ZnO的体相和表面改性及可见光光催化性能解析

ZnO的体相和表面改性及可见光光催化性能

ZnO因价廉、无毒、来源广、光催化活性高而受到人们的广泛关注,但是,由于其带隙较宽,只能被紫外光激发,而太阳光谱中仅含有5%左右的紫外线,因而对太阳光的利用率低,而且ZnO由于易发生光腐蚀,光稳定性较差,从而大大降低了光催化活性,不利于其在环境治理中的应用。因此,通过对ZnO的掺杂改性从而获得既具有光稳定性,又具有较高可见光光催化活性的ZnO光催化剂成为极具挑战性的课题,也是当前国际研究的前沿。本论文研究了C掺杂及表面络合物形成对ZnO可见光光催化活性和光稳定性的影响。选择4-氯苯酚、2,4-二氯苯酚、苯酚和甲醛为目标降解物研究其可见光光催化活性和光稳定性能,运用各种现代分析测试手段,如:X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱、N_2吸附及荧光光谱(PL)等对其进行表征,探讨了其结构变化与光催化性能的关系。其主要研究结果如下:(1)以

ZnCl_2与乙二醇合成反应生成有机含锌化合物,然后将该有机物煅烧制成C掺

杂ZnO。该催化剂中的C取代了ZnO中的晶格氧,从而使其光响应范围从紫外光区拓展到可见光区。光催化性能测试表明其在室内日光灯照射下能有效地使甲醛矿化为CO_2,而且其光催化活性优于目前光催化活性最好的N掺杂TiO_2。(2)酚类化合物(PC)如:4-氯苯酚、2,4-二氯苯酚、苯酚都能与ZnO形成表面络合物。4-氯苯酚与ZnO形成的表面络合物通过酚Zn-O-Ph-Cl键与ZnO相结合,这个键强于4-氯苯酚与YiO_2形成的表面络合物上的酚Ti-O-Ph-Cl键。这些表

面络合物在可见光激发下发生配位体向余属中心的电荷转移,使ZnO的光吸收响应范围从紫外区拓展到可见光区,从而使ZnO具有较高的可见光光催化降解酚类化合物的催化活性。在可见光照射下,ZnO光催化降解4-氯苯酚的光催化活性比TiO_2在同样条件下高3.7倍,ZnO比TiO_2可见光光催化活性高是因为PC/ZnO 比PC/TiO_2具有更高的光电流,说明前者比后者有更多的电荷转移。而且,表面络合物的形成明显提高了ZnO的光稳定性,其主要原因是由于ZnO的表面缺陷大大降低,且在紫外-可见光照射下ZnO表面捕获的光生空穴优先与表面络合物发生反应,而没有与表面氧原子发生反应。

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