煤基合成代用天然气甲烷化 工艺及催化剂研究
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使用了很多年，充分证明了CRG 催化剂在商业化规模的煤制代用天然气 装臵上的适用性， 上世纪90 年代末期，Davy 工艺技术公司获得了将 CRG 技术对外转让许可的专有权，并进一步开发了CRG 技术和催化剂， 向市场推出了最新的CEG-LH 催化剂。
2013-7-11
www.nwrici.com
研究概况
后的煤气与旁路煤气混合，采用甲烷化工艺生产代用天然气。其
甲烷化催化剂最初采用BASF 公司，后改用Davy 公司。 1990年，中科院大连化学物理研究所、鞍山焦耐院及青浦化肥厂
合作建成了3.5万m3/天甲烷化示范工程。
1991年西北化工研究院 、五环工程公司（化四院）及北京顺义 合作建成50000 m3/d 煤气甲烷化工程。
（4）MCR-2X 催化剂在高压下可以避免羰基形成，保持高活性、长
寿命。 （5） 每1000m3 代用天然气可副产约3 t 高压过热蒸汽，能量效率高。 （6）高品质的代用天然气，甲烷体积分数可达94% ～ 96%，完全可 以满足天然气标准以及管道输送的要求。
2013-7-11
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缓解交通运输压力。
2013-7-11
研究概况
原理 CO和CO2加氢合成甲烷属于多相催化气相反应,基本的反应式是: CO+3H2→CH4+H2O CO2+4H2→CH4+2H2O 反应特点 （1）平衡常数很大，在通常使用催化剂的活性温度范围内，可以认为 平衡不是限制因素；
（2）强放热反应。理论计算，每转化1％CO可使气体温升 71℃ ，每转
通过ISO 9001:2000质量体系认证
2013-7-11
背
景
随着经济和社会的发展，天然气的需求迅猛增长，将成为21
世纪消费量增长最快的能源。我国天然气的供应能力相对滞
后，导致天然气供需矛盾突出。2007年，全国天然气产量约 为694亿m3，增长幅度约为18%。2008年，全国天然气产量 达760亿m3，继续保持两位数以上的增长。预计2010年我国 天然气的需求量将达到1000～1100 亿m3，同期的天然气产量 只能达到900～950 亿m3； 预计2020 年我国天然气的需求量 将达到2000 亿m3，同期的天然气产量只能达到1400～1600 亿m3。
煤基合成代用天然气甲烷化 工艺及催化剂研究
贺根良
西北化工研究院
2013-7-11
西北化工研究院
创建于1968年 原化工部直属的综合性科研院所 现属陕西延长石油（集团）有限 责任公司的全资研究院 主要从事煤气化、催化净化、精 细化工、环境保护、化工新材料 、农业化学品等新工艺、新技术 的研究、开収和推广应用 设有西北化工院设计所、西北化工院机械厂全资公司及西安高达化工収 展总公司、昆山市精细化工研究所有限公司、双马新材料有限公司等五 家控股公司。
2013-7-11
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来自百度文库究概况
CO、CO2甲烷化反应的催化剂活性组分大都属于元素周期 表上第VIII族的金属元素具有工业意义的是镍、钌、铁和钼， 其中以镍占绝对优势。 CO、CO2甲烷化的研究开始于20世纪初，而在工业上显示 其重要意义却是在20世纪60年代。其主要用途，一是合成气 的精制，即通过甲烷化反应把合成气中的CO+CO2 含量由1 ％左右降至5 ppm以下，以保护氨合成催化剂；二是通过甲 烷化提高煤气的热值，即由CO、CO2加氢来制取甲烷。
N2、 H2经变压吸附法分离，分离后气体的热值约在10000 kcal/Nm3。
特点：采用焦炉气合成代用天然气，原料便宜，工艺流程简单，设 备少，反应压力低。
2013-7-11
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研究概况
鲁奇公司和南非沙索公司在南非F-T 煤制油工厂旁建了 一套半工业化煤制合成天然气试验装臵；和奥地利艾尔
2013-7-11
