488-07 中图分类号:X142 文献标识码:ASpecies and bi oava ilability of phosphorus i n surface sedi m ents fro m the shoals i nthe Yangtze EstuaryHOU Lijun1,*,LU Jian jian 1,LI U M i n 2,XU Shiyuan21.Skate Key Laboratory of Es t uari ne and C oastalResearch ,E ast Ch ina Nor ma lU n i versit y ,Shanghai 2000622.Depart m ent ofG eography ,K ey L aborat ory of Geo -Infor mati on Science of theM i n i s try of Educati on ,Shangha i200062R ecei ved 14J u ly 2005;recei ved i n revised for m 16J anu ary 2006; accepted 23January 2006A bs tract :Speci es and b i oava il ab ility of phos phorus i n t h e sed i m ents from t he s hoals i n the Yangt ze Es t uary w ere i nvesti gated us i ng t h e sequen ti al extraction m ethod .Itw as s ho w n that t otal phos phorus in sedi m en ts vari ed fro m 437.6~1103.7L g #g -1and w as m ai n l y in t h e for m of i norgan ic phos phorus dom i nated by detrit al phosphoru s .Inorgan i c phos phorus and organ i c ph osphoru s accounted for c .79.5%and 20.5%of total phos phorus ,respecti vely .Itw as als o f ound t hat b i oavail ab le phosphoru s i n sedi m en ts m ai n l y i n cluded loosel y adsorbed ph osphoru s ,Fe bound ph osphoru s and organ ic phos phorus .B i oavail ab le phosphoru s at t h e study area vari ed fro m 60.5~510.9L g #g -1and occup i ed c .28.9%of the sed i m en t ary phos phorus poo.l K eywords :phos phorus ;s p eci es ;b i oavail ab ili ty ;s ed i m en t ;t h eY angtze E st uary河口是各种营养物质的重要蓄积库或汇,对上覆水体具有很强的环境净化功能(Fang ,2000;N i x on ,1996).同时,河口滨岸又处于典型的海陆交互带,各种理化因子具有多变性和复杂性,导致河口沉积物在一定程度上能够充当营养源的作用,不断地向上覆水体中释放不同结合态的磷营养盐(Prsktka ,et al .,1998;Y i n ,et al .,2000),进而对水体富营养化产生重要的影响.近20年来,长江口及滨岸水体富营养化程度不断加重,/水华0现象时有发生(沈志良等,2001;周名江等,2003),并且有研究者已发现磷是决定长江口水体赤潮发生的主要限制性因子(乔方利等,2000;蒲新明等,2000),而沉积物中不同结合态的磷具有不同的生物有效性,对上覆水体富营养化发生具有潜在的、不可忽视的影响(华兆哲等,2000).因此,研究长江口沉积物中磷的不同赋存形态具有重要的环境意义.然而迄今为止,有关长江口沉积物中磷的赋存形态及其时空分布特征研究主要集中在岸带边滩(刘敏等,3期侯立军等:长江口沙洲表层沉积物磷的赋存形态及生物有效性2001;高效江等,2003),而对长江口内沉积物中磷的环境地球化学特征研究较少,基于此,本文着重对长江口内部分新生沙洲表层沉积物中磷的赋存形态、含量特征进行了分析,并探讨了影响沉积物中磷形态分布的主要因素.1 样品采集及实验分析方法(Sa m ple co llecti o n andm ethods)2005年4月10日~18日期间,利用有机玻璃管分别采集了启新沙(S1)、新村沙(S2)、白茆沙(S3)、东风西沙(S4)、扁担沙(S5)、中央沙(S6)、青草沙(S7)、九段沙下沙(S8)和横沙浅滩(S9)等长江口内9个新生沙洲的表层(0~5c m )沉积物样品(图1).