TiCoSnO2电极制备及Co中间层对催化活性和寿命的影响_催化活性
二氧化铈基催化剂界面位点调控及CO氧化性能研究
二氧化铈基催化剂界面位点调控及CO氧化性能研究摘要:二氧化铈基催化剂具有广泛的应用前景,但其在高温条件下的稳定性和催化性能存在问题。
本研究基于界面位点调控思路,通过调节二氧化铈基催化剂的晶体结构和表面活性位点,实现了对其CO氧化性能的调控。
首先,我们通过X射线衍射等技术,系统研究了不同晶体结构的二氧化铈基催化剂的结构特征及对CO氧化性能的影响。
随后,通过表面修饰、原子掺杂等手段,调控二氧化铈基催化剂的表面活性位点,进一步提高其CO氧化活性。
实验结果表明,经过界面位点调控后的二氧化铈基催化剂表现出了优异的CO氧化性能,在高温条件下具有很好的稳定性,为其在环境治理等领域的应用提供了有力支撑。
关键词:二氧化铈;催化剂;界面位点调控;CO氧化性能;稳定性一、引言二氧化铈是一种重要的多功能氧化物材料,在领域中拥有广泛的应用。
其中,二氧化铈基催化剂具有广阔的应用前景,例如有机废气、汽车尾气、化工废水等领域。
然而,二氧化铈基催化剂在高温条件下的稳定性和催化活性存在问题,限制了其在实际应用中的推广。
界面位点调控是一种有效的催化剂设计思路,通过调节催化剂的晶体结构和表面活性位点,实现对其催化性能的调控。
近年来,该领域得到了广泛关注,并取得了一系列重要进展。
本研究基于界面位点调控的思路,探究二氧化铈基催化剂的结构特征及对其CO氧化性能的影响,并通过表面修饰、原子掺杂等手段,调控二氧化铈基催化剂的表面活性位点,提高其CO氧化活性和稳定性。
二、实验方法1. 材料合成二氧化铈基催化剂的合成为超临界水法,利用葡萄糖、铈盐等为原料,研制出不同晶体结构的二氧化铈基催化剂,并对其进行表面修饰和原子掺杂处理。
2. 催化性能测试采用程序升温脱附和原位红外光谱等方法,研究催化剂的表面活性位点特征及其对CO氧化性能的影响。
同时,考察不同表面修饰和原子掺杂方法对二氧化铈基催化剂CO氧化活性的影响。
三、实验结果1. 二氧化铈基催化剂的结构特征及对CO氧化性能的影响通过X射线衍射技术,我们可以发现不同晶体结构的二氧化铈基催化剂呈现出不同的结构特征,在CO氧化性能上也存在差异。
pd_tio2_电催化析氧_理论说明
pd tio2 电催化析氧理论说明1. 引言1.1 概述PD-TiO2电催化析氧是一种利用PD-TiO2纳米材料作为催化剂,在电势驱动下将水中的氧气分解出来的过程。
该技术具有广泛的应用前景,可以应用于环境治理、能源转换和电化学传感等领域。
1.2 文章结构本文将从引言、PD-TiO2电催化析氧理论说明、实验方法和结果分析、理论推导和模型建立以及结论与展望五个方面进行讨论。
首先,通过概述介绍了PD-TiO2电催化析氧的基本原理和影响因素。
然后,详细描述了实验方法和结果分析部分,并对结果进行讨论和解释。
接下来,通过推导动力学模型,建立了PD-TiO2电催化析氧的数学模型,并对模型参数进行优化验证。
最后,总结了研究的主要结论,并展望了未来研究的方向。
1.3 目的本文旨在探讨PD-TiO2电催化析氧技术的基本原理,分析其影响因素,并评估其应用前景。
同时还将介绍实验方法和结果分析,以及理论推导和模型建立的过程,为该领域的研究提供理论依据。
最后,通过总结研究结论和展望未来研究方向,进一步推动PD-TiO2电催化析氧技术的发展和应用。
2. PD-TiO2电催化析氧理论说明2.1 PD-TiO2电催化析氧的基本原理PD-TiO2是一种由钯(Palladium)和二氧化钛(Titanium Dioxide)组成的复合材料,具有优异的电催化析氧性能。
PD-TiO2电极在水溶液中通以外加电压时,可发生水的电解,将水分子分解成氢气和氧气。
该过程主要依赖于PD-TiO2表面上的活性位点与溶液中的水分子之间的作用。
在PD-TiO2表面,钯起到了催化剂的作用,可以吸附溶液中的水分子并释放出来。
而二氧化钛则提供了稳定的导电支撑框架,并增大了表面积,有利于活性位点与水分子之间的接触。
当外加正向电势通过PD-TiO2电极时,其表面活性位点被激发并形成Ti-OH键和Pd-H键。
随着反应进行,这些键断裂并释放出产生的氢气和氧气。
此外,在PD-TiO2界面上会发生吸附/脱附过程,即湿润态(wetting state)和非湿润态(non-wetting state)之间的转变。
控制合成磁性铁氧化物SNO 2准空心核壳异质结构的形成机制,并加强光催化活性
控制合成磁性铁氧化物SNO 2准空心核壳异质结构的形成机制,并加强光催化活性氧化铁/ SNO磁性半导体高纯度核壳异质合成了一种低成本,无表面活性剂和环保通过种子介导法热液战略。
通过高分辨率透射电子显微镜和X射线衍射混合纳米结构的形态和结构进行了表征。
形态演化的调查显示,Kirkendall效应,定向扩散,并导致形成氧化铁/ SnO 2的准空心颗粒。
值得注意的是,作为取得铁的氧化物/ SnO 2的核壳异质结表现出可见光或紫外线光催化能力增强,显着优于用一个铁2 O 3的种子和商业SnO 2的产品,主要是由于有效的电子空穴在铁的氧化物/二氧化锡2接口的分离。
核壳异质备受关注,因为他们显示单组分改进的或新的理化适当的关系。
在过去的几十年里,取得了巨大进步已在制造可控的大小和形状的纳米核壳异质,但它仍然是一个在现代材料化学的主要目标,近年来已引起了极大的兴趣。
磁性氧化铁纳米粒子已被广泛使用不仅作为信息存储磁流体密封和位置感测,但也为生物分子成像,传感,磁分离和催化剂的有希望的候选人。
1-7氧化铁纳米粒子的磁学性质的基础上,许多努力一直致力于在铁氧化物半导体核壳异质结构的控制合成,如氧化铁/氧化锌,氧化铁/硫化镉,氧化铁/二氧化钛,等8-11的混合纳米粒子与他们个人的单组分材料相比,新型光,磁,催化性能。
作为一个n型宽禁带半导体(3.8 EV),“锡氧化物(SNO 2)已被证明是一种特殊的高科技工艺的重要性,由于其独特的性能材料,包括高稳定性和存储容量锂。
这是目前用来准备的光催化剂,电催化剂,气体传感器和锂充电电池。
12-16此外,A -三氧化二铁有一个狭窄的带隙(2.2 EV),并显示一个广泛的光电响应,达到可见光区,其价带的孔氧化能力比较低。
17近年来,异构光催化剂已被强烈的检查,从根本和实际的观点(尤其是在环境整治方案)。
18,19然而,快速的光生电子- 空穴对的复合的阻碍,尤其是在2型半导体光催化氧化钛光催化应用的商业化。
《SnO2纳米结构的改性及其在气体检测中的应用》范文
《SnO2纳米结构的改性及其在气体检测中的应用》篇一一、引言随着纳米科技的飞速发展,SnO2纳米结构因其独特的物理和化学性质在众多领域中得到了广泛的应用。
SnO2纳米材料具有较高的比表面积、良好的化学稳定性和优异的电子传输性能,尤其在气体检测领域,其应用潜力巨大。
然而,原始的SnO2纳米结构在某些方面仍存在局限性,如灵敏度、选择性和稳定性等方面的问题。
因此,对SnO2纳米结构进行改性研究,提高其在气体检测中的应用性能,显得尤为重要。
本文将介绍SnO2纳米结构的改性方法及其在气体检测中的应用。
