乏燃料

燃料再处理
Thorex法(美)
提升溶剂的稳定性和对分离Th和233U的选择性
上面的叫湿法，因为都用了溶剂。还有其它一些 湿法。
燃料再处理
非湿法： 热冶金法
高温处理金属燃料 由于金属型燃料在辐射中易于损坏，此方法在实际 中少用
热化法
高温处理氧化或碳化燃料 用于纯化铀和钚氧化物
氟化物挥发法
先把燃料转化为氟化物，然后用分馏法 在钚和镎含量少时使用(如在已用其它方法去除钚和 镎以后) 最有希望的干法处理流程
Note1.
燃料再处理
核燃料一通到底方式铀资源可利用时间
ENERGY CONSUMPTION 0
COAL URANIUM (OTC OPTION)
1000
2000
3000 4000 YEAR
5000
Note1.
燃料再处理
去除放射性的、吸收中子的裂变产物
除去中子毒物，满足对燃料杂质的要求
把放射性的产物转化为能够长期安全存放的合 适形式，或提取有用的部分
Nλ = Fy (1 e
经过Tc时 间后长寿 命原子数 裂变率， 裂变个数/s
λTR
)e
λTC
冷却时 间，s
辐照时 间，s
假定：以常速率裂变，裂变产物里中子吸收反应和核素 的前导核素可忽略不计
燃料再处理
处理前的冷却
卸载后的燃料并不是马上就进行处理，而是就堆 放在反应堆附近的场所，经过一段时间的所谓 冷却期让高强度的辐射衰减到适合运输和处理 后才做处理 原因
成分：大约有700种裂变、活化、超铀核素， 其中615种为裂变核素
裂变核素总结 可测定*核素个数
半衰期 < 24 小时 1 天 – 1年 1 年 to 10 年 > 10 年
438+ 42 4 12 101 稳定同位素 615 裂变产物总数 * 许多裂变核素寿命非常短，难于测定半 衰期
燃料再处理
约 450 种半衰期小于 24 小时，它们从反应堆中 一取出来就迅速衰变。 大约 42 种半衰期在 1 年以内，可能在至多 10 年内还会明显存在；4 种 (半衰期小于 10 年： 106Ru- 373 天 (钌，ruthenium)；125Sb- 2.76 年 (锑，antimony)；147Pm - 2.62 年 (钷， promethium)； 155Eu - 4.73 年 (铕，europium)) 可能还能存在 50 年。 半衰期大于 10 年的有 12 种。它们之中，仅 strontium-90 (锶) 和 cesium-137 (铯) 具有显著 的辐射危害。其余的仅有低能的 β 和 γ 弱辐射， 或活度不大，或半衰期足够长而相对无害。
保证安全性、密封性，降低放射性。大致说，每生 产1度电，产生3.7×1010Bq放射性物质：10万kW核 电站，每年产生2.2×1017Bq的137Cs和90Sr，半衰期 30年；3.7×1013Bq的锕系元素，半衰期上万年 核裂变碎片含有很多有用的、经济价值高的放射性 核素：85Kr(氪)、90Sr(锶)、99Tc(锝)、Rh(铑)、 106Ru(钌)、137Cs(铯)，…
燃料再处理、回收及先进反应堆
燃料回收能量收益
1 kg天然铀可产生的电能 50,000 kWh 一通到底： 一通到底(用浓缩铀)： 250,000 kWh 3,500,000 kWh 应用再处理： 最后一种多产能量约为第一种选择的70倍！ 多出的能量产出： 充分利用238U和Pu同位素
燃料再处理、回收及先进反应堆
Note1.