在野外采样期间发现,除横沙浅滩和启新沙外,其它沙洲均有高、中和低潮滩发育,其中高潮滩滩面均长有芦苇或米草,呈带状分布;中潮滩滩面上发育着藨草、海三棱藨草,呈片状分布;低潮滩为光滩,基本上没有植被发育.而横沙浅滩和启新沙只有在低潮期间才能出露水面,滩面上均无植被发育.高潮滩沉积物样品最细,以黑色-青灰色粉砂质粘土和粘土质粉砂为主;中潮滩沉积物样品由青灰色的粘土质粉砂和粉砂组成;低潮滩沉积物样品最粗,多为粉砂和细砂质粉砂,局部为细砂.在野外采样期间,所有采集的沉积物样品放入冰柜中冷冻保存;待样品运回实验室后,立即置于冷冻干燥机内冷冻干燥,然后研磨过100目筛后进行化学分析与测试.图1 野外采样站位位置示意图F i g .1 Sch e mati c m ap sho w i ng sa m p li ng s t ati ons沉积物中磷的形态一般分为无机磷(I P)和有机磷(OP),但是由于研究方法及目的的不同,在无机磷形态的划分上存在较大差异(翁焕新等,1997),本文为了能够更好地定量反映沉积物中潜在的生物可利用磷和准确地分析早期成岩过程中磷的迁移转化过程,将无机磷划分为弱吸附态磷(ads-P)、铁结合态磷(Fe-P)、自生磷灰石磷及碳酸钙结合态磷(CFAP+Ca CO 3-P)和碎屑态磷灰石磷(FAP)等4种形态.沉积物中的总磷(TP)采用H 2SO 4-HC l O 4高温消化,磷钼蓝比色测定(鲍士旦,2000);各形态无机磷采用修正过的Ruttenberg 连续提取法进行分步提取(表1),提取液中的磷酸盐利用磷钼蓝法分析(Ru ttenberg ,1992);有机磷为总磷减去弱吸附态磷、铁结合态磷、自生磷灰石磷及碳酸钙结合态磷和碎屑态磷灰石磷等无机磷的差值.表1沉积物中无机磷形态及其提取方法Tab l e1S peciesofi norgan icphos phorusandsequen ti alextracti on m et hods无机磷形态提取方法弱吸附态磷(ads -P)1mol #L -1M gC l 2溶液(pH =8),振荡2h,离心分离,取上清液测定铁结合态磷(Fe -P)0.22m ol #L -1C 6H 5Na 3O 7- 1.0m ol #L -1Na HCO 3-0.14m ol #L -1N a 2S 2O 4的混合溶液(pH =7.6),振荡8h,离心分离,取上清液测定自生磷灰石磷及碳酸钙结合态磷(CFAP+CaCO 3-P)1mol #L -1CH 3COONa 溶液(pH =4),振荡6h ,离心分离,取上清液测定碎屑态磷灰石磷(F AP)1mol #L -1HC l 溶液,振荡16h ,离心分离,取上清液测定沉积物粒径利用LS13320激光粒度仪测定;沉积物中有机质(OM )测定:将干沉积物在550e 下灼烧6h ,通过燃烧失重来确定沉积物中的有机质;沉积物中活性铁(Fe 2+和Fe 3+)的测定:将原始沉积物用1m ol #L -1的H C l 浸取,然后利用呤啡罗林比色法测定;沉积物中水溶性盐分(W SS)是用蒸馏水按固液比(质量比)1B 5的比例提取,所得提取液中的水溶性盐分用YSI 30型盐度电导计测定(鲍士旦,2000).文中给出的相关系数是利用SPSS 软件进行的Spear m an 相关分析.2 实验结果(Resu lts)长江口沙洲表层沉积物中总磷及形态磷的含量及分布特征见表2.沉积物中总磷的含量为437.6~1103.7L g #g -1,平均含量为678.7L g #g -1,其中弱吸附态磷的含量较少,约为0.5~4.8L g #g -1,平均含量为1.8L g #g -1,仅占总磷的0.07%~0.7%;铁结合态磷在研究区内的含量范围在20.0~101.2489环境科学学报26卷L g#g-1之间,占总磷的1.8%~15.8%,是磷的主要赋存形态之一;自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷的含量为6.0~42.5L g#g-1,平均含量为21.6 L g#g-1,约占总磷的0.07%~6.5%;碎屑态磷灰石磷的含量范围为278.8~1014.0L g#g-1,平均含量为458.0L g#g-1,约占总磷的33.5%~90.8%是沉积物中磷的主要赋存形态,;研究区域内沙洲表层沉积物中有机磷的含量为18.5~452.3L g#g-1之间,平均值为143.1L g#g-1,占总磷的3.6%~ 54.4%.