气体的吸附与表面化学
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Vm
V：给定压力下的吸附量 cm3·g1 Vm：单分子层的表面吸附量cm3·g1
2020/7/17
复旦大学化学系
15
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
朗格缪尔（Langmuir）在单分子层吸附理论的基础上建 立了气体平衡压力与吸附量的数学关系，解释了实验测 得的吸附等温线
理论的基本假设： (1) 固体表面是均匀的，因此它对所有分子吸附的机会都相等，而且 吸附热以及吸附和脱附活化能与覆盖度无关（表面均匀…） (2) 每个吸附位置只吸附一个气体分子，而且吸附分子之间没有相互 作用（单位吸附…） (3) 吸附只进行到单分子层为止（单层吸附） (4) 吸附平衡是动态平衡，即达到平衡时吸附速率和脱附速率相等 （动态平衡）
单位时间单位表面上的脱附速率
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
平衡：
kanm 1 pA kdnm
1
ka kd
pA
ka
k e0 Ea / RT a
kd
k e0 Ed / RT d
Ed - Ea = q
1
ka0 kd0
eq / RT pA
吸附平衡常数：
2020/7/17
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7
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
表面化学研究的难点
1. 表面原子数远少于体相，对表面的实验分析困难
如对于立方体边长为1 cm的冰，体相分子密度约为1022 cm-3，表面分子密度～1015 cm-2
所 以 要 求 表 面 技 术 不 仅 表 面 专 一 （ surface specific），而且表面灵敏（surface sensitive）
第二十二章 分子反应动力学
第二十三章 电解质溶液
第二十四章 电化学热力学
第二十五章 电化学动力学及其应用
2020/7/17
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2
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
参考书
❖ 傅献彩, 沈文霞, 姚天扬,《 物理化学》第四版. 北京高等教育出版社, （1990）
❖ 韩德刚，高执棣，高盘良,《物理化学》,高等教育出版社,（2001） ❖ 胡英等编，《物理化学》第四版，高等教育出版社，（2000） ❖ 江元生，《结构化学》，高等教育出版社，(1997) ❖ 徐光宪，王祥云,《物质结构》第二版，高等教育出版社,（1987） ❖ P. W. Atkins et al, Atkins’《Physical Chemistry》, 7th ed., Oxford
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5
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
表面（surface)：物体与周围环境（气体、液体、固 体或真空）的边界
表面是物质存在的一种形式，除气、液、固态外，表面也被称为第四态
从实验上讲，表面是具体的，是有一定厚度的。有时指第一 原子层，有时指上面几个原子层，有时指厚度达几个纳米的 表面层
2020/7/17
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
㈡ 吸附势能曲线
物理吸附：勒纳德-琼斯（Lennard-Jones）
方程
AB
E(r) r6 r12
吸引项 排斥项
化学吸附：摩斯（Morse）函数
E r D[1 e ] a(rr0' ) 2
D：把粒子结合在一起的势阱深度D = q + DH-H
θ
H等 RT 2
等量吸附焓
T1>T2
积分：
ln
p1 p2
θ
H等 R
1
T1
1 T2
等量吸附热q等 = -H等 与有关 q等 = q + RT, q≌ q等
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
2. 多种分子的吸附
两种分子A和B吸附，各占一个位置
联立求解：
i种分子时：
A
bA pA 1 bA pA bB pB
； A
bA pA 1 bi pi
i
B
1
bB pB bA pA
bB pB
； B
bB pB 1 bi pi
i
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
㈣ 费罗因德利希（Freundlich）和捷姆金（Temkin）吸 附等温式
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3
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
§17-1 气体在固体表面的吸附
㈠ 物理吸附和化学吸附 ㈡ 吸附势能曲线 ㈢ 朗格缪尔吸附等温式 ㈣ 费罗因德利希和捷姆金吸附等温式 ㈤ BET吸附等温式及比表面测定原理
§17-2 现代表面化学的研究内容
㈠ 表面组成的研究 ㈡ 表面结构的研究 ㈢ 表面反应的研究
考虑了吸附热与覆盖度的关系
费罗因德利希吸附等温式
V
Vm
kp1/ n
ln V