二、SnO2纳米结构的改性方法2.1 掺杂改性掺杂是一种常用的SnO2纳米结构改性方法。
通过将其他元素引入SnO2晶格中,可以调整其电子结构和表面性质,从而提高气体检测性能。
常见的掺杂元素包括贵金属(如Au、Pt)、过渡金属等。
掺杂可以增加SnO2纳米结构的活性位点,提高气体分子的吸附能力和电子传输速率。
2.2 表面修饰表面修饰是另一种有效的改性方法。
通过在SnO2纳米结构表面引入有机或无机分子,可以调整其表面化学性质和物理性质。
例如,可以利用含氧官能团与SnO2表面的相互作用,改善其对特定气体的吸附性能。
此外,表面修饰还可以增加SnO2纳米结构的亲水性或疏水性,有利于提高其在实际应用中的稳定性。
2.3 结构调控通过调整SnO2纳米结构的形貌、尺寸和结构,可以优化其气体检测性能。
例如,制备具有高比表面积的纳米花状、纳米线等结构,可以提高气体分子的吸附面积和吸附速率。
此外,控制SnO2纳米结构的结晶度和晶格缺陷,也可以影响其电子传输性能和气体吸附能力。
三、改性SnO2纳米结构在气体检测中的应用3.1 气体传感器改性SnO2纳米结构在气体传感器领域具有广泛的应用。
通过将改性后的SnO2纳米结构制备成薄膜或厚膜传感器,可以实现对多种气体的检测。
例如,利用掺杂贵金属的SnO2纳米结构制备的传感器,对CO、H2等可燃性气体具有较高的灵敏度和快速响应能力。
复合二氧化锡电极的制备及其催化性能表征
硕士学位论文复合二氧化锡电极的制备及其催化性能表征摘要电化学氧化法由于具备处理效率高、设备简单、易操作、反应速率快、不投加催化剂、环境友好等特点,是处理难降解废水极具前景的技术,而研究表明阳极特性是影响电化学氧化的关键。
为了提高二氧化锡复合电极的催化效率和吸附效果,本文通过引入碳气凝胶成功制备了具有良好吸附和电化学性能的新型复合二氧化锡吸附电极TiO2-NTs/SnO2-Sb-CAs(TSS-CAs),并将其用于降解邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚三种同分异构体。
通过扫描电镜发现和循环伏安法分析发现,结烧条件对TSS-CAs电极的形态、结构及成分分布有显著的影响。
在氧气条件下,450℃结烧制备的电极的表面活性层、结构更稳定,电催化效果显著。
通过扫描电镜观察发现,TSS-0.5%CAs电极的孔结构比较明显,表面分布比较均匀;X射线衍射实验证明电极表面含有SnO2晶体的衍射峰;BET分析表明,其比表面积为180.83m2·g-1。
电化学测试分析表明,含有0.5wt%的碳气凝胶的电极具有更高的电催化活性、较大的电活性面积和析氧电位。
其中,析氧电位为2.2 V,电化学孔隙率为0.98。
通过电化学降解实验及液相分析得到最优操作参数,污染物起始浓度为20 mg/L,在最佳工艺参数下,pH值为3,电解液浓度为3 g/L,电流密度为5mA/cm2。
TSS-0.5%CAs电极的平均催化效率为98.99%,反应速率常数为0.0501min-1。
选取含0.5%的碳气凝胶电极在最优参数条件下分别降解邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚,利用高效液相色谱法及电化学降解分析其催化降解效率及降解机理。
分析表明,与对苯二酚、间苯二酚相比,领苯二酚的吉布斯自由能垒较低,反应所需要的体积功较小,反应比较容易发生,也使得降解时间大大缩短。
关键词:复合二氧化锡电极,碳气凝胶,苯二酚,电催化氧化IAbstract 硕士学位论文II AbstractElectrochemical advanced oxidation processes (EAOPs) has been considered as a promising approach for the treatment of refractory organic wastewater due to its high efficiency, simple equipment, ease of operation, fast reaction rate, adding no catalyst and environmental friendliness. It is investigated that the properties of anodes is the key factor in the effectiveness of electrochemical oxidation. In order to improve the catalytic efficiency and adsorption effect of SnO2 Composite electrode, a new composite SnO2 adsorption electrode (TSS-CAs) with good adsorption and electrochemical properties was successfully prepared by introducing carbon aerogels, and was used to degrade three isomers of dihydroxybenzenes (catechol, resorcinol, hydroquinone).Scanning electron microscopy (SEM) and cyclic voltammentry (CV) analysis showed that the sintering conditions had a significant effect on the morphology, structure and composition distribution of TSS-CAs electrodes.under the condition of oxygen,the surface active layer and structure of the electrode prepared by sintering at 450℃are more stable,and the electrocatalytic effect is remarkable. In this study, it is observed that the optimum TSS-0.5%CAs possessed prominent porous structure by SEM, and larger specific surface area of 180.83 m2·g-1 by BET analysis. Electrochemical measurements exhibited that the electrode with 0.5 wt% carbon aerogels had the enhanced electrocatalytic activity, larger electroactive area, and