表2沉积物中总磷及形态磷含量分布T ab l e2C oncentrati on s of t otal phos phorou s and phos phorous species i n sed i m ents采样站点TP/(L g#g-1)ads-P/(L g#g-1)Fe-P/(L g#g-1)CFAP+CaCO3-P/(L g#g-1)F AP/(L g#g-1)OP/(L g#g-1)启新沙760.50.836.27.9640.874.8新村沙高潮滩832.22.656.042.5278.8452.3中潮滩867.34.867.128.3526.9240.2低潮滩875.82.777.5 6.2675.0114.4白茆沙高潮滩437.82.727.3 6.6360.440.8中潮滩536.40.620.09.7477.428.7低潮滩594.90.747.0 6.0493.647.6东风西沙高潮滩640.23.4101.228.8322.7184.1中潮滩665.72.574.425.4400.2163.2低潮滩686.34.680.037.5406.7157.5扁担沙高潮滩786.91.452.010.9389.8332.9中潮滩617.31.237.418.5480.379.9低潮滩639.00.953.87.4488.088.9中央沙高潮滩649.81.457.526.8367.5196.6中潮滩691.71.282.630.5411.8165.6低潮滩694.20.669.924.0430.4169.3青草沙高潮滩669.31.057.828.1392.9189.5中潮滩641.90.955.824.2410.3150.7低潮滩651.70.542.822.5436.2149.7九段沙下沙高潮滩515.72.345.723.4354.090.32中潮滩441.02.229.228.6362.518.5低潮滩611.71.755.324.8413.4116.5横沙浅滩1103.70.820.029.21014.039.83分析与讨论(Analysis and d iscussi o n)3.1影响沉积物中磷赋存与累积的控制性因素沉积物中的总磷呈现复杂多变的地区分布特征(表2),这一方面可能与河口系统内磷素来源的多样性和不确定性有关,同时也揭示了调查区域内水动力条件的复杂多变也是影响磷元素空间变异的重要因素.总磷与形态磷含量水平之间的相关分析显示,总磷的空间分布在很大程度上要受碎屑态磷灰石磷的影响与控制(表3).而与河口岸带潮滩沉积物中总磷的含量相比(刘敏等,2001;高效江等,2003),沙洲沉积物中磷的含量普遍较低,反映潮滩沉积物中磷的累积除受长江径流和外海潮流影响外,岸带污水排放和沿岸径流也有不可忽略的影响,而沙洲沉积物中磷的赋存可能主要受长江径流和外海潮流输入的共同影响.弱吸附态磷的含量一般与沉积环境有关,在相对还原的环境中弱吸附态磷的含量相对偏高.通常活性Fe2+的丰度作为指示沉积物氧化还原状况的重要指标,因此沉积物中活性Fe2+与弱吸附态磷之4903期侯立军等:长江口沙洲表层沉积物磷的赋存形态及生物有效性间良好的线性相关关系可以证实沉积环境对弱吸附态磷的影响(表3).沉积物中弱吸附态磷与细颗粒(<4L m)体积百分含量和有机质含量均呈现极显著的正相关关系,相关系数分别为0.60和0.63 (p=0.01,n=23),由此反映了沉积物中弱吸附态磷的含量与分布受细颗粒(<4L m)物理吸附和有机质化学吸附的共同控制(刘敏等,2002).而沉积物中的水溶性盐分与弱吸附态磷之间的负相关关系(表3)则揭示了,水溶性盐分可通过破坏磷酸盐的吸附过程而影响弱吸附态磷在沉积物中累积与赋存.表3显示沉积物中铁结合态磷的含量与分布在某种程度上也要受有机质的影响,这可能与在有机质降解过程中所释放出来的溶解态磷被铁的(氢)氧化物吸附有关,从铁结合态磷与活性Fe3+含量之间存在的显著正相关关系(相关系数r=0.49,p= 0.05,n=23)也可以证明这一观点.而沉积物中铁结合态磷与水溶性盐分之间的负相关关系(相关系数r=-0.57,p=0.01,n=23)说明高水溶性盐分的沉积环境不利于铁结合态磷在沉积物中累积,揭示了水溶性盐分可能通过影响活性Fe3+在沉积物中分布(图2),进而控制着铁结合态磷在沉积物内的赋存(Cha m bers et al.,1995).然而,从沙洲沉积物铁结合态磷的空间分布特征可以看出自陆向海铁结合态磷并未呈现明显的降低趋势(表2),这可能与调查区域内水动力条件复杂以及水体盐度的频繁变化有关.