CdTe量子点的室温激子自旋弛豫动力学
电化学法合成强荧光CdTe量子点
光谱用 Ｓｉ ａｚ Ｖ３０ ｈ ｄｕＵ ．１０型吸收光谱仪测定 ； ｍ 荧 光光谱用 Ｓｉａｚ Ｆ ３ １型荧光光谱仪测定 ； ｈ ｄｕＲ ． ０ ｍ ５ 荧光寿命利用 Ｆ Ｓ２ 时问分辩荧光仪测定； Ｌ９ ０ 采用
Ｊ Ｍ一０ Ｃ 透射 电镜 （ Ｅ ２０ Ｘ 电镜 测 试 时 的 工作 电压 为 ２０ｋ 表 征 纳 米 微 粒 的 形 貌 ， 用 Ｒｇｋ ／ ０ Ｖ） 利 ｉ ｕＤ ａ
当使 用 ｒ 粉 做 Ｔ 源 时 ， ｒ ｅ ｅ 首先 是 Ｔ ｅ粉 和 过 量 的 硼
氢化 钠在 水 中形 成 碲 氢 化 钠 ， 形 成 碲 氢 化 钠 的 在
过程 中 ， 应 速度 比较慢 （ 常需要 十几 小 时 ） 并 反 通 ，
所有的测试都是在室温条件下进行的。
１２ Ｃ Ｔ 量 子点 的制 备 ． ｄ ｅ 实验 装 置如 图 １所 示 ， 图 １ 边 的 三颈 瓶 在 左
．Байду номын сангаас
Ｃ Ｔ ａ ｏ ｒ ｓａｓ ｃ ｕ ｄ ｒ ａ ｈ ｕ ｏ５ ％ ． ｈ ￣ ｃｒ ｎ ｒ ｓａ ｔｕ ｔ ｒ ｆｔ ｅ ｅ ｄ ｅ ｎ ｎ ｒ ｓａｓ ｈ ｄ ｂ ｅ ｎ ｅ ｔ ａｅ ｙ ｄ ｅ ｎ ｎ ｃ ｙ ｔ ｏ ｌ ｃ ｐ ｔ ５ ｌ ｅ Ｔ ｅ ｓ ｔ ａ ｄ ｃｙ ｔｌｓｒ ｃｕ ｅ ｏ ｓ ｓ Ｃ Ｔ ａ ｅ ｙ ｔｌ ａ ｅ ｎ ｉｖ ｓｉ ｔｄ ｂ ａ ｈ ｃ ｇ
合成 过程 中往 往易 形纳 米 线 和其 他 形 状 的 纳米 结 构， 需要 精 确 控 制 反 应 条 件 才 能 得 到 高 荧 光 的 Ｃ Ｔ 量 子 点 。此 外 ， 述 这 些 方 法 一 次 合 成 的 ｄｅ 上 Ｃ Ｔ 量 子点 的 质 量 有 限 （ 常 在 １克 以 下 ） 目 ｄｅ 通 。
量子点材料
量子点具有较大的斯托克斯位移。量子点不同于 有机染料的另一光学性质就是宽大的斯托克斯位 移，这样可以避免发射光谱与激发光谱的重叠， 有利于荧光光谱信号的检测 生物相容性好。量子点经过各种化学修饰之后， 可以进行特异性连接，其细胞毒性低，对生物体 危害小，可进行生物活体标记和检测
量子点的荧光寿命长。有机荧光染料的荧光寿命 一般仅为几纳秒 ( 这与很多生物样本的自发荧光 衰减的时间相当）。而量子点的荧光寿命可持续 数十纳秒（ 20ns 一 50ns) ，这使得当光激发后， 大多数的自发荧光已经衰变，而量子点荧光仍然 存在，此时即可得到无背景干扰的荧光信号 多重激子效应（ Multiple Exciton Generation ， 简称 MEG ）可通过一个光子能量产生多个激子或 电子空穴对，更加有效的利用太阳能
环境科学方面的应用
利用不同物质包被的 PbS 量子点，开发不同离子和 气体传感器广泛应用于检测环境有毒物质和内分泌 干扰素的毒性，衡量环境污染物对人和动物和植物 的影响，进行环境污染物定性定量分析方面研究， 为环境监测提供新的方法和技术
谢谢大家
N2脱氧 调PH
CdTe前驱 体溶液
转移至聚四氟乙烯内衬的 消解罐中于来自波消解仪中 加热。（加热温度，升温 速率，功率）
CdTe量子点
5.室温水相
2011年,吉林大学Ding Zhou等人发明 了一种在室温下制备水相 CdTe 量子点的 方法,他们在水合肼的环境中常温下就可 以合成表面修饰（琉基乙酸、巯基丙酸、琉基乙
1. 有机相合成法
主要是将有机金属前驱体溶液注射进高温配体 溶液中，前驱体在高温条件下迅速热解并成核，接 着晶核缓慢生长为纳米晶（简称 TOP/TOPO 法）。
CdTe量子点的合成及作为离子荧光探针的应用
米晶，其光学行 为与一些大分 子很 相似 ，可以发 金属 Ｈ 离子的高灵敏度检测。 ｇ 射荧光…。量子点 的表面效应 和尺寸效应使其具
有独 特 的光 学 光 谱 特 性 ，在 生 命 科 学 和 医 学 上 得
１ 试验部分
到广泛应用 ，如在药物 的高速筛选 以及基 因和 １ １ 仪器 与试 剂 Ｊ ． 蛋白质的分析方面显示出巨大 的应用价值 。水 Ｊ
第３ ０卷 第 １ 期
２１ ００年 ２月
桂 林 理 工 大 学 学 报
Ｊｕ ａ ｆＧｕｌ ｉｅｓｔ ｆ ｅ ｈ ｏｏ ｙ ｏ ｒ ｌ ｉｎ Ｕｎｖ ｒｉ ｏ ｃ ｎ ｌｇ ｎ ｏ ｉ ｙ Ｔ
Ｖｏ． Ｏ Ｎｏ １ Ｉ３ ．
Ｆｂ ｅ． ２ ｌ ００
文章 编号 ：１０ ０ ６—５４ （０ ０ １ １ ３— ４ ４ Ｘ ２ １ ）０ －０ ３ ０
３ ｍｎ， 搅 拌 边 迅 速 滴 入 ２ Ｌ Ｈ ｅ 液 ， ０ ｉ 边 ｍ Ｋ Ｔ溶 使 ｎ Ｃ “ ）／ Ｈ ｅ ）： ： 继续 于 ９ （ ｄ ：， Ｔ 一 ３４， ７ （ ５℃ 下加热搅 拌
回流 ，通 过控制 加 热 时 间 获 得 不 同颜 色 、透 明 的
Ｃ Ｔ 溶液Ｃ Ｔ 子 点的 制备 ．． ｄｅ量 氮气 保 护下 ，在 ２０ ０
ｍ 浓度为 ００ ２ ｏ Ｌ的 Ｃ Ｃ 水溶液中，加入 Ｌ ．０ ｍ ｌ ５ ／ ｄ１
０ １ｍ ． Ｌ巯 基 乙 酸 ，用 １ｍ ｌＬ的 Ｎ Ｏ 溶 液 调 节 ｏ ／ ａＨ
ｐ 为 ９左 右 ，在 强 磁 力 搅 拌 下 ，继 续 通 Ｎ 除 氧 Ｈ
桂 林
理
工
大 学
学
报
２ １ 拄 ００
０ １ Ｂ ．２ｇＫ Ｈ 置于 干净 的反应 瓶 中 ，混 合 均 匀 ，加 入 ２ｍＬ重蒸 馏 水 ，在 ６ ５℃水 浴 和 磁 力 搅 拌 下 反
CdSe量子点简要综述2
CdSe量子点综述量子点(quantum dots, QDs)是一种半导体纳米晶(nanocrystals, NCs)通常由Ⅱ-Ⅱ和Ⅱ-Ⅱ族元素组成，如CdSe、CdTe、ZnSe、CuInS、InP等。
也可以由两种或两种上的半导体材料构成，如核壳结构的CdSe/ZnS、CdSe/CdZnS等，以及掺杂结构的ZnS:Mn，ZnSe:Cu等。
1.量子点结构常见的二元半导体量子点由于覆盖光谱有限且稳定性不高，易受外界环境物理化学的影响而发生质量退化，因此，常通过制备合金量子点或核壳结构量子点来改善量子点的物理化学性质错误!未找到引用源。
1.1合金量子点合金量子点即将几种不同带隙的半导体材料在纳米尺度上进行的合金化，形成合金或固溶体。
由于每种半导体材料都有其相应的能带宽，通过形成合金通过调节合金半导体组分的化学计量比来改变纳米晶的组成，从而改变量子点的能带宽及晶格常数。
此类量子点也可按照组成元素的多少分为三元合金和多元合金。
要制备均匀结构的合金，两种组成的生长速率必须相等，并且在一种成分的生长的条件下不能阻止另一种成分的生长，同时两种成分需要充分相似使得两者容易混合,否则会形成核壳结构或者两种组分独立成核。
1.2核/壳结构量子点根据各种半导体材料能带位置的不同，壳层在核/壳结构量子点中起到作用的不同，可以将核/壳量子点分为三类：TypeⅡ、TypeⅡ和TypeⅡ型结构，如图1.1所示。