ln
k Vm
1 n
ln
p
q = qm - ln
中等覆盖度
捷姆金吸附等温式
Aln Bp
q = q0 -
中等覆盖度
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ㈤ BET (Brunauer-Emmett-Teller) 吸附等温式及比表面 测定原理
BET吸附等温式 p 1 C 1 p
V ( p0 p) VmC VmC p0
截距 斜率
V：给定压力下的吸附体积 Vm：单分子层的表面吸附体积 p0：实验温度下液体的饱和蒸气压
BET常数 C exp( Hcon Hads ) RT
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比表面积
S VmL A 22400 W
b
ka kd
ka0 kd0
eq
/
RT
b0eq / RT
1
bpA
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
bpA
1 bpA
Langmuir吸附等温式
V bpA
Vm 1 bpA
pA 1 pA V Vmb Vm
pA V
~
pA
作图，从斜率求Vm，截距求b
附过程的热效应相当于化学键能，比较大。 吸附是放热过程，但是习惯把吸附热都取成正值。
固体在等温、等压下吸附气体是一个自发过程，ΔG< 0， 气体从三维运动变成吸附态的二维运动，熵减少， ΔS< 0， ΔH=ΔG+TΔS， ΔH< 0。
*积分吸附热：等温条件下，一定量的固体吸附一定量的气 体所放出的热，用q表示。积分吸附热实际上是各种不同覆 盖度下吸附热的平均值。显然覆盖度低时的吸附热大。 *微分吸附热：在吸附剂表面吸附一定量气体g后，再吸附 少量气体dg时放出的热dq，
假定： (1) 每一层吸附质均按Langmuir单层处理
(2) 第一层吸附焓Hads与吸附质、吸附剂有关
(3) 后续各层的吸附焓等于凝聚焓Hcon，即Hcon = H2 = H3 = H4 = H5 = H6 = …
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
物理化学
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1
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
物理化学A-III 教学内容
第十七章 气体的吸附和表面化学
第十八章 传递过程和非平衡态热力学
第十九章 化学动力学基本规律
第二十章 各种反应体系的动力学
第二十一章 基元反应的速率理论
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
§17-3 表面性质对表面反应性能的影响
㈠ 表面组成和价态的影响 ㈡ 表面结构的影响
§17-4 表面吸附态和表面反应机理
㈠ 热脱附方法研究表面吸附态 ㈡ 用表面能谱研究表面吸附态 ㈢ 用扫描隧道探针研究表面吸附态
2020/7/17
表面与体相性质的不同： 化学组成、原子排列、原子振动、电子性质等
原因： 表面向外的一侧没有近邻原子，表面原子有一部分化学键伸 向空间，因此表面具有活泼的化学性质
2020/7/17
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
(111): 周围6个加下面3个 (100): 周围4个加下面4个 (110): 周围2个加第二层4个加第三层1个
吸附可以是单分子层的，但也可以是多分子层的 低温有利
2020/7/17
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
2. 化学吸附的特点
选择性
不同金属，同一金属的不同晶面.N2在W(100)上吸附，在W(110)上不吸附
吸附热大（60-400 kJ/mol）
化学键力，有电子转移，一般需要活化能，但少数是 非活化的
University Press,（2002） ❖ Berry,Rice,Ross,《Physical Chemistry》,John Wiley &Sons,(1980) ❖ I. N. Levine《Physical Chemistry》,4th ed., McGraw-Hill, (1995)
a：双原子分子简谐振子模型的弹性常数
2020/7/17
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
2020/7/17
re rNi rH 1.25 0.35 1.6 A
氢分子经过渡态达到化学吸附态的示意图
复旦大学化学系
13
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
无选择性
只要条件适宜，任何气体都可以吸附在任何固体上。可测定多孔 催化剂的表面积及其孔结构
吸附热与蒸发潜热同一个数量级（8-40 kJ/mol）
如Ar、Kr、Xe吸附在W表面，当覆盖度不大时，吸附热分别为8、 18和35 kJ/mol
范德华力（色散力、偶极力），无电子转移，不需要或需 要很小的活化能
分子1)
334104 cm2 g1 334m2 g1
2. 为维持表面原子级的清洁，实验必须在真空系统中进 行
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
§17-1 气体在固体表面的吸附