表3沉积物理化参数及形态磷的相关系数rTab le3The correlati on coeffi cients of phos phorous species and phys i o-che m i cal p ara m eters of sed i m entsads-P Fe-P CFAP+CaCO3-P FAP OP TP O M0.63**0.48*0.66**-0.300.70**0.14 Fe2+0.62**0.390.27-0.260.290.01 Fe3+0.150.49*0.32-0.270.240.16 W SS-0.42*-0.57**-0.290.340.270.08 ads-P 1.000.49*0.38-0.220.280.07 Fe-P0.49*1.000.360.320.46*0.015 CFAP+C a CO3-P0.380.36 1.000.240.49*0.21 FAP-0.220.320.241.00-0.400.69** OP0.280.46*0.49*-0.401.000.37 TP0.070.150.210.69**0.371.00 <4L m粒径的体积分数0.60**0.090.76**-0.56**0.69**0.02 4~63L m粒径的体积分数0.240.090.79**-0.66**0.48*0.24 >63L m粒径的体积分数-0.33-0.1-0.85**0.69**-0.57**0.21注:*表示显著相关性水平在0.05水平;**表示显著相关性在0.01水平自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷主要来自于生物颗粒的沉积和早期成岩作用形成的氟磷灰石.研究区域内沉积物中细颗粒含量与自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷之间存在显著的正相关关系(表3),反映了细颗粒物质含量越高越有利于自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷在沉积物中的累积,这可能要取决于氟磷灰石和碳酸钙自身的物理特征.研究还发现,沉积物中自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷的含量水平与有机质和有机磷密切相关,相关系数分别为0.66(p=0.01,n=23)和0.49(p=0.05,n =23),由此揭示了自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷在沉积物中的分布也与有机质的累积和降解有关,这与Franko w sk i等的研究结果相吻合(Franko w ski et al.,2002).调查区域内碎屑态磷灰石磷的含量与沉积物细颗粒含量之间存在显著的负相关关系,即沉积物颗粒越细,碎屑态磷灰石磷的含量也就越少,说明碎屑态磷灰石磷含量与沉积物的比表面积无关,这可能与其主要来源于岩石的风化产物)))碎屑氟磷灰石有关,这一结果与文献(李敏等,2004)中的结论一致.表2显示自低潮滩向高潮滩碎屑态磷灰石磷的含量均呈现逐渐降低的趋势,这可能取决于491环境科学学报26卷图2沉积物中水溶性盐分与活性F e3+之间的相关关系Fig.2Correl ati on b et w een w ater sol ub l e s alts and reacti ve Fe3+i n sed i m en ts沉积分异作用,即通常沉积物粒径自低潮滩向高潮滩逐渐变细.一般而言,河口系统内有机磷主要来自于陆源、海源和自生相有机磷的混合输入,且沉积物中的有机磷主要受有机质控制(Fang,2000).本研究也发现,沉积物中有机质与有机磷之间存在显著的正相关关系(相关系数r=0.70,p=0.01,n=23),反映了有机质可能是影响长江口沙洲沉积物中有机磷累积和赋存的主要因素之一.此外,有机磷含量与沉积物细颗粒含量也呈现正相关关系,这主要由于粒径小的颗粒表面积大,表面上容易附着生物碎屑等有机物质,从而使有机磷的含量随细颗粒含量的增加而增加(李敏等,2004).3.2形态磷之间的可能转化过程探讨沉积物中形态磷之间的可能转化过程,对深入认识河口系统内磷的生物地球循环与影响机制和揭示磷的生物有效性均具有重要的理论意义(Fang,2000;N ixon,1996).然而,目前有关河口沉积物中不同赋存形态磷之间的转化研究还鲜有报道,鉴于此,本文试图利用形态磷之间的相关关系,对形态磷之间的可能转化过程进行探索性地分析.表3给出了沉积物形态磷之间的相关系数.由表3可以看出弱吸附态磷与铁结合态磷之间存在显著的正相关关系(相关系数r=0.49,p=0.05,n= 23),说明两者存在一定的转化关系(刘敏等, 2001),即在趋氧化的沉积环境中弱吸附态磷可能会向铁结合态磷转化,相反在趋还原的沉积环境中铁结合态磷可能会发生还原释放出磷酸盐,进而转化为弱吸附态磷.