污水污泥中重金属去除方法研究
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湖南大学 硕士学位论文 污水污泥中重金属去除方法研究 姓名：黄玉娥 申请学位级别：硕士 专业：环境工程 指导教师：刘云国 20070425
污水污泥中重金属去除方法研究
摘
要
随着我国城市化进程的加快，城市污水处理率逐年提高，城市污水处理厂的 污泥产量也急剧增加。未经恰当处理处置的污泥进入环境后，直接给水体和大气 带来二次污染。污泥农用是最好的消纳污泥的方法，也是适合我国国情处置方法， 而污泥中往往含有一些有害物质，特别是重金属元素，成为污泥农用的限制因子， 所以如何处理污泥中所含的重金属成为污泥农用要解决的关键问题。本实验旨在 寻找一些环境友好的去除污泥中重金属的方法。 在国内外前人研究的基础上，通过比较分析生物淋滤法和化学法去除污泥中 重金属的相关因素及机理，本研究分别选用了植物可吸收利用的铁元素：硫酸高 铁（ Fe 3+ ）和易于在环境中降解的有机酸：柠檬酸（ CTA ）为浸提剂和萃取剂对 两种不同污泥 [ 分别取自长沙某污水处量厂（ W 1 ）和东莞市某污水净化厂（ W 2 ）] 中的重金属进行了相关的实验研究。 试验结果表明：在室温，污泥浓度 20g·L -1 条件下，向污泥中投加硫酸铁能导 致污泥酸化和污泥中重金属的溶出。向 W1 中投加按 Fe 3+ 计算为 1.5 g·L -1 硫酸铁 时，其 pH 值降至 3.02 ， Cd ， Cu ， Zn 溶出率分别可达到 82.5% 、 70.9% 、 89.0% ； 向 W2 中投加 4.5 g·L -1 Fe 3+ ，其 pH 值降至 3.19 ， Cd ， Cu ， Zn 的溶出率分别达到 80.0% 、88.2% 、 92.1% 。在相同 pH 条件下， Fe 3+ 比硫酸能更有效浸出污泥中重金 属；用 Fe 3+ 浸提污泥中重金属能达到与生物淋滤法同等的溶出效果，并缩短了反 应时间。 柠檬酸（ CTA ）对东莞市污水净化厂污泥中重金属的萃取实验结果表明：柠 檬酸浓度、固液比与污泥中重金属的溶出量呈正相关性，即浓度越高，固液比越 大，重金属的溶出量越多；而萃取时间对重金属的溶出在初始阶段呈正相关，随 着时间延长，重金属的溶出量有所下降。 CTA 对污泥中的四种金属 Pb 、 Cd 、 Cu 和 Zn 均表现出较强的萃取能力。 在室温条件下 , 用 0.2 mol·L -1 的 CTA 溶液萃取 24h 后 , 各金属的去除率分别达到 56% 、 85.2% 、 65% 、 88.5 % ， CTA 不仅能萃取易溶 态的金属，如交换态、吸附态、有机结合态和碳酸盐态的金属，还能萃取部分以 硫化物结合态金属和少量残渣态的金属。 关键词：污泥；重金属；柠檬酸；硫酸高铁；重金属形态
作者签名： 导师签名：
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年 年
月 月
日 日
I
硕士学位论文
第 1章 绪论
目前我国为了控制水污染和实现污水资源化，对城市污水处理率提出了明确 的要求，到 2005 年， 50 万以上人口城市污水处理率应达到 60 ％以上；到 2010 年， 所有设市的城市，污水处理率不低于 60 ％。直辖市、省会城市、计划单列市和风 景旅游城市，污水处理率不低于 70 ％。实现这一目标，全国至少还要新建 1000 多 座城市污水处理厂，随着污水处理设施的普及、处理率的提高和处理程度的深化， 污水厂的污泥产生量将有较大的增长，由此引起的二次污染问题已不容忽视。因 此如何合理地处理、处置污泥，已成为城市污水厂和相关部门必需引起重视的问 题。 传统的污水污泥处置方法主要有海洋投弃、卫生填埋、污泥焚烧和土地利用 等 , 但是城市污泥中含有比较丰富的 N 、 P 、 K 等多种植物生长所需的微量元素 , 所 以污泥土地利用将是符合我国作为一个农业大国的实际国情的，因为污泥施于土 壤一方面可以改善土壤结构 , 增加土壤肥力，另一方面又消纳了大量的污泥，是符 合资源综合利用原则的，也是符合我国可持续发展战略的。 但污泥往往含有大量的重金属，而重金属与其它许多污染物质不同，重金属 元素不能被微生物所降解，一旦随污泥进入土壤，就可能存留几十年甚至数百年， 并通过扩散转移等作用影响地下水体圈，通过扬尘污染大气，经作物吸收和累积 作用后，通过食物链就会影响人类和动物健康。 所以污泥土地利用时必须考虑控制重金属的问题，主要措施有控制污泥施用 条件如在污泥中加入石灰调 pH 值等、限制污泥的施用总量，但这些措施不能从根 本上解决重金属污染问题，随着外界环境条件的改变，重金属会继续溶出，造成 污染。因此为防止污泥土地利用对农业环境造成重金属污染危害，降低或去除污 泥中重金属意义重大。
IV
湖南大学 学位论文原创性声明
本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的 研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或 集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均 已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。
作者签名：
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学位论文版权使用授权书
本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保 留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借 阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行 检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 本学位论文属于 1、保密□，在______年解密后适用本授权书。 √ 2、不保密□。 （请在以上相应方框内打“√” ）
II
硕士学位论文
Abstract
