第4章 热电材料
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§4.1 温差电动势材料 §4.2 热电导材料 §4.3 热释电材料
4.1 温差电动势材料
一、温差电动势效应(温差热电效应) （一）赛贝克效应 由两种不同的导体（或半导体）A、B组成的闭合 回路，当两接点保持在不同温度T1，T2时，回路 中将有电流I通过，此回路称为热电回路。 回路中出现的电流称为热电流。 回路中的电动势EAB称为赛贝克电动势。 此效应称为赛贝克效应，即在具有温度梯度的样 品两端会出现电压降。 该效应成为了制造热电偶测量温度和将热能直接 转换为电能的理论基础。如图4－1所示。
定义
一种利用固体内部载流子运动实现热能和电能进行
转换的功能材料。 分类
按材料分： 铁电类、半导体、聚合物 工作温度：高温(≥1000℃)、中温(800℃)、低（300℃~500℃) 发展动态：非氧化物半导体、氧化物、低维热电材料、准晶材料
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中温热电材料事例
热电材料
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PPT大纲
热电材料的发展历史
热电材料的定义、分类
热电材料的特点、效应 热电材料的制备
热电材料的研究现状
热电材料应用
热电材料的未来发展
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热电材料
热电材料就是把热转变为电的材料。 主要包括温差电动势材料，热电导材料和热释电 材料三大类。
2、耗散系数H
P H TT T0
式中：P为热敏材料中耗散的输入功率；TT为热敏 材料的温度；T0为周围介质的温度。 3、功率灵敏度ερ C
ห้องสมุดไป่ตู้
100
ερ的物理意义为降低热敏材料内的电阻率的1/100 所需的功率值。 4、灵敏阈值 灵敏阈值是可测出电阻变化的最小（热值）功。 数量级在10-9W左右。
热回路中存在的热电动势为EAB。如图4－1（b）所示， 将回路断开，在断开处a、b间便出现电势差 ∆V=Vab=Vb-Va
∆V与两接点间的温差∆T有关。当∆T很小时 ，∆V与∆T成正比关系。定义∆V对∆T的微分 热电动势为
SAB为材料A和B的赛贝克系数 。 SAB=SA-SB SA、SB为材料A、B的赛贝克 系数 EAB=SAB ∆T
一、热释电效应 热释电效应是指当某些晶体受温度变化影响时， 由于自发极化的相应变化而在晶体的一定方向上 产生表面电荷。这一效应称为热释电效应。热释 电效应反映了晶体的电量与温度之间的关系，可 用下式简单表示 ∆PS=p∆T 式中：∆PS为自发极化强度差；p为热释电系数； ∆T为温度差。 由此可见，晶体中存在热释电效应的前提是具有 自发极化，也就是说，晶体结构的某些方向的正 负电荷重心不重合，故存在固有电矩。
（三）接点-介质温差效应 用半导体和两种不同金属连接成一个回路（半导 体在两金属中间）并使半导体温度大于介质温度 ，即可产生电动势。这也是一种温差效应。
三、温差电动势材料的种类 1、合金 常用的有铜镍、镍铬、镍铝、铂铑、金铁。 2、半导体合金 碲化铋、硒化铋、碲化锑、锑化铅等。 3、化合物 氧化物、硫化物、氮化物、硼化物和硅化物。 四、温差电动势材料的应用 温差电动势材料主要应用在两个方面：一是用作 热电偶材料，制作热电偶用于测温，这方面应用 的材料主要是高纯金属和合金材料；二是制作热 器件，用来发电或做致冷器，这类器件所用的材 料主要是高掺杂半导体材料。
二、热释电材料的特征值 1、热释电系数 反映了热释电材料受到热辐射后产生自发极化随 温度变化的大小。故热释电系数越大越好。 2、吸热流量Φ 它代表单位时间吸热的多少，热释电材料的Φ要大。 3、居里点或矫顽场 对铁氧体类热释电材料居里点或矫顽场要大。 三、热释电材料的种类 热释电材料有晶体和有机高聚物晶体两大类。 四、热释电材料的应用 热释电材料主要用作热释电探测器。
图为实现热电转化模式的简单示意图
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帕尔帖效应
实验现象 当电流I通过由两种 不同导体联结构成的回
路时，在两接点处吸收
和放出热量的现象。 意义 这一效应成为实现新 概念型制冷机械的理论
图为实现制冷模式的简单示意图.