以 年 摄 入 量 限 值 归 一 的 放 射 性 毒 性
处理后各 种核素的 衰变行为
燃料再处理
化学成分
非常复杂：
随燃料的不同而不 同，如有浓缩铀燃料、 铀-钚燃料、铀-钍燃料 等等 中子谱 燃料的功率或热生成 率 辐照时间 燃料卸载后的冷却时 间
上页各成分在周期表中位置
燃料再处理
50年代在与其它萃取流程竞争的基础上，在美国首 先开发。用煤油(或四氯化碳)稀释TBP(磷酸三丁酯) 作萃取溶剂，硝酸作盐析剂，以萃取分离铀、钚和 其裂变产物。比其它过程更经济、更可靠、更安 全。优点： 优于Redox方法：
废液量少：废液中的硝酸，可以通过蒸发取出或回收 TBP萃取剂挥发性小，闪点高，操作安全可靠 在酸作用下，溶剂较稳定(TBP抗硝酸) 运行花费较少
燃料再处理
减少废料量
预计到2050年 全世界乏燃料积存量将达到 100万吨 每年将产生乏燃料为 2万吨 如果直接处置，则每3 – 4年 就需建造一座YUCCA MOUNTAIN规模的处置库 实际上根本不可行 构成长期放射性危害的Pu、MA (Minor Actinides: Np(-237, 2.1×106y), Am(-241, 433y; -243, 7370y), Cm)和LLFP(Long Lived Fission Product)仅占乏燃 料的3-4%左右，乏燃料直接处置不科学
燃料再处理、回收及先进反应堆
先进反应堆
之一：所谓的快中子增殖反应堆(Fast Breeder Reactor) Fast：指快中子而不是热中子，可产生裂变同 时还可实现fertile-to-fissile (可繁殖的－可裂变 的)燃料转化。 Breeder：指的是取决于燃料类型和反应堆的 运行方式，给下一循环和接下来的循环中反应 堆的燃料可以在反应堆芯中随着原始燃料的消 耗而“培养”(bred-生长，或抚育或增殖)出来。
燃料再处理
242Cm/244Cm(锔,Curium)：核能源、γ源、中子
源。242Cm比功率大，1cm3的Cm2O3，功率 1kW，但寿命6个月。244Cm半衰期18.1年，比 功率为238Pu的5倍，还是生产昂贵的252Cf的原 料。 252Cf(锎,Californium)：价格为239Pu的一百万 倍，具有很高的自发中子发射率和(α,n)反应 率。1mg252Cf相当于320g241Am中子源。用于 活化分析、现场制备短寿命放射性核素(如用于 示踪)、癌症治疗、射线照相、非破坏性检验等 等。
燃料再处理
地球上的铀储量 _________________________________ 1444 万吨* （常规铀资源） 2200 万吨 （磷酸矿）
40 亿吨 （海水） _________________________________ * 摘自: IAEA GOV/2004/7
Note 1. 转摘自：核燃料后端循环与核裂变能的可持续发展。顾忠茂，中国原子能科学研究院
中－大 电力、锕处理 大 大 电力 电力、产氢、 锕处理
超临界水 热、快 冷堆 融盐堆 热
燃料再处理 Fuel Reprocessing
再处理基本目的
燃料再生：提取铀、钚（取决于反应堆类型， 有时还有钍）
提高资源利用：经反应堆一次使用，生产堆使用 了——几‰，动力堆——几%。 是否能够提高核电经济性？从天然铀矿中提取铀和 浓缩铀花费 ——从乏燃料中再提取铀和钚和其它可 裂变材料的花费
连续运行，提取钚和铀，但溶剂挥发易燃(闪点 27°C)并在废料中生成大量难处理的高放不挥发反应 物，生产中逐渐被Purex法取代
Trigly法(加)
类似于Redox法，但使用不同的化学剂
Butex法(英)
改进Redox法和Trigly法以不在废料中加大量硝酸盐
燃料再处理
Purex法(美，Plutonium Uran燃料再处理、回收及先进反应堆
燃料回收(直接回收)
来自于PWR的一通到底乏燃料仍然含有可观的 可裂变成分，可以不用化学再处理就能够转移 到另一种类型反应堆(例如 CANDU)去使用，进 行第二个“一通到底”通行。第二次通行获得额 外的燃耗和能量输出。这个额外燃耗使立即的 燃料再处理不那么吸引人。卸载的回收燃料可 选择存放起来以便将来作永久处置或者选择另 一个从长期来讲包括再处理的选项。当然，从 PWR来的送到第二个反应堆的乏燃料，除了燃 料元件再制造的废料外(如包覆)大部分不包括 在PWR的废料流中。