图1.1 半导体异质结的能带结构TypeⅡ型结构的量子点要求壳层材料能带大于核层材料能带，电子和空穴都被限域在核材料中，从而提高量子点的荧光效率，但也有相反的情况；TypeⅡ型结构的量子点要求壳层材料的价带或导带处于核层材料的带隙中，通过光子的激发，壳层材料能带的重叠导致电子和空穴的空间分离而分别处于核层材料和壳层材料中；TypeⅡ型结构很少应用到核壳量子点结构中去。
TypeⅠ型结构是最早被研究的结构，该结构中宽能带的壳层材料所起的作用是钝化核层材料的表面缺陷，使核材料与外部环境隔离，将载流束缚在核中。
高效率II-VI族(CdS,CdSe,CdTe)量子点敏化太阳电池
直接沉积 Ｃ ｄ Ｓ及Ｃ ｄ Ｓ ｅ 量子点， 取得 了４ ． ８ ％的光电转换效率 ， 并用强度调制光电流／光电压谱 （ Ｉ ＭＰ Ｓ ／ Ｉ ＭＶ Ｓ ） 对Ｃ ｄ Ｓ 、 Ｃ ｄ Ｓ ｅ 量子点敏化电池和 Ｃ ｄ Ｓ ／ Ｃ ｄ Ｓ ｅ 量子点共敏化电池进行 了动力学研究， 该型电池的电子收集效率高达 ９ ８ ％。 关键词 ：量子点敏化太 阳电池 ；电沉积；化学浴沉积 ； Ｉ Ｉ － Ｖ Ｉ 族 ；动力学研究
价 低毒 、生产能耗少等优点成为光伏产业中的一
颗新星。 其 中的 量子 点敏 化 太 阳 电池（ Ｑ ｕ ａ ｎ ｔ ｕ ｍ Ｄｏ ｔ
Ｓ ｅ ｎ ｓ ｉ ｔ ｉ ｚ ｅ ｄ Ｓ ｏ ｌ ａ ｒ Ｃ ｅ ｌ ｌ ｓ ， ＱＤＳ Ｓ Ｃｓ ） 因量 子 点（ Ｑ ｕ ｎｔ ａ ｕ ｍ
高达 ６ ６ ％［ 。 除 可 调控 的带 隙 及碰 撞 电离 效 应外 ，半 导体 量 子 点具 有远 高 于 金 属配 合 物 或 有机 染 料 的 摩 秀 论文选登 （ 九）
高效 率 Ｉ Ｉ － Ｖｌ 族
（ Ｃｄ Ｓ， Ｃ ｄ Ｓ ｅ ， Ｃｄ Ｔ ｅ ） 量 子 点 敏 化 太 阳 电池
中山大学化学与化学工程学 院 ■ 虞晓云 陈洪燕 匡代彬
摘
要 ：简单总结了笔者研究组近三年在量子点敏化太阳电池方面的研 究工作 。 通过发展一些简单可控 的合成方法制备 了一系列Ｉ Ｉ － Ｖ Ｉ 族量子点敏化的高效率太阳电池。利用连接剂辅助化学浴沉积 法，以巯基乙酸为连接剂一步水热制备了单分散 Ｃ ｄ Ｔ ｅ ／ Ｃ ｄ Ｓ 或Ｃ ｄ Ｔ ｅ ／ Ｃ ｄ Ｓ 核壳结构量子点以及量 子点敏化的 Ｔ ｉ Ｏ ２ 电极 ，并分 别获得 了最高 ３ ． ８ ０ ％ （ Ｃ ｄ Ｔ ｅ ／ Ｃ ｄ Ｓ ） 和２ ． ８ ３ ％（ Ｃ ｄ Ｓ ｅ ／ Ｃ ｄ Ｓ ） 的光电转换效 率；利用旋涂法在氧化锌纳米线阵列表面依次沉积了Ｃ ｄ Ｓ ／ Ｃ ｄ Ｓ ｅ 量子点， 并取得 了３ ． ４ ５ ％的光电 转换效率； 首次利用原位电沉积法在由纳米棒和纳米颗粒共同组成 的分等级Ｔ ｉ Ｏ 微米球 电极上
水溶性CdTeS合金量子点的室温光照合成与表征
水溶性CdTeS合金量子点的室温光照合成与表征刘其鹏;纪祥娟;刘涛;王苗苗;满杰;孙秋香【摘要】通过室温自然光光照方法在水相中一步合成了合金CdTeS量子点,巯基乙酸稳定的CdTeS量子点经光照10天量子荧光产率达到76.4％,半高宽为32nm.光照时间的不同合金量子点的发射波长在508nm～555nm范围内连续可调,并研究了前驱体溶液PH值和Cd/HTe-对荧光性能的影响.采用荧光光谱、透射电镜和X-射线粉末衍射对量子点的光学性质、形貌和结构进行了表征.【期刊名称】《合成材料老化与应用》【年(卷),期】2018(047)003【总页数】4页(P79-81,86)【关键词】合金量子点;CdTeS;室温;光照【作者】刘其鹏;纪祥娟;刘涛;王苗苗;满杰;孙秋香【作者单位】鲁南煤化工研究院,山东济宁272000;鲁南煤化工研究院,山东济宁272000;鲁南煤化工研究院,山东济宁272000;鲁南煤化工研究院,山东济宁272000;鲁南煤化工研究院,山东济宁272000;济宁半导体及显示产品质量监督检验中心,山东济宁272000【正文语种】中文【中图分类】O614.241水溶性量子点具有优良、独特的光谱特性和良好的光化学稳定性，是新一代荧光标记探针的最佳选择，制备发光性能优良的水溶性量子点成为近年来研究的热点[1]。
水溶性量子点的合成方法主要有传统的回流、高温水热、微波辅助加热等方法[2-4]。
CdTe量子点随着尺寸的变化其发射光谱可以覆盖整个可见光区域，通过采用不同的合成方法，改变其表面修饰剂，各种颜色的CdTe量子点被合成出来，且通过改进试验条件，CdTe量子点的发光效率不断提高[5-7]，但其方法需要加热且其稳定性需要进步提高。
为提高其稳定性，增加S元素采用在CdTe量子点的外层形成硫化物的核壳结构或者合成CdTeS合金量子点[8-9]。
何耀等人发现经过双壳修饰的CdTe/CdS/ZnS 量子点，其光稳定性要强于裸核CdTe QDs，Mao等人合成的近红外发光的CdTeS合金量子点量子效率达到68，发射波长从600nm～800nm[10-11]。
CdTe：Eu量子点的合成及其光学性能研究
CdTe：Eu量子点的合成及其光学性能研究许鸿源;张剑华;李福山【摘要】Using 1-octadecene as high-temperature reaction solvent, Eu-doped CdTe quantum dots were synthesized. The europium precursor was prepared by dissolving europium chloride into tributyl phosphate. Cadmium precursor solution was prepared by dissolving cadmium acetate into oleyl-amine, and Te precursor solution was prepared by dissolving tellurium powder into trioctylphos-phine. CdTe and CdTe∶Eu quantum dot were obtained at 200 ℃. The experiment results indicate that t he fluorescence peaks of the quantum dots show obvious red shift with the increasing of europi-um content, but extra europium will lead to the decrease of fluorescence intensity.%采用1-十八烯作为高温反应溶剂,利用氯化铕和磷酸三丁酯制备铕前驱体。
分别采用正三辛基膦和碲粉制备的碲前驱体,以及油胺和二水乙酸镉制备的镉前驱体,在200℃合成Eu掺杂CdTe量子点。
实验发现随着反应溶液中Eu的含量上升,CdTe量子点的荧光峰发生显著红移,但Eu的含量过高则会导致量子点的荧光强度下降。
量子点激子动力学
量子点激子动力学量子点激子动力学是一个涉及量子点中激子行为的物理学领域。
为了更好地理解这个概念，我们首先需要了解什么是量子点和激子。
量子点（Quantum Dot）是一种纳米级的半导体材料，通常只有几个到几十个纳米的大小。