higher oxygen evolution potential (2.2 V), the electrochemical porosity is 0.98. Under the optimum parameters, the average catalytic efficiency of the electrode was 98.99% and the reaction rate constant is 0.0501 min-1. The relevant operation parameters including initial contaminant concentration, pH, electrolyte concentration, current density, and optimum electrode were optimized and the best condition for Catechol, degradation was obtained as selecting TSS-CAs as anode. It is demonstrated that adding proper amount of carbon aerogel is very important for the adsorption performance and catalytic degradation performance of the pared with hydroquinone and resorcin, the Gibbs free energy of catechol is lower, then the volumetric work required for the reaction to occur is small, the reaction is easier to occur, and the degradation time is greatly shortened. The intermediates of dihydroxybenzenes oxidation were also confirmed.Keywords:TSS-CAS electrodes; carbon aerogels; dihydroxybenzenes; electrocatalytic oxidation.硕士学位论文复合二氧化锡电极的制备及其催化性能表征目录摘要 (I)Abstract (II)目录 (III)1绪论 (1)1.1研究背景 (1)1.2酚类废水研究现状 (2)1.2.1物理法 (2)1.2.2生物方法 (2)1.2.3高级氧化技术 (3)1.3电化学氧化理论 (3)1.3.1直接电化学氧化 (3)1.3.2间接电化学氧化 (4)1.4电极材料的研究 (4)1.4.1碳电极 (5)1.4.2单质金属电极 (5)1.4.3形稳性阳极 (5)1.5电极制备方法 (8)1.5.1阳极氧化法 (8)1.5.2热分解法 (8)1.5.3沉积法 (8)1.5.4溶胶-凝胶法 (9)1.6课题研究的意义及内容 (9)1.6.1课题的提出及意义 (9)1.6.2研究思路和内容 (9)2电极的制备和性能分析 (11)2.1阳极材料的选择 (11)2.2实验仪器和试剂 (11)2.2.1实验仪器 (11)2.2.2实验材料及试剂 (12)III目录硕士学位论文2.3电极的制备方法 (13)2.3.1TiO2纳米管的制备 (13)2.3.2锡锑中间层的制备 (13)2.3.3碳气凝胶复合电极的制备 (14)2.4电极的性能分析方法 (14)2.4.1电极的形貌特征 (14)2.4.2电化学性能分析 (15)2.5结果与讨论 (16)2.5.1制备条件对电极形貌特征影响 (16)2.5.2制备条件对对电极电化学性能的影响 (17)2.5.3不同碳气凝胶含量对电极形貌特征的影响 (18)2.5.4不同碳气凝胶含量对电极电化学性能的影响 (24)2.6本章小结 (29)3电化学氧化法降解酚类模拟废水 (31)3.1酚类简介 (31)3.2试验部分 (31)3.2.1实验仪器和试剂 (31)3.2.2实验装置 (32)3.2.3分析方法 (32)3.3结果与讨论 (33)3.3.1邻苯二酚电化学降解效果的主要影响因素 (33)3.3.2电极对不同污染物的降解 (38)3.4本章小结 (42)4结论 (44)4.1结论 (44)4.2建议 (44)致谢 (46)参考文献 (47)附录 (55)IV硕士学位论文复合二氧化锡电极的制备及其催化性能表征图表目录图2.1 TSS-CAs电极的制备工艺流程 (13)图2.2 不同材料的氮气吸附脱附等温线和回滞环分类 (15)图2.3 TSS-CAs电极SEM图:(a) 暴露在空气中焙烧;(b)在氮气保护下焙烧 .. 16 图2.4 TSS-CAs电极SEM图:(a)暴露在空气中焙烧;(b)在氮气保护下焙烧 (17)图2.5 空气及氮气保护条件下制备的TSS-0.5%CAs电极XRD图 (17)图2.6 空气及氮气保护条件下制备的TSS-0.5%CAs电极的循环伏安曲线 (18)图2.7 空气及氮气保护条件下制备的TSS-0.5%CAs电极的计时电流 (18)图2.8 (a) TiO2-NTs;(b) TiO2-NTs/SnO2-Sb;(c) TSS-0%CAs电极;(d)TSS-0.1%CAs 电极;(e) TSS-0.5%CAs电极;(f) TSS-1.0%CAs电极 (19)图2.9 电极的EDS能谱图:(a)TSS-0%CAs电极;(b)TSS-0.1%CAs电极;(c)TSS-0.5%CAs电极;(d) TSS-1.0%CAs电极。
Pt-TiO2-La2O3/石墨电极对CO氧化的电催化作用
中, 在制备掺镧钛溶胶时 . 将文献[ ] 5 制备掺稀土
收 稿 日期 :06—1 20 2—1 9
极分别制得 P.i2石 墨电极 ( t i2C 和 P t O/ T PT / ) t ・O ・
基金项 目: 教育部重点项 目( 36 ,A 2 5 ) 福 建省 自然科学基 金资助项 目( 0 10 4 ; 00 5 J 0 19 ; E 5 0 1 ) 福建省科 技厅资助 项 目
Fb e. 2 o o7
文 章 编 号 :0 72 5 ( 0 7 0 - 1 10 —83 20 ) I 0 7 0
P — i2 L 2 3 石 墨 电极 对 G t O 一a / T O O
氧 化 的 电催 化 作 用
苏育 才 , 庆松 , 继 成 童 施
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法. 改善 电极 的抗 C O中毒性 能.
40 8 ℃保温 3 , 自然降温. h 最后 , 将该电极在 8 ℃ 0 的热水中处理 1 【 . 6 在浸渍提拉步骤中当分别使 h J 用钛溶胶 、 掺镧钛溶胶时分别制得两种薄膜/ 石墨
电极 : TO 膜/ 墨 电极 和 L 3TO 膜/ 墨 即 i 石 aO -i 石 电极.