燃料再处理
核燃料一次通过（即没有钚的循环） 铀的利用率不到1% _____________________________ 常规铀储量 1444 万吨 目前年用量 5.3 万吨
铀资源可利用时间 270 年 _____________________________ 摘自: IAEA GOV/2004/7
乏 燃 料
Spent Fuel
燃料再处理、回收及先进反应堆
乏燃料(Spent Fuel)
在反应堆中使用后卸载出来的燃料
再处理(包括处理后回收)
再处理涉及化学“消化”乏浓缩燃料和把化学分 离的铀成分(95 ~ 99% 未使用的铀和超铀核素) 返回到反应堆循环。与“一通到底(oncethrough)”循环中的废料相比较，这种方式减少 作为高放废料处置材料的初始体积97%。
燃料再处理
冷却时间的确定
衰减到“合适”的 强度： 根据情况而变 化：是否要使用 远程操作；是否 要回收用；… …
乏 燃 料 贮 藏 区
燃料再处理
处理方法
随燃料中的成分不同而不同： 磷酸铋法(Bismuth Phosphate)(美)
间歇运行，提取钚，但无法提取铀，且消耗化学剂 量大和产生废料多
Redox法(美)
燃料处理
含Pu或TRU 前端 循环 乏燃料 一 一 次 通 过 后 高 放 废 物 处 理 高 放 废 物
MOX 加工
LWR2-3 次循环 乏 燃 料
后处理 燃料 加工 TRU
FR或ADS
后处理
地 质 处 置
燃料再处理、回收及先进反应堆
Argonne的一种处理法：热处理
快堆配合热处理燃料循环可获得很大能量效益，可提 供比现在铀资源（用当前的反应堆）能够提供的能源 多100倍而不释放温室效应气体因而确保可持续能源。 且此过程没有核扩散的可能，废物量很少。
燃料再处理
超铀核素的应用
238Pu：半衰期87.4年，比功率高0.56W/g。人
造卫星电源，最大电池用数公斤Pu，功率几十 瓦。心脏起搏器电源150-300mg，工作10年， 其它各种电源，如浮标、潜水等等。 241Am/242Am/243Am(镅,Americium)：241Am， 中子源、α源、γ源、X射线源，寿命长(半衰期 458年)，价格便宜，使用方便。242mAm(半衰 期141年)，临界质量23g，小型核反应堆应 用，小型氢弹引爆装置。243Am，作靶料生产 242mAm
核设施 可观察特点 具有冷却塔或天然水源(有入口和排放口)，高窄 的垛(或影子)，反应堆建筑，保安边界，铁路， 隔绝地点等
辐射行为
压水堆
在 一 吨 压 水 堆 乏 燃 料 裂 变 产
物 中 的 放 射 性 衰 变 行 为
燃料再处理
重水堆(CANDU)
RADIOACTIVE DECAY IN A SPENT CANDU FUEL BUNDLE
燃料再处理
对于半衰期相对较短的核素的衰减产物：
核素的衰减 常数，s1 累计裂变产出，原 子数/每裂变原子
第4代先进反应堆
超高温反应堆
先进反应堆
气冷快堆
铅冷快堆
先进反应堆
金属熔盐堆
先进反应堆
先进反应堆
钠冷快堆
超 临 界 水 冷 堆
先进反应堆
第IV代反应堆
反应堆 超高温气 冷 气冷快堆 铅冷快堆 钠冷快堆 中子谱 热 快 快 快 燃料循环 开 闭 闭 闭 开、闭 闭 尺度 中 中 小－大 应用 电力、产氢、 产热 电力、产氢 电力、产氢 研发 燃料、材料、 产氢 燃料、材料、 安全 燃料、材料、 相容性 先进循环 材料、安全 燃料、燃料处 理、材料、安 全和可靠性
避免131I (8.05天)衰减带来的气体和溶解的放射性 碘的麻烦 让高活度的237U (6.75天)衰减，避免远程操作 让活度下降从而产生的热减少，简化了运输，同 时，较低的活度也减少了对处理过程中所用有机溶 剂的损耗 让133Xe (5.27天)衰减使85Kr(10.76年)在燃料处理中 为唯一的放射性惰性气体
燃料再处理
Purex法
由于大量的反应堆 用稍许浓缩的燃 料，Purex法广泛 用于处理这样的乏 燃料 原理流程
在建中的日本处理厂
燃料再处理
远程处理技术最初 是在美国田纳西 州橡树岭国家实 验室(Oak Ridge National Laboratory)为核 燃料再处理技术 开发的
燃料再处理
核设施的外观特点