环境中汞的形态及分析方法研究进展

第35卷第3期
2006年9月
内蒙古师范大学学报(自然科学汉文版)
Journal of Inner Mongolia Normal University (Natural Science Edition)
Vol.35 No.3
Sept. 2006
收稿日期: 2005-01-18;修回日期: 2005-09-24
基金项目:内蒙古环境保护局资助项目(NH2001-09)
作者简介:白乌云(1979-),女(蒙古族),内蒙古乌兰浩特市人,内蒙古师范大学讲师,主要从事环境化学研究;赛　音(1940-),男(蒙古
族),内蒙古乌兰浩特市人,内蒙古大学教授,主要从事环境化学研究.
环境中汞的形态及分析方法研究进展
白乌云1,赛　音2
(1.内蒙古师范大学化学与环境科学学院,内蒙古呼和浩特010022;
2.内蒙古大学化学与化工学院,内蒙古呼和浩特010021)
摘　要:论述了近年来环境化学中的重点研究对象———重金属汞的形态及分析方法的研究进展,并对研究
中存在的问题进行了讨论.如何建立更有效的非操作定义的形态提取程序,建立形态与毒性,即生物有效性与生
物毒性之间的联系,并在此基础上建立起新的汞的环境标准,是目前研究的重点.
关键词:环境;汞;形态;分析方法
中图分类号: X 131.2 文献标识码: A 文章编号: 1001--8735(2006)03--0324--06
汞及其化合物都是剧毒物质.无机汞化合物通过食物链进入人体,在肝、肾、脑等器官组织中富集,Hg2+
可与蛋白质的疏基结合,抑制酶的活性,使细胞代谢受到阻碍;有机汞的毒性大于无机汞,其中甲基汞的毒
性最大.1956年震惊世界的八大公害事件之一的“水俣病”就是由于乙醛厂排放的含汞废水进入水俣湾,汞
在鱼体中富集,通过食物链,进入人体,引起人的中枢神经系统发生病变.汞是全球性循环元素,仅燃煤,世界
范围内每年约有3000 t汞进入大气.各国环保部门对环境中汞的浓度都有严格限制,先后召开了4次“汞作
为全球性污染物”的国际性学术会议.汞对人体[1,2]、动物[3,4]、作物[5,6]的危害国内报道较多,金、汞协同诱发
胃癌的作用也有报道[7].
自然界中汞以元素汞Hg0、一价汞Hg2+2和二价汞Hg2+3种价态存在,主要化学形式有元素汞Hg0,二
价无机汞化合物和以短链烷基汞为主的有机汞化合物.元素汞Hg0具有高挥发性,是空气中汞存在的主要
化学形态.Hg2+2和Hg2+在环境中可形成许多有机和无机化合物,Hg2+2较Hg2+不稳定,Hg2+化合物一般
都具水溶性,有机Hg2+化合物一般都有C-Hg共价键,具有高挥发性.在土壤中的嫌气微生物和非生物作
用下,汞均可发生甲基化作用,从而使毒性增强.未被污染的天然水中汞含量极低,我国部分水系背景值调查
如下:长江干流汞平均值为0.015μg/L,洞庭湖水系中汞元素的背景值为0.0025μg/L,松花江水系的汞背
景值为0.02μg/L,辽宁省各市环境监测站对本地区地表水的监测60%未检出汞.

经长期大量的研究,对环
境中汞的形态及分析方法的研究取得了一定的成绩,但也存在不少问题,有必要对此做一总结,以推动环境
中汞研究工作的发展.
1　汞形态分析研究
传统分析化学只测定样品中待测定元素的总量或总浓度,但生物分析与毒性研究证明,环境中特定元素
的生物可给性或在生物体中的积累能力或对生物的毒性与该元素在环境中存在的物理形态及化学形态密切
相关.所以,表征与测定元素在环境中存在的各种物理形态与化学形态,成为当前国际上环境分析化学的前
沿课题之一,尤其是重金属的化学形态研究已成为近20年来环境科学研究中迅速发展的一个方面.
