……催化剂乙醇水蒸气重整制氢反应机理研究
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……催化剂乙醇水蒸气重整制氢反应机理研究
【摘要】采用浸渍法制备了10 wt% ZnO/Al2O3催化剂,考察了该催化剂在水醇摩尔比为3、常压、450oC工作条件下乙醇水蒸气重整(SRE)制氢反应性能。结果表明,在该催化剂上SRE反应的主要产物为H2、CH3CHO、C2H4、CH3COOH、CO2以及CH3COCH3。H2O:C2H5OH摩尔比在3时C2H5OH转化率达38%,H2选择性达40%。利用XRD等表征手段考察了催化剂的物理化学性质,提出了SRE反应在ZnO/Al2O3催化剂上的反应机理。
【关键词】乙醇制氢氧化锌三氧化二铝
一、前言
乙醇水蒸气重整(SRE)制氢是一种基于生物质能转化的制氢方式,相比传统的化石资源制氢,其有系统整体CO2零排放、来源广泛、低毒、安全等诸多优势。因此,SRE具有广阔的发展前景。催化剂及其反应机理研究是SRE过程开发的关键,有关SRE反应的研究已有大量文献报道。如,Seker的研究结果显示,在450oC 时ZnO/SiO2催化剂上的C2H5OH转化率可达80%,但其H2选择性较低,且机理不清晰。基于以上原因,本文通过浸渍法,合成出10 wt% ZnO/Al2O3催化剂,并运用微型固定床催化反应器以及各种结构表征手段,对催化剂的结构以及反应机理进行深入探究。
二、实验部分
(一)催化剂制备
(二)催化剂表征及活性评价
X射线衍射(XRD)采用日本Shimadzu公司6000型X射线衍射仪进行分析。催化剂活性评价在常压石英固定床反应器中进行。反应时,将乙醇与水的混合物在130oC汽化蒸发后混合N2气进入反应管。反应后的产物在保温状态下,直接进入色谱进行分析。
三、结果与讨论
(一)ZnO/Al2O3催化剂表征结果
(二)ZnO/Al2O3催化剂SRE反应性能
(2)乙醇水蒸气摩尔比对催化剂性能影响。
(三)ZnO/Al2O3催化剂上SRE反应机理探讨
四、结论
参考文献:
[1]Casanovas A.,Llorca J.,Homs N.,et al.,Ethanol reforming processes over ZnO-supported palladium catalysts:effect of alloy formation,J. Mol. Catal. A,2006.
[2]Nichele V.,Signoretto M.,Menegazzo F.,et al.,Hydrogen production by ethanol steam reforming:Effect of the synthesis parameters on the activity of Ni/TiO2 catalysts,Int. J. Hydrogen Energy,2014.
[3]Hull S.,Trawczyński J.,Steam reforming of ethanol on zinc containing catalysts with spinel structure,Int. J. Hydrogen Energy,2014.
[4]Seker E.,The catalytic reforming of bio-ethanol over SiO2 supported ZnO catalysts:the role of ZnO loading and the steam reforming of acetaldehyde,Int. J. Hydrogen Energy,2008.
[5]Goula M. A.,Kontou S. K.,Tsiakaras P. E.,Hydrogen production by ethanol steam reforming over a commercial Pd/γ-Al2O3 catalyst,Appl. Catal. B,2004.
[6]Sahoo D. R.,Vajpai S.,Patel S.,et al.,Kinetic modeling of steam reforming of ethanol for the production of hydrogen over Co/Al2O3 catalyst,Chem. Eng. J.,2007.
[7]Chiang H. N.,Wang C. C.,Cheng Y. C.,et al.,Density Functional Theory Study of Ethanol Decomposition on 3Ni/α-Al2O3(0001)Surface,Langmuir,2010.