基础。
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热电材料的定义及分类
系列
Bi-Te
材料
应用范围
适宜温度
碲化铋及其合金 热电制冷器材料 <450℃
Pb-Te 碲化铅及其合金 热电产生器材料 约1000℃ Si-Ge 硅锗合金 热电产生器 约1300℃
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热电材料的优点
1 2 3 4 5
材料体积小 无任何噪音 无排弃物污染 不需要传动部件 性能可靠，寿命长
dT QT I t dx
式中μ称为汤姆逊系数，其代表单位电荷通过单位 温度梯度时所吸收（或释放）的热量。
这种可逆的温差电热效应是汤姆逊从理论上预言 的。汤姆逊将两种温差电热效应的系数与温差热 电效应的赛贝克系数联系起来得到汤姆逊关系式 ПAB≈TSAB 或
dS AB A B T dT
获得很高的致密度、 良好的机械性能
在常压下溶剂将沸 反应温度高，密 腾或剧烈挥发 封耐压容器进行
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研究动态
90年代初期
全世界环境污染和能源危机日益 严重,发达国家利用热电材料制成 的制冷和发电系统成为材料科学 的研究热点. 材料科学的新进展,如材料制备工 艺及分析手段多样化,计算机模拟 在材料中应用, 使设计和制备新型 高性能高效率的热电材料逐渐增大.
2、汤姆逊热效应 若电流通过有温度梯度的导体，在导体和周围环 境之间将进行能量交换，该效应称为汤姆逊效应。 在热电回路中，流过电流I时，在存在温度梯度 dT/dx的导体上也将出现可逆的热效应，是放 热还是吸热，依温度梯度和电流的方向而定，热 效应∆QT的大小与电流I、温度梯度dT/dx和通 电流的时间∆t成正比，即
热释电材料的种类
热释电材料有热释电晶体和高聚物晶体两大类。 晶体 在32个点群中，也就是在32类晶体对称类型中，有10类 对称型的晶体有热释电效应。它可分为单晶或陶瓷。这些 热释电晶体又可分成两类： 具有自发极化但自发极化不能为外电场所转向的晶体，如 电石、CaS、CaSe、Li2SO4 · H20、ZnO等，通常称它 们为热释电晶体； 自发极化可以为外电场所转向的晶体，即铁电晶体，如 TGS(硫酸三甘肽)、LiNbO3、PbTiO3、BaTiO3等。经 过强直流电场的极化处理后，能从各向同性体变成各向异 性体。
4.2 热电导材料
热电导材料又称热敏材料，实际上是温敏材料。 一、热电导效应 当温度升高时，材料的σ发生较大变化的一类材 料称为热电导材料。 二、热电导材料的特征值 1、电导率的温度系数 它是热电导材料的重要参数。电导率的温度系数 ασ表示式为
(1 ) 2 T T T T
在热电回路的两个接头处，当电流I流过时将发生 可逆的热效应，即有∆QП 的吸收或释放，其大小与 电流I和流通的时间∆t成正比，∆QП=ПABI∆t 式中： I 为通电的电流强度； П AB 为导体 A 和 B 的珀 尔帖系数，其大小等于接点处通过单位电荷时吸 收（或释放）的热量。 ПAB 的符号放热为负；吸 热为正。 ПAB＝ПA－ПB 式中：ПA、ПB分别为导体A、B的珀尔帖系数。 由于珀尔帖效应，会使回路中一个接头发热，一 个接头致冷。实际上是赛贝克效应的逆效应。