(气体在固体表面的吸附是理解非均相催化反应的基础，并且 也与比表面积测量、气体吸附分离等过程密切相关)
㈠ 物理吸附和化学吸附
1. 物理吸附的特点
N2：16.2 Å2
25
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
例题17-1-1 在195.8oC下，用N2测定活性炭的吸附量和平 衡压力，然后用作图法求得单分子层饱和吸附量Vm = 118 cm3。试计算活性炭的比表面。已知W = 1.5389 g。
解：根据（17-1-23）式
S
(118cm3)(6.0231023分子 mol1)(16.21016 cm2 (22400cm3 mol1)(1.5389g)
ka
A(g) M(s) AM kd
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
1. 一种分子的吸附
定义：
n nm
VVm
nm：单位表面上总的吸附位数
ra ka nm npA kanm 1 pA
单位时间单位表面上的吸附速率
rd kdn kdnm
吸附：
raA kaAnm 1 A B pA raB kaBnm 1 A B pB
脱附：
rdA kdAnmA rdB kdBnmB
raA
rdA 1
A A
B
bA pA
raB
rdB
1
B A
B
bB pB
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
脱附活化能Ed与吸附活化能Ea和化学吸附热q之间的关系
Ed Ea q
程序升温脱附 量热
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简化势能曲线
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
㈢ 朗格缪尔吸附等温式
吸附等温式：恒温时气 体在固体表面上的吸附 量与其平衡压力间的关 系
Q f ( p)T
表面覆盖度： V
短程力，所以吸附只可以进行到未饱和的表面价用完为止，因此最多 为单层吸附。键可为离子性或共价性
单层吸附 吸附层在高温下稳定
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
吸附热
定义：在吸附过程中的热效应称为吸附热。物理吸
附过程的热效应相当于气体凝聚热，很小；化学吸
2020/7/17
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
利用吸附等温式可求出化学吸附热
Clausius-Clapeyron方程
d ln p dT
H相 RT 2
描述一个凝聚相与一个 蒸汽相之间的蒸发平衡
当用于g-s平衡时，H与有关 注意：书上公式+-符号反了
ln p T
V：给定压力下的吸附量 cm3·g1 Vm：单分子层的表面吸附量cm3·g1
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第十七章 气体的吸附和表面化学
朗格缪尔（Langmuir）在单分子层吸附理论的基础上建 立了气体平衡压力与吸附量的数学关系，解释了实验测 得的吸附等温线
理论的基本假设： (1) 固体表面是均匀的，因此它对所有分子吸附的机会都相等，而且 吸附热以及吸附和脱附活化能与覆盖度无关（表面均匀…） (2) 每个吸附位置只吸附一个气体分子，而且吸附分子之间没有相互 作用（单位吸附…） (3) 吸附只进行到单分子层为止（单层吸附） (4) 吸附平衡是动态平衡，即达到平衡时吸附速率和脱附速率相等 （动态平衡）
单位时间单位表面上的脱附速率
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第十七章 气体的吸附和表面化学
平衡：
kanm 1 pA kdnm
1
ka kd
pA
ka
k e0 Ea / RT a
kd
k e0 Ed / RT d
Ed - Ea = q
1
ka0 kd0
eq / RT pA
吸附平衡常数：
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第十七章 气体的吸附和表面化学
表面化学研究的难点
1. 表面原子数远少于体相，对表面的实验分析困难
如对于立方体边长为1 cm的冰，体相分子密度约为1022 cm-3，表面分子密度～1015 cm-2
所 以 要 求 表 面 技 术 不 仅 表 面 专 一 （ surface specific），而且表面灵敏（surface sensitive）
第二十二章 分子反应动力学
第二十三章 电解质溶液
第二十四章 电化学热力学
第二十五章 电化学动力学及其应用
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第十七章 气体的吸附和表面化学
参考书
❖ 傅献彩, 沈文霞, 姚天扬,《 物理化学》第四版. 北京高等教育出版社, （1990）
❖ 韩德刚，高执棣，高盘良,《物理化学》,高等教育出版社,（2001） ❖ 胡英等编，《物理化学》第四版，高等教育出版社，（2000） ❖ 江元生，《结构化学》，高等教育出版社，(1997) ❖ 徐光宪，王祥云,《物质结构》第二版，高等教育出版社,（1987） ❖ P. W. Atkins et al, Atkins’《Physical Chemistry》, 7th ed., Oxford