浸渍提拉法从上述溶胶 中制得湿膜 , 已覆 盖湿 将 膜的石墨 电极放 在 马弗炉 中, 20℃焙烧 3 于 0 O mn 重复以上操 作 8次 , 步制得薄膜/ i . 初 石墨 电 极. 然后 , 将制得的薄膜/ 石墨电极再置于马弗炉 ,
纳米SnO_2的制备条件及其光催化活性_颜秀茹
第19卷第8期应用化学V o l.19N o.8 2002年8月 C HIN ESE JO U RN AL O F A PP L IED CHEM IST RY Aug.2002纳米SnO2的制备条件及其光催化活性颜秀茹* 宋宽秀 霍明亮 付贤松 辛春伟(天津大学理学院化学系 天津300072)摘 要 以SnCl4·5H2O为原料,采用水解沉淀法制备了粒度均匀的纳米SnO2,并用IR、X RD、SEM、T EM 和BE T等手段进行了表征。
以二甲基二氯乙烯基磷酸酯(DDV P)稀释液为模拟废水,考察了SnO2的光催化分解活性。
结果表明,所得SnO2·n H2O经680℃焙烧后仍为金红石型,粒径约8nm左右,其表面积为54.186m2/g。
SnCl4浓度为5.71×10-2mol/L,水解温度为3℃,p H=5,焙烧温度为680℃条件是制备SnO2的最佳条件。
在所得纳米SnO2存在下DDV P经300W高压汞灯光照30min后,降解率可达18.32%。
关键词 SnO2,纳米粒子,光催化降解中图分类号:O643 文献标识码:A 文章编号:1000-0518(2002)08-0750-04SnO2是研究最早的气敏材料之一,纳米SnO2的比表面积大,气敏度极高[1]。
它又是一种在催化剂方面具有广泛用途的半导体氧化物[2,3],并可与TiO2形成纳米SnO2/TiO2复合半导体光催化剂,其中SnO2纳米粒子的制备是先决条件[4,5]。
本文采用水解沉淀法制备了SnO2半导体粒子,以其对有机磷农药DDV P的降解效果为评价的标准,研究了制备条件对其光催化活性的影响。
1 实验部分1.1 催化剂的制备称取一定量的SnCl4·5H2O晶体,加入一定量的HCl或H2O使其溶解为无色溶液,再加入定温或冰冷却下搅拌一定时间的水中,继续搅拌2h,测定此时温度,即为水解温度。
于剧烈搅拌下缓慢加入体积分数为5%的氨水,调节p H值为8~9,得到白色胶状沉淀,继续搅拌4h后过滤。
高效SnO2纳米片催化剂用于CO氧化
高效SnO2纳米片催化剂用于CO氧化彭洪根;彭跃;徐香兰;方修忠;刘玥;蔡建信;王翔【期刊名称】《催化学报》【年(卷),期】2015(000)011【摘要】SnO2是一种具有丰富表面缺位氧的n型半导体,其晶格氧亦可还原.另外其熔点高达1630oC,具有较高的热稳定性能.在过去的几十年中, SnO2主要用作气敏材料.而其作为催化材料的性能,特别是用于大气污染治理则鲜见报道.在过去的几年中,本课题组系统研究了SnO2的催化化学,发现利用传统共沉淀法制备的SnO2纳米粉末,在焙烧温度高于500 oC时,其比表面积通常低于20 m2/g,因而限制了其氧化活性.在SnO2晶格中掺杂Fe、Cr、Mn、Ce和Ta等形成固溶体可有效提高其比表面积并产生更多的活性氧物种,因而其对CO和CH4的氧化活性及稳定性大幅度提高.本课题组近期研究结果表明,采用熔盐法制备的高纯SnO2纳米棒单晶比SnO2纳米颗粒和纳米微球等具有更优异的CO氧化活性,260 oC即可完全氧化CO.且在240–260 oC狭窄温度区间发生转化率突跃,表现出类似贵金属的催化行为.值得指出的是, SnO2纳米棒的比表面积(1 m2/g)远低于其他几种形貌的材料,且无活泼氧存在.但研究表明SnO2纳米棒具有优先暴露的(110)活泼晶面,是导致其活性优良的主要原因.另外,我们采用简单共沉淀法成功制备了高比表面介孔Cu-Sn复合氧化物纳米片(196 m2/g),其在140 oC即可将CO完全氧化,且具有优良的抗水失活性能.因此, SnO2的形貌是影响其催化活性的主要因素之一,但迄今未见较系统深入的研究.在上述工作基础上,本文通过水热法,不添加任何有机模板剂,成功制备了厚度约10 nm的介孔SnO2纳米片和纳米棒及纳米颗粒混合物样品;采用常规共沉淀法制备了SnO2纳米颗粒.并将以上三种不同形貌的SnO2纳米材料用于CO氧化.利用SEM、XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR和XPS探讨了不同形貌SnO2催化剂的体相结构和表面性质及其对催化性能的影响.与SnO2纳米颗粒相比,介孔SnO2纳米片具有高的比表面积、孔体积及更活泼的氧中心,因此后者CO 氧化活性远高于前者.在空速18000 mL/(g·h)时, SnO2纳米片在260 oC即可完全氧化CO.而SnO2纳米颗粒的CO完全氧化温度高于360 oC. SnO2纳米棒和纳米颗粒的混合样品虽然其比表面积和孔体积及表面活性氧的活性仅略高于SnO2纳米颗粒,但XRD定量结果表明,其具有更多的暴露(110)活泼晶面,因而活性也高于SnO2纳米颗粒. SnO2纳米片催化剂的寿命及抗水性能测试结果表明,该催化剂具有良好的稳定性,且水蒸气仅对其活性产生可恢复的影响.进一步优化其性能, SnO2纳米片有可能用于实际汽车尾气状况下的CO催化清除.%Polycrystalline SnO2 fine powder consisting of nano‐particles (SnO2‐NP), SnO2 nano‐sheets (S nO2‐NS), and SnO2 containing both nano‐rods and nano‐particles (SnO2‐NR+NP) were prepared and used for CO oxidation. SnO2‐NS possesses a mesoporous structure and has a higher surface area, larger pore volume, and more active species than SnO2‐NP, and shows improved activity. In contrast, although SnO2‐NR+NP has only a slightly higher surface area and pore volume, and slightly more active surface oxygen species than SnO2‐NP, it has more exposed active (110) fac‐ets, which is the reason for its improved oxidation activity. Water vapor has only a reversible and weak influence on SnO2‐NS, therefore it is a potential catalyst for emission control processes.