汞在自然界中以多种形态存在,一般来讲,汞的形态不同,产生的毒性也不同.因此,在开展汞的污染调
查中,为搞清环境中汞的污染状况,必须进行汞的形态分析.汞的形态分类随研究对象的不同而有所不同,一
种是分为无机态、有机化合物态和与生理活性物质的结合态3种.无机态的汞主要以游离态的Hg2+和Hg+　第3期白乌云等:环境中汞的形态及分析方法研究进展
形式存在,有机化合物态的汞以短链烷基汞为主,汞与其他小分子或生物大分子以共价配合,与配体以配位
或超分子形式结合所形成的状态为结合态.这种分类方法适用于自然界,特别是对人和动物体内汞的存在形
态的研究.
另一种使用较广泛的汞的形态分类方法是按操作定义的形态进行分类,它是通过借用或修改土壤化学
分析方法而得,即选用合适的试剂将不同地球化学相所结合的金属提取而分成数类,有水溶态、可交换态、碳
酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、腐殖质结合态、有机质结合态以及残渣态等.这种分类方法通常适用于对河
流悬浮物、沉积物、土壤等环境样品中汞的形态分析,有时也用于煤炭中汞的形态分析.多相混合物中汞的形
态一般分为游离态(溶解态)和颗粒态,如天然水、降水中汞的形态可分为溶解态和颗粒(吸附)态,大气中汞
的形态分为气态和颗粒态.
有许多学者对汞的形态分析方法进行了评述与展望[8-10],还有许多学者提出多种方法,对土壤、河流沉
积物、煤、燃煤烟气、大气、降水等多种复杂的环境样品中汞的形态进行有效的分析研究[11-30],.
天然水体中的汞90%~99%处于沉积物相中,排入天然水体的汞是否污染下游,主要取决于表层沉积
物中的汞赋存形态及其化学稳定性.对底泥中金属的形态分析广泛采用连续化学浸取法.庞叔薇等[11]用五
次连续化学浸提法将底泥中的汞分为水溶性汞(去离子水浸提)、酸溶性汞(1 mol/L HCl-1% CuSO4)、碱
溶性汞(1% KOH)、硝酸溶汞(2 mol/L HNO3)和王水溶汞(40~60℃)5个部分.此后

对河流底质中汞形态
研究的很多工作都参照了庞叔薇的方法.张光元[12]用类似的方法(但残渣用KMnO4-K2S2O8法消解)对湘
江株洲江段汞的形态进行研究,结果表明,该江段沉积物中汞是以HgS为主的惰性汞,占总Hg的60%~
97%.王子健等[13]结合实际河流样品的物相分析,以化学提取法研究了河流底质中汞的赋存形态,对不同化
学提取剂的实验条件及提取效果进行了评价,优化了浸提条件,提出用1% KOH浸提腐殖质结合态汞时,
如加入3% NaCl,浸提效果更佳,并用0.3 mol/L HCl提取了总可给态汞.林玉环等[14]参照上述浸提方法研
究了蓟运河下游底泥中汞的7种形态.
热分解技术既可用以测定岩石、土壤和沉积物中的汞,也可用以研究水体沉积物中汞的形态,该法作为
形态测定的一种辅助方法,虽然具有比较快速,能应用于含量低的样品测定等特点,但与连续化学浸提法相
比,它只能判断主要形态,百分比小的次要形态不能在热分解谱图上得到反映[15].
20世纪60-70年代,受吉化公司电石醋酸车间生产乙醛的影响,松花江水体受到严重的汞污染,
1969-1977年间污染达到高峰,1977-1982年汞污染得到逐步治理,2003年起汞污染得到改善,水质达到国
家地表水三类标准,但沉积到松花江河床上的上百吨无机汞已成为汞的二次污染源.从20世纪80年代到
90年代初期,吉林和黑龙江两省的环保科研监测部门和大学联合开展了“松花江甲基汞污染综合治理与对
策研究”这一重大的综合性研究工作.吉林大学张兰田等[16-18]对庞叔薇的逐级提取分离方法做了改动,用
30% H2O2(0.8 mol/L HCl介质)浸提易氧化有机汞和微量硫化汞,对第二松花江部分江段底质中汞的赋存
形式及其分布规律做了系统的研究.实验发现,不同江段中均以有机质结合态汞为主,由此可进一步得出结
论,沉积物汞的污染行为是影响松花江水体甲基汞污染的主要因素.