制备法比较
名称 热压法
原理
材料合金化，制成粉 末，热压成块体
优点
缺点
消除解理缺陷，提 晶粒取向不同， 高材料力学性能 各向异性性能
SPS法
热挤压法 溶剂热法
加压并瞬间加大电流， 材料致密，时间短， 颗粒间放电，材料迅 容易控制晶粒尺寸 速升温烧结 和取向
加热时，挤压变形产 生大量缺陷、导致热 导率降低 材料的合成在溶剂中 进行
图4－1
赛贝克效应
（二）温差电热效应 在热电回路中，与两接点间的温度差所引起的赛 贝克电动势相反，通电时，在回路中会引起两种 热效应，珀尔帖和汤姆逊热效应。前者出现在电 极的两个接头处；后者发生在两个电极上。 1、珀尔帖热效应 当直流电通过由两种不同导电材料所构成的回路 时，接点上将产生吸放热现象，改变电流方向， 吸放热也随之反向，该效应称之为珀尔帖效应。 1834年Heinrich Lens发现将一滴水置于铋和 锑的接点上，通以正向电流，水滴结成冰，通以 反向电流，冰融化成水，所谓的制冷效应。
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热电材料国内进展
中国科学院固体物理研究所合成铋锑超晶格纳米线 薛方红博士采用电化学和调制脉冲电沉积方法，成功 地制备出了铋锑超晶格纳米线阵列，得到了结构可控的调 制纳米线。该方法简单且成功率高，有望应用到其他体系 中。
粉末的冷焊和 断裂达到动态 平衡，粉末尺 寸、成分趋于 均匀化，其硬 度亦达到 饱和值。
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MA法制备Bi2Te3流程
按目标比例配置原料
抽真空 充Ar气
称量原料粉末
转速为400r/m，8h 冷 却 取粉，干燥保存
原料放入球磨罐 （行星球磨机）
性能检测
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三、热电导材料的种类 1、正温度系数热电导材料 其特点是温度增高，电导率增加。 2、负温度系数热电导材料 其特点是温度增高，电导率降低。 四、热电导材料的应用 热电导材料可以作热敏电阻等热敏元件，红外 探测器元件。热电导半导体材料可以作半导体 热敏器件、半导体热敏传感器。
4.3 热释电材料
有机高聚物晶体 1.聚偏二氟乙烯(PVDF)等热释电材料，其优点是 可制成大面积，且制造工艺简单，价格低廉； 2.PVDF厚度越小．热释电系数越大。这类热释电 材料一般作成10-50μm厚的薄膜使用。 热释电材料的应用 热释电材料可作热释电探测器使用。其中锆钛酸 铅（Pb(Zr, Ti)O3）陶瓷材料，由于改性减少 了热滞，显示了良好的热释电性能，已制成了单 个探测器和矩阵，在红外探测和热成像系统中得 到应用。
热电材料的发展历程
1823年Seebeck发现赛贝克效应
1834年，Peltier 发现珀耳帖效应
热可以制电， 同时电反过来 也能转变成热 或者用来制冷
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赛贝克效应
实验现象 当两种不同的导体联接构成 闭合回路，且接点两端处于不 同温度时，在接点两端出现电 压降，在回路中产生电流的现 象 意义 这一效应成为实现将热能直 接转换为电能的理论基础.