【总页数】7页(P2004-2010)【作者】彭洪根;彭跃;徐香兰;方修忠;刘玥;蔡建信;王翔【作者单位】南昌大学化学学院应用化学研究所,江西南昌330031;南昌大学化学学院应用化学研究所,江西南昌330031;南昌大学化学学院应用化学研究所,江西南昌330031;南昌大学化学学院应用化学研究所,江西南昌330031;南昌大学化学学院应用化学研究所,江西南昌330031;南昌大学化学学院应用化学研究所,江西南昌330031;南昌大学化学学院应用化学研究所,江西南昌330031【正文语种】中文【相关文献】1.纳米尺度氧化石墨烯层作为高效碳催化剂用于苄醇与芳香醛的绿色氧化 [J], Alireza Sedrpoushan;Masoud Heidari;Omid Akhavan2.周期性长程有序介孔钯催化剂用于高效甲酸氧化催化 [J], 杨金龙3.混合相钼酸钴纳米片电催化剂用于高效析氧反应 [J], 曹珊珊;魏梓萌;娄杉杉;谢俊峰4.科学家利用超薄沸石纳米片制备高效催化剂用于生产化学品和燃料 [J],5.高效一体化TiO2-SnO2复合氧化物脱硫脱硝催化剂 [J], 刘赵穹;张昭良;杨锡尧因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。
Co、Ce 共掺杂TiO2纳米粉体制备及光催化性能
Co、Ce共掺杂TiO2纳米粉体制备及光催化性能陈娜娜,吴玉程,宋林云,朱绍峰,黄新民(合肥工业大学材料科学与工程学院,合肥230009)摘 要:以钛酸丁酯为原料,Co和Ce为掺杂剂,在室温下采用水解沉淀法制备共掺杂纳米TiO2光催化剂。
采用XRD、TEM对其组织结构进行表征,并研究不同掺杂量和焙烧温度对TiO2光催化剂光催化性能的影响,确定了Co和Ce的最佳掺杂量和最佳热处理温度。
结果表明:介孔(Co,Ce)-TiO2光催化剂晶粒尺寸约为20.4 nm,比表面积为97.442 m2·g-1。
当Co与TiO2的摩尔比r(Co)/r(TiO2)=0.1、Ce与TiO2的摩尔比r(Ce)/r(TiO2)=0.05时,(Co, Ce)-TiO2复合体系在500 ℃下焙烧的光催化活性最好,甲基橙分解率可达90%。
关键词:纳米粉体;二氧化钛;钴;铈;掺杂;光催化性能中图分类号:TB383文献标志码:A 文章编号:1673-7180(2010)04-0336-5Preparation and photocatalysitc activity of Co-Ce codopednano TiO2 powderChen Nana,Wu Yucheng,Song Linyun,Zhu Shaofeng,Huang Xinmin (School of Materials Science and Engineering Hefei University of Technology, Hefei 230009, China)Abstract: Co-Ce codoped nano TiO2 photocatalyst was prepared by a hydrolysis precipitation method with Ti(Obu)4 as the raw material at room temperature. Its morphology and microstructure were characterized by XRD and TEM. The effect of doping rate and roasting temperature on its photocatalystic activity was also studied. The best doping rate and roasting temperature were obtained. The result shows that the mesoporous (Co, Ce)-TiO2 powder size is about 20.4 nm and it has large special surface area of 97.442 m2·g-1. When the molar ratios of Co and Ce to TiO2 are 0.1 and 0.05 respectively and the roasting temperature is 500 ℃, the (Co, Ce)-TiO2 has the best photocatalystic activity , and the degradation rate of methyl orange is up to 90%.Key words: nanopowder;titanium dioxide;cobalt;cerium; doping;photocatalytic properties随着近代工业的发展,污染问题已成为普遍关注的世界性问题,污染治理更是迫在眉睫。
TiO2中空微球的制备及其对罗丹明B的光催化降解
TiO2中空微球的制备及其对罗丹明B的光催化降解
张卫梅;李巧玲
【期刊名称】《化工环保》
【年(卷),期】2015(035)006
【摘要】采用一步水热法,以TiC14,H2O2,KBF4为原料,制备了TiO2中空微球.采用SEM和XRD技术对TiO2中空微球的形貌和结构进行了表征.以罗丹明B为模拟降解物,研究了TiO2中空微球的光催化降解活性;并对TiO2中空微球的生长机制进行了探讨.表征结果显示,制得的TiO2中空微球呈锐钛矿型,颗粒分散均匀,外径约为3μm.实验结果表明,在紫外光照射下,加入1g/L的TiO2中空微球,处理初始质量浓度为20 mg/L、溶液pH为7的罗丹明B溶液,降解时间为120 min时,罗丹明B降解率可达93.38%.
