六羟甲基三聚氰胺的甲醚化反应机理分析及动力学研究

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度由３０ ℃升高至５５ ℃时，甲醚化反应平衡常数由１．１７增大至２．７９。甲醚化正逆反应速率常数与温度的关系分别为ｋｌ＝８．５４ｘ１０￣ｅｘｐ（．５．３９ｘ１０／Ｒｒ）与ｋ２＝２５７ｘｅｘｐ（一２．７９ｘ１０４／ＲＴ）。根据ｖａｌｌ’ ｔＨｏｆｆ方程计算了该甲醚化反应表观反应焓为
文章编号：１００３ — ９０１５（２０１６）０６ — １３０６ — ０７
六羟甲基三聚氰胺的甲醚化反应机理分析及动力学研究
颜小东，孙巧路，杨凯，范宏，李伯耿
（化学工程联合国家重点实验室（浙江大学），浙江大学化学工程与生物工程学院，浙江杭州３１００２７）
Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔｔｈｅｅｔｈｅｒｉｉｃｆａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｉｓａｔｙｐｉｃａｌｒｅｖｅｒｓｉｂｌｅｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍｒｅａｃｔｉｏｎ．Ｔｈｅｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍｃｏｎｓｔａｎｔｏｆｅｔｈｅｒｉｉｃｆａｔｉｏｎｉｎｃｒｅａｓｅｓｆｒｏｍ１．１７ｔｏ２．７９ｗｈｅｎｈｅｔｔｅｍｐｅｒａｕｒｔｅｉｎｃｒｅａｓｅｓｒｏｆｍ３０＊Ｃｔｏ５５￣Ｃａｔ
ｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐｂｅｔｗｅｅｎｄｅｇｒｅｅｏｆｅｔｈｅｒｉｉｆｃａｔｉｏｎ（ＤＯＥ）ａｎｄｒｅａｃｔｉｏｎｔｉｍｅｕｎｄｅｒｄｉｆｅｒｅｎｔｔｅｍｐｅｒａｕｒｔｅｓｗａｓｎａａｌｙｚｅｄ．
第３Ｏ卷第６期２０１６年１２月
高
校
化
学
工
程
学
报
Baidu Nhomakorabea
ＮＯ．６、，ｏ１＿３Ｏ
Ｄｅｃ．２Ｏ１６
ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇｏｆＣｈｉｎｅｓｅＵｎｉｖｅｒｓｉｔｉｅｓ
ＭｅｃｈａｎｉｓｍａｎｄＫｉｎｅｔｉｃｓ０ｆＨｅｘａｍｅｔｈｙｌｏｌｍｅｌａｍｉｎｅＭｅｔｈｙｌＥｔｈｅｒｉｉｃｆａｔｉｏｎ
一一
ＹＡＮＸｉａｏ — ｄｏｎｇ，ＳＵＮＱｉａｏ－ｌｕ，ＹＡＮＧＫａｉ，ＦＡＮＨｏｎｇ，ＬＩＢｏ — ｇｅｎｇ
摘
要：在硝酸催化下进行六羟甲基三聚氰胺（ＨＭＭ）与甲醇的甲醚化反应，生成了六甲氧基甲基三聚氰胺（ＨＭＭＭ）。
考察了反应过程中甲醇浓度的变化，提出了ＨＭＭ甲醚化反应的机理并建立了动力学模型。通过实验数据拟合出醚化
动力学参数，分析了不同反应温度下醚化度．时间关系。结果表明，该反应是典型的可逆平衡反应，ｐＨ＝３．５下，当温
ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｗｅｒｅｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄｔｏｓｔｕｄｙｈｅｔｅｔｈｅｒｉｉｃｆａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓ，ｎｄａａｋｉｎｅｔｉｃｍｏｄｅｌｗａｓｅｓｔａｂｌｉｓｈｅｄｂａｓｅｄｏｎｈｅｔｐｒｏｐｏｓｅｄｅｔｈｅｒｉｉｃｆａｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍ．Ｔｈｅｋｉｎｅｔｉｃｐａｒａｍｅｔｅｒｓｗｅｒｅｏｂｔａｉｎｅｄｖｉａｅｘｐｅｉｍｅｒｎｔａｌｄａｔａｉｔｆｔｉｎｇ．Ｔｈｅ
（ＳｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｉｒｎｇ，ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｃａｌａｎｄＢｉｏｌｏｇｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＺｈｅｊｉａｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｈａｎｇｚｈｏｕ３１００２７，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｈｅｘａｍｅｔｈｏｘｙｍｅｔｈｙｌｍｅｌａｍｉｎｅ（ＨＭＭＭ）ｗａｓｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｔｈｒｏｕｇｈｅｔｈｅｒｉｉｆｃａｔｉｏｎｏｆｈｅｘａｍｅｔｈｙｌｏｌｍｅｌａｍｉｎｅ（ＨＭＭ）ｗｉｔｈｍｅｔｈａｎｏｌｕｓｉｎｇｎｉｔｉｒｃａｃｉｄａｓａｃａｔａｌｙｓｔ．Ｃｈａｎｇｅｓｏｆｍｅｔｈａｎｏｌ
２５．９７ｋＪ．ｍｏｌ～，表观反应熵为８６．５Ｊ．（ｍｏｌ・Ｋ）～。关键词：六羟甲基三聚氰胺；六甲氧基甲基三聚氰胺；醚化反应；动力学中图分类号：ＴＱ３１６．３２文献标识码：ＡＤＯＩ：１０．３９６９￣．ｉｓｓｎ．１００３ — ９０１５．２０１６．０６．０１０