由于其尺寸与电子的德布罗意波长相当或更小，量子点具有显著的量子限制效应，这使得它们具有独特的光学和电学性质。
激子（Exciton）是一个由库仑力相互束缚的电子-空穴对。
在量子点中，激子是一个非常重要的概念，因为当量子点受到光激发时，会形成一个激子态，这个激子态会影响量子点的光学性质。
量子点激子动力学主要研究的是量子点中激子的形成、演化、和衰减等动力学过程。
这些过程对于理解量子点的光学性质以及设计基于量子点的光电器件都非常重要。
具体来说，量子点激子动力学的研究内容包括：1.激子的形成：当量子点受到光激发时，电子会从价带跃迁到导带，留下一个空穴。
这个电子和空穴通过库仑力相互束缚，形成一个激子。
2.激子的演化：激子在量子点中会受到各种相互作用的影响，如库仑相互作用、电子-声子相互作用等。
这些相互作用会导致激子的能级分裂、能量转移等现象。
3.激子的衰减：激子可以通过辐射跃迁（发出光子）或非辐射跃迁（如热弛豫）等方式衰减。
这些衰减过程对于量子点的发光效率和稳定性都有重要影响。
为了研究这些动力学过程，科学家们通常会使用各种实验手段，如时间分辨光谱、瞬态吸收光谱等。
这些实验手段可以帮助我们了解激子的寿命、能级结构、以及与其他粒子（如声子、其他激子等）的相互作用等信息。
总的来说，量子点激子动力学是一个涉及多个领域的交叉学科，它不仅对于理解量子点的基本性质具有重要意义，也为设计基于量子点的光电器件提供了理论基础和指导。
碳量子点的制备、性能及应用研究进展
碳量子点的制备、性能及应用研究进展一、本文概述随着纳米科技的飞速发展，碳量子点（Carbon Quantum Dots, CQDs）作为一种新兴的碳纳米材料，近年来引起了广泛的关注。
本文旨在全面综述碳量子点的制备技术、物理化学性能及其在各个领域的应用研究进展。
我们将介绍碳量子点的基本结构、性质和制备方法，包括自上而下和自下而上两大类方法。
然后，我们将重点讨论碳量子点在光学、电学、磁学等多方面的性能，并探讨其性能优化策略。
我们将综述碳量子点在生物成像、药物递送、光电器件、环境科学等领域的应用现状和发展前景。
通过本文的阐述，希望能够为碳量子点的进一步研究和应用提供有益的参考。
二、碳量子点的制备方法碳量子点的制备方法多种多样，主要包括自上而下（Top-Down）和自下而上（Bottom-Up）两大类方法。
自上而下法：这种方法通常利用物理或化学手段，将较大的碳材料（如石墨、碳纳米管等）破碎成纳米尺寸的碳量子点。
常见的物理方法包括激光烧蚀、电弧放电和球磨等，而化学方法则主要包括酸氧化、电化学氧化和热处理等。
自上而下法的优点是可以大规模制备，但制备过程中可能会引入杂质，影响碳量子点的纯度和性能。
自下而上法：这种方法则是以小分子为前驱体，通过化学反应或热解等方法，合成出碳量子点。
常见的前驱体包括柠檬酸、葡萄糖、乙二胺等有机物，以及二氧化碳、甲烷等无机物。
自下而上法的优点是可以精确控制碳量子点的尺寸、结构和表面性质，制备出的碳量子点纯度高、性能稳定。
但这种方法通常需要较高的反应温度和较长的反应时间，制备成本较高。
近年来，研究者们还开发了一些新型的制备方法，如微波辅助法、超声法、模板法等。
这些方法结合了自上而下和自下而上的优点，既可以实现大规模制备，又可以精确控制碳量子点的性质。
随着纳米技术的不断发展，研究者们还在探索利用生物方法制备碳量子点，如利用微生物、植物提取物等作为前驱体，通过生物合成的方式制备出具有特殊性能的碳量子点。
CdTe量子点_罗丹明6G荧光共振能量转移体系的构建及其应用研究
Vo.l31高等学校化学学报No.2 2010年2月CHEM I CAL J OURNAL OF CH I NESE UN I VERSI T I E S260~263Cd Te量子点-罗丹明6G荧光共振能量转移体系的构建及其应用研究王绪炎,梁建功,马金杰,陈姝含,韩鹤友(华中农业大学理学院,农业微生物学国家重点实验室,武汉430070)摘要采用巯基化合物修饰的CdT e量子点构建了量子点(供体)-罗丹明6G(受体)荧光共振能量转移体系,研究了Cd T e量子点与牛血清白蛋白(BSA)的相互作用.结果表明,CdT e量子点与BS A相互作用后提高了Cd T e量子点-罗丹明6G体系的荧光共振能量转移(FRET)效率,减小了CdT e量子点和罗丹明6G分子间的距离(r),证实BS A是通过其色氨酸(T rp)残基与Cd T e量子点表面金属发生配位作用而直接结合到量子点表面的.关键词Cd T e量子点;罗丹明6G;荧光共振能量转移;牛血清白蛋白中图分类号O65713文献标识码A文章编号0251-0790(2010)02-0260-04荧光共振能量转移(FRET)技术作为一种有效的光物理分析方法被广泛应用于分子间距离和分子结构的测定以及生物学方面[1].其中,基于量子点的FRET在生物大分子相互作用[2~4]及生物传感器[5,6]等方面的研究已成为热点和FRET领域发展的一个有意义的新方向[7].牛血清白蛋白(BSA)的氨基酸序列与人血清白蛋白(H SA)非常类似,经常作为模型蛋白用于研究外源物质与蛋白质之间的相互作用[8].近年来,研究量子点与BS A相互作用已引起关注.Shao等[9]采用毛细管电泳和荧光相关光谱法[10]研究了CdTe量子点与BSA之间的相互作用,认为两者之间的相互作用主要是静电引力;Zhao等[11]在评估CdTe量子点对BSA的毒性过程中发现,氢键和范德华力是稳定CdTe量子点-BSA复合物的主要结合力;本课题组[12]研究发现,在CdTe量子点与BSA形成复合物的过程中主要的相互作用为疏水作用和配位作用.但目前对量子点与BSA的作用机理尚不清楚.本文构建了一种量子点-罗丹明6G FRET体系,应用该体系研究了BSA与量子点的相互作用,证实了BSA是通过其色氨酸残基与量子点表面金属发生配位作用而直接结合到量子点表面这一作用机理,为今后量子点在生物学上更广泛的应用提供了前期工作基础.1实验部分1.1试剂与仪器氯化镉、无水亚碲酸钠、巯基乙酸(TGA)、还原型谷胱甘肽(GSH)和罗丹明6G(R6G)(分析纯,国药集团化学试剂有限公司);牛血清白蛋白(BSA,Roche公司);PBS缓冲溶液(0101m o l/L,p H= 714);M ill-i Q超纯水(18125M8#c m).Evolution300紫外-可见分光光度计(美国Ther m o N ico le公司);LS-55荧光分光光度计(美国Per k i nE l m er公司);APEX微波化学工作站(上海屹尧微波化学技术有限公司).1.2实验过程1.2.1CdTe量子点-罗丹明6G FRET体系的构建采用微波加热法分别合成了TGA和GS H修饰的CdTe量子点[13,14].参考文献[15]方法,计算出CdTe-T和CdTe-G量子点的尺寸和浓度分别为119n m,收稿日期:2009-09-27.基金项目:国家自然科学基金(批准号:20975042)、转基因科技重大专项基金(批准号:2009ZX08012-015B)、湖北省自然科学基金重点项目(批准号:2008CDA080)和湖北省自然科学基金面上项目(批准号:2008CDB031)资助.