【总页数】4页(P630-633)
【作者】张卫梅;李巧玲
【作者单位】中北大学理学院,山西太原030051;中北大学理学院,山西太原030051
【正文语种】中文
【中图分类】TQ134.1
【相关文献】
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SnO2掺杂TiO2催化超声降解甲基橙溶液的研究
SnO2掺杂TiO2催化超声降解甲基橙溶液的研究王绍刚;王君;韩建涛;张鹏;李绮;李莹;李红【期刊名称】《辽宁化工》【年(卷),期】2004(33)6【摘要】采用实验室合成的SnO2掺杂TiO2作为催化剂,研究了各种因素对甲基橙超声降解反应的影响.结果表明在SnO2掺杂TiO2催化剂作用下超声降解甲基橙的效果明显优于纯的TiO2.1.5%掺杂量的催化剂,用量在1.0~1.5 g/L之间,超声波频率25 kHz,输出功率1.0 w/cm2,pH为1.0时,甲基橙水溶液初始浓度20mg/L 的条件下,100min左右基本可全部降解,COD的去除率也可达到了99.0%.因此,SnO2掺杂TiO2催化超声降解有机污染物的方法具有很好的应用前景.【总页数】4页(P318-321)【作者】王绍刚;王君;韩建涛;张鹏;李绮;李莹;李红【作者单位】抚顺龙莹化工有限责任公司,辽宁,抚顺,113004;辽宁大学化学系,辽宁,沈阳,110036;辽宁大学化学系,辽宁,沈阳,110036;辽宁大学化学系,辽宁,沈阳,110036;辽宁大学化学系,辽宁,沈阳,110036;辽宁大学化学系,辽宁,沈阳,110036;辽宁大学化学系,辽宁,沈阳,110036【正文语种】中文【中图分类】TQ036【相关文献】1.SiO2掺杂TiO2催化超声降解甲基橙溶液 [J], 王君;张向东;李绮;韩建涛;李莹;赵迪2.纳米TiO2/壳聚糖催化超声降解甲基橙溶液 [J], 黄利强;黄文树;郭松林3.TiO2催化超声降解甲基橙溶液 [J], 王君;韩健涛;张向东;佟键;李莹;赵迪4.TeO_2掺杂TiO_2催化超声降解甲基橙溶液的研究 [J], 王君;佟健;张向东;韩建涛;张鹏;赵迪5.Fe_2O_3掺杂TiO_2催化超声降解甲基橙溶液的研究 [J], 王君;韩建涛;赵迪;张向东;李绮;李莹因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。
Ce掺杂纳米TiO_2光催化剂的制备及降解甲醛的研究
Ce掺杂纳米TiO_2光催化剂的制备及降解甲醛的研究李世平;陶冶;刘培英【期刊名称】《环境污染治理技术与设备》【年(卷),期】2006(7)4【摘要】介绍了溶胶-凝胶法制备Ce离子掺杂纳米TiO2的工艺流程。
采用X射线衍射(XRD)、紫外可见分光光度法(UV-V is)等方法表征了Ce掺杂TiO2的相组成、紫外可见漫反射率与掺杂量的关系。
结果表明,掺杂的TiO2在520℃、650℃焙烧2 h呈锐钛矿结构,在520℃焙烧2 h的TiO2的晶粒尺寸大约为20 nm,而掺杂Ce后其晶粒尺寸均减小,大约为12nm。
UV-V is吸光度分析表明,掺Ce后吸收带边明显发生红移,但随着Ce掺杂浓度的增大,其对可见光的吸收影响不大。
光催化降解反应表明,未掺杂Ce的TiO2反应2 h后对甲醛的没有降解作用,而Ce掺杂TiO2反应2 h后甲醛降解率达15%。
【总页数】4页(P78-81)【关键词】溶胶-凝胶法;纳米二氧化钛;Ce掺杂;光催化【作者】李世平;陶冶;刘培英【作者单位】北京航空航天大学材料学院【正文语种】中文【中图分类】O643【相关文献】1.Ce掺杂的锐钛矿型纳米介孔TiO2(Ce—MTiO2)的制备及其光催化降解活性研究 [J], 姚文华;秦云;2.Au掺杂二氧化钛纳米棒光催化剂的制备及光降解甲醛的应用研究 [J], 单鑫宇;裴桐鹤;徐婧晔;3.硫镧共掺杂纳米TiO_2的制备及甲醛降解性能研究 [J], 张拦;杨瑞先;丁梧秀4.B/Y^(3+)共掺杂纳米TiO_2催化剂的制备及其降解甲醛的光催化性能评价 [J], 杨轶;宋剑飞5.Ce掺杂TiO_2光催化剂的制备及降解偶氮废水的研究 [J], 汪恂;龚文琪因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。
碳基复合pbo2粒子电极的制备及其对活性艳蓝的电催化降解
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CuO-CeO2
化工进展Chemical Industry and Engineering Progress2023 年第 42 卷第 8 期CuO-CeO 2/TiO 2高效催化CO 低温氧化反应性能李润蕾1,王子彦2,王志苗1,李芳1,薛伟1,赵新强1,王延吉1(1 河北工业大学化工学院,天津 300401;2 中国船舶重工集团公司第七一八研究所,河北 邯郸 056027)摘要:利用等体积浸渍法制备了CuO-CeO 2/TiO 2催化剂,用于低温CO 氧化反应。
考察了焙烧温度、Cu-Ce 负载量和Ce/Cu 摩尔比等对CuO-CeO 2/TiO 2催化性能的影响,利用XRD 、N 2等温吸附-脱附、XPS 、H 2-TPR 等方法对催化剂进行了表征。
结果表明,当n Ce /n Cu 为1.6,Cu-Ce 负载量为30%时,经500℃焙烧所制得催化剂具有最佳催化活性;当空速为24000mL/(g·h ),在该催化剂上90℃时CO 可完全氧化。
表征发现,CuO-CeO 2/TiO 2催化剂表面较高的Ce 3+、Cu +和吸附氧含量有利于催化CO 氧化反应。
制备条件通过影响催化剂表面的Ce 3+、Cu +和吸附氧含量,影响催化剂活性。
其中,焙烧温度、Cu-Ce 负载量和n Ce /n Cu 均会影响CuO-CeO 2/TiO 2表面Cu +和吸附氧含量,而催化剂表面Ce 3+含量仅受Cu-Ce 负载量的影响较大。
关键词:一氧化碳;氧化;催化剂;制备条件中图分类号:O643 文献标志码:A 文章编号:1000-6613(2023)08-4264-11Efficient catalytic performance of CuO-CeO 2/TiO 2 for CO oxidation atlow-temperatureLI Runlei 1,WANG Ziyan 2,WANG Zhimiao 1,LI Fang 1,XUE Wei 1,ZHAO Xinqiang 1,WANG Yanji 1(1 School of Chemical Engineering and Technology, Hebei University of Technology, Tianjin 300401, China; 2 PurificationEquipment Research Institute of CSIC, Handan 056027, Hebei, China)Abstract: CuO-CeO 2/TiO 2 catalyst was prepared by incipient impregnation method and then used for COoxidation at low