理论计算铂基催化剂的活性

理论计算铂基催化剂的活性

2016-09-16 12:16来源：内江洛伯尔材料科技有限公司作者：研发部

理论计算铂基催化剂的活性早期关于Pt基合金ORR催化剂的理论研究主要侧重于活性的考虑，以氧原子或含氧物种的吸附能为判据，依据Sabatier原则寻找高活性的合金催化剂. 对于ORR而言，Pt处于“活性-氧吸附能”火山图的强吸附支，因而比纯Pt表面对氧吸附弱的合金活性更好.最近，Greeley 等以氧原子吸附能和合金形成能作为判据，同时对Pt基合金催化剂的氧还原活性和稳定性进行设计. 如前所述，除活性和稳定性外，低Pt含量是对燃料电池ORR催化剂的另一要求. 表面富Pt而体相贫Pt的核壳结构是实现低Pt合金催化剂的一个重要途径.利用合金的表面偏析过程是制备表面富Pt催化剂的常用方法之一.

武汉大学化学与分子科学学院欧利辉等人提出以合金形成能、Pt表面偏析能和氧原子吸附能作为依据筛选具有高活性和高稳定性的表面富Pt氧还原合金催化剂. 利用DFT计算对Pt与各种过渡金属形成的合金的热力学、表面化学和电子性质进行了系统研究，在此基础上预测Pt-V，Pt-Fe，Pt-Co，Pt-Ni，Pt-Cu，Pt-Zn，Pt-Mo，Pt-W等合金可能具有好的氧还原催化活性和

稳定性. 所预期的大部分催化剂已有文献研究结果支持. 另外，Pt-Zn和Pt-Mo体系目前报道尚不多，值得进一步的细致研究.