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第十七章 气体的吸附和表面化学
表面（surface)：物体与周围环境（气体、液体、固 体或真空）的边界
表面是物质存在的一种形式，除气、液、固态外，表面也被称为第四态
从实验上讲，表面是具体的，是有一定厚度的。有时指第一 原子层，有时指上面几个原子层，有时指厚度达几个纳米的 表面层
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
㈡ 吸附势能曲线
物理吸附：勒纳德-琼斯（Lennard-Jones）
方程
AB
E(r) r6 r12
吸引项 排斥项
化学吸附：摩斯（Morse）函数
E r D[1 e ] a(rr0' ) 2
D：把粒子结合在一起的势阱深度D = q + DH-H
θ
H等 RT 2
等量吸附焓
T1>T2
积分：
ln
p1 p2
θ
H等 R
1
T1
1 T2
等量吸附热q等 = -H等 与有关 q等 = q + RT, q≌ q等
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第十七章 气体的吸附和表面化学
2. 多种分子的吸附
两种分子A和B吸附，各占一个位置
联立求解：
i种分子时：
A
bA pA 1 bA pA bB pB
； A
bA pA 1 bi pi
i
B
1
bB pB bA pA
bB pB
； B
bB pB 1 bi pi
i
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第十七章 气体的吸附和表面化学
㈣ 费罗因德利希（Freundlich）和捷姆金（Temkin）吸 附等温式
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第十七章 气体的吸附和表面化学
§17-1 气体在固体表面的吸附
㈠ 物理吸附和化学吸附 ㈡ 吸附势能曲线 ㈢ 朗格缪尔吸附等温式 ㈣ 费罗因德利希和捷姆金吸附等温式 ㈤ BET吸附等温式及比表面测定原理
§17-2 现代表面化学的研究内容
㈠ 表面组成的研究 ㈡ 表面结构的研究 ㈢ 表面反应的研究
考虑了吸附热与覆盖度的关系
费罗因德利希吸附等温式
V
Vm
kp1/ n
ln V
ln
k Vm
1 n
ln
p
q = qm - ln
中等覆盖度
捷姆金吸附等温式
Aln Bp
q = q0 -
中等覆盖度
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第十七章 气体的吸附和表面化学
ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ㈤ BET (Brunauer-Emmett-Teller) 吸附等温式及比表面 测定原理
BET吸附等温式 p 1 C 1 p
V ( p0 p) VmC VmC p0
截距 斜率
V：给定压力下的吸附体积 Vm：单分子层的表面吸附体积 p0：实验温度下液体的饱和蒸气压
BET常数 C exp( Hcon Hads ) RT
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比表面积
S VmL A 22400 W
b
ka kd
ka0 kd0
eq
/
RT
b0eq / RT
1
bpA
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第十七章 气体的吸附和表面化学
bpA
1 bpA
Langmuir吸附等温式
V bpA
Vm 1 bpA
pA 1 pA V Vmb Vm
pA V
~
pA
作图，从斜率求Vm，截距求b
附过程的热效应相当于化学键能，比较大。 吸附是放热过程，但是习惯把吸附热都取成正值。
固体在等温、等压下吸附气体是一个自发过程，ΔG< 0， 气体从三维运动变成吸附态的二维运动，熵减少， ΔS< 0， ΔH=ΔG+TΔS， ΔH< 0。
*积分吸附热：等温条件下，一定量的固体吸附一定量的气 体所放出的热，用q表示。积分吸附热实际上是各种不同覆 盖度下吸附热的平均值。显然覆盖度低时的吸附热大。 *微分吸附热：在吸附剂表面吸附一定量气体g后，再吸附 少量气体dg时放出的热dq，
假定： (1) 每一层吸附质均按Langmuir单层处理
(2) 第一层吸附焓Hads与吸附质、吸附剂有关
(3) 后续各层的吸附焓等于凝聚焓Hcon，即Hcon = H2 = H3 = H4 = H5 = H6 = …
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物理化学
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第十七章 气体的吸附和表面化学
物理化学A-III 教学内容
第十七章 气体的吸附和表面化学
第十八章 传递过程和非平衡态热力学
第十九章 化学动力学基本规律
第二十章 各种反应体系的动力学
第二十一章 基元反应的速率理论
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第十七章 气体的吸附和表面化学
§17-3 表面性质对表面反应性能的影响
㈠ 表面组成和价态的影响 ㈡ 表面结构的影响
§17-4 表面吸附态和表面反应机理
㈠ 热脱附方法研究表面吸附态 ㈡ 用表面能谱研究表面吸附态 ㈢ 用扫描隧道探针研究表面吸附态