With the development of city and increase of treatment ratio of wastewater, a large amount of sludge has been produced. The sludge directly enter into environment will cause secondary pollution to waters, air, soil. Land application of sludge on agricultural lands, forest and disturbed lands was considered a best method to treat municipal sludge. Unfortunately, pollutants such as toxic organic compounds, heavy metals and pathogens in the sludge, especially heavy metals limit its use on land application. Now, the main problem is how to remove or control the heavy metals in sludge effectively and economically. The aim of this study is to look for some new methods which can remove heavy metals fast and effectively and are friendly to environment. Through analyzing the mechanism and factors which affect the removal of heavy metals from sludge by bioleaching and chemical method, In this work the ferric sulfate and citric acid were used to remove heavy metals in sludge. In the first experiment , The removal of heavy metals from two different kinds of sewage sludge(W 1 ＆ W 2 ) was conducted by using ferric sulfate at room temperature and sludge solid concentration is 20g·L -1 . It was found that the addition of ferric sulfate to the sludge causes the acidification of the tested sludge and the dissolution of heavy metals from the sludge. For W1 , the best amount of ferric ion added was 1.5g·L -1 with a low pH value 3.02 and high removal percents of Cd ，Cu ，Zn which are as follows: 82.5% 、 70.9% 、 89.0% respectively; while for W2 the best amount of ferric ion is 4.5g·L -1 and the pH values is 3.19 and the removal percents of heavy metals——Cd ， Cu ， Zn are 80.0% 、 88.2% 、 92.1% respectively. Ferric ion dissolved Cd ， Cu ， Zn more effectively than sulfuric acid at same pH value. The removal percents of Cd, Cu and Zn using ferric sulfate was equivalent to that by bioleaching and shorted the experiment time. In the second experiment, CTA was used to treat heavy metals of sludge(W2 ). The results indicated that both CTA concentration and sludge-liquid ratio have a positive relation with the elution quantity of heavy metals, while just at the early phase of extraction, the extracting time has a positive relation with the elution quantity, with the time prolonging, there is a little decrease in the quantity of extracted metals. And CTA can effectively extract Pb, Cd, Cu, Zn from sewage sludge. At room temperature, the remove percent of Pb, Cd, Cu, Zn can reach
III
污水污泥中重金属去除方法研究
56%,85.2%,65%,88.5%, respectively, by extracting with 0.2 mol·L -1 CTA and a sludge-liquid ratio 1:20. CTA can extract not only exchangeable metals, adsorbed metals, organically bound metals and metal carbonates, but also some metal sulfides, and a little residual metals. Key words: Sewage sludge, Heavy metal, Citric acid, Ferric sulfate, Chemical form