西北化工研究院
建院以来，共承担国家、部、省、市和企业委托课题 1000多项，取得科研成果600多项，获得国家科技进步 一等奖一项、科技进步二等奖两项及部、省级科技成 果奖励100多项，持有专利20多项
主办有中国科技核心期刊《工业催化》和全国工业催 化信息站。是国家行业标准“有机硫加氢催化剂”、 “氧化锌脱硫剂”的起草制定单位 是陕西省煤化工工程技术研究中心
2013-7-11
背
景
煤制用代天然气技术（Coal-based SNG）的应用迎来契机。 利用我国具有相对资源优势的煤炭，尤其是褐煤等劣质煤炭， 通过煤气化、甲烷化生产代用天然气，不仅解决了劣质煤炭不适
于长距离运输问题，促进煤炭的就地高效洁净利用，并可利用已
有天然气管道，以较低的经济代价，有效缓解天然气供需矛盾。 煤制代用天然气技术具有作为中小城市民用燃料、车用燃料的 现实可行性，对提升城市现代化建设水平、居民生活质量具有推 动作用，需求潜力巨大。
Davy 甲烷化工艺的特点：
（1）CEG-LH 催化剂已经经过工业化验证，拥有美国大平原的业
绩。
（2）CEG-LH 催化剂具有变换功能，合成气不需要调节H/C 比， 转化率高。 （3）CEG-LH 催化剂使用温域宽，在230 ～700 ℃都具有高且稳定 的活性。 （4） 甲烷化压力高达3.0～ 6.0 MPa，可以减少设备尺寸。 （5） 每1000 m3 SNG副产约3 t 高压过热蒸汽，能量效率高。 （6）高品质的代用天然气，甲烷体积分数可达94% ～ 96%。
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2013-7-11
研究概况
日本关西热化学株式会社
上世纪80年代初开展煤制气提高热值研究，完成了焦炉煤气转化为
代用天然气的技术开发，使热值由原来的4500 kcal/Nm3提高到
11000 kcal/Nm3。以焦炉产出气为原料，采用配碳技术，反应压力 约为0.85 MPa，CO接近100%转化。反应后，低热值的气体CO2、
化1％CO2可使气体温升 61℃ ; （3）甲烷化反应是F- T 法合成烃类的一种特殊案例。甲烷化反应相当 于燃料的一转化过程,经甲烷化反后可提升气体燃料能量密度。 在工程化时会遇到如下难题 1. 强放热反应，可引起催化剂床层剧烈升温，可使催化剂烧结 2 . 气体中氢/碳比偏小，增加了析碳的可能 3. 气体中毒物可使催化剂中毒而失活
帕索天然气公司在奥地利维也纳石油化工厂建设了另一
套半工业化的天然气试验装臵。两套试验装臵都进行了 较长时期的运转。
2013-7-11
研究概况
国内的研究开发
我国在20世纪80年代至90年代煤气甲烷化增加热值的研究开发 工作的进展较为迅速。参与此研究工作的主要有西北化工研究 院、中科院大连化学物理研究所、大连理工大学、华东理工大
运行记录超过了45000 h。反应是在绝热条件下进行。通过循环来 控制第一甲烷化反应器的温度。MCR-2X 催化剂无论在低温下 （250℃）还是在高温下（700℃）都能稳定运行。该 工艺一般有 3 个反应器，其中第二和第三为绝热反应器。
2013-7-11
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研究概况
托普索甲烷化工艺的特点： （1）单线生产能力大，根据煤气化工艺不同，单线能力在10～20 万 m3/h SNG。 （2）MCR-2X 催化剂活性好，转化率高，副产物少，消耗量低。 （3）MCR-2X 催化剂使用温度范围宽，在250～700℃均有高且稳定 的活性。
学、中国科技大学、上海煤气公司等，其中西北化工研究院、
中科院大连化学物理研究所在低热值煤气甲烷化制取中热值城 市煤气方面进行了大量工作。
2013-7-11
工业化进程
第一个工业化装臵： 1984 年7 月美国大平原煤气厂正式投产。以 北达科达褐煤为原料, 采用14 台鲁奇炉( 12开2 备) , 年消耗褐煤量 423 万t, 年产代用天然气12.7 亿m3，出气化炉的粗煤气先净化, 然 后约30%的煤气去变换, 以调整煤气中的H2/CO 比约为3:1。变换
2013-7-11
背
优势
景