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表面与体相性质的不同： 化学组成、原子排列、原子振动、电子性质等
原因： 表面向外的一侧没有近邻原子，表面原子有一部分化学键伸 向空间，因此表面具有活泼的化学性质
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第十七章 气体的吸附和表面化学
(111): 周围6个加下面3个 (100): 周围4个加下面4个 (110): 周围2个加第二层4个加第三层1个
吸附可以是单分子层的，但也可以是多分子层的 低温有利
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第十七章 气体的吸附和表面化学
2. 化学吸附的特点
选择性
不同金属，同一金属的不同晶面.N2在W(100)上吸附，在W(110)上不吸附
吸附热大（60-400 kJ/mol）
化学键力，有电子转移，一般需要活化能，但少数是 非活化的
University Press,（2002） ❖ Berry,Rice,Ross,《Physical Chemistry》,John Wiley &Sons,(1980) ❖ I. N. Levine《Physical Chemistry》,4th ed., McGraw-Hill, (1995)
a：双原子分子简谐振子模型的弹性常数
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re rNi rH 1.25 0.35 1.6 A
氢分子经过渡态达到化学吸附态的示意图
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13
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
无选择性
只要条件适宜，任何气体都可以吸附在任何固体上。可测定多孔 催化剂的表面积及其孔结构
吸附热与蒸发潜热同一个数量级（8-40 kJ/mol）
如Ar、Kr、Xe吸附在W表面，当覆盖度不大时，吸附热分别为8、 18和35 kJ/mol
范德华力（色散力、偶极力），无电子转移，不需要或需 要很小的活化能
分子1)
334104 cm2 g1 334m2 g1
2. 为维持表面原子级的清洁，实验必须在真空系统中进 行
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第十七章 气体的吸附和表面化学
§17-1 气体在固体表面的吸附
(气体在固体表面的吸附是理解非均相催化反应的基础，并且 也与比表面积测量、气体吸附分离等过程密切相关)
㈠ 物理吸附和化学吸附
1. 物理吸附的特点
N2：16.2 Å2
25
物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
例题17-1-1 在195.8oC下，用N2测定活性炭的吸附量和平 衡压力，然后用作图法求得单分子层饱和吸附量Vm = 118 cm3。试计算活性炭的比表面。已知W = 1.5389 g。
解：根据（17-1-23）式
S
(118cm3)(6.0231023分子 mol1)(16.21016 cm2 (22400cm3 mol1)(1.5389g)
ka
A(g) M(s) AM kd
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第十七章 气体的吸附和表面化学
1. 一种分子的吸附
定义：
n nm
VVm
nm：单位表面上总的吸附位数
ra ka nm npA kanm 1 pA
单位时间单位表面上的吸附速率
rd kdn kdnm
吸附：
raA kaAnm 1 A B pA raB kaBnm 1 A B pB
脱附：
rdA kdAnmA rdB kdBnmB
raA
rdA 1
A A
B
bA pA
raB
rdB
1
B A
B
bB pB
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第十七章 气体的吸附和表面化学
脱附活化能Ed与吸附活化能Ea和化学吸附热q之间的关系
Ed Ea q
程序升温脱附 量热
2020/7/17
简化势能曲线
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第十七章 气体的吸附和表面化学
㈢ 朗格缪尔吸附等温式
吸附等温式：恒温时气 体在固体表面上的吸附 量与其平衡压力间的关 系
Q f ( p)T
表面覆盖度： V
短程力，所以吸附只可以进行到未饱和的表面价用完为止，因此最多 为单层吸附。键可为离子性或共价性
单层吸附 吸附层在高温下稳定
2020/7/17
复旦大学化学系
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
吸附热
定义：在吸附过程中的热效应称为吸附热。物理吸
附过程的热效应相当于气体凝聚热，很小；化学吸
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物理化学 III
第十七章 气体的吸附和表面化学
利用吸附等温式可求出化学吸附热
Clausius-Clapeyron方程
d ln p dT
H相 RT 2
描述一个凝聚相与一个 蒸汽相之间的蒸发平衡
当用于g-s平衡时，H与有关 注意：书上公式+-符号反了
ln p T