污水污泥中重金属去除方法研究
摘
要
随着我国城市化进程的加快，城市污水处理率逐年提高，城市污水处理厂的 污泥产量也急剧增加。未经恰当处理处置的污泥进入环境后，直接给水体和大气 带来二次污染。污泥农用是最好的消纳污泥的方法，也是适合我国国情处置方法， 而污泥中往往含有一些有害物质，特别是重金属元素，成为污泥农用的限制因子， 所以如何处理污泥中所含的重金属成为污泥农用要解决的关键问题。本实验旨在 寻找一些环境友好的去除污泥中重金属的方法。 在国内外前人研究的基础上，通过比较分析生物淋滤法和化学法去除污泥中 重金属的相关因素及机理，本研究分别选用了植物可吸收利用的铁元素：硫酸高 铁（ Fe 3+ ）和易于在环境中降解的有机酸：柠檬酸（ CTA ）为浸提剂和萃取剂对 两种不同污泥 [ 分别取自长沙某污水处量厂（ W 1 ）和东莞市某污水净化厂（ W 2 ）] 中的重金属进行了相关的实验研究。 试验结果表明：在室温，污泥浓度 20g·L -1 条件下，向污泥中投加硫酸铁能导 致污泥酸化和污泥中重金属的溶出。向 W1 中投加按 Fe 3+ 计算为 1.5 g·L -1 硫酸铁 时，其 pH 值降至 3.02 ， Cd ， Cu ， Zn 溶出率分别可达到 82.5% 、 70.9% 、 89.0% ； 向 W2 中投加 4.5 g·L -1 Fe 3+ ，其 pH 值降至 3.19 ， Cd ， Cu ， Zn 的溶出率分别达到 80.0% 、88.2% 、 92.1% 。在相同 pH 条件下， Fe 3+ 比硫酸能更有效浸出污泥中重金 属；用 Fe 3+ 浸提污泥中重金属能达到与生物淋滤法同等的溶出效果，并缩短了反 应时间。 柠檬酸（ CTA ）对东莞市污水净化厂污泥中重金属的萃取实验结果表明：柠 檬酸浓度、固液比与污泥中重金属的溶出量呈正相关性，即浓度越高，固液比越 大，重金属的溶出量越多；而萃取时间对重金属的溶出在初始阶段呈正相关，随 着时间延长，重金属的溶出量有所下降。 CTA 对污泥中的四种金属 Pb 、 Cd 、 Cu 和 Zn 均表现出较强的萃取能力。 在室温条件下 , 用 0.2 mol·L -1 的 CTA 溶液萃取 24h 后 , 各金属的去除率分别达到 56% 、 85.2% 、 65% 、 88.5 % ， CTA 不仅能萃取易溶 态的金属，如交换态、吸附态、有机结合态和碳酸盐态的金属，还能萃取部分以 硫化物结合态金属和少量残渣态的金属。 关键词：污泥；重金属；柠檬酸；硫酸高铁；重金属形态
作者签名： 导师签名：
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第 1章 绪论
目前我国为了控制水污染和实现污水资源化，对城市污水处理率提出了明确 的要求，到 2005 年， 50 万以上人口城市污水处理率应达到 60 ％以上；到 2010 年， 所有设市的城市，污水处理率不低于 60 ％。直辖市、省会城市、计划单列市和风 景旅游城市，污水处理率不低于 70 ％。实现这一目标，全国至少还要新建 1000 多 座城市污水处理厂，随着污水处理设施的普及、处理率的提高和处理程度的深化， 污水厂的污泥产生量将有较大的增长，由此引起的二次污染问题已不容忽视。因 此如何合理地处理、处置污泥，已成为城市污水厂和相关部门必需引起重视的问 题。 传统的污水污泥处置方法主要有海洋投弃、卫生填埋、污泥焚烧和土地利用 等 , 但是城市污泥中含有比较丰富的 N 、 P 、 K 等多种植物生长所需的微量元素 , 所 以污泥土地利用将是符合我国作为一个农业大国的实际国情的，因为污泥施于土 壤一方面可以改善土壤结构 , 增加土壤肥力，另一方面又消纳了大量的污泥，是符 合资源综合利用原则的，也是符合我国可持续发展战略的。 但污泥往往含有大量的重金属，而重金属与其它许多污染物质不同，重金属 元素不能被微生物所降解，一旦随污泥进入土壤，就可能存留几十年甚至数百年， 并通过扩散转移等作用影响地下水体圈，通过扬尘污染大气，经作物吸收和累积 作用后，通过食物链就会影响人类和动物健康。 所以污泥土地利用时必须考虑控制重金属的问题，主要措施有控制污泥施用 条件如在污泥中加入石灰调 pH 值等、限制污泥的施用总量，但这些措施不能从根 本上解决重金属污染问题，随着外界环境条件的改变，重金属会继续溶出，造成 污染。因此为防止污泥土地利用对农业环境造成重金属污染危害，降低或去除污 泥中重金属意义重大。
IV
湖南大学 学位论文原创性声明
本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的 研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或 集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均 已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。
作者签名：
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本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保 留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借 阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行 检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 本学位论文属于 1、保密□，在______年解密后适用本授权书。 √ 2、不保密□。 （请在以上相应方框内打“√” ）
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Abstract