联系人简介:韩鹤友,男,教授,博士生导师,主要从事纳米生物分析领域的研究.E-m ai:l hyhan@m ai.l 616@10-6m o l/L 和210nm ,712@10-5m o l/L .在10mL 比色管中,用PBS 缓冲溶液配制CdTe 量子点溶液(110@10-6m o l/L),依次加入R6G 溶液(R6G /量子点摩尔比为0,1,2,3,5和10),并测定其荧光光谱(测定条件:激发波长390nm;入射狭缝1010nm;出射狭缝310n m ).按E =1-F DA /F D 关系式计算出FRET 体系荧光共振能量转移效率[5,16],其中,F DA 为受体存在时供体的荧光强度;F D 为受体不存在时供体的荧光强度.1.2.2 BSA /CdTe 量子点摩尔比对荧光共振能量转移效率及供体-受体之间距离的影响 配制一系列CdTe 量子点和CdTe 量子点-BSA 溶液(CdTe 量子点浓度均为110@10-6m ol/L ,BSA /量子点摩尔比依次为0,1,2,3,5和10),37e 下振荡反应2h ,冷却至室温后测定并计算量子产率[5]及加入不同量的BSA 后,FRET 体系的荧光共振能量转移效率.按E =nR 60/(nr 60+r 6),J A D =Q ]0PL D -corr (K )IA(K )K 4d K ,R 60=8.79@10-25k 2n -4D 5D J AD ,r =R 0[n(1-E )/E ]1/6计算CdT e 量子点-罗丹明6G 之间的距离r [5,16],其中,R 0为F Êrster 半径;r 为供体与受体间的距离;k 2为空间取向因子,通常假设为2/3;5D 是供体的荧光量子产率;J AD 为供体荧光发射光谱与受体紫外吸收光谱之间的光谱重叠积分;n D 为供体与受体之间介质的折射指数;n 为接近单个受体分子的供体分子个数.2 结果与讨论2.1 CdTe 量子点-罗丹明6G FRET 体系的构建从图1可知,CdTe -T 和CdTe -G量子点荧光发射峰与R6G 的紫外吸收峰均能有效重叠,具备构建FRET 体系的条件.按公式J A D =Q ]0PL D -cor r (K )I A(K )K 4d K 计算出CdTe -T 及CdTe -G量子点与R6G 的光谱重叠积分分别为3184@10-13和3170@10-13c m 3#L /m o.lF i g .1 UV -V is ab sorption spectra of R6G (a )andnormalized fl uorescen ce spectra ofCdT e -T (b )and CdT e -G(c)Fig .2 F l uorescence s p ectra of F RET syste m sa.CdTe -G ;b .CdTe -T ;c .C dTe -G -R6G ;d .CdTe -T -R6G ;e .R6G .F i g .3 E ffect of m olar ratio of R6G to CdT eon energy transfer effic iency在量子点溶液中加入R6G 后,量子点的荧光强度下降,R6G 的荧光强度增加,这表明量子点与R6G 之间发生了荧光共振能量转移(图2).原因可能在于量子点表面修饰基团上的羧基与R6G 分子上的氨基发生相互作用,使供、受体之间的距离满足了发生FRET 的条件.随着R6G /CdTe 量子点摩尔比的增大,CdTe 量子点-R6G 之间的荧光共振能量转移效率不断增加(图3),这是因为增加接近单个供体表面的受体分子个数能够提高体系的荧光能量转移效率[16].2.2 BS A /CdTe 量子点摩尔比对荧光共振能量转移效率的影响量子点与BSA 相互作用后,BSA 钝化了量子点的表面缺陷,降低了无辐射跃迁的几率,从而使量子产率有所提高[17];但随着BSA /量子点摩尔比的持续增大,过量BSA 在量子点表面起电子陷阱的作用,使得荧光强度有所下降,量子产率反而有所降低[18,19](表1).由于在量子点成核过程中,Cd 2+-GSH 层分解形成的CdS 壳有效地钝化了CdTe 量子点的表面缺陷,故CdT e -G量子点的量子产率大于261N o .2 王绪炎等:CdT e 量子点-罗丹明6G 荧光共振能量转移体系的构建及其应用研究CdTe -T量子点的量子产率[20],且随着BSA /量子点摩尔比的持续增大,CdTe -G量子点的量子产率比CdTe -T量子点的量子产率减少得快.这也表明CdTe -G量子点的表面缺陷少于CdTe -T量子点,其表面过量BSA 的电子陷阱作用更明显.T ab le 1 E ffect of m olar ratio of B SA to CdT e on F Êrster rad i u s and d istance between CdT e and R6Gn (BSA )/n (CdT e)CdTe -TCdT e -G 5D (%)R 0/nmr /n m 5D(%)R 0/nmr /nmn (BSA )/n (CdTe)C dTe -T CdTe -G5D (%)R 0/nm r /nm5D(%)R 0/nmr /nm 035.2 3.68 4.7051.63.905.08344.93.834.3751.9 3.90 4.93139.7 3.76 4.4454.03.934.97544.53.834.2751.8 3.90 4.92245.03.834.4153.53.924.961043.53.814.1751.73.894.91F ig .4 E ffect of molar ratio of B SA to CdT eon energy transfer eff i c ien cyn (R6G)/n (CdT e)=10.从图4可知,量子点与BSA 相互作用后,提高了CdTe 量子点-R6G 之间的的荧光共振能量转移效率.随着BSA /CdTe 量子点摩尔比的持续增大,CdTe -T量子点-R6G 之间的荧光共振能量转移效率也不断提高,但CdTe -G量子点-罗丹明6G 之间的荧光共振能量转移效率的变化却不明显.以上结果表明,量子点-罗丹明6G 之间的荧光共振能量转移效率除与量子点的量子产率有关外,还应该与量子点与罗丹明6G 分子之间的距离有关.2.3 BS A /CdTe 量子点摩尔比对供体-受体之间距离的影响计算得出的量子点与罗丹明6G 之间F Êrster 半径(R 0)和距离(r )列于表1.由于巯基乙酸分子尺寸小于谷胱甘肽分子,罗丹明6G 与CdTe -T量子点之间的距离要小于与其CdTe -G量子点之间的距离.BSA /量子点摩尔比的增加使CdTe 量子点与罗丹明6G 之间的整体平均距离有所减小,即CdTe -T和CdTe -G量子点与罗丹明6G 之间的距离减小值分别为0153和0118nm .这可能是量子点与BSA 相互作用后,有一部分罗丹明6G 分子能够在更接近于量子点表面的结合位点与量子点发生荧光共振能量转移.