大气中的汞可以通过干湿沉降进入土壤,因此土壤是汞污染的主要承受者.有人估算,到1979年总共释
放到大气、水、土壤中的汞分别为741×106,118×106,806×106kg,土壤中的汞含量几乎是水体中的
8倍[19],故土壤中汞的形态研究很有现实意义.刘俊华等[20,21]在Tessier法的基础上,考虑到土壤的特殊性
做了一些改动,采用分级萃取法测定了土壤中8种形态的汞.
煤炭燃烧排放出的汞在各种排放源中居首位,全亚洲汞排量中我国的排放量占50.9%或70.5%,在全
世界排量中我国的排量占28.4%或39.2%[22].煤炭中的汞通过煤的开采和利用从地下封闭的环境进入地
表开放的环境,进行重新分布并产生污染效应,故研究煤及燃煤烟气中汞的赋存形态对研究汞的环境效应具
有重要意义.王起超[23]、冯新斌[24]、刘晶[19,25]、刘迎

辉[26]、周义平[27]、任建莉等[28]在这方面做了大量的研究
工作,为煤及燃煤烟气中汞的形态研究奠定了方法和理论基础.
汞作为重要的全球性污染物,日益受到各界的广泛重视,对大气、降水中汞形态的研究也渐有报
道[29,30].在大气环境中汞的形态及其转化规律的研究中,首先考虑的是元素Hg0、气态Hg2+和颗粒态汞3种
形态的汞[29].有关降水中汞的形态研究还甚少,刘俊华等[30]对北京市采暖期和非采暖期不同地点的降水样
·325· 内蒙古师范大学学报(自然科学汉文版)第35卷　
品中汞的赋存形态进行研究表明,降水中汞的形态分为颗粒态和水溶态,上述两种形态中又包括Hg0、Hg2+
和残余态3种形态.
对汞的形态分析的研究领域在不断扩大,涉及多种环境样品,既有河流水、悬浮物、沉积物,又有土壤、大
气、降水、煤炭、生物体等,汞形态分析的研究必将会延伸到地球环境的各个领域.
2　汞分析方法研究
从环境角度出发,汞是重点监测的重金属元素之一.因此,近年来测定微、痕量汞的环境分析发展迅速.
基于不同原理的汞的分析方法较多,灵敏度也各不相同,但存在一个共同的问题,即没有一定的操作经验,往
往很难获得准确且重现性好的结果,同一个样品在不同实验室用同一方法所获得的结果往往差值较大.因
此,汞分析方法的标准化问题引起了人们的重视.牛建军等[8]认为,汞分析方法标准化的重点应放在样品的
前处理上,不同的样品,基体组成相差很大,需要用不同的消解方法才能获得满意结果,样品不经消解或消解
不完全,将直接影响测定的结果.试样的前处理方法取决于待测元素、试样性质和测定技术.
目前,湿法消解、酸部分提取、熔融技术均有应用,但以湿法分解为主.吉林农业大学化学教研室[31]在对
土壤、粮食中总汞的冷原子吸收直接测定中,对国内外报道的HNO3-H2SO4-KMnO4法、H2SO4-KM-
nO4法、HNO3-H2SO4-V2O5法、HNO3回流法、石英管燃烧法等5种前处理法进行了评价,认为消化过
程中的关键问题是使样品分解完全,共沉淀的影响并不严重,因此,用HNO3-H2SO4-KMnO4(60~80℃)
法消化土样、HNO3-H2SO4-V2O5(140℃)消化米样准确度较高.王起超[23]、任健莉[28]等用HNO3-
H2SO4-V2O5酸液消解样品并分别用Cold-AAS和AFS测定了煤中的汞.孙瑞林等[32]对(2+1)硫硝混
酸-KMnO4消化法进行了改进,直接取样于汞蒸气发生瓶内,在105℃干燥箱或沸水浴中消化样品,然后直
接在发生瓶中还原并测定总汞.王子健等[13]在汞总量及残渣部分的测定中,试验了5种常用的消化法,其中
HNO3-H2SO4-NaNO2消解法和王水消化不蒸干法效果最佳,考虑到操作简便易行,采用王水70℃消化
2 h测定了河流沉积物中的总汞和残渣态汞.