单位热值投资成本低, 总热效率最高。煤转化为能源产品的方式有煤制 油、煤制甲醇/ 二甲醚、煤发电、煤制气/ 合成代用天然气等。不同的利 用方式, 煤的热能有效利用率如下: 煤制油( 26.9%～28.6%) < 煤制甲醇( 28.4% ～ 50.4%) < 煤发电( 40% ～ 45%) < 煤制合成天然气( 53%) 。
2013-7-11
工业化进程
在国外，由于受到大规模煤气化技术的限制、原油价格低亷以及大量开采天然气 资源，煤基合成代用天然气技术的发展停留在了示范阶段，未得到广泛应用。 国内在20世纪90代后期，由于能源政策的调整、天然气大量开采及“西气东输” 工程的建设，煤气甲烷化增加热值的研究及工业化的进程处于低潮而停滞不前。 目前在国内外拟建的煤制代用天然气项目有: ①GE的Texaco 气化炉和丹麦托普索公司的甲烷化技术，将应用于伊利诺斯州的 Power Holdings煤气化厂，生产代用天然气 ，已于2007 年1 月动工，预计2010 年建成。 ②目前国内的煤制天然气项目包括：神华集团内蒙古鄂尔多斯20亿立方米/ 年项目；大唐国际发电股份有限公司在内蒙古克什克腾旗和辽宁阜新的产能各为 40亿立方米/年的两个项目；内蒙古汇能煤化工有限公司16亿立方米/年项目；华 银电力内蒙古鄂尔多斯15亿立方米/年项目；新汶矿业集团新疆伊犁20亿立方米/ 年项目等
2013-7-11
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背
景
天然气消费的发展趋势，一是需求量大幅度增长；二是利 用方向将发生变化，消费结构将进一步优化。
天然气供求矛盾的问题，除了立足国内现有资源外，还必
须多渠道、多方式扩大资源供给，满足日益增长的市场需 求，在开发国内天然气资源的同时, 利用我国丰富的煤炭 资源, 积极发展煤制代用天然气,以缓解天然气供应紧张局 面，对于实现对油气资源的逐步替代、在能源安全、节能 减排等方面具有战略性意义。
研究概况
DAVY 公司甲烷化技术（CRG）
CRG 技术最初是由英国燃气公司(BG 公司)在上世纪60 年代末期和70 年代初开发的，BG 公司开发了使用CRG 催化剂的工艺，将来自煤气化 炉的氢气和一氧化碳气体进行甲烷化反应。美国大平原煤制天然气装臵
使用了与BG 公司相类似的工艺，并且CRG 催化剂已在该装臵上成功地
煤制代用天然气工艺流程简单, 技术成熟、可靠, 消耗低, 投资省，甲烷
合成可以在煤气化压力下等压合成。 与生产甲醇、二甲醚相比, 省去了多个环节; 与煤制合成油相比,省去的装
臵更多。
煤制SNG甲烷化的转化率和选择性高，CO+H2转化率接近100 %。
2013-7-11
背
优势
景
煤制代用天然气废热利用率高, 合成代用天然气废热副产的过热
2013-7-11
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研究概况
20世纪70年代，由于石油危机，以煤气化制合成 气，再通过甲烷化反应制取代用天然气的研究开发 达到了高潮。 国外的研发是以制取代用天然气为目的，国内的 研究开发以提高煤气热值为主。
2013-7-11
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研究概况
2013-7-11
西北化工研究院相关研发成果
在20世纪80年代初即开始进行“部分甲烷化增加煤气热值”的研究开发工作，该
项目1983年列为陕西省科技攻关项目，同时在“六五”、“七五”期间被列为国
蒸汽可以用于本装臵透平循环机和空压机 ，产生较好经济效益。
煤制代用天然气更环保，废水不含有害物，易于利用 煤制代用天然气是最清洁的低碳高效民用燃气和工业燃料, 也是 机动车汽油的最佳替代品, 具有热值高、环保性能好和廉价等优 点。煤制天然气产品市场巨大, 如在偏远山区或边疆煤丰富地区 实现坑口转化后, 可用管道输送到消费市场, 大大降低运输成本,
托普索公司 开发的甲烷化循环工艺（TREMPTM）技术在不同规模装臵中进 行了验证， 在工业状态下可生产200～3000 m3/h的代用天然气产 品。开发的MCR-2X 催化剂在托普索中试装臵和德国的中试装臵 中均进行了独立测试。中试时最长运行时间达到了10000 h，证明