temperature. The effects of calcination temperature, Cu-Ce loading and Ce/Cu molar ratioon the catalytic performance of CuO-CeO 2/TiO 2 were investigated. The catalyst was characterized by XRD, N 2 isothermal adsorption-desorption, XPS and H 2-TPR. When n Ce /n Cu was 1.6, and Cu-Ce loading was 30%, the catalyst calcined at 500℃ showed the best catalytic activity. When GHSV was 24000mL/(g·h), CO can be completely oxidized on the catalyst at 90℃. It was found that the high content of Ce 3+, Cu + and adsorbed oxygen on the surface of CuO-CeO 2 /TiO 2 catalyst was favorable to catalyze CO oxidation. The preparation conditions could affect the catalyst activity by regulating the content of Ce 3+, Cu + and adsorbed oxygen on the catalyst surface. Among them, calcination temperature, Cu-Ce loading and n Ce /n Cu wouldinfluence the contents of Cu + and adsorbed oxygen on CuO-CeO 2/TiO 2 surface, while Cu-Ce loading has greatly impact on the Ce 3+ content on catalyst surface.Keywords: carbon monoxide; oxidation; catalyst; preparation conditions研究开发DOI :10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1832收稿日期:2022-09-30;修改稿日期:2023-02-04。
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Ti/Co/SnO2电极制备及Co中间层对催化活性和寿命的影响_催化活性2.2.2 电极间距对催化降解率的影响电极间距影响输出电压和电流的大小。
相同电压下,电极间距减小电流密度增大,同时会使溶液发热过高,加速电极的腐蚀;电极间距增大时输出电压随之升高,电流密度减小,催化效率随之降低。
从图4可以看出,极间距为40mm时,COD的降解率相对较高,30 mm次之,50mm降解率最低,因为虽然减小电极间距会增大电流密度而提高催化活性催化活性,但也加速了电极表面的腐蚀,使电极催化中毒、失去活性,所以电极间距在40mm时的COD降解率高于30mm的降解率。
如图5所示,电极间距为30mm时氨氮降解率相对较高,这是因为氨氮多以NH4+和NH3状态存在,两者保持平衡,关系为:NH3+H2O—NH4++OH·,这一关系受pH和温度的影响。
催化过程中,pH和温度升高,平衡向左移动,游离氨占的比例增大,NH3易于从水中逸出。
电极间距的减小增加了电流密度和溶液温度,同时加以曝气,可以促使氨从水中逸出,增大了氨氮去除率。
2.3内在因素与催化活性的关系 2.3.1元素电势能与催化活性的关系经测定:Ti/Co/SnO2电极(Sn/Co摩尔比为2:1)的析氧电位和析氯电位为:1.47、1.12V;Ti/ SnO2电极的析氧电位和析氯电位为:1.53、1.16V。
催化活性高低受电势能影响,涂层中元素的电势能越高,析氧能力越强,电流效率也越高。
Co和Sn同属于高电位半贱金属,具有较高的析氧电位,Ti/Co/SnO2和Ti/SnO2电极对氨氮和COD的降解能力与纯钛基体相比明显提高;由于Ti/SnO2表面的裂纹提高了电流效率,COD的降解效果略高于Ti/Co/SnO2(图4)。
表1 不同电极的氨氮降解率(﹪)Table 1 NH4-Nremoval efficiency of different electrodes (%)极间距/cm钛电极Ti/SnO2电极Ti/Co/SnO2电极(Sn/Co摩尔比)1:11:21:32:13:1 30 40.98 59.7955.256.22 49.56 62.26 59.44 40 38.14 51.55 53.17 50.42 49.24 63.07 55.93 5041.4942.52 46.5845.2544.5261.9153.18表2 COD降解率对比(﹪)Table 2 COD removalefficiency of different electrodes(%)极间距/cm钛电极Ti /SnO2电极Ti/Co/SnO2电极(Sn/Co摩尔比)1:11:21:32:13:13021.4359.7449.6146.3640.2656.850.264019.8157.1447.846.6137.6757.7348.565020.7856.3145.5647.0136.3652.8849.522.3.2 涂层结构与催化性能的关系电极催化性能与表面涂层结构有关,只有当反应分子的结构和与活性中心的结构几何对应时,才能产生较好的催化活性。
实验发现,当Sn和Co摩尔比为2:1时(图3),Ti/Co/SnO2电极的表面晶体颗粒最规整,呈规则排列的柱状晶粒,催化性能优于其它组分结晶状态的Ti/Co/SnO2电极;Ti/SnO2电极(图1)表面氧化层龟裂裂隙多,增大了表面活化能比表面积,间接提高了催化活性。
2.3.3 热稳定性与催化性能的关系涂层中金属氧化物的热稳定性也是影响催化性能的一个关键因素,电极催化性能的失活是由低熔点活性组分的流失、表面低温烧结等等因素引起的中国论文下载中心。
SnO2的热稳定性和化学稳定性较高,而Co具有耐酸、耐腐蚀的特性催化活性,所以Ti/Co/SnO2电极在电催化中不易受高温和电流腐蚀的影响而引起催化活性失效,可以长时间保证相对高的催化特性,氨氮和COD降解效果明显。
2.3.4 有机污染物特征官能团的催化降解红外光谱具有高度的特征性,不但可以用来研究分子的结构和化学键,而且广泛地用于表征和鉴别各种化学物种。
由图6可知,原水在波长1438cm-1处特征峰在Ti/Co/SnO2和Ti/SnO2电极催化处理后消失,产生997 cm-1和998 cm-1处的新峰值,说明原水中芳香烃被降解为带甲基的苯环;原水在1119cm-1和623 cm-1处的峰值在Ti/Co/SnO2和Ti/SnO2电极催化处理后明显淡化和收缩,表明烯氢和C-O官能团被降解转化为甲基等其他简单易降解物质。
