声空化与声致发光研究进展

声空化与声致发光研究进展

陈伟中

（近代声学教育部重点实验室，南京大学声学研究所，南京 210093）

1 引言

声波在液体中传播，在时空上产生压力起伏，出现低于静态压力的负压现象。在液体的负压区域，液体中的结构缺陷（空化核）会逐渐成长，形成肉眼可见的微米量级的气泡，这就是声空化（Acoustic cavitation）[1]。声空化强度不仅与驱动声压有关，还与液体中的空化核数量有关。由于表面张力的作用，空化泡的形状几乎是球形的。描述它的动力学模型是著名的Rayleigh气泡动力学方程[2]。空化泡的运动具有明显的非线性特征，具体表现为缓慢的膨胀和急剧的压缩。通常声空化泡的半径压缩比可达102的量级，体积压缩比就是106量级，因此它具有很高的聚能能力。在压缩至最小半径前后，空化泡内部有数千度的高温和数千个大气压的高压。这是超声清洗、超声粉碎、声化学等一系列声空化应用的基础。当继续增大驱动声压，空化泡内部的温度压力继续上升，会导致光的辐射，这就是上世纪30年代发现的声致发光（Sonoluminescence，SL）现象[3]。由于当时的声致发光来自大量随机产生的空化泡的破裂发光，故也称多泡声致发光。多泡声致发光的气泡动力学特征很难测量，直到1992年，Gaitan等人结合声悬浮在充分去气的水中，实现了空间上定位、时间上周期的单一气泡的声致发光，即单泡声致发光[4]，相关的研究才取得重要进展。和多泡声致发光的区别在于，它是一种稳态的振荡发光，不是破裂发光。空间定位的稳态单泡发光为实验测量提供了必要的条件，人们可以测量气泡的动力学演化过程，可以测量光子的各种关联。由于在早期的单泡声致发光实验中，没有测到多泡声致发光中的原子线状光谱，所以，人们认为多泡和单泡声致发光在机理上是不同的[5]。直到2001年，人们在极暗的（Extreme dim）声致发光中开始观察到原子线谱[6]。

最近，人们在抖动的（Moving）声致发光中，也观察到了Ar原子特征谱线[7]。这些实验观察[6,7]开始模糊了两种声致发光的界线。近几年，关于声空化和声致发光领域最热门的、也最具争议的话题可能是声致聚变 (Sonofusion) [8-12]。最早，Moss等人在数值计算中，提出了进一步提升空化泡内部高温高压实现轻核聚变的思想[8]。提升空化泡内部的高温高压有很多途径，人们首先想到的是提高驱动声压和降低驱动频率[8]。由于实验表明，在水溶液里，单泡声致发光的驱动声压范围为1.1~1.5atm，超过1.5atm气泡会破裂，不能保持稳定振荡，因此，人们更多的感兴趣于降低驱动频率。因为在较低频率声波驱动下，会导致气泡有更长膨胀时间和拥有更大的气泡平衡半径[13]。然而，实验并没有支持这个理论。2000年，人们用一个6升的大球形烧瓶做声谐振器，将驱动频率从通常250毫升谐振器的25kHz降到了7.1kHz[14]，期望实现声致发光的实质性提升。结果不但没有观察到显著的提升，反而比通常的声致发光弱了很多，非常勉强地能够观察到了声致发光[14]。人们把失败的原因归咎到水蒸气的存在[14]，因为原先的理论[13]，没有考虑气泡壁内外的物质交换。实际上，人们还可以通过改变驱动超声的波形，实现声致发光的进一步提升。人们利用双频驱动[15]、多频驱动（四频）[16]、脉冲加强驱动[17]和自相似驱动[18]，都实现了光强的有效提升。同时，我们也注意到，这样的提升都是牺牲悬浮的稳定性为代价的，虽然优化后尚能稳定气泡，但稳定性很差，而且提升的幅度有限。在另一方面，人们尝试着优化和改变工作液体和饱和的气体，来提升声致发光的强度。人们发现，当液体（水）中溶解一定的稀有气体，可以显著提升声致发光的强度，尤其当水中溶入重稀有气体氙气之后，亮度提升超过一个量级[19]。同时，也看到了声致发光的同位素效应，即，当用重水（D2O）替代水（H2O）之后，声致发光强度显著降低[20]。

最近，人们用低挥发度的浓硫酸做工作液体，其中溶解适量氩气，观察到比通常水中强2700倍的声致发光和氩原子线谱[7]。实际上，声致发光的亮度（光子数）的提升和内部温