因此，具有对称中心的晶体将不可能具有热释电 效应，在这点上它与压电晶体是一致的。但是， 压电晶体不一定都具有自发极化。而晶体结构中 存在着与其他极轴不相同的唯一极轴（极化轴） 时，这样才有可能因膨胀而引起总电矩的变化， 即出现热电导效应。 所谓热释电效应是指热释电材料受到热辐射后， 晶体自发极化强度PS随温度变化而变化（其变化 系数dPS/dT），因此其表面电荷也发生变化。 如果在晶体两端连接一负载RS，则会产生电位差 ∆V，就称为热释电效应。热释电位差∆V和电流I V dP dT dP dPs dT s s I A V AR s RS dT dt dT dCP dT dt
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热电材料的制备
Bi2Te3材料的制备
机械合金 热压法 法
放电等离 热挤压法 溶剂热法 子烧结法
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MA过程粉末形状及组织变化
1
2
3
4
粉末混合发生 变形，发生冷 焊。
冷焊占主导地 位，粉末平均 尺寸变大，颗 粒数减小。
层片复合形成 等轴状复合颗 粒，颗粒内部 层片取向多样 化，厚度不断 减小、细化。
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近十年来
热电材料国外进展
日本研究出β 相Zn4Sb3的构造。准备使用它将汽车尾气所 含热量、工厂余热转化为电力。
美国正研究一种声子玻璃电子晶体型热电材料(PGEC)。
日本德国开发出半导体制冷冰箱，可做成便携式。利用 太阳能工作、解决了传统冰箱对环境的破坏问题。 瑞典北部利用烧柴取暖炉所产生的热量，来发电并替代 昂贵的汽油马达发电机。
4.1 温差电动势材料
一、温差电动势效应(温差热电效应) （一）赛贝克效应 由两种不同的导体（或半导体）A、B组成的闭合 回路，当两接点保持在不同温度T1，T2时，回路 中将有电流I通过，此回路称为热电回路。 回路中出现的电流称为热电流。 回路中的电动势EAB称为赛贝克电动势。 此效应称为赛贝克效应，即在具有温度梯度的样 品两端会出现电压降。 该效应成为了制造热电偶测量温度和将热能直接 转换为电能的理论基础。如图4－1所示。
定义
一种利用固体内部载流子运动实现热能和电能进行
转换的功能材料。 分类
按材料分： 铁电类、半导体、聚合物 工作温度：高温(≥1000℃)、中温(800℃)、低（300℃~500℃) 发展动态：非氧化物半导体、氧化物、低维热电材料、准晶材料
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热电材料
热电材料就是把热转变为电的材料。 主要包括温差电动势材料，热电导材料和热释电 材料三大类。
2、耗散系数H
P H TT T0
式中：P为热敏材料中耗散的输入功率；TT为热敏 材料的温度；T0为周围介质的温度。 3、功率灵敏度ερ C
ห้องสมุดไป่ตู้
100
ερ的物理意义为降低热敏材料内的电阻率的1/100 所需的功率值。 4、灵敏阈值 灵敏阈值是可测出电阻变化的最小（热值）功。 数量级在10-9W左右。
热回路中存在的热电动势为EAB。如图4－1（b）所示， 将回路断开，在断开处a、b间便出现电势差 ∆V=Vab=Vb-Va
∆V与两接点间的温差∆T有关。当∆T很小时 ，∆V与∆T成正比关系。定义∆V对∆T的微分 热电动势为
SAB为材料A和B的赛贝克系数 。 SAB=SA-SB SA、SB为材料A、B的赛贝克 系数 EAB=SAB ∆T
一、热释电效应 热释电效应是指当某些晶体受温度变化影响时， 由于自发极化的相应变化而在晶体的一定方向上 产生表面电荷。这一效应称为热释电效应。热释 电效应反映了晶体的电量与温度之间的关系，可 用下式简单表示 ∆PS=p∆T 式中：∆PS为自发极化强度差；p为热释电系数； ∆T为温度差。 由此可见，晶体中存在热释电效应的前提是具有 自发极化，也就是说，晶体结构的某些方向的正 负电荷重心不重合，故存在固有电矩。
（三）接点-介质温差效应 用半导体和两种不同金属连接成一个回路（半导 体在两金属中间）并使半导体温度大于介质温度 ，即可产生电动势。这也是一种温差效应。
三、温差电动势材料的种类 1、合金 常用的有铜镍、镍铬、镍铝、铂铑、金铁。 2、半导体合金 碲化铋、硒化铋、碲化锑、锑化铅等。 3、化合物 氧化物、硫化物、氮化物、硼化物和硅化物。 四、温差电动势材料的应用 温差电动势材料主要应用在两个方面：一是用作 热电偶材料，制作热电偶用于测温，这方面应用 的材料主要是高纯金属和合金材料；二是制作热 器件，用来发电或做致冷器，这类器件所用的材 料主要是高掺杂半导体材料。
二、热释电材料的特征值 1、热释电系数 反映了热释电材料受到热辐射后产生自发极化随 温度变化的大小。故热释电系数越大越好。 2、吸热流量Φ 它代表单位时间吸热的多少，热释电材料的Φ要大。 3、居里点或矫顽场 对铁氧体类热释电材料居里点或矫顽场要大。 三、热释电材料的种类 热释电材料有晶体和有机高聚物晶体两大类。 四、热释电材料的应用 热释电材料主要用作热释电探测器。
图为实现热电转化模式的简单示意图
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帕尔帖效应
实验现象 当电流I通过由两种 不同导体联结构成的回
路时，在两接点处吸收
和放出热量的现象。 意义 这一效应成为实现新 概念型制冷机械的理论
图为实现制冷模式的简单示意图.