张兰田等[16-18]在对松花江底泥中汞的形态分布规律的研究中,
也用(1+1)王水在50℃和40℃下分别保持2 h的方法,而庞叔薇等[11]用王水40~60℃消化2 h后测定了
蓟运河底泥中的总汞和残渣态汞,林玉环等[14]用王水85℃消化4 h的方法分析了蓟运河下游底泥中的汞,
张光元[12]、罗伟权[33]等用KMnO4-K2S2O8沸水浴中保持2 h的方法测定了珠江底泥中的总汞和残渣态
汞.除爱琴[34]用(1+1)王水电热板上低温消解的方法,用原子荧光光谱法测定了土壤及岩石中的汞和砷,并
对标准样进行了测定,做了比色法与原子荧光光谱法对比试验,结果表明符合质量要求.
虽然国外有关固体进样方法的报道日益增多[35,36],但国内的研究工作却较少.倪哲明等[37]用柠檬酸-
硒为基体改进剂,既可使汞在500℃以下原子化,又可防止汞在灰化过程中损失,从而可以用固体进样的方
式测定土壤中的汞.
20世纪70年代中期国外有人开始用微波促进样品的湿法消解,与通常的外部加热相比,微波能使粒子
间发生局部的内加热,并引起酸与试样之间的热对流,搅动并清除不溶解的试样表层,促进酸与试样更有效
地接触,从而使样品迅速地被消解.高压消解法较好地克服了常用湿法消解中存在的费时、爆沸、样品炭化和
挥发等问题.单孝全等[38]比较了电感偶合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)多元素同时测定土壤中大
量、少量和痕量元素时的试样前处理技术,推荐了高压闷罐全分解技术.黄润华等[39]研究了土壤分析中高压
消解法的最佳实验条件.陈旭辉等[40]用压力罐一次性消化化妆品试样,探讨了不同消化剂、消化剂用量、消
化时间、温度等对汞等元素测定的影响.王宁生[41]、汤毅珊[42]等建立了一种梯度升压微波消解样品的方法,
并用此方法消解生物样品及中药,测定了其中的汞和砷.目前应用微波辅助萃取技术所面临的最大难题是仪
器的成本费用较高,且取样量少,不利于痕量元素的测定.
汞的测定中除汞损失的问题外,试剂空白也是应注意的问题.中子活化法对样品无需任何前处理,是非
破坏性的分析手段,大大减少了样品的污染和汞的损失,对于难溶解、难消化的环境样品,如颗粒物、煤、某些
矿物等尤为适合,但中子活化法的仪器昂贵,不利于普及.
氢化物发生原子荧光法(HG-AFS)是测定汞的一种较好的方法,用该法进行测定时关于某些阴离子
(主要是NO-3)的干扰作用曾有过广泛的报道,但很少有人详细地解释干扰的机理.Brown通过研究指出,真
·326·　第3期白乌云等:环境中汞的形态及分析方法研究进展
正有抑制作用的是样品溶解在硝酸时产生的低氧化态物质[43],白鹤松[44]指出,H2SO4和HClO4的沸点均
比HNO3高,用HNO3

排除H2SO4和HClO4是不可能的,需在高温下冒烟赶尽,而在H2SO4和HClO4的
沸点温度下汞损失严重,且用H2SO4处理土样, Hg(Ⅱ)会与CaSO4共沉淀而进入残渣,从而也会导致汞的
损失,因此消解样品时应尽量不采用H2SO4和HClO4.目前,测定河流沉积物样品中总汞时多采用(1+1)
王水低温消解的方法.
在影响分析结果的准确度方面,测定方法与样品的前处理同样重要.汞的测定方法众多,在环境监测分
析中常用的有分光光度法、原子吸收法、原子荧光法和色谱法等.
分光光度法应用最广泛,其中又以双硫腙作为显色剂、四氯化碳萃取的方法应用最广,在国际上已成为
汞的标准分析方法之一.随着汞分析的不断发展,出现了许多在体系中加入表面活性剂或辅助络合剂形成三
元络合物的新的汞的分光光度分析方法,灵敏度也较以前有很多提高,但只适合于10~6g/g级汞的测定,难
以对汞含量更低的环境样品进行分析.
