自旋轨道耦合计算探索过程

自旋轨道耦合计算过程探索

1.经验总结

1）对于Bi2Se3家族材料，QL内是强的共价结合作用，QL之间是范德瓦尔斯作用力。所以，在优化结构的时候，需要考虑范德瓦尔斯相互作用。

一般，对于一种没有算过的新材料，可以尝试以上五种方法，哪一种最合理就用哪个。

Bi2Se3家族材料，经测试最合适的是optPBE-vdW方法。

3）测试发现，对于1QL和块体，范德瓦尔斯作用的影响不是很影响；对于多个QL厚度的薄膜，QL之间范德瓦尔斯作用的影响比较明显。

4）文献上，很多人直接不优化结构，用实验上的参数，这样算，得到的结果也比较合理。

5）算soc加入LSORBIT=.TRUE.和LORBMOM=.TRUE.，

比LSORBIT=.TRUE.和GGA_COMPAT = .FALSE.得到的结果更合理。

6）薄膜优化的时候，可以用ISIF=2。

7）计算静态的时候输出CHARG，能带的时候ISTART可以等于0，ICHARG等于11。

7）薄膜的结构需要中心对称，切得时候需要注意。

8）计算vdW，需要vasp5.2.12以上的版本，并且将vdw_kernel.bindat文件放到计算的文件夹中。9）vdW相互作用对结构的影响比较大，对后面的静态计算和能带计算电子态的影响比较小。10）取合适的K点，可以得到较为合理的结构，对后面电子态的计算影响也不是很大。

2. 结构优化

赝势：PAW_GGA_PBE E cut=340 eV Kpoints=10×10×10

ISMER取-5，计算能带时，取0，对应SIGMA=0.05

在MS中可以在build-Symmetry -中把Bi2Se3 rhombohedral representation（菱形表示）和hexagonal representation（六角表示）相互转换

图中黑色t1、t2、t3基矢围成菱形原胞，用于计算块体，红色方框包含一个五元层计算能带的布里渊区高对称点：

块体:文献中倒空间高对称点坐标Г(0 0 0)-Z(π π π)-F(π π 0)-Г(0 0 0)-L(π 0 0)，

根据正空间和倒空间坐标的转换关系，得到正空间中高对称点的坐标：

Г(0 0 0)-Z(0.5 0.5 0.5)-F(0.5 0.5 0)-Г(0 0 0)-L(0 0 -0.5)

KPOINTS

20

Line-mode

Rec

0.0 0.0 0.0 !Г

0.5 0.5 0.5 ! Z

0.5 0.5 0.5 ! Z

0.5 0.5 0.0 ! F

0.5 0.5 0.0 ! F

0.0 0.0 0.0 !Г

0.0 0.0 0.0 !Г

0.0 0.0 -0.5 ! L

[通过比较结构，发现Ecut=580，KPOINTS=151515，得到的结构比较靠谱]

3.块体soc的计算

文献能带结构图：

块体（Bi2Se3-VASP-GGA-PAW-PBE）Sb2Te3Bi2Te3Bi2Se3

晶格参数六角a (Å) 4.250 4.383 4.138 六角c (Å) 30.35 30.487 28.64 菱形T(Å) 10.41 10.473 9.841

原子位置μ (2Bi)0.400 0.400 0.399 v (2Se2) 0.211 0.212 0.206 0 (Se1) 0 0 0

我们的结果（未考虑vdW+静态和能带都加soc计算结果与文献基本符合）：

4.薄膜的计算

薄膜：Kpoints=10×10×1

计算能带的K点和石墨烯（六角晶胞的）的K点一样:

KPOINTS

20

Lone-mode

Rec

0.66666667 0.33333333 0.0 !K

0.0 0.0 0.0 !Г

0.0 0.0 0.0 !Г

0.5 0.0 0.0 !M

考虑薄膜的对称性

由MS六角结构，沿（001）方向切割，可以得到两种以Se原子作为表面原子的薄膜，如下图，分别为1QL和3QL的两种切法，右图比左图对称性要更好一些，这一区别在计算过程中会导致巨大的区别，我们通过比较，发现，只有右图的结果，才可以得到合理的结果，尤其是在多个QL的情况。

用左边结构得到的结果（Bi2Se3）：

用左边结构得到的结果（Bi2Te3）：

用右边结构得到的结果（Bi2Se3）：

1QL—根据块体的数据得到薄膜，分以下两种情况计算：

1.不优化结构，scf不加soc，bands加soc

2.用块体的参数，加vdW优化结构，scf不加soc，bands加soc

1QL—在静态中也加入soc

1.不优化结构，scf和bands加入LORBMOM=.TRUE.，LSORBIT=.TRUE.

2.不优化结构，scf和bands加入LORBMOM=.TRUE.，GGA_COMPA T=.FALSE.

3.优化结构，scf和bands加入LORBMOM=.TRUE.，LSORBIT=.TRUE.

4.优化结构，scf和bands加入LORBMOM=.TRUE.，GGA_COMPA T=.FALSE.

文献结果：

上图是没有进行离子弛豫的1QL ~6QL的Bi2Se3薄膜能带结构

上图采用optPBE-vdW 泛函进行离子弛豫1QL~6QL的Bi2Se3薄膜能带结构

上图是实验观测的1QL ~6QL（12356）的Bi2Se3薄膜能带结构.

5.调试过程错误总结

错误1：VERY BAD NEWS! Internal error in subroutine IBZKPT: Reciprocal lattice and k-lattice belong todifferent class of lattices. Often results are still useful (48)

Internal内部 subroutine子程序 Reciprocal倒数的

非常严重的错误！子程序IBZKPT中内部错误：倒格子和k点网格属于不同类型的格子。通常结果还是有用的。

解决方案：根据所用集群，修改INCAR中NPAR。将NPAR=4变成NPAR=1，已解决！