基础。
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系列
Bi-Te
材料
应用范围
适宜温度
碲化铋及其合金 热电制冷器材料 <450℃
Pb-Te 碲化铅及其合金 热电产生器材料 约1000℃ Si-Ge 硅锗合金 热电产生器 约1300℃
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热电材料的优点
1 2 3 4 5
材料体积小 无任何噪音 无排弃物污染 不需要传动部件 性能可靠，寿命长
dT QT I t dx
式中μ称为汤姆逊系数，其代表单位电荷通过单位 温度梯度时所吸收（或释放）的热量。
这种可逆的温差电热效应是汤姆逊从理论上预言 的。汤姆逊将两种温差电热效应的系数与温差热 电效应的赛贝克系数联系起来得到汤姆逊关系式 ПAB≈TSAB 或
dS AB A B T dT
获得很高的致密度、 良好的机械性能
在常压下溶剂将沸 反应温度高，密 腾或剧烈挥发 封耐压容器进行
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90年代初期
全世界环境污染和能源危机日益 严重,发达国家利用热电材料制成 的制冷和发电系统成为材料科学 的研究热点. 材料科学的新进展,如材料制备工 艺及分析手段多样化,计算机模拟 在材料中应用, 使设计和制备新型 高性能高效率的热电材料逐渐增大.
2、汤姆逊热效应 若电流通过有温度梯度的导体，在导体和周围环 境之间将进行能量交换，该效应称为汤姆逊效应。 在热电回路中，流过电流I时，在存在温度梯度 dT/dx的导体上也将出现可逆的热效应，是放 热还是吸热，依温度梯度和电流的方向而定，热 效应∆QT的大小与电流I、温度梯度dT/dx和通 电流的时间∆t成正比，即
热释电材料的种类
热释电材料有热释电晶体和高聚物晶体两大类。 晶体 在32个点群中，也就是在32类晶体对称类型中，有10类 对称型的晶体有热释电效应。它可分为单晶或陶瓷。这些 热释电晶体又可分成两类： 具有自发极化但自发极化不能为外电场所转向的晶体，如 电石、CaS、CaSe、Li2SO4 · H20、ZnO等，通常称它 们为热释电晶体； 自发极化可以为外电场所转向的晶体，即铁电晶体，如 TGS(硫酸三甘肽)、LiNbO3、PbTiO3、BaTiO3等。经 过强直流电场的极化处理后，能从各向同性体变成各向异 性体。
4.2 热电导材料
热电导材料又称热敏材料，实际上是温敏材料。 一、热电导效应 当温度升高时，材料的σ发生较大变化的一类材 料称为热电导材料。 二、热电导材料的特征值 1、电导率的温度系数 它是热电导材料的重要参数。电导率的温度系数 ασ表示式为
(1 ) 2 T T T T
在热电回路的两个接头处，当电流I流过时将发生 可逆的热效应，即有∆QП 的吸收或释放，其大小与 电流I和流通的时间∆t成正比，∆QП=ПABI∆t 式中： I 为通电的电流强度； П AB 为导体 A 和 B 的珀 尔帖系数，其大小等于接点处通过单位电荷时吸 收（或释放）的热量。 ПAB 的符号放热为负；吸 热为正。 ПAB＝ПA－ПB 式中：ПA、ПB分别为导体A、B的珀尔帖系数。 由于珀尔帖效应，会使回路中一个接头发热，一 个接头致冷。实际上是赛贝克效应的逆效应。
制备法比较
名称 热压法
原理
材料合金化，制成粉 末，热压成块体
优点
缺点
消除解理缺陷，提 晶粒取向不同， 高材料力学性能 各向异性性能
SPS法
热挤压法 溶剂热法
加压并瞬间加大电流， 材料致密，时间短， 颗粒间放电，材料迅 容易控制晶粒尺寸 速升温烧结 和取向
加热时，挤压变形产 生大量缺陷、导致热 导率降低 材料的合成在溶剂中 进行
图4－1
赛贝克效应