实验还发现卵清蛋白也存在着与BSA 类似的现象.2.4 BS A 与CdTe 量子点的作用机理M a m edova 等[21]在研究BSA 与CdTe 量子点生物结合的过程中发现,富集在CdTe 量子点胶体表面的Cd 2+能够与BSA 表面的金属结合位点发生配位作用;Zhao 等[11]在研究CdTe 量子点对BSA 的毒性时发现,量子点会影响BSA 的结构,使位于疏水区的色氨酸残基(T rp -213)逐步暴露于水中,同亲水区的Trp -134一起与量子点之间产生更好的相互作用.M a ttoussi 课题组[5,16]在组装大肠杆菌麦芽糖结合蛋白与CdSe -ZnS 量子点生物传感器过程中发现,蛋白是通过其表面组氨酸残基与量子点表面金属的配位作用直接结合到量子点表面的.Fig .5 S chematic d i agra m of fl uorescen ce resonance ennergy tran sfer bet w een CdT e andR6G b efore(A)or after(B )i n terac ti ng CdT e w ith BSA综合以上研究可认为,BSA 是通过其色氨酸残基与量子点表面金属发生配位作用而直接结合到量子点表面的.由于R6G 也可与BSA 色氨酸残基相结合[22],所以与量子点表面的修饰基团结合相比,一部分R6G 分子与更接近于量子点表面的色氨酸残基发生相结合,使得量子点与R6G 之间的整体平均距离有所减小(图5).CdTe -T量子点表面缺陷较多,BSA 的色氨酸残基能更好地结合到其表面,量子点与罗丹明6G 之间的整体平均距离就更小.同步荧光光谱显示,色氨酸残基的最大发射波长($K =262高等学校化学学报 V o.l 3160nm )略有红移,而酪氨酸残基的最大发射波长($K =20n m )基本不变(图略),表明量子点与BSA 的结合位点确实更接近于色氨酸残基,使得色氨酸残基所处环境的疏水性降低,BSA 构象发生变化[23].这一作用机理与之前的研究结果[12]一致.参 考 文 献[1] Fang C .,Zhao B.M.,Lu H.T.,et a l ..J .Phys .Ch e m.C [J],2008,112(18):7278)7283[2] M ed i ntz I .L.,Konnert J .H.,C l app A.R .,e t a l ..PNAS[J],2004,101(26):9612)9617[3] Eunkeu O .,H ongM.Y .,Lee D .,et a l ..J .Am.Che m.Soc .[J],2005,127(10):3270)3271[4] C l app A.R.,M ed i n tz I .L .,U yeda T .H.,et a l ..J .Am.Ch e m.Soc .[J],2005,127(51):18212)18221[5] M ed i ntz I .L.,C l app A .R .,M att oussiH.,e t al ..N at .M ater .[J ],2003,2(6):630)638[6] L iF .S.,V an i a D.P .,N itsa R .,e t al ..J .Am.Che m.S oc .[J],2006,128(32):10378)10379[7] M ed i ntz I .L.,M attouss iH..Phys .Che m.Che m.Phys .[J],2009,11(1):17)45[8] SUN Y an -Tao(孙艳涛),Z HANG Yu -Pu(张玉璞),BI Shu -Yun(毕淑云),e t a l ..Ch e m.J .Ch i nes e U nivers ities(高等学校化学学报)[J],2009,30(6):1095)1100[9] Shao L .W.,Dong C.Q .,Ren J . C.,et a l ..Ch i n.C he m.Lett .[J],2008,19(6):707)710[10] Shao L .W.,D ong C.Q.,Ren J . C.,et a l ..J .Fl u oresc .[J],2009,19(1):151)157[11] Zh ao L.Z .,Li u R.T.,Zh ao X. C.,et al ..Sc.i Tot a.l Environ.[J],2009,407(18):5019)5023[12] L i ang J .G .,Ch en Y .P .,H an H.Y..J .M o.l S truct .[J],2008,892(1)3):116)120[13] Rogach A .L .,Franz lT .,K l ar T .A .,e t al ..J .Phys .Che m.C [J],2007,111(40):14628)14637[14] H an H.Y.,Sheng Z .H.,L i ang J .G..Ana.l Ch i m .Acta[J],2007,596(1):73)78[15] Qu L .H.,GuoW.Z .,Peng X .G .,e t al ..Che m.M at er .[J],2003,15(14):2854)2860[16] C l app A.R.,M ed i n tz I .L .,M att ou ssiH.,e t al ..J .Am.Che m.Soc .[J],2004,126(1):301)310[17] ZENG Q i ng -H u i(曾庆辉),Z HANG You -L i n(张友林),DU Chuang(杜创),e t al ..Che m.J .Ch i neseU n i vers ities(高等学校化学学报)[J],2009,30(6):1158)1161[18] J eong S .,Acher m ann M.,N anda J .,e t al ..J .Am.Che m.Soc .[J],2005,127(29):10126)10127[19] W ang Q .,Kuo Y . 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量子点材料的制备和性能调控技巧
量子点材料的制备和性能调控技巧量子点是一种纳米级别的半导体材料，具有独特的光电特性和量子效应。
其高光子学性能和可调控的能带结构使得量子点材料在光电子器件、光催化、生物成像等领域具有广泛应用前景。
本文将探讨量子点材料的制备方法及性能调控技巧。
一、制备方法1. 溶液法制备：溶液法是最常用的量子点制备方法之一。
通常使用有机溶剂中的前驱体在高温下通过热分解或配体的交换反应来制备量子点。
常见的有机溶液法制备量子点的方法有热分解法、相转化法和微波辅助法。
这些方法可以通过控制反应条件（反应温度、反应时间等）和配体选择来调控量子点的尺寸和形貌。
2. 气相沉积法制备：气相沉积法是通过将气态前驱体沉积到基底上形成薄膜，再通过热解或退火的方式生成量子点。