MCR-2X 是一种具有长期稳定性的催化剂。MCR-2X 催化剂累计
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后的煤气与旁路煤气混合，采用甲烷化工艺生产代用天然气。其
甲烷化催化剂最初采用BASF 公司，后改用Davy 公司。 1990年，中科院大连化学物理研究所、鞍山焦耐院及青浦化肥厂
合作建成了3.5万m3/天甲烷化示范工程。
1991年西北化工研究院 、五环工程公司（化四院）及北京顺义 合作建成50000 m3/d 煤气甲烷化工程。
（4）MCR-2X 催化剂在高压下可以避免羰基形成，保持高活性、长
寿命。 （5） 每1000m3 代用天然气可副产约3 t 高压过热蒸汽，能量效率高。 （6）高品质的代用天然气，甲烷体积分数可达94% ～ 96%，完全可 以满足天然气标准以及管道输送的要求。
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缓解交通运输压力。
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研究概况
原理 CO和CO2加氢合成甲烷属于多相催化气相反应,基本的反应式是: CO+3H2→CH4+H2O CO2+4H2→CH4+2H2O 反应特点 （1）平衡常数很大，在通常使用催化剂的活性温度范围内，可以认为 平衡不是限制因素；
（2）强放热反应。理论计算，每转化1％CO可使气体温升 71℃ ，每转
通过ISO 9001:2000质量体系认证
2013-7-11
背
景
随着经济和社会的发展，天然气的需求迅猛增长，将成为21
世纪消费量增长最快的能源。我国天然气的供应能力相对滞
后，导致天然气供需矛盾突出。2007年，全国天然气产量约 为694亿m3，增长幅度约为18%。2008年，全国天然气产量 达760亿m3，继续保持两位数以上的增长。预计2010年我国 天然气的需求量将达到1000～1100 亿m3，同期的天然气产量 只能达到900～950 亿m3； 预计2020 年我国天然气的需求量 将达到2000 亿m3，同期的天然气产量只能达到1400～1600 亿m3。
煤基合成代用天然气甲烷化 工艺及催化剂研究
贺根良
西北化工研究院
2013-7-11
西北化工研究院
创建于1968年 原化工部直属的综合性科研院所 现属陕西延长石油（集团）有限 责任公司的全资研究院 主要从事煤气化、催化净化、精 细化工、环境保护、化工新材料 、农业化学品等新工艺、新技术 的研究、开収和推广应用 设有西北化工院设计所、西北化工院机械厂全资公司及西安高达化工収 展总公司、昆山市精细化工研究所有限公司、双马新材料有限公司等五 家控股公司。
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来自百度文库究概况
CO、CO2甲烷化反应的催化剂活性组分大都属于元素周期 表上第VIII族的金属元素具有工业意义的是镍、钌、铁和钼， 其中以镍占绝对优势。 CO、CO2甲烷化的研究开始于20世纪初，而在工业上显示 其重要意义却是在20世纪60年代。其主要用途，一是合成气 的精制，即通过甲烷化反应把合成气中的CO+CO2 含量由1 ％左右降至5 ppm以下，以保护氨合成催化剂；二是通过甲 烷化提高煤气的热值，即由CO、CO2加氢来制取甲烷。
N2、 H2经变压吸附法分离，分离后气体的热值约在10000 kcal/Nm3。
特点：采用焦炉气合成代用天然气，原料便宜，工艺流程简单，设 备少，反应压力低。
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鲁奇公司和南非沙索公司在南非F-T 煤制油工厂旁建了 一套半工业化煤制合成天然气试验装臵；和奥地利艾尔
2013-7-11
西北化工研究院
建院以来，共承担国家、部、省、市和企业委托课题 1000多项，取得科研成果600多项，获得国家科技进步 一等奖一项、科技进步二等奖两项及部、省级科技成 果奖励100多项，持有专利20多项