度压力的提升并不是一回事，人们更感兴趣的是，如何进一步提升空化泡内部的高温高压。同时，人们注意到，阻碍进一步提高驱动声压的是声悬浮，而提升空化泡内部温度压力并不需要稳定声悬浮。2002年，美国Oka Ridge国家实验室的Taleyarkhan等人放弃稳定声悬浮，大幅度提升驱动声压，利用15 atm 的驱动声压，相当于声悬浮单泡声致发光驱动声压的10倍，在氘代丙酮（C3D6O）上进行声空化实验。他们用先后用脉冲中子发生器和Pu-Be同位素源产生的快中子（14MeV）诱发声空化，用塑料闪烁计数器来检测氘－氘聚变产物――2.5MeV 的中子。在开启和关闭驱动超声的情况下，得到一个4％的2.5MeV中子的增长，声称已经观察到声致聚变的证据[9]。他们的工作发表之后，在利用快中子诱发可能会污染实验结果，在使用工程上使用的、灵敏度偏低的塑料闪烁计数器作为中子探测器等问题上，引起许多争议。不久，同一实验室的另一组研究人员反驳了Taleyarkhan等人的实验，声称用更灵敏、可靠的实验系统重复了实验，没有观察到任何2.5MeV中子的提升[10]。而Taleyarkhan等人继续给出新的、更为可靠的声致聚变实验结果[11,12]。一个围绕是否可能实现声致聚变的争论逐渐演变成科学家科学道德的争论。2007年，美国UCLA的Putterman小组，受命重复Taleyarkhan 的实验，结果表明，所测得的聚变信号比原文献[9,11]要小1000倍[21]。但作者声称，如果能够进一步提高空化泡内部的温度，那么这个信号将大幅上升[21]。目前，这种争论仍在继续。

本文介绍空化泡动力学研究和声致发光光谱研究方面的一些最新进展。在第2节，介绍空化泡的动力学测量方法和我们的主要结果；在第3节介绍相应的气泡动力学理论。在第4节，介绍我们的声致发光光谱研究成果；最后给出一个简单小结。

2 空化泡的动力学测量

空化泡是个微米量级高速振荡的液体中的气泡，对它的测量并不容易。首先由于它是微米大小，必须要经过显微放大，才能有效观察。同时它是一个悬浮在液体中的气泡，普通的显微镜难以胜任，必须要长距离显微镜才能进行观察。其次，由于空化泡运动是高速的，振荡周期通常是几十微秒，因此，即使是目前先进的百万帧高速相机也很难清晰记录空化泡的演化过程。实际上，由于相机前必须加显微镜，进一步降低了相机的有效灵敏度。因此，对空化泡拍摄成像的直接方法，目前仍然受限于设备条件。传统上，人们采用Mie散射的方法，来测量空化泡的演化过程。所谓Mie散射，指的是：当光束通过不均匀介质时，波矢量大小不变、方向变化的一种现象。它要求散射粒子的线度大于或者接近散射光波长。在合适的散射角（约80°），散射光的强度和散射粒子的大小成正比。对球形气泡，散射光强和气泡半径成平方关系。虽然，Mie散射方法只能得到与空化泡大小成比例的一维光强数据，但是它具有极好的时间响应。相比于直接拍摄方法，Mie散射设备简单、容易实现。

2.1 锁相积分拍摄成像

除了直接实时成像和Mie散射之外，目前还有一些基于声悬浮空化泡的周期振荡特性的非实时的积分拍摄[22]和非实时Mie散射[23]。传统意义上的非实时拍摄指的是差频法积分拍摄[22]。基本原理是，用一个重复频率和驱动超声f有小的频率差Δf的脉冲信号（宽度为ΔT），去照明空化泡，而相机设置在普通曝光速度。在一个曝光时间里，气泡的某一相位φ1开始被曝光ΔT，下一个周期由于频率差Δf的存在，光脉冲慢移动到下一个相位φ2继续照明一个ΔT，……，一直到相机曝光结束。假设这时相位总共慢移动了Δφ，那么对应的慢移动时间为Δt=Δφ/2πf。可见，这样一幅照片实际上是这些不同相位的积分平均值，考虑到脉冲本身的宽度ΔT，因此，实际时间分辨率为ΔT+Δt。目前做的最好的时间分辨率是200ns[22]。提高差频法的时间分辨率有两个途径，一是减少频率差Δf，这样可以减少慢运动时间Δt，但是，代价是拍摄一个周期的时间要变得非常长，因为差频法是一种等步长的积分拍摄。另一个途