常见的气相沉积法有金属有机化学气相沉积法（MOCVD）、分子束外延法（MBE）和气相硫化法。
这些方法可以实现对量子点的原子级别精确控制，制备出高质量的量子点材料。
3. 离子注入法制备：离子注入法是通过将离子以高能量注入到单晶或多晶基底中，形成子晶或点阵结构，通过控制注入能量和离子剂量来控制量子点的大小和分布。
这种方法可以在已有的材料基底上制备量子点，使得量子点材料的性能与基底的特性相结合。
二、性能调控技巧1. 外延法控制尺寸：外延法是在基底上由下向上生长量子点的方法。
通过控制生长温度、生长时间和气氛组成等条件，可以实现对量子点尺寸的精确控制。
此外，还可以使用周期性堆栈结构、混合前驱体和共生生长等技术，实现对量子点的形貌和分布的调控。
2. 表面配体修饰：量子点表面的配体修饰可以调控量子点的化学性质、光学性质和稳定性。
通过选择合适的配体，可以调节量子点的能带结构、荧光强度以及与周围环境的相互作用。
常见的配体修饰方法包括配体置换、配体封装和配体交联等。
3. 合成控制杂质浓度：在量子点材料中引入适量的杂质可以调控量子点的能带结构、光谱性质和载流子动力学等。
通过调节杂质的浓度和分布，可以有效地调控材料的光学和电学性能。
CdTe量子点的光物理特性研究
CdTe量子点的光物理特性研究
近年来,由于半导体量子点性质的独特性越来越受到人们的重视并展现出极大的应用前景,其研究领域广泛并涉及多个学科,如生物探测分析、材料科学研究及照明显示领域。
半导体荧光量子点引起了生物与药学领域研究的新变革是由于它已成为生物荧光标记的新手段。
在半导体量子点中镉类半导体量子点具有优越的量子点特性而被广泛应用在激光防护、能源领域及生物医学方面。
因此,无论是在理论还是实验领域研究半导体量子点特别是镉类量子点的光吸收特性都具有重大意义。
首先,本文进行了关于镉类单核半导体量子点的制备及表征的工作。
在量子点的制备过程中,改进了碲氢化钠的制备流程,不仅节约了大量的时间,而且还提高了生成碲氢化钠的质量。
本次实验共合成了五种不同粒子尺寸的碲化镉量子点,并对化镉量子点样品进行表征工作包括吸收谱、荧光光谱,并对不同粒径尺寸的样品对吸收谱和荧光光谱的影响进行了对比性研究。
本文重点研究镉类单核半导体量子点的光物理特性,其中包含非线性光学和超快动力学特性。
飞秒激光脉冲条件下通过应用Z扫描测试探究了待测样品的非线性折射和吸收特性;其中待测样品非线性吸收系数是通过开孔Z扫描实验测得的,样品的非线性折射系数是闭孔Z扫描实验测量的,并计算得出待测样品的三阶非线性极化率的数值,深入探讨由于不同尺寸的量子点粒径造成的非线性光学特性的不同。
本文通过泵浦探测技术研究了样品的超快光物理特性,并对材料的非线性机制进行分析。
本文揭示了碲化镉量子点在不同粒子尺寸的条件下其非线性光学和超快动力学特性的差异性,为半导体量子点光物理特性研究及后期应用量产制备提供了一定的理论基础。
量子点成核与生长动力学
量子点成核与生长动力学
量子点成核与生长动力学是一门研究量子点形成和演变的学科。
量子点是一种纳米尺度的半导体材料，由于其独特的量子限制效应，具有许多潜在的应用价值。
了解量子点的成核与生长动力学有助于更好地控制量子点的形貌、尺寸和分布，进而优化其光电性能。
在量子点的成核阶段，物质从液态或气态凝聚成固态的核，这个过程涉及到原子或分子的重新排列。
影响因素包括温度、压力、溶剂性质、前驱物浓度等。
通过控制这些因素，可以调控量子点的形核速率和最终形貌。
生长阶段是量子点从形核演化到稳定尺寸的过程。
这个过程中，量子点不断吸收周围的原子或分子，进行固态生长。
量子点的生长动力学涉及到许多复杂的物理和化学过程，如表面吸附、扩散、反应等。
这些过程共同决定了量子点的最终尺寸和晶体质量。
为了深入理解量子点的成核与生长动力学，研究者们采用了多种实验技术和计算模拟方法。
其中包括实时监测技术、光谱分析、原子力显微镜、计算机模拟等。
这些技术为揭示量子点生长的微观机制提供了有力支持。
除了基础研究，量子点的成核与生长动力学还在许多领域展现出巨大应用潜力。
例如，在太阳能电池中，通过优化量子点的形貌和尺寸，可以提高光电转换效率。
在生物成像和光疗中，量子点可以作为荧光探针和光热治疗的有效载体。
在LED显示领域，高性能的量子点
材料能够显著提高显示器件的色彩饱和度和稳定性。
未来，随着量子点技术的不断进步和应用领域的拓展，对量子点成核与生长动力学的理解将更加深入。
这不仅有助于推动量子点材料的基础研究，也将为新材料的开发和应用提供重要指导。
CdTe量子点的自旋弛豫动力学研究的开题报告
CdTe量子点的自旋弛豫动力学研究的开题报告题目：CdTe量子点的自旋弛豫动力学研究研究目的和意义：随着纳米尺度物理学领域的不断发展，CdTe量子点作为一种新型的半导体材料，受到了广泛的关注。
CdTe量子点具有较小的尺寸效应、量子限制效应以及表面效应，因此在光电子学及材料科学中有着广泛的应用前景。
然而，CdTe量子点中电子自旋的弛豫动力学仍然是一个具有挑战性的课题。
本研究旨在通过研究CdTe量子点中电子自旋的弛豫动力学，深入了解量子点的电子输运行为，为量子点的相关应用提供理论基础和实验指导。
相信通过本研究的深入探索，可为CdTe量子点材料的探索和应用提供新思路和新方法。
研究方法：1. 制备CdTe量子点样品，结合X光衍射和透射电子显微镜等技术对样品的形貌和结构进行表征。
2. 使用光学谱学等方法研究CdTe量子点的基态和激发态的光学性质。
3. 利用电子自旋共振实验，研究CdTe量子点中电子自旋的弛豫动力学规律。
4. 结合理论计算，研究CdTe量子点中电子自旋的弛豫机制和动力学行为。
预期成果及意义：本研究预期可以探究CdTe量子点的电子自旋弛豫动力学规律，为CdTe量子点的应用提供理论支持和指导。
预期具体成果如下：1. 研究不同条件下CdTe量子点中电子自旋弛豫动力学的变化规律。
2. 建立CdTe量子点电子自旋弛豫动力学的理论模型，并通过实验验证。
3. 探究CdTe量子点中电子自旋的弛豫机制，总结电子弛豫行为对CdTe量子点应用的影响。
预期成果将为CdTe量子点材料的研究提供新颖的思路和实验方法，深入揭示CdTe量子点的电学性质，为量子点相关应用的研究提供重要的理论指导。
CdTe量子点的室温激子自旋弛豫动力学
2.2
吸收光谱表征
CdTe 胶体量子点样品吸收光谱曲线如图 2 所
示. 量子点的平均尺寸及尺寸分布可以根据第一激 子吸收峰的位置及峰宽来估算. 吸收峰的位置及 峰宽可以利用高斯函数拟合方法得到 [27] . 利用完 全势平面波展开紧束缚近似 (FP-LAPW) 方法
[28]
,
可以从第一激子吸收峰中心位置计算得到对应量 子点样品的平均半径, 如图 3 所示. 本项研究所使 用的 CdTe 量子点样品 (QD1—QD5) 的平均半径分 别为 2.47, 2.17, 2.15, 1.95 和 1.74 nm. 更多的光学 表征可以查阅相关文献
F/ F/+2 F/+1 F/+1
1.5 1.2 0.9 0.6 0.3 0 500 600 ฉ᫂/nm 700