图6 原水、Ti/Co/SnO2电极和Ti/SnO2电极催化后废水的红外光谱图Fig.6The infrared spectrometry of raw wastewater and after treatedby Ti/Co/SnO2 and Ti/SnO2 electrode 由图6中可知, Ti/Co/SnO2的红外光谱中的峰值和原水相比减少较多,说明对苯、酚等特征官能团(如芳香烃、C-O等)的催化降解效果要明显优于Ti/SnO2。
2.4 电极强化寿命测试一种电极能否用于工业化生产,其催化性能很重要,但使用寿命也必须考虑,否则运行费用将对它们的推广应用产生明显制约。
笔者对强电流下的极板使用寿命进行了测试。
试验条件:0.5mol/L 硫酸, 200mA/cm2,40℃。
实验结果表明:纯Ti电极的寿命为26h,Ti/SnO2电极的寿命为39h,Sn/Co摩尔比为:1:1,2:1,3:1,1:2,1:3时制备的Ti/Co/SnO2电极的寿命分别为:42h,57h,54h,59h,49h。
与Ti/SnO2电极相比分别提高了7.7%、46.15%,38.46%,51.28%和25.64%。
很明显含Co中间层的Ti/Co/SnO2电极均比Ti/SnO2电极的使用寿命有了较大的提升。
2.4.1表面涂层结构与电极寿命涂层结构排列规整紧密,氧化层不易受到破坏。
如表3所示,Ti/Co/SnO2氧化层无龟裂,Sn4+与Co2+间存在氧化还原反应,产生Co3+。
在这种情况下催化活性,形成尖晶石结构的Co2+Co3+2O4,Sn4+会取代部分尖晶石中的Co2+,这种氧化还原作用同样会发生在Co与Ti之间,从而使Co、Sn、Ti的氧化物相互固溶,在SnO2与钛基体之间形成致密底层,能有效阻止电化学反应过程中阳极产生的氧向涂层与钛基体的结合部位渗透,减少高电阻层的生成和氧化物生成带来的界面张力变化,避免阳极钝化现象,延长了电极的使用寿命。
当Sn和Co摩尔比为2:1和1:2时生成规则有序的柱状晶体,电极寿命最长。
Ti/SnO2因为表面氧化层裂隙较多,阳极产生的氧能够渗透到涂层与钛基体的结合部位,导致涂层脱落,使用寿命相对较短。
2.4.2 元素热稳定性与电极寿命电催化过程伴随温度的变化,工作温度越高,老化速度越快。
冷、热应力交替作用所造成的机械性破碎是主要因素,不同氧化物的热稳定性不同,电极使用寿命也不同。
Co和SnO2具有高热稳定性,Co还具有耐酸、耐腐蚀的特性,所以SnO2/Co/Ti的热稳定性相对较高,不易被电流腐蚀,不易受高温影响,电极寿命延长;当Sn和Co摩尔比为1:3时,虽然Co含量较高,但由于表面SnO2含量稀少,热稳定性下降,电极寿命缩短中国论文下载中心。
2.4.3 电流密度与电极寿命电流的变化会导致突然的温度变化和强烈的热应力变化。
当电极电流变化时,电极电阻R是相对恒定的,产生的热量Q与电极电流I的平方成正比,即Q=I2R,电流的任何细小波动都会产生热量的明显变化,影响电极内的热状况。
电流密度增加催化活性,供电设备上的负荷升高,大的电流变化造成电极内外温度差增大从而引起热应力较大变化,使电极强度降低,结构不致密,形成裂纹。
要提高电极热稳定性,延长电极寿命,就要减小电流的波动而产生的热应力变化,减小电极的温度差。
3. 结论(1)采用涂覆热分解法制备的Ti/Co/SnO2电极与Ti/SnO2相比有如下特点:①晶体有序生长,颗粒饱满且分布较均匀,裂隙较少;②电极寿命比Ti/SnO2电极提高了7.7﹪~51﹪;③对废水中特征官能团(如芳香烃、C-O等)的催化降解效果要优于Ti/SnO2。
(2)增加Co中间层后,电极涂层结构规整紧密,电势能高,催化性能强;在Ti/Co/SnO2电极制备中,Sn和Co摩尔比为2:1是催化活性和使用寿命的最优化组合。
(3)电极使用寿命受涂层结构和热稳定性制约。
电极涂层存在裂隙,可增大电极与溶液接触比表面积,增加活性点,有利于提高电极的催化活性。
但阳极产生的氧可能渗透到涂层与钛基体的结合部位, 导致涂层脱落,阳极寿命缩短;涂层排列致密无龟裂、热稳定越高,电极使用寿命越长。
Ti /Co/SnO2电极的使用寿命明显增加。
参考文献 [1]A.M.PoLcaro, S.Palmas, F.Renoldi,et al.On the performance of Ti/SnO2 and Ti/PbO2 anodes inelectro- chemical degradation of 2-chlorophenol for wastewatertreatment[J].Journal of Applied Electrochemistry, 1999, 29(2): 147~151. [2]C.P.De Pauli,S.Trasatti. Compositematerials for electrocatalysis of O2 evolution: IrO2+SnO2 in acid solution [J]. Journal of Electroanalytical Chemistry, 2002(145):538~539,. [3]石绍渊,孔江涛,朱秀萍等.钛基Sn或Pb氧化物涂层电极的制备与表征[J].环境化学,2006,25(4): 429- 434[4]Correa-Lozano,B, Comninellis, Ch;DeBattisti,A. Service life ofTi/SnO2-Sb2O5anodes[J].Journalof AppliedElectrochemistry,1997(27):970~974. [5]周丽,邓慧萍,桑松表.多孔钛板负载Pb-Cu催化还原水中硝酸盐氮的研究[J].环境化学,2008,27(2): 172-176 [6]梁镇海,孙彦平.Ti/SnO2+Sb2O3+MnO2/PbO2阳极的性能研究[J]. 无机材料学报, 2001,16(1):183~187 [7]范经华,范彬,陈朝阳等.电催化同步降解水中硝酸盐氮和有机氯化物的研究[J].环境化学,2006,25(6):688-691 [8]李耀刚,孙彦平,许文林.硫酸介质中Ti/SnO2/PbO2析氧阳极的研究[J]. 电化学,1998,4(4):439~443. [9]Y.J.Feng, J.F.Liu.Preparation and characterization of Ti/SnO2 electrocatalyticelectrode with nano-coating [J].American Chemical Society Symposium series of229th National Meeting, edited by Ruth Hathaway(San Diego,2005)P.U826. [10]尤宏,崔玉虹,冯玉杰等.钛基Co中间层SnO2电催化电极的制备及性能研究[J].材料科学与工艺, 2004 ,12(3): 230~233. [11]颜琦.电极的强化测试与析氯寿命的表征[J].福建工程学院学报,2007,5(1):29~32. [12]张招贤,赵国鹏,胡耀红.应用电化学[M].北京:冶金工业出版社,2005.8.。