With the development of city and increase of treatment ratio of wastewater, a large amount of sludge has been produced. The sludge directly enter into environment will cause secondary pollution to waters, air, soil. Land application of sludge on agricultural lands, forest and disturbed lands was considered a best method to treat municipal sludge. Unfortunately, pollutants such as toxic organic compounds, heavy metals and pathogens in the sludge, especially heavy metals limit its use on land application. Now, the main problem is how to remove or control the heavy metals in sludge effectively and economically. The aim of this study is to look for some new methods which can remove heavy metals fast and effectively and are friendly to environment. Through analyzing the mechanism and factors which affect the removal of heavy metals from sludge by bioleaching and chemical method, In this work the ferric sulfate and citric acid were used to remove heavy metals in sludge. In the first experiment , The removal of heavy metals from two different kinds of sewage sludge(W 1 ＆ W 2 ) was conducted by using ferric sulfate at room temperature and sludge solid concentration is 20g·L -1 . It was found that the addition of ferric sulfate to the sludge causes the acidification of the tested sludge and the dissolution of heavy metals from the sludge. For W1 , the best amount of ferric ion added was 1.5g·L -1 with a low pH value 3.02 and high removal percents of Cd ，Cu ，Zn which are as follows: 82.5% 、 70.9% 、 89.0% respectively; while for W2 the best amount of ferric ion is 4.5g·L -1 and the pH values is 3.19 and the removal percents of heavy metals——Cd ， Cu ， Zn are 80.0% 、 88.2% 、 92.1% respectively. Ferric ion dissolved Cd ， Cu ， Zn more effectively than sulfuric acid at same pH value. The removal percents of Cd, Cu and Zn using ferric sulfate was equivalent to that by bioleaching and shorted the experiment time. In the second experiment, CTA was used to treat heavy metals of sludge(W2 ). The results indicated that both CTA concentration and sludge-liquid ratio have a positive relation with the elution quantity of heavy metals, while just at the early phase of extraction, the extracting time has a positive relation with the elution quantity, with the time prolonging, there is a little decrease in the quantity of extracted metals. And CTA can effectively extract Pb, Cd, Cu, Zn from sewage sludge. At room temperature, the remove percent of Pb, Cd, Cu, Zn can reach
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污水污泥中重金属去除方法研究
56%,85.2%,65%,88.5%, respectively, by extracting with 0.2 mol·L -1 CTA and a sludge-liquid ratio 1:20. CTA can extract not only exchangeable metals, adsorbed metals, organically bound metals and metal carbonates, but also some metal sulfides, and a little residual metals. Key words: Sewage sludge, Heavy metal, Citric acid, Ferric sulfate, Chemical form