QD1 QD2 QD3 QD4 QD5
图2
3.4 3.2 3.0 ᑟࣜᬩEg/eV 2.8 2.6 2.4 2.2 2.0 1.8 1.6 1.4
CdTe 量子点样品的归一化吸收光谱
自旋翻转过程由 Dresselhaus 自旋 -轨道耦合效应
由于在自旋器件与量子计算领域的潜在应用 背景, 半导体量子点自旋相关的效应最近引起越来 越多的关注
[1−5]
. 由于三维量子限域效应极大地抑
制了自旋弛豫过程, 因此量子点的自旋相干时间可 以由量子点的尺寸来调节 [6,7] . 有报道称量子点在 量子限域区具有比对应的块体材料长得多的自旋 弛豫寿命 [3] . 被广泛研究的自组装量子点由于应力 作用通常具有形状非对称性. 随着量子点对称性的 降低, 简并的亮激子态混合、 劈裂成正交的光学活 √ 跃的两个单激子态 |X ⟩ = (| + 1⟩ + | − 1⟩)/( i 2) √ 和 |Y ⟩ = (| + 1⟩ − | − 1⟩)/ 2. 而化学合成的胶 体量子点形状接近球形且保持了较高的对称性, 因此两个亮激子态 | ± 1⟩ 是哈密顿量的简并本征 态. 随 着 化 学 制 备 技 术 的 发 展, CdTe 胶 体 纳 米 晶现在具有窄的尺寸分布、 近似球形和高品质的 表面惰化
CdTe量子点荧光猝灭法测定赤泥中痕量镍
CdTe量子点荧光猝灭法测定赤泥中痕量镍欧阳振中;白珊;罗道成【摘要】CdTe量子点具有荧光强度高和稳定性好的优点,应用CdTe量子点荧光猝灭法分析基体复杂的样品,需要有效分离对测定干扰的金属元素和高效富集待测元素.本文以巯基乙酸(TGA)作稳定剂,采用水相合成法制备了巯基乙酸修饰的CdTe 量子点,基于镍离子在pH=10.0硼砂缓冲溶液中对CdTe量子点的荧光具有较强猝灭作用,建立了一种测定赤泥中痕量镍的荧光光度方法.荧光猝灭反应的最佳实验条件为:CdTe量子点的浓度3.0×10-4 mol/L,反应温度为室温,反应时间10 min,在此条件下镍离子浓度在2.0×10-7～7.8×10-5 mol/L范围内与CdTe量子点的相对荧光强度呈良好的线性关系;方法检出限为1.5 ×10-7mol/L.本方法针对Fe3+、Co2+、Cu2+等主要基体金属元素允许量低的问题,采用25％的2-羟基-4-仲辛氧基二苯甲酮肟(N530)磺化煤油萃取回收滤液中的Ni2+,镍回收率达到99％以上;赤泥中痕量镍的测定结果与催化光度法相符,加标回收率为98.3％-104.2％.【期刊名称】《岩矿测试》【年(卷),期】2015(034)002【总页数】5页(P176-180)【关键词】赤泥;镍;CdTe量子点;荧光猝灭法;巯基乙酸【作者】欧阳振中;白珊;罗道成【作者单位】湖南长沙环境保护职业技术学院,湖南长沙410004;湖南长沙环境保护职业技术学院,湖南长沙410004;湖南科技大学化学化工学院,湖南湘潭411201【正文语种】中文【中图分类】O657.3对赤泥中有价金属镍的回收成为赤泥综合利用的途径之一。
赤泥中镍的含量较低，但含有有价金属品种多,主要含铁、铝、铬、钒、钛、镓、锰、钴等，由于镍与铁、钴性质相似，因此对赤泥中的镍进行分析，不仅镍的分离比较困难，而且干扰严重。
目前镍的测定方法有滴定法[1]、分光光度法[2-5]、电化学法[6]、原子吸收光谱法[7]、荧光光谱法[8]、电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-AES)[9]等。
CdTe量子点的合成研究
CdTe量子点的合成研究发布时间：2022-06-01T01:17:17.269Z 来源：《科学与技术》2022年第30卷第3期作者：江素局冯宇宁吴子华[导读] 以3-巯基丙酸为配体，进行了CdTe量子点的调控制备。
结果表明，通过改变反应时间，江素局冯宇宁吴子华南宁师范大学化学与材料学院广西南宁 530001摘要：以3-巯基丙酸为配体，进行了CdTe量子点的调控制备。
结果表明，通过改变反应时间，可以在540 nm到770 nm范围内调控量子点的荧光发射光谱；制备时间短，结果重现性好，荧光量子产率最高可达49.42%。
关键词：CdTe量子点；调控制备；荧光量子产率 Abstract: Using 3-mercaptopropionic acid as the ligand, a controllable synthesis of CdTe quantum dots was carried out. Results show that the fluorescence emission spectra of QDs can be regulated in the range of 540nm to 770 nm by changing the reaction time; the preparation time is short, the results are reproducible, and the fluorescence quantum yield can reach up to 49.42%. Key words: CdTe quantum dots; controllable synthesis; fluorescence quantum yield 量子点（quantum dots, QDs）因量子尺寸效应突出、荧光量子产率高、光化学稳定性好以及寿命长等优点，被广泛应用于荧光探针、传感器、生物成像等领域[1-3]。
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究 表 明 激 子 自 旋 弛 豫 有 两 类 主 要 机 制: 一 个 是 激 子 直 接 自 旋 翻 转 (空 穴 自 旋 翻 转 而 电 子 自 旋 取向不变); 另一个是间接自旋翻转 (空穴与电子 分别独立地翻转)[23] . 通常认为直接自旋反转过 程由电子 -空穴交换作用的长程项驱动 [24] , 而间 接自旋反转则由量子点中强的自旋 -轨道耦合决 定 [25] . 本文利用交叉偏振三阶非线性瞬态光栅 技术研究了不同尺寸 CdTe 胶体纳米晶量子点的 自旋弛豫动力学过程, 发现激子自旋弛豫速率与 尺寸的 4 次方成反比, 这一结果与 CdSe[20,26] 胶体 纳米晶的自旋弛豫过程相一致, 进一步表明间接 决定.
( 2014 年 2 月 16 日收到; 2014 年 4 月 14 日收到修改稿 )
利用交叉偏振三阶非线性瞬态光栅技术, 研究了室温下 CdTe 胶体量子点激子自旋弛豫动力学的尺寸效 应. 在抽运 -探测光子能量与 CdTe 量子点的最低激子吸收 (1Se —1Sh ) 跃迁相共振时, 量子点激子自旋弛豫显 示了时间常数为 0.1—0.5 ps 的单指数衰减行为. CdTe 量子点激子自旋的快速弛豫源于亮暗激子精细结构态 跃迁, 即 J = ±1 ←→ ∓2 跃迁. 激子自旋弛豫主要由空穴的自旋翻转过程决定. 研究结果表明: CdTe 量子点 激子自旋弛豫速率与量子点尺寸的 4 次方成反比.
物 理 学 报 Acta Phys. Sin.