（二）温差电热效应 在热电回路中，与两接点间的温度差所引起的赛 贝克电动势相反，通电时，在回路中会引起两种 热效应，珀尔帖和汤姆逊热效应。前者出现在电 极的两个接头处；后者发生在两个电极上。 1、珀尔帖热效应 当直流电通过由两种不同导电材料所构成的回路 时，接点上将产生吸放热现象，改变电流方向， 吸放热也随之反向，该效应称之为珀尔帖效应。 1834年Heinrich Lens发现将一滴水置于铋和 锑的接点上，通以正向电流，水滴结成冰，通以 反向电流，冰融化成水，所谓的制冷效应。
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粉末的冷焊和 断裂达到动态 平衡，粉末尺 寸、成分趋于 均匀化，其硬 度亦达到 饱和值。
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三、热电导材料的种类 1、正温度系数热电导材料 其特点是温度增高，电导率增加。 2、负温度系数热电导材料 其特点是温度增高，电导率降低。 四、热电导材料的应用 热电导材料可以作热敏电阻等热敏元件，红外 探测器元件。热电导半导体材料可以作半导体 热敏器件、半导体热敏传感器。
4.3 热释电材料
有机高聚物晶体 1.聚偏二氟乙烯(PVDF)等热释电材料，其优点是 可制成大面积，且制造工艺简单，价格低廉； 2.PVDF厚度越小．热释电系数越大。这类热释电 材料一般作成10-50μm厚的薄膜使用。 热释电材料的应用 热释电材料可作热释电探测器使用。其中锆钛酸 铅（Pb(Zr, Ti)O3）陶瓷材料，由于改性减少 了热滞，显示了良好的热释电性能，已制成了单 个探测器和矩阵，在红外探测和热成像系统中得 到应用。
热电材料的发展历程
1823年Seebeck发现赛贝克效应
1834年，Peltier 发现珀耳帖效应
热可以制电， 同时电反过来 也能转变成热 或者用来制冷
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赛贝克效应
实验现象 当两种不同的导体联接构成 闭合回路，且接点两端处于不 同温度时，在接点两端出现电 压降，在回路中产生电流的现 象 意义 这一效应成为实现将热能直 接转换为电能的理论基础.
因此，具有对称中心的晶体将不可能具有热释电 效应，在这点上它与压电晶体是一致的。但是， 压电晶体不一定都具有自发极化。而晶体结构中 存在着与其他极轴不相同的唯一极轴（极化轴） 时，这样才有可能因膨胀而引起总电矩的变化， 即出现热电导效应。 所谓热释电效应是指热释电材料受到热辐射后， 晶体自发极化强度PS随温度变化而变化（其变化 系数dPS/dT），因此其表面电荷也发生变化。 如果在晶体两端连接一负载RS，则会产生电位差 ∆V，就称为热释电效应。热释电位差∆V和电流I V dP dT dP dPs dT s s I A V AR s RS dT dt dT dCP dT dt
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Bi2Te3材料的制备
机械合金 热压法 法
放电等离 热挤压法 溶剂热法 子烧结法
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1
2
3
4
粉末混合发生 变形，发生冷 焊。
冷焊占主导地 位，粉末平均 尺寸变大，颗 粒数减小。
层片复合形成 等轴状复合颗 粒，颗粒内部 层片取向多样 化，厚度不断 减小、细化。
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热电材料国外进展
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日本德国开发出半导体制冷冰箱，可做成便携式。利用 太阳能工作、解决了传统冰箱对环境的破坏问题。 瑞典北部利用烧柴取暖炉所产生的热量，来发电并替代 昂贵的汽油马达发电机。