原子吸收法是微量汞分析中应用最广的方法,尤其是冷原子吸收法,极大地提高了测定的灵敏度,可方
便地进行10-9g/g(或10-9kg/L)级汞的分析,结合其他富集方法,可测定10-12g/g(或10-12kg/L)级汞,
是目前汞分析中最主要和普遍的方法之一.
原子荧光法也是测定痕量汞的有效方法,灵敏度比原子吸收法更高,适用于10-9~10-12g/L(或g/g)
级痕量汞的分析,而且具有线性动态范围宽、原子化器和测量系统记忆效应小等优点.KBH4和NaBH4还原
剂的引入,较传统的还原法在还原能力、反应速度、自动化操作和抗干扰程度等诸多方面表现出极大的优越
性.随着流动注射(FI)与原子荧光(AFS)联用技术的推广,流动注射与氢化物发生-原子荧光光度计联用装
置、断续流动与氢化物发生-原子荧光光度计联用装置及新一代顺序注射与氢化物发生-原子荧光光度计
联用装置的相继问世,一批用原子荧光测汞的国家,部门、地方及行业标准相继建立.用氢化物发生原子荧光
(HG-AFS)法测定多种环境样品中汞的检出限均达到了10-10~10-12g/L[45-51].
色谱法具有良好的分离效能,且灵敏度高.气相色谱、高效液相色谱法及反相液相色谱法等均可用于样
品中无机汞和甲基、乙基、苯基汞等的形态分析,在大气、水及其他环境样品中汞的形态分析中具有不可替代
的作用[52].
此外,用于汞分析的方法还有中子活化法(NAA)[53,54]、电化学法[55,56]、电感偶合等离子体与质谱联用
法(ICP-MS)[57]等.在汞的有机、无机形态分析中,尤以联用技术为主[58-60].
3　结论及展望
虽然环境中汞的形态分析与分析方法研究取得了一定的成绩,但汞的分析方法众多,不同方法所得到的
分析数据在可靠性和可比性等方面仍存在不少问题,如以操作定义的形态分析还存

在萃取剂的非选择性、萃
取过程痕量元素的再吸附与再分配等问题.如何建立统一的形态分类与测试方法并将其标准化,建立更有效
的非操作定义的形态提取程序,建立有效可行的汞的分离富集方法,从而弥补仪器检出限低的问题,建立兼
顾准确度和灵敏度的更先进的汞测试方法,使环境中痕量及超痕量汞的分析成为可能,为汞的研究提供更好
的技术支持已成为一项刻不容缓的工作.研究环境因素对重金属存在形态的影响,从而了解环境因素对重金
属毒性的影响,建立形态与毒性,即生物有效性与生物毒性之间的联系,并在此基础上建立起新的环境标准,
是目前研究的重点.在这一方面,黑龙江省环科院等单位以无机汞的甲基化、甲基汞对人体健康的影响、水生
生物对低浓度甲基汞的富集等方面的研究为依据,制定出了中国地表水甲基汞的环境质量标准及配套的甲
基汞国家标准分析方法,这对我国及国际甲基汞的污染防治具有一定的意义.
重金属形态分析,尤其是对环境危害效应较大的汞的形态分析的研究,将会进一步推动对汞的环境污染
行为、效应和控制以及生物毒理学、汞污染防治等方面的研究.
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Research Progress in the Speciation Analysis and
Determination Methods of Mercury in Environment
BAI Wu-yun1, Saiyin2
(1.College of Chemical and Enviromental Science,Inner Mongolia Normal University,Huhhot010022,China;
2.College of Chemistry and Engineering,Inner Mongolia University,Huhhot010021,China)
Abstract: In this paper,progress in speciation analysis of mercury and methods of mercury analysis in
resent years were reviewed.Current efforts are directed towards development of efficient extraction proce-
dure and development of chemical speciation schemes which can be related directly to measures of toxicity/
bioavailability.Environmental quality criteria could be improved based on the information.
Key words: environment; mercury; speciation; methods of analysis
【责任编辑金淑兰】
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