Vol. 63, No. 12 (2014) 127202
CdTe 量子点的室温激子自旋弛豫动力学∗
朱孟龙 1) 董玉兰 1) 钟海政 2) 何军 1)†
1) (中南大学物理与电子学院, 先进材料超微结构与超快过程研究所, 超微结构与超快过程湖南省重点实验室, 长沙 410083) 2) (北京理工大学材料学院, 北京 100081)
PM1 L1 λ/2 E1, E2 P1 DO M1
E1
E3
E3, ELO
P2 CS
C
λ/2
PM2 S L2 M2
P3
PD1
PD2
图4
交叉偏振外差三阶非线性瞬态光栅实验装置
λ/2, 半波片; P, 偏振片; L, 透镜; DO, 衍射光学单元; M, 遮
光板; PM, 抛物反射镜; CS, 盖玻片; C, 斩波器; S, 样品; PD, 光电探测器
表面陷阱俘获动力学有关的多个过程的信息. 交叉 偏振的 VHVH 和 VHHV 实验信号衰减主要是由激 子自旋翻转过程决定的, 激子弛豫动力学构成了整 个信号的一部分但是时间尺度要比激子自旋翻转 动力学过程更长一些. 虽然 VHVH 和 VHHV 信号 包含了相似的激子自旋翻转信息, 但是因为这两个 偏振组合的旋转平均因子的符号相反, 因此信号的 符号也相反, 分别对应正的 VHVH 和负的 VHHV 激子自旋翻转贡献 [14] . CPH-3TG 实验表现为自旋
由于在自旋器件与量子计算领域的潜在应用 背景, 半导体量子点自旋相关的效应最近引起越来 越多的关注
[1−5]
. 由于三维量子限域效应极大地抑
制了自旋弛豫过程, 因此量子点的自旋相干时间可 以由量子点的尺寸来调节 [6,7] . 有报道称量子点在 量子限域区具有比对应的块体材料长得多的自旋 弛豫寿命 [3] . 被广泛研究的自组装量子点由于应力 作用通常具有形状非对称性. 随着量子点对称性的 降低, 简并的亮激子态混合、 劈裂成正交的光学活 √ 跃的两个单激子态 |X ⟩ = (| + 1⟩ + | − 1⟩)/( i 2) √ 和 |Y ⟩ = (| + 1⟩ − | − 1⟩)/ 2. 而化学合成的胶 体量子点形状接近球形且保持了较高的对称性, 因此两个亮激子态 | ± 1⟩ 是哈密顿量的简并本征 态. 随 着 化 学 制 备 技 术 的 发 展, CdTe 胶 体 纳 米 晶现在具有窄的尺寸分布、 近似球形和高品质的 表面惰化
[8−11]
. 尽管 CdSe 纳米晶的尺寸可调性
质已被广泛研究, 由于纳米晶在溶液或薄膜中的
∗ 国家自然科学基金 (批准号: 61222406, 11174371)、 湖南省自然科学基金 (批准号: 12JJ1001)、 高等学校博士学科点专项科研基金 (批准号: 20110162120072)、 教育部新世纪优秀人才支持计划 (批准号: NCET-11-0512) 和中央高校基本科研业务费资助的课题. † 通讯作者. E-mail: junhe@
通 过 交 叉 偏 振 外 差 三 阶 非 线 性 瞬 态 光 栅 (CPH3TG) 技术进行测量, 实验装置如图 4 . 激光光源为 Spectra-Physics 公司飞秒激光再生放大器系统 (飞 秒振荡器 Mai Tai SP、 再生放大器 Spitfire ACE35F-2KXP、 抽运激光器 Empower 30) 抽运的光学 参量放大器 (TOPAS-USF-UV2), 脉冲重复频率为 2 kHz, 脉冲宽度为 42 fs. 实验中使用不同偏振组 合的 4 个超短相干激光脉冲: 位相共轭抽运脉冲 对、 探测光和局域震荡光 (LO). 激光波长选择与量 子点第一激子吸收峰位置相对应. 通常的双光束干 涉会产生光强的干涉条纹, 进而产生载流子密度的 空间调制, 此时互相干涉的两束线偏振激光的偏振 方向是平行的. 当两束交叉线性偏振光脉冲成一定 夹角入射到样品上时, 光强的空间分布是均匀的, 但是偏振态在空间上周期性变化. 在一个周期中由 左旋圆偏振光过渡到线偏振光再到右旋圆偏振光 再到线偏振光. 由于电偶极跃迁选择定则, 偏振态 的周期性变化会产生自旋极化的空间调制, 这被称
2.2
吸收光谱表征
CdTe 胶体量子点样品吸收光谱曲线如图 2 所
示. 量子点的平均尺寸及尺寸分布可以根据第一激 子吸收峰的位置及峰宽来估算. 吸收峰的位置及 峰宽可以利用高斯函数拟合方法得到 [27]Байду номын сангаас. 利用完 全势平面波展开紧束缚近似 (FP-LAPW) 方法
[28]
,
可以从第一激子吸收峰中心位置计算得到对应量 子点样品的平均半径, 如图 3 所示. 本项研究所使 用的 CdTe 量子点样品 (QD1—QD5) 的平均半径分 别为 2.47, 2.17, 2.15, 1.95 和 1.74 nm. 更多的光学 表征可以查阅相关文献
是一致的. VVVV 实验曲线包含了与激子复合和
3 实验结果与讨论
CPH-3TG 实验采集了不同尺寸 CdTe 量子点 样品在 VVVV, VHVH 和 VHHV 偏振组合的信号. 外差法能够分别测量三阶非线性极化率的实部 (折 射) 和虚部 (吸收) 分量. 我们只对吸收部分进行了 检测和分析. VVVV 的 CPH-3TG 实验可用来观测激子弛 豫动力学过程, 这与从抽运 -探测实验获得的信息
F/
图1
CdTe 量子点最低激子态的激子精细结构示意图
0
2
4
6 8 10 ӧय़/nm
12
14
16
2 实
2.1
验
2.3
图3
CdTe 量子点的 FP-LAPW 计算
样品制备
CdTe 胶体量子点样品是使用液相化学技术合
瞬态光栅光谱表征
CdTe 胶体量子点的激子自旋翻转速率可以
成的 [10] . 所有的样品都经过连续沉淀法的清洗, 通 过离心分离、 去掉上层清液和再分散在甲苯中隔离 沉淀, 重复至少三次. 量子点样品为立方晶型, 形 状近似球形 [10] .
关键词: 激子自旋弛豫, CdTe 量子点, 瞬态光栅技术 PACS: 72.25.Fe, 72.25.Rb, DOI: 10.7498/aps.63.127202
随机取向性, 胶体纳米晶量子点自旋动力学的研
1 引
言
究要比自组装量子点少得多 [12,13] . 利用飞秒时 间分辨法拉第旋转技术测量得到的透明介质中, CdSe 量子点自旋弛豫时间为几百皮秒到纳秒量 级 [6] . 最 近 加 拿 大 Scholes 课 题 组 的 研 究 结 果 表 明: 交 叉 偏 振 非 线 性 瞬 态 光 栅 技 术 [14,15] 可 以克服胶体纳米晶的随机取向问题对纳米晶 激 子 自 旋 弛 豫 动 力 学 进 行 研 究 [16−20] . 溶 液 中 CdSe 胶 体 纳 米 晶 的 激 子 自 旋 弛 豫 寿 命 测 量 为 皮 秒 甚 至 亚 皮 秒 量 级, 取 决 于 纳 米 晶 的 尺 寸 与 形状 [20] . 当量子点的尺寸与激子玻尔半径可比拟时, 电 子与空穴的三维局域导致能态的量子化 [21] . 由 于电子 -空穴交换作用和晶体场劈裂效应, 量子化 能态混合形成激子精细结构 [22] . 根据计算, 立方 晶型 CdTe 量子点的带边激子精细结构由 8 个态 组成 (忽略 split-off 态), 包含 3 个光学活跃态 (亮 激子) 和 5 个光学非活跃态 (暗激子), 由于电子 空穴交换作用退简并形成两个能级, 如图 1 . 激 子自旋弛豫可以理解为激子精细结构能态间跃
127202-3
物 理 学 报 Acta Phys. Sin.
Vol. 63, No. 12 (2014) 127202
© 2014 中国物理学会 Chinese Physical Society 127202-1
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Vol. 63, No. 12 (2014) 127202
迁 [20] . CdS 球形量子点激子自旋弛豫动力学研
E2 ELO, Esig
. 时间延迟的探测脉
冲被自旋光栅衍射到第 4 方向形成三阶非线性辐射 信号. 三阶非线性辐射场与同一方向的 LO 脉冲发 生干涉, 其信号电场幅度可以被相敏检测 (外差检 测). CPH-3TG 的瞬态自旋光栅信号衰减是由于激 子精细结构弛豫导致的, 发生在激子精细结构态间 的一些跃迁包含了总角动量符号的变化, 也就是激 子自旋翻转 (从 + 变成 −, 反之亦然). 在本实验中, 我们测量了偏振组合为 VVVV, VHVH 和 VHHV 的瞬态光栅衰减信号, 其中 V 和 H 分别对应于垂