此外,有机磷的矿化也可能会增加弱吸附态磷的含量,但是本研究发现两者之间不存在明显的相关关系(相关系数r=0.28,p>0.05, n=23),这可能反映了有机磷的矿化释磷对弱吸附态磷的贡献率不大.有机磷与铁结合态磷和自生磷灰石磷(含碳酸钙结合态磷)之间的相关关系(表3)显示,在微生物作用下有机磷矿化分解所释放出来的磷酸盐,可能会被沉积物中的活性Fe3+和Ca2+结合,进而会转化为铁结合态磷、自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷.而碎屑态磷灰石磷与其它形态磷之间没有显著的相关关系(表3),这可能说明碎屑态磷灰石磷与磷的其它赋存形态之间不存在相互转化关系,由此进一步证明了碎屑态磷灰石磷主要来源于岩石的风化产物.当然,沉积物中磷的生物地球化学循环过程是非常复杂的,有关形态磷之间的相互转化过程及影响机制这一科学问题还有待于进一步研究,这也是我们下一步研究工作的重点之一.3.3沉积物中潜在生物有效性磷研究磷生物地球化学循环的目的之一旨在能够更深入地了解水体富营养化的发生过程及影响机制,因此引入生物有效性磷这一概念就显得尤为重要.生物有效性磷是指沉积物中能够以溶解态磷酸盐释放,并被藻类生长所吸收利用的那部分磷(Sonzogn i et al.,1982).目前,国内外通常利用快速的化学浸取法和生物监测方法来评价沉积物中的生物有效性磷(黄清辉等,2005;De Jonge et al., 1993),然而,通过对不同形态磷含量的分析可以确定沉积物中潜在生物有效性磷的上限(Andrieux et al.,1997).研究已表明,沉积物中自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷是河口及滨岸带水体中磷酸盐的重要蓄积库(Ru ttenberg et al.,1993).在河口及滨岸水环境中,与碎屑态磷灰石磷一样,它难以转化为磷酸盐,基本上对孔隙水或上覆水中磷酸盐的富集没有任何贡献.因此,对碎屑态磷灰石磷、自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷含量水平的确定将有助于评价河口及滨岸环境中生物有效性磷的富集量(Andrieux et al.,1997).本次研究表明,长江口沙洲沉积物中约占总磷39%~95%的沉积磷,即碎屑态磷灰石磷、自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷不能被生物利用,而将被埋藏在河口滨岸地区或运移至外海沉积.沉积物中弱结合态磷是最具生物有效性的磷,当上覆水体中磷酸盐含量较低时,通过离子交换会很容易释放到上覆水体,进而被浮游生物利用;铁结合态磷具有潜在的生物有效性,在河口滨岸水体4923期侯立军等:长江口沙洲表层沉积物磷的赋存形态及生物有效性中沉积环境易趋还原,进而导致铁结合态磷发生还原释放磷酸盐;而有机磷也可通过矿化作用而逐渐被生物利用.因此,沉积物中的潜在生物有效性磷主要包括弱吸附态磷、铁结合态磷和有机磷等.通过对长江口沙洲沉积物中磷的赋存形态特征分析,发现长江口潜在生物有效性磷的含量为60.5~ 510.9L g#g-1,仅仅是沉积磷库中的一小部分,平均约占总磷的28.9%.在河口复杂的物理、化学和生物因素的共同作用下,通过沉积物-水界面过程这些生物有效性磷会发生再生活化,从而在不同程度上会促进藻类生长、影响水体的富营养化状态和初级生产力.4结论(Conclusion)1)长江口沙洲沉积物中总磷的含量为437.6~ 1103.7L g#g-1,平均含量约为678.7L g#g-1,并且总磷中要以无机磷的形式存在为主,而无机磷中碎屑态磷灰石磷为主;总磷中有机磷所占比例相对较小,平均约占总磷的20.5%.受陆海交互作用的影响河口沙洲沉积物中磷的空间分布比较复杂,没有明显的空间变化规律.2)沉积物中形态磷之间的转化过程研究表明,沉积物中的弱吸附态磷与铁结合态磷之间存在明显的相互转化关系;铁结合态磷、自生磷灰石磷和碳酸钙结合态磷可能主要来自于在有机磷矿化过程中活性Fe3+和Ca2+与磷酸盐的结合;而碎屑态磷灰石磷主要来源于岩石的风化产物.但是,沉积物中形态磷之间的转化机制还有待于做更加深入地研究和探讨.3)长江口沙洲沉积物中潜在的生物有效性磷含量约为60.5~510.9L g#g-1,仅仅是沉积磷库中的一小部分,平均仅占沉积磷库的28.9%.致谢:童春富、章飞军、张衡、黄明蔚、屈蕃和郑德刚等在野外采样和实验化学分析测试过程中给予了大量帮助,在此向他们表示衷心地谢意.R eferences:Andr i eux F.Am i on t A.1997.A t w o-year survey 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