主办有中国科技核心期刊《工业催化》和全国工业催 化信息站。是国家行业标准“有机硫加氢催化剂”、 “氧化锌脱硫剂”的起草制定单位 是陕西省煤化工工程技术研究中心
2013-7-11
背
景
煤制用代天然气技术（Coal-based SNG）的应用迎来契机。 利用我国具有相对资源优势的煤炭，尤其是褐煤等劣质煤炭， 通过煤气化、甲烷化生产代用天然气，不仅解决了劣质煤炭不适
于长距离运输问题，促进煤炭的就地高效洁净利用，并可利用已
有天然气管道，以较低的经济代价，有效缓解天然气供需矛盾。 煤制代用天然气技术具有作为中小城市民用燃料、车用燃料的 现实可行性，对提升城市现代化建设水平、居民生活质量具有推 动作用，需求潜力巨大。
Davy 甲烷化工艺的特点：
（1）CEG-LH 催化剂已经经过工业化验证，拥有美国大平原的业
绩。
（2）CEG-LH 催化剂具有变换功能，合成气不需要调节H/C 比， 转化率高。 （3）CEG-LH 催化剂使用温域宽，在230 ～700 ℃都具有高且稳定 的活性。 （4） 甲烷化压力高达3.0～ 6.0 MPa，可以减少设备尺寸。 （5） 每1000 m3 SNG副产约3 t 高压过热蒸汽，能量效率高。 （6）高品质的代用天然气，甲烷体积分数可达94% ～ 96%。
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研究概况
日本关西热化学株式会社
上世纪80年代初开展煤制气提高热值研究，完成了焦炉煤气转化为
代用天然气的技术开发，使热值由原来的4500 kcal/Nm3提高到
11000 kcal/Nm3。以焦炉产出气为原料，采用配碳技术，反应压力 约为0.85 MPa，CO接近100%转化。反应后，低热值的气体CO2、
化1％CO2可使气体温升 61℃ ; （3）甲烷化反应是F- T 法合成烃类的一种特殊案例。甲烷化反应相当 于燃料的一转化过程,经甲烷化反后可提升气体燃料能量密度。 在工程化时会遇到如下难题 1. 强放热反应，可引起催化剂床层剧烈升温，可使催化剂烧结 2 . 气体中氢/碳比偏小，增加了析碳的可能 3. 气体中毒物可使催化剂中毒而失活
帕索天然气公司在奥地利维也纳石油化工厂建设了另一
套半工业化的天然气试验装臵。两套试验装臵都进行了 较长时期的运转。
2013-7-11
研究概况
国内的研究开发
我国在20世纪80年代至90年代煤气甲烷化增加热值的研究开发 工作的进展较为迅速。参与此研究工作的主要有西北化工研究 院、中科院大连化学物理研究所、大连理工大学、华东理工大
运行记录超过了45000 h。反应是在绝热条件下进行。通过循环来 控制第一甲烷化反应器的温度。MCR-2X 催化剂无论在低温下 （250℃）还是在高温下（700℃）都能稳定运行。该 工艺一般有 3 个反应器，其中第二和第三为绝热反应器。
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研究概况
托普索甲烷化工艺的特点： （1）单线生产能力大，根据煤气化工艺不同，单线能力在10～20 万 m3/h SNG。 （2）MCR-2X 催化剂活性好，转化率高，副产物少，消耗量低。 （3）MCR-2X 催化剂使用温度范围宽，在250～700℃均有高且稳定 的活性。
学、中国科技大学、上海煤气公司等，其中西北化工研究院、
中科院大连化学物理研究所在低热值煤气甲烷化制取中热值城 市煤气方面进行了大量工作。
2013-7-11
工业化进程
第一个工业化装臵： 1984 年7 月美国大平原煤气厂正式投产。以 北达科达褐煤为原料, 采用14 台鲁奇炉( 12开2 备) , 年消耗褐煤量 423 万t, 年产代用天然气12.7 亿m3，出气化炉的粗煤气先净化, 然 后约30%的煤气去变换, 以调整煤气中的H2/CO 比约为3:1。变换
2013-7-11
背
优势
景
单位热值投资成本低, 总热效率最高。煤转化为能源产品的方式有煤制 油、煤制甲醇/ 二甲醚、煤发电、煤制气/ 合成代用天然气等。不同的利 用方式, 煤的热能有效利用率如下: 煤制油( 26.9%～28.6%) < 煤制甲醇( 28.4% ～ 50.4%) < 煤发电( 40% ～ 45%) < 煤制合成天然气( 53%) 。
2013-7-11
工业化进程
在国外，由于受到大规模煤气化技术的限制、原油价格低亷以及大量开采天然气 资源，煤基合成代用天然气技术的发展停留在了示范阶段，未得到广泛应用。 国内在20世纪90代后期，由于能源政策的调整、天然气大量开采及“西气东输” 工程的建设，煤气甲烷化增加热值的研究及工业化的进程处于低潮而停滞不前。 目前在国内外拟建的煤制代用天然气项目有: ①GE的Texaco 气化炉和丹麦托普索公司的甲烷化技术，将应用于伊利诺斯州的 Power Holdings煤气化厂，生产代用天然气 ，已于2007 年1 月动工，预计2010 年建成。 ②目前国内的煤制天然气项目包括：神华集团内蒙古鄂尔多斯20亿立方米/ 年项目；大唐国际发电股份有限公司在内蒙古克什克腾旗和辽宁阜新的产能各为 40亿立方米/年的两个项目；内蒙古汇能煤化工有限公司16亿立方米/年项目；华 银电力内蒙古鄂尔多斯15亿立方米/年项目；新汶矿业集团新疆伊犁20亿立方米/ 年项目等
2013-7-11
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景
天然气消费的发展趋势，一是需求量大幅度增长；二是利 用方向将发生变化，消费结构将进一步优化。
天然气供求矛盾的问题，除了立足国内现有资源外，还必
须多渠道、多方式扩大资源供给，满足日益增长的市场需 求，在开发国内天然气资源的同时, 利用我国丰富的煤炭 资源, 积极发展煤制代用天然气,以缓解天然气供应紧张局 面，对于实现对油气资源的逐步替代、在能源安全、节能 减排等方面具有战略性意义。
研究概况
DAVY 公司甲烷化技术（CRG）
CRG 技术最初是由英国燃气公司(BG 公司)在上世纪60 年代末期和70 年代初开发的，BG 公司开发了使用CRG 催化剂的工艺，将来自煤气化 炉的氢气和一氧化碳气体进行甲烷化反应。美国大平原煤制天然气装臵
使用了与BG 公司相类似的工艺，并且CRG 催化剂已在该装臵上成功地
煤制代用天然气工艺流程简单, 技术成熟、可靠, 消耗低, 投资省，甲烷
合成可以在煤气化压力下等压合成。 与生产甲醇、二甲醚相比, 省去了多个环节; 与煤制合成油相比,省去的装
臵更多。
煤制SNG甲烷化的转化率和选择性高，CO+H2转化率接近100 %。
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优势
景
煤制代用天然气废热利用率高, 合成代用天然气废热副产的过热
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20世纪70年代，由于石油危机，以煤气化制合成 气，再通过甲烷化反应制取代用天然气的研究开发 达到了高潮。 国外的研发是以制取代用天然气为目的，国内的 研究开发以提高煤气热值为主。
2013-7-11
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研究概况
2013-7-11
西北化工研究院相关研发成果
在20世纪80年代初即开始进行“部分甲烷化增加煤气热值”的研究开发工作，该
项目1983年列为陕西省科技攻关项目，同时在“六五”、“七五”期间被列为国
蒸汽可以用于本装臵透平循环机和空压机 ，产生较好经济效益。
煤制代用天然气更环保，废水不含有害物，易于利用 煤制代用天然气是最清洁的低碳高效民用燃气和工业燃料, 也是 机动车汽油的最佳替代品, 具有热值高、环保性能好和廉价等优 点。煤制天然气产品市场巨大, 如在偏远山区或边疆煤丰富地区 实现坑口转化后, 可用管道输送到消费市场, 大大降低运输成本,
托普索公司 开发的甲烷化循环工艺（TREMPTM）技术在不同规模装臵中进 行了验证， 在工业状态下可生产200～3000 m3/h的代用天然气产 品。开发的MCR-2X 催化剂在托普索中试装臵和德国的中试装臵 中均进行了独立测试。中试时最长运行时间达到了10000 h，证明
MCR-2X 是一种具有长期稳定性的催化